CN112825352A - 预锂化锂离子电池组的方法 - Google Patents
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Abstract
提供了锂化电极、包含锂化电极的电化学电池及其制造方法。该方法包括通过跨越电化学电池中的至少一个电极的第一集流体和辅助电极的第二集流体施加电流来使所述至少一个电极锂化。所述电化学电池可设置在电池组包内，并且所述辅助电极可以设置在所述电池组包内邻近所述电化学电池的边缘。所述至少一个电极可以包含设置在或接近第一集流体的一个或多个表面的第一电活性层，并且所述辅助电极可以包含设置在或接近第二集流体的一个或多个表面的第二电活性层。该方法可以进一步包括从电池组包中取出辅助电极并密封所述电池组包，所述电池组包包含所述预锂化的电化学电池。
Description
技术领域
本公开涉及锂化电极，例如预锂化电极，包含锂化电极的电化学电池，以及它们的制造方法。
背景技术
本节提供与本公开相关的背景信息， 其不一定是现有技术。
对于多种产品，包括汽车产品，如起停系统（例如12V起停系统）、电池组辅助系统、混合动力电动汽车（“HEV”）和电动汽车（“EV”），都需要先进的储能设备和系统来满足能量和/或功率需求。典型的锂离子电池组包括至少两个电极以及电解质和/或隔膜。两个电极中的一个可以用作正极或阴极，而另一个电极可以用作负极或阳极。隔膜和/或电解质可设置在负极和正极之间。电解质适合于在电极之间传导锂离子，并且像两个电极一样，电解质可以是固体和/或液体形式和/或它们的混合形式。在包含固态电极和固态电解质的固态电池组的情况下，固态电解质可以物理分隔电极，从而不需要明确的隔膜。
传统的可充电锂离子电池组通过使锂离子在负极和正极之间可逆地来回移动而工作。例如，锂离子可以在电池组充电期间从正极移动到负极，并且在电池组放电时以相反方向移动。这种锂离子电池组可以根据需要可逆地向相关的负载设备供电。更具体地，可以通过锂离子电池组向负载设备供应电力，直到负极的锂含量有效地耗尽为止。然后可以通过在电极之间以相反方向传递合适的直流电来对电池组进行充电。
在放电期间，负极可包含相对高浓度的嵌入锂，该嵌入锂被氧化为锂离子和电子。锂离子可以从负极行进到正极，例如经由在插置的多孔隔膜的孔内所含的离子导电性电解质溶液。同时，电子经由外部电路从负极传递到正极。这样的锂离子可以通过电化学还原反应被同化为正极的材料。电池组在部分或全部放电掉其可用容量后可以通过外部电源进行充电或再生，这逆转了放电过程中发生的电化学反应。
但是，在各种情况下，由于例如在首次循环过程中在负极上形成固态电解质界面（SEI）层，以及由于例如连续固态电解质界面破裂而导致的持续锂损失，因此在首次循环后，一部分嵌入的锂保留在负极。由于例如增加了不参与电池组的可逆运行的正极质量，因此锂离子的这种永久损失可能会导致电池组的比能量和功率降低。例如，在首次循环之后，锂离子电池组可能经历大于或等于约5％至小于或等于约30％的不可逆容量损失。当前，使用阴极材料，例如锂镍钴锰氧化物（NCM，LiNixCoyMnzO2（其中x + y + z = 1±0.2））来补偿首次循环锂损失。但是，这种材料通常很昂贵，并且在许多情况下，给系统增加了不希望的重量。当前的其他方法包括，例如，锂箔层压和/或稳定化锂金属粉。然而，这种锂箔层压是昂贵的，并且金属粉带来重大的安全隐患。因此，期望开发出可解决这些挑战的用于电化学电池的改进电极和制造改进电极的方法。
发明内容
本节提供了本公开的总体概述，而不是其全部范围或其所有特征的全面公开。
在各个方面，本公开提供一种锂化设置在电池组包内的电化学电池的方法。该方法包括通过跨越电化学电池中的至少一个电极的第一集流体和辅助电极的第二集流体施加电流来使所述至少一个电极锂化。所述辅助电极可以设置在所述电池组包内邻近所述电化学电池的边缘。所述至少一个电极包含设置在或接近所述第一集流体的一个或多个表面的第一电活性层。所述辅助电极包含设置在或接近所述第二集流体的一个或多个表面的第二电活性层。
在一个方面，该方法还可以包括：在跨越所述第一集流体和所述第二集流体施加电流之后，将所述电池组包分开为第一半部和第二半部。所述电池组包的第一半部可以包含含有所述至少一个锂化电极的所述电化学电池。所述电池组包的第二半部可以包含所述辅助电极。
在一个方面，使用热封机将所述电池组包分开。
在一个方面，所述第二集流体限定了一个主平面，该主平面可以基本垂直于由所述第二电活性层限定的主平面，使得所述第二集流体穿过所述电池组包并延伸出所述电池组包。
在一个方面，所述第二电活性层可以包含一个或多个层压层。
在一个方面，所述第二集流体的第一端可以设置在所述一个或多个层压层的第一和第二层之间。
在一个方面，所述第二电活性层可以包含一种或多种选自以下的电活性材料：硅、氧化硅、石墨、石墨烯、碳纳米管（CNT）、锂钛氧化物（Li4Ti5O12）、氧化钒（V2O5）、氧化锡（SnO）、二氧化钛（TiO2）、硫化亚铁（FeS）、锂金属及它们的组合。
在一个方面，所述第二电活性层可以包含一种或多种选自以下的电活性材料：LiNixMnyCo1-x-yO2 (其中0 ≤ x ≤ 1且0 ≤ y ≤ 1)、LiNixMn1-xO2 (其中0 ≤ x ≤ 1)、Li1+xMO2 (其中M是Mn、Ni、Co和Al之一且0 ≤ x ≤ 1)、Li2MnO3、LiMn2O4、LiNi0.5Mn1.5O4、LiV2(PO4)3、LiFePO4、LiCoPO4、LiMnPO4、LiVPO4F、LiFeBO3、LiCoBO3、LiMnBO3、Li2FeSiO4、Li2MnSiO4、LiMnSiO4F、LiFeSiO4、LiFe0.5M0.5SiO4 (其中M是镁(Mg)和铝(Al)之一)，以及它们的组合。
在一个方面，所述第二电活性层可以是多孔的。所述第二电活性层的孔隙率可以大于或等于约10vol.％至小于或等于约60vol.％。
在一个方面，所述第二电活性层包含一种或多种导电材料。
在一个方面，所述第二电活性层包含一种或多种粘合剂，所述粘合剂选自聚四氟乙烯（PTFE）、羧甲基纤维素钠（CMC）、丁苯橡胶（SBR）、聚偏二氟乙烯（PVDF）、丁腈橡胶（NBR）、苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯共聚物（SEBS）、苯乙烯-丁二烯-苯乙烯共聚物（SBS）、聚丙烯酸锂（LiPAA）、聚丙烯酸钠（NaPAA）、藻酸钠、藻酸锂和乙烯-丙烯-二烯单体（EPDM）。
在一个方面，所述电流可以是大于或等于约C/100至小于或等于约10C的恒电流。
在各个其他方面，本公开提供了预锂化电化学电池的另一种方法。所述电化学电池可包含至少一个电极。所述至少一个电极可以包含第一集流体。该方法可以包括邻近所述电化学电池的边缘设置辅助电极。所述电化学电池和辅助电极可以都设置在一个电池组包内。所述辅助电极可包含电活性层和从所述电活性层垂直延伸的第二集流体。所述第二集流体的第一端可以与所述电活性层接界，并且所述第二集流体的第二端可以延伸出所述电池组包。该方法可以进一步包括：跨越所述第一集流体和所述第二集流体施加电流，以对所述至少一个电极进行预锂化；以及从所述电池组包中取出所述辅助电极。
在一个方面，所述取出包括将所述电池组包分开为第一半部和第二半部，与此同时热封所述第一半部和第二半部中的至少一个。所述电池组包的第一半部包含含有所述至少一个预锂化电极的所述电化学电池，并且所述电池组包的第二半部包含所述辅助电极。
在一个方面，所述电活性层包含一个或多个层压层，并且所述层压层的每一个都包含选自以下的一种或多种电活性材料：LiNixMnyCo1-x-yO2 (其中0 ≤ x ≤ 1且0 ≤ y ≤1)、LiNixMn1-xO2 (其中0 ≤ x ≤ 1)、Li1+xMO2 (其中M是Mn、Ni、Co和Al之一且0 ≤ x ≤1)、Li2MnO3、LiMn2O4、LiNi0.5Mn1.5O4、LiV2(PO4)3、LiFePO4、LiCoPO4、LiMnPO4、LiVPO4F、LiFeBO3、LiCoBO3、LiMnBO3、Li2FeSiO4、Li2MnSiO4、LiMnSiO4F、LiFeSiO4、LiFe0.5M0.5SiO4 (其中M是镁(Mg)和铝(Al)之一)、硅、氧化硅、石墨、石墨烯、碳纳米管（CNT）、锂钛氧化物（Li4Ti5O12）、氧化钒（V2O5）、氧化锡（SnO）、二氧化钛（TiO2）、硫化亚铁（FeS）、锂金属及它们的组合。
在一个方面，所述电活性层包含一个或多个层压层，并且所述第二集流体的第一端可以设置在所述一个或多个层压层的第一和第二层之间。
在一个方面，所述电活性层可以是多孔的。例如，所述电活性层的孔隙率可以大于或等于约10vol.％至小于或等于约60vol.％。
在一个方面，所述电活性层可以进一步包含一种或多种导电材料。
在一个方面，所述电活性层可以进一步包含一种或多种粘合剂，所述粘合剂选自聚四氟乙烯（PTFE）、羧甲基纤维素钠（CMC）、丁苯橡胶（SBR）、聚偏二氟乙烯（PVDF）、丁腈橡胶（NBR）、苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯共聚物（SEBS）、苯乙烯-丁二烯-苯乙烯共聚物（SBS）、聚丙烯酸锂（LiPAA）、聚丙烯酸钠（NaPAA）、藻酸钠、藻酸锂和乙烯-丙烯-二烯单体（EPDM）。
在一个方面，所施加的电流可以是大于或等于约C/100至小于或等于约10C的恒电流。
具体地说，本发明涉及以下项：
1. 一种锂化设置在电池组包内的电化学电池的方法，该方法包括：
通过跨越所述电化学电池中的至少一个电极的第一集流体和辅助电极的第二集流体施加电流来使所述至少一个电极锂化，其中所述辅助电极设置在电池组包内邻近所述电化学电池的边缘，所述至少一个电极包含设置在或接近所述第一集流体的一个或多个表面的第一电活性层，并且所述辅助电极包含设置在或接近所述第二集流体的一个或多个表面的第二电活性层。
2. 第1项的方法，其中，所述方法还包括：在跨越所述第一集流体和所述第二集流体施加电流之后，将所述电池组包分开为第一半部和第二半部，其中，所述第一半部包含含有所述少一个锂化电极的所述电化学电池，并且所述第二半部包含所述辅助电极。
3. 第2项的方法，其中，通过使用热封机将所述电池组包分开。
4. 第1项的方法，其中，所述第二集流体限定了一个主平面，该主平面基本垂直于由所述第二电活性层限定的主平面，并且所述第二集流体穿过所述电池组包并延伸出所述电池组包。
5. 第4项的方法，其中所述第二电活性层包含一个或多个层压层。
6. 第5项的方法，其中，所述第二集流体的第一端设置在所述一个或多个层压层的第一和第二层之间。
7. 第1项的方法，其中，所述第二电活性层包含一种或多种选自以下的电活性材料：硅、氧化硅、石墨、石墨烯、碳纳米管（CNT）、锂钛氧化物（Li4Ti5O12）、氧化钒（V2O5）、氧化锡（SnO）、二氧化钛（TiO2）、硫化亚铁（FeS）、锂金属及它们的组合。
8. 第1项的方法，其中，所述第二电活性层包含一种或多种选自以下的电活性材料：LiNixMnyCo1-x-yO2 (其中0 ≤ x ≤ 1且0 ≤ y ≤ 1)、LiNixMn1-xO2 (其中0 ≤ x ≤1)、Li1+xMO2 (其中M是Mn、Ni、Co和Al之一且0 ≤ x ≤ 1)、Li2MnO3、LiMn2O4、LiNi0.5Mn1.5O4、LiV2(PO4)3、LiFePO4、LiCoPO4、LiMnPO4、LiVPO4F、LiFeBO3、LiCoBO3、LiMnBO3、Li2FeSiO4、Li2MnSiO4、LiMnSiO4F、LiFeSiO4、LiFe0.5M0.5SiO4 (其中M是镁(Mg)和铝(Al)之一)，以及它们的组合。
9. 第1项的方法，其中，所述第二电活性层是多孔的并且具有大于或等于约10vol.％至小于或等于约60vol.％的孔隙率。
10. 第1项的方法，其中所述第二电活性层包含一种或多种导电材料。
11. 第1项的方法，其中，所述第二电活性层包含一种或多种粘合剂，所述粘合剂选自聚四氟乙烯（PTFE）、羧甲基纤维素钠（CMC）、丁苯橡胶（SBR）、聚偏二氟乙烯（PVDF）、丁腈橡胶（NBR）、苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯共聚物（SEBS）、苯乙烯-丁二烯-苯乙烯共聚物（SBS）、聚丙烯酸锂（LiPAA）、聚丙烯酸钠（NaPAA）、藻酸钠、藻酸锂和乙烯-丙烯-二烯单体（EPDM）。
12. 第1项的方法，其中，所述电流是大于或等于约C/100至小于或等于约10C的恒电流。
13. 一种对电化学电池进行预锂化的方法，所述电化学电池包含至少一个电极，所述电极包含第一集流体，所述方法包括：
在电池组包内邻近所述电化学电池的边缘设置辅助电极，其中所述辅助电极包含电活性层和从所述电活性层垂直延伸的第二集流体，其中所述第二集流体的第一端与所述电活性层接界并且所述第二集流体的第二端延伸出所述电池组包；
跨越所述第一集流体和所述第二集流体施加电流，以对所述至少一个电极进行预锂化；和
从所述电池组包中取出所述辅助电极。
14. 第13项的方法，其中，取出包括将所述电池组包分开为第一部和第二半部，与此同时热封所述第一和第二半部中的至少一个，其中所述电池组包的第一半部包含含有所述至少一个预锂化电极的所述电化学电池，并且所述电池组包的第二半部包含所述辅助电极。
15. 第13项的方法，其中，所述电活性层包含一个或多个层压层，其中所述层压层的每一个都包含选自以下的一种或多种电活性材料：LiNixMnyCo1-x-yO2 (其中0 ≤ x ≤ 1且0 ≤ y ≤ 1)、LiNixMn1-xO2 (其中0 ≤ x ≤ 1)、Li1+xMO2 (其中M是Mn、Ni、Co和Al之一且0 ≤ x ≤ 1)、Li2MnO3、LiMn2O4、LiNi0.5Mn1.5O4、LiV2(PO4)3、LiFePO4、LiCoPO4、LiMnPO4、LiVPO4F、LiFeBO3、LiCoBO3、LiMnBO3、Li2FeSiO4、Li2MnSiO4、LiMnSiO4F、LiFeSiO4、LiFe0.5M0.5SiO4 (其中M是镁(Mg)和铝(Al)之一)、硅、氧化硅、石墨、石墨烯、碳纳米管（CNT）、锂钛氧化物（Li4Ti5O12）、氧化钒（V2O5）、氧化锡（SnO）、二氧化钛（TiO2）、硫化亚铁（FeS）、锂金属及它们的组合。
16. 第13项的方法，其中，所述电活性层包含一个或多个层压层，并且所述第二集流体的第一端设置在所述一个或多个层压层的第一和第二层之间。
17. 第13项的方法，其中，所述电活性层是多孔的并且具有大于或等于约10vol.％至小于或等于约60vol.％的孔隙率。
18. 第13项的方法，其中所述电活性层还包含一种或多种导电材料。
19. 第13项的方法，其中，所述电活性层还包含一种或多种粘合剂，所述粘合剂选自聚四氟乙烯（PTFE）、羧甲基纤维素钠（CMC）、丁苯橡胶（SBR）、聚偏二氟乙烯（PVDF）、丁腈橡胶（NBR）、苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯共聚物（SEBS）、苯乙烯-丁二烯-苯乙烯共聚物（SBS）、聚丙烯酸锂（LiPAA）、聚丙烯酸钠（NaPAA）、藻酸钠、藻酸锂和乙烯-丙烯-二烯单体（EPDM）。
20. 第13项的方法，其中，所述电流是大于或等于约C/100至小于或等于约10C的恒电流。
根据本文提供的描述，适用领域将变得显而易见。发明内容中的描述和具体示例仅旨在用于说明的目的，并不旨在限制本公开的范围。
附图说明
本文描述的附图仅用于说明所选实施方案，而不是所有可能的实现方式，并且不旨在限制本公开的范围。
图1是循环锂离子的示例性电化学电池组的示意图；
图2A是根据本公开的各个方面的用于锂化电化学电池的系统的示意图；
图2B是根据本公开的各个方面的用于锂化电化学电池的另一系统的示意图；
图2C是根据本公开的各个方面将用于锂化的辅助电极与锂化的电化学电池分开或分离的示意图；以及
图3是根据本公开的某些方面的示例性辅助电极。
在附图的若干视图中，相应的附图标记指示相应的部件。
具体实施方式
提供一些示例性实施方案以使得本公开是详尽的，并向本领域技术人员充分传达其范围。阐述了许多具体细节，例如具体组成、组分、装置和方法的示例，以提供对本公开的实施方案的透彻理解。对于本领域技术人员将显而易见的是，并非必须采用这些具体细节，示例性实施方案可以体现为许多不同的形式，并且都不应当被解释为限制本公开的范围。在一些示例性实施方案中，未详细描述公知工艺、公知设备结构和公知技术。
本文所使用的术语仅出于描述特定示例性实施方案的目的，并且不旨在进行限制。如本文所使用的，单数形式的“一”，“一个”和“所述”也可以旨在包括复数形式，除非上下文另外明确指出。术语“包含”、“含有”，“包括”和“具有”是包容性的，因此规定了存在所言及的特征、元件、组成、步骤、整数、操作和/或部件，但不排除存在或添加一个或多个其他特征、整数、步骤、操作、元件、部件和/或其组。尽管开放式术语“包含”应理解为用于描述和要求保护本文所阐述的各种实施方案的非限制性术语，但是在某些方面，该术语可以替代地被理解为是更有限制性和约束性的术语，如“由...组成”或“基本上由...组成”。因此，对于列举组成、材料、组分、元件、特征、整数、操作和/或工艺步骤的任何给定实施方案，本公开还具体包括由所述组成、材料、组分、元件、特征、整数、操作和/或工艺步骤组成或基本上由它们组成的实施方案。在“由...组成”的情况下，替代实施方案排除了任何额外组成、材料、组分、元件、特征、整数、操作和/或工艺步骤，而在“基本上由…组成”的情况下，实质上影响基本特征和新颖特征的任何额外组成、材料、组分、元件、特征、整数、操作和/或工艺步骤不包括在该实施方案中，但是不实质影响基本特征和新颖特征的任何组成、材料、组分、元件、特征、整数、操作和/或工艺步骤可以包括在该实施方案中。
本文中描述的任何方法步骤、工艺和操作都不应被解释为必须要求它们以所讨论或示出的特定顺序执行，除非明确地标识为执行顺序。还应理解，除非另外指出，否则可以使用附加或替代步骤。
当部件、元件或层被称为在另一部件、元件或层“上”，“接合到”、“连接到”或“偶合到”另一元件或层时，它可以是直接在所述另一部件、元件或层上，直接接合、连接或偶合到所述另一部件、元件或层上，或者可以存在中间部件、元件或层。相反，当元件被称为“直接在”另一元件或层“上”，“直接接合到”、“直接连接到”或“直接偶合到”另一元件或层时，可以不存在中间元件或层。应当以类似的方式来解释用于描述元件之间的关系的其他词语（例如，“在...之间”与“直接在...之间”，“相邻”与“直接相邻”等）。如本文所使用的，术语“和/或”包括相关列举的项目中一种或多种的任何和所有组合。
尽管本文可以使用术语第一、第二、第三等来描述各种步骤、元件、部件、区域、层和/或部分，但是除非另有说明，否则这些步骤、元件、部件、区域、层和/或部分不应受这些术语的限制。这些术语仅可用于区分一个步骤、元件、部件、区域、层或部分与另一步骤、元件、部件、区域、层或部分。除非上下文明确指出，否则当在本文中使用时，例如“第一”、“第二”和其他数字术语的术语并不暗示顺序或次序。因此，下面讨论的第一步骤、元件、部件、区域、层或部分可以被称为第二步骤、元件、部件、区域、层或部分，而不脱离示例性实施方案的教导。
空间或时间相对术语，诸如“之前”、“之后”、“内部”、“外部”、“之下”“下方”、“较下的”，“上方”，“较上的”等，可以在本文中为了便于描述如附图所示的一个元件或特征与另一个（些）元件或特征的关系而使用。除了附图中描绘的方位之外，空间或时间相对术语还可以意图涵盖在使用或操作中的装置或系统的不同方位。
在本公开通篇中，数值表示范围的近似度量或边界，以涵盖与给定值的微小偏差和大约具有所提及的值的实施方案以及精确地具有所提及的值的实施方案。除了在具体实施方式结尾处提供的工作实施例外，在包括所附权利要求书在内的本申请文件中，参数（例如，数量或条件）的所有数值都应理解为在所有情况下均由术语“约”修饰，无论“约”是否实际上出现在该数值之前。“约”表示所述数值允许一定程度的微小不精确（在一定程度接近该值的精度；近似或合理地接近该值；几乎）。如果由“约”提供的不精确在本领域中并不是以该普通含义理解，则本文所使用的“约”至少表示测量和使用此类参数的一般方法可能引起的变化。例如，“约”可包括小于或等于5%的变化，任选小于或等于4%的变化，任选小于或等于3%的变化，任选小于或等于2%的变化，任选小于或等于1%的变化，任选小于或等于0.5%的变化，并且在某些方面，任选小于或等于0.1%的变化。
另外，范围的公开内容包括整个范围内所有值以及进一步细分的范围的公开，包括对该范围给出的端点和子范围。
以下，将参照附图更全面地描述示例性实施方案。
本技术涉及改进的电极（和包含该改进的电极的电化学电池）及其制造方法，所述电极减少由于例如在首次电池循环期间活性锂离子的损失而导致的运行效率低下。特别地，本公开提供了锂化所述电极的电活性材料的方法，例如预锂化所述电极的电活性材料的方法。锂化在电池中形成锂储库。预留的锂补偿了电化学电池在循环期间（包括在首次循环期间）损失的锂，从而减少了随时间的容量损失。
典型的锂离子电池组包含与第二电极（例如负极或阳极）相对的第一电极（例如正极或阴极）和设置在它们之间的隔膜和/或电解质。通常，在锂离子电池组包中，可以将电池组或电池以堆叠或卷绕构型电连接以增加整体输出。锂离子电池组通过使锂离子在第一和第二电极之间可逆地通过而运行。例如，锂离子可以在电池组充电期间从正极移动到负极，并且在电池组放电时以相反方向移动。所述电解质适合于传导锂离子，并且可以是液体、凝胶或固体形式。例如，图1中示出了电化学电池（也称为电池组）20的示例性示意图。尽管所示实例包括单个阴极和单个阳极，但是本领域技术人员将认识到，当前的教导扩展到各种其他配置，包括具有一个或多个阴极和一个或多个阳极，以及具有设置在或邻近其一个或多个表面的电活性层的各种集流体的那些。
所述电池组20包括负极22、正极24和设置在所述电极22、24之间的隔膜26。隔膜26在电极22、24之间提供电隔离（防止物理接触）。隔膜26还在锂离子循环期间为锂离子以及在某些情况下为相关阴离子的内部通过提供了最小电阻路径。在各个方面，隔膜26包含电解质30，其在某些方面也可以存在于负极22和正极24中。在某些变体中，隔膜26可以由固态电解质30形成。例如，隔膜26可以由多个固态电解质颗粒（未示出）限定。
负极集流体32可以位于或接近负极22，并且正极集流体34可以位于或接近正极24。负极集流体32和正极集流体34分别从外部电路40收集和移动往返于外部电路40的自由电子。例如，可中断的外部电路40和负载设备42可以连接负极22（通过负极集流体32）和正极24（通过正极集流体34）。正极集流体34可以是包含铝或本领域技术人员已知的任何其他合适导电材料的金属箔、金属栅格或网、或膨胀金属。负极集流体32可以是包含铜或本领域技术人员已知的任何其他合适导电材料的金属箔、金属栅格或网，或者膨胀金属。
电池组20可以在放电期间通过可逆电化学反应产生电流，当外部电路40闭合（以连接负极22和正极24）并且负极22包含比正极24相对更大量的锂时发生该可逆电化学反应。正极24和负极22之间的化学势差驱使在负极22处的反应（例如嵌入的锂的氧化）产生的电子通过外部电路40移向正极24。与此同时，也在负极22处产生的锂离子通过隔膜26中包含的电解质30向正极24移动。电子流经外部电路40，并且锂离子迁移穿过包含电解质溶液30的隔膜26，在正极24处形成嵌入锂。通过外部电路40的电流可以被利用并引导通过负载设备42，直到负极22中的锂耗尽并且电池组20的容量减小为止。
通过将外部电源连接到锂离子电池组20以逆转在电池组放电期间发生的电化学反应，电池组20可以在任何时间被充电或重新供能。将外部电源连接至电池组20会在负极22处促进反应，例如，嵌入锂的非自发氧化，从而产生电子和锂离子。通过外部电路40流回正极24的电子和由电解质溶液30携带穿过隔膜26流回正极24的锂离子，在正极24处重新结合并用锂（例如，嵌入锂）对其进行补充以在下一次电池组放电事件中使用。如此，一个完整的放电事件之后接着一个完整的充电事件被认为是一个循环，其中锂离子在正极24和负极22之间循环。可以用来给电池组20充电的外部电源可以根据电池组20的尺寸、结构和特定最终用途而会有所不同。一些著名的示例性外部电源包括但不限于通过壁装电源插座连接到AC电网的AC-DC转换器和机动车交流发电机。
在许多锂离子电池组配置中，负极集流体32、负极22、隔膜26、正极24和正极集流体34中的每一个都被制备为相对薄的层（例如，厚度从几微米到小于等于1毫米）并组装成以电并联方式连接的层，以提供合适的电能和动力包。在各个方面，电池组20还可以包括尽管在此未示出但是本领域技术人员已知的各种其他部件。例如，电池组20可以包括壳体、垫圈、端子盖、接线片、电池组端子以及任何其他常规部件或材料，其可以位于电池组20内，包括在负极22、正极24和/或隔膜26之间或周围。上述电池组20包含液体电解质，并且示出了电池组运行的代表性概念。然而，如本领域技术人员所知，电池组20也可以是可以具有不同设计的包含固态电解质的固态电池组。
如上所述，电池组20的尺寸和形状可以根据其设计使用的特定应用而变化。例如，电池组驱动的车辆和手持式消费电子设备是其中电池组20最可能被设计成不同的尺寸、容量和功率输出规格的两个实例。电池组20还可以与其他类似的锂离子电池或电池组串联或并联连接，以在负载设备42需要时产生更大的电压输出、能量和功率。因此，电池组20可以产生电流到负载设备42，其是外部电路40的一部分。当电池组20放电时，负载设备42可以由流过外部电路40的电流供电。尽管电负载设备42可以是任何数量的已知电动设备，但是一些具体实例包括用于电动车辆的电动马达、膝上型计算机、平板计算机、蜂窝电话以及无绳电动工具或器具。负载设备42还可以是发电装置，其为电池组20充电以存储电能。
重新参考图1，正极24、负极22和隔膜26可各自例如在其孔内包含电解质溶液或体系30，该电解质溶液或体系30能够在负极22和正极24之间传导锂离子。能够在电极22、24之间传导锂离子的固体、液体或凝胶形式的任何适合的电解质30都可以用于电池组20中。例如，电解质30可以是非水性液体电解质溶液，其包含溶于有机溶剂或有机溶剂的混合物中的锂盐。电池组20中可以使用许多常规的非水性液体电解质溶液。
适合的锂盐通常具有惰性阴离子。可以溶解在有机溶剂或有机溶剂的混合物中以形成非水性液体电解质溶液的锂盐的非限制性列表包括：六氟磷酸锂（LiPF6）；高氯酸锂（LiClO4），四氯铝酸锂（LiAlCl4），碘化锂（LiI），溴化锂（LiBr），硫氰酸锂（LiSCN），四氟硼酸锂（LiBF4），二氟草酸硼酸锂（LiBF2(C2O4)）（LiODFB），四苯基硼酸锂（LiB(C6H5)4），双草酸硼酸锂（LiB(C2O4)2）（LiBOB），四氟草酸磷酸锂（LiPF4(C2O4)）（LiFOP），硝酸锂（LiNO3），六氟砷酸锂（LiAsF6），三氟甲磺酸锂（LiCF3SO3），双（三氟甲磺酰亚胺）锂（LiTFSI）（LiN(CF3SO2)2），氟磺酰亚胺锂（LiN(FSO2)2）（LiFSI）及它们的组合。在某些变体中，锂盐选自六氟磷酸锂（LiPF6），双（三氟甲烷磺酰亚胺）锂（LiTFSI）（LiN(CF3SO2)2），氟磺酰亚胺锂（LiN(FSO2)2）（LiFSI），氟烷基磷酸锂（LiFAP）（Li3O4P）及它们的组合。
这些和其他类似的锂盐可以溶解在各种有机溶剂中，包括但不限于各种碳酸烷基酯，例如环状碳酸酯（例如，碳酸亚乙酯（EC）、碳酸亚丙酯（PC）、碳酸亚丁酯（BC）、氟代碳酸亚乙酯（FEC）），线性碳酸酯（例如碳酸二甲酯（DMC）、碳酸二乙酯（DEC）、碳酸甲乙酯（EMC）），脂肪族羧酸酯（例如甲酸甲酯、乙酸甲酯、丙酸甲酯），γ-内酯（例如γ-丁内酯、γ-戊内酯），链状结构醚（例如1,2-二甲氧基乙烷（DME）、1,2-二乙氧基乙烷、乙氧基甲氧基乙烷），环状醚（例如四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、1,3-二氧戊环（DOL）），含硫化合物（例如环丁砜）及它们的组合。在各个方面，所述电解质可包含浓度大于或等于1M至小于或等于约2M的一种或多种锂盐。在某些变体中，例如当电解质具有大于约2M的锂浓度或离子液体时，电解质可包含一种或多种稀释剂，例如氟代碳酸亚乙酯（FEC）和/或氢氟醚（HFE）。
固态电解质可包含一种或多种固态电解质颗粒，所述固态电解质颗粒可包括一种或多种基于聚合物的颗粒、基于氧化物的颗粒、基于硫化物的颗粒、基于卤化物的颗粒、基于硼酸盐的颗粒、基于氮化物的颗粒和基于氢化物的颗粒。这种固态电解质可以设置在多层中以限定一种三维结构，并且在某些方面中限定隔膜26。在各个方面，可以将基于聚合物的颗粒与锂盐混合以便起到固体溶剂的作用。
在各个方面，基于氧化物的颗粒可以包括一种或多种石榴石陶瓷、LISICON型氧化物、NASICON型氧化物和钙钛矿型陶瓷。例如，一种或多种石榴石陶瓷可以选自：Li6.5La3Zr1.75Te0.25O12、Li7La3Zr2O12、Li6.2Ga0.3La2.95Rb0.05Zr2O12、Li6.85La2.9Ca0.1Zr1.75Nb0.25O12、Li6.25Al0.25La3Zr2O12、Li6.75La3Zr1.75Nb0.25O12、Li6.75La3Zr1.75Nb0.25O12及它们的组合。一种或多种LISICON型氧化物可以选自：Li14Zn(GeO4)4、Li3+x(P1−xSix)O4 (其中0 < x < 1)、Li3+xGexV1-xO4 (其中0 < x < 1)及它们的组合。一种或多种NASICON型氧化物可由LiMMʹ(PO4)3定义，其中M和Mʹ独立地选自Al、Ge、Ti、Sn、Hf、Zr和La。例如，在某些变体中，一种或多种NASICON型氧化物可以选自：Li1+xAlxGe2-x(PO4)3 (LAGP) (其中0 ≤ x ≤ 2)、Li1+xAlxTi2-x(PO4)3 (LATP) (其中0 ≤ x ≤ 2)、Li1+ xYxZr2-x(PO4)3 (LYZP) (其中0 ≤ x ≤ 2)、Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3、LiTi2(PO4)3、LiGeTi(PO4)3、LiGe2(PO4)3、LiHf2(PO4)3及它们的组合。一种或多种钙钛矿型陶瓷可以选自：Li3.3La0.53TiO3、LiSr1.65Zr1.3Ta1.7O9、Li2x-ySr1-xTayZr1-yO3 (其中x=0.75y且0.60 < y <0.75)、Li3/8Sr7/16Nb3/4Zr1/4O3、Li3xLa(2/3-x)TiO3 (其中0 < x < 0.25)及它们的组合。
在各个方面，基于聚合物的颗粒可以包含一种或多种选自以下的聚合物材料：聚乙二醇、聚对苯醚（PPO）、聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）、聚丙烯腈（PAN）、聚偏二氟乙烯（PVDF）、偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物（PVDF-HFP）、聚氯乙烯（PVC）及它们的组合。基于硫化物的颗粒可包括一种或多种选自以下的基于硫化物的材料：Li2S-P2S5、Li2S-P2S5-MSx (其中M为Si、Ge和Sn且0 ≤ x ≤ 2)、Li3.4Si0.4P0.6S4、Li10GeP2S11.7O0.3、Li9.6P3S12、Li7P3S11、Li9P3S9O3、Li10.35Si1.35P1.65S12、Li9.81Sn0.81P2.19S12、Li10(Si0.5Ge0.5)P2S12、Li(Ge0.5Sn0.5)P2S12、Li(Si0.5Sn0.5)PsS12、Li10GeP2S12 (LGPS)、Li6PS5X (其中X为Cl、Br或I)、Li7P2S8I、Li10.35Ge1.35P1.65S12、Li3.25Ge0.25P0.75S4、Li10SnP2S12、Li10SiP2S12、Li9.54Si1.74P1.44S11.7Cl0.3、(1-x)P2S5-xLi2S (其中0.5≤x≤0.7)及它们的组合。基于卤化物的颗粒可包括一种或多种选自以下的基于卤化物的材料：Li2CdCl4、Li2MgCl4、Li2CdI4、Li2ZnI4、Li3OCl、LiI、Li5ZnI4、Li3OCl1-xBrx (其中0 < x < 1)及它们的组合。
在各个方面，基于硼酸盐的颗粒可以包括一种或多种选自以下的基于硼酸盐的材料：Li2B4O7、Li2O-(B2O3)-(P2O5)及它们的组合。基于氮化物的颗粒可包括一种或多种选自以下的基于氮化物的材料：Li3N、Li7PN4、LiSi2N3、LiPON及它们的组合。基于氢化物的颗粒可包括一种或多种选自以下的基于氢化物的材料：Li3AlH6、LiBH4、LiBH4-LiX (其中X为Cl、Br和I之一)、LiNH2、Li2NH、LiBH4-LiNH2及它们的组合。在另外的变体中，电解质30可以是准固体电解质，其包括以上详述的非水性液体电解质溶液和固态电解质体系的混合，例如包括一种或多种离子液体和一种或多种金属氧化物颗粒，例如氧化铝（Al2O3）和/或二氧化硅（SiO2）。
在各个方面，例如当电解质30是非水性液体电解质溶液时，隔膜26可以是微孔聚合物隔膜，其包含例如聚烯烃。聚烯烃可以是均聚物（衍生自单一单体成分）或杂聚物（衍生自多于一种的单体成分），它们可以是直链或支链的。如果杂聚物衍生自两种单体成分，则聚烯烃可以具有任何共聚物链排列，包括嵌段共聚物或无规共聚物的排列。类似地，如果聚烯烃是衍生自多于两种的单体成分的杂聚物，则其同样可以是嵌段共聚物或无规共聚物。在某些方面，聚烯烃可以是聚乙烯（PE）、聚丙烯（PP）或PE和PP的混合物，或PE和/或PP的多层结构化的多孔膜。可商购的聚烯烃多孔膜包括可从Celgard LLC获得的CELGARD® 2500（单层聚丙烯隔膜）和CELGARD® 2320（三层聚丙烯/聚乙烯/聚丙烯隔膜）。考虑了用于形成隔膜26的各种其他常规可获得的聚合物和商业产品，以及可用于生产这种微孔聚合物隔膜26的许多制造方法。
当隔膜26是微孔聚合物隔膜时，它可以是单层或多层层压体，其可以通过干法或湿法工艺制造。例如，在某些情况下，单层聚烯烃可以形成整个隔膜26。在其他方面，隔膜26可以是纤维膜，其具有在相对表面之间延伸的大量孔，并且可以具有例如小于一毫米的平均厚度。然而，作为另一个实例，可以组装相似或不相似聚烯烃的多个离散层，以形成微孔聚合物隔膜26。
除聚烯烃外，隔膜26还可包含其他聚合物，例如但不限于聚对苯二甲酸乙二酯（PET）、聚偏二氟乙烯（PVdF）、聚酰胺（尼龙）、聚氨酯、聚碳酸酯、聚酯、聚醚醚酮（PEEK）、聚醚砜（PES）、聚酰亚胺（PI）、聚酰胺-酰亚胺、聚醚、聚缩醛（例如乙缩醛）、聚对苯二甲酸丁二酯、聚萘二甲酸乙二酯、聚丁烯、聚甲基戊烯、聚烯烃共聚物、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物（ABS）、聚苯乙烯共聚物、聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）、聚硅氧烷聚合物（例如聚二甲基硅氧烷（PDMS））、聚苯并咪唑（PBI）、聚苯并噁唑（PBO）、聚亚苯基、聚亚芳基醚酮、聚全氟环丁烷、聚偏二氟乙烯共聚物（例如PVdF–六氟丙烯或（PVdF-HFP））、以及聚偏二氟乙烯三元共聚物、聚偏氟乙烯、液晶聚合物（例如VECTRANTM（Hoechst AG，德国）和ZENITE®（杜邦，Wilmington，德国）、聚芳酰胺、聚苯醚、纤维素材料、介孔二氧化硅或适合创建所需多孔结构的任何其他材料。聚烯烃层和任何其他任选的聚合物层可以进一步包含在隔膜26中作为纤维层，以有助于为隔膜26提供适当的结构和多孔特性。
在某些方面，隔膜26可以进一步包含陶瓷涂层和耐热材料涂层中的一个或多个。陶瓷涂层和/或耐热材料涂层可以设置在隔膜26的一个或多个侧面上。形成陶瓷层的材料可以选自：氧化铝（Al2O3），二氧化硅（SiO2），二氧化钛（TiO2）及它们的组合。耐热材料可以选自：Nomex、Aramid及其组合。
在各个方面，正极24包含基于锂的正电活性材料，该基于锂的正电活性材料能够进行锂的嵌入和脱嵌、合金化和去合金化、或镀覆和剥离，同时起到电容电池组20的正极端子的作用。在各个方面，正极24可以由多个电活性材料颗粒（未示出）限定。这样的正电活性材料颗粒可以设置在一层或多层中，以限定正极24的三维结构。在某些变体中，如上所述，正极24可以进一步包含电解质30，例如多个电解质颗粒（未示出）。
在各个方面，正极24可以是层状氧化物阴极、尖晶石阴极和聚阴离子阴极中的一种。例如，层状氧化物阴极（例如，岩盐层状氧化物）包括选自以下的一种或多种基于锂的正电活性材料：LiNixMnyCo1-x-yO2 (其中0 ≤ x ≤ 1且0 ≤ y ≤ 1)、LiNixMn1-xO2 (其中0 ≤x ≤ 1), Li1+xMO2 (其中M为Mn、Ni、Co和Al之一且0 ≤ x ≤ 1) (例如LiCoO2 (LCO)、LiNiO2、LiMnO2、LiNi0.5Mn0.5O2、NMC111、NMC523、NMC622、NMC 721、NMC811、NCA)。尖晶石阴极包含选自LiMn2O4 和LiNi0.5Mn1.5O4的一种或多种基于锂的正电活性材料。橄榄石型阴极包含一种或多种基于锂的正电活性材料，例如LiV2(PO4)3、LiFePO4、LiCoPO4和LiMnPO4。钛铁矿型阴极包括例如LiVPO4F。硼酸盐型阴极包括例如LiFeBO3、LiCoBO3和LiMnBO3中的一种或多种。硅酸盐型阴极包括例如Li2FeSiO4、Li2MnSiO4和LiMnSiO4F。在另外的变体中，正极24可以包含一种或多种其他正电活性材料，例如，（2,5-二锂氧基）对苯二甲酸二锂和聚酰亚胺中的一种或多种。在各个方面，正电活性材料可以任选地被涂覆（例如，用LiNbO3和/或Al2O3涂覆）和/或可以被掺杂（例如，用镁（Mg）、铝（Al）和锰（Mn）中的一种或多种掺杂）。
正极24中的正电活性材料可以任选地与一种或多种提供电子传导路径的导电材料和/或至少一种改善正极24的结构完整性的聚合物粘合剂材料混合。例如，可以将正极24中的正电活性材料任选地与粘合剂混合，所述粘合剂是例如聚四氟乙烯（PTFE）、羧甲基纤维素钠（CMC）、丁苯橡胶（SBR）、聚偏二氟乙烯（PVDF）、丁腈橡胶（NBR）、苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯共聚物（SEBS）、苯乙烯-丁二烯-苯乙烯共聚物（SBS）、聚丙烯酸锂（LiPAA）、聚丙烯酸钠（NaPAA）、藻酸钠、藻酸锂和乙烯-丙烯-二烯单体（EPDM），及它们的组合。导电材料可包括基于碳的材料、粉末镍或其他金属颗粒或导电聚合物。基于碳的材料可包括例如炭黑、石墨、乙炔黑（例如KETCHENTM黑或DENKATM黑）、碳纤维和纳米管、石墨烯等的颗粒。导电聚合物的实例包括聚苯胺、聚噻吩、聚乙炔、聚吡咯等。
例如，正极24可包含：大于或等于约50wt.％至小于或等于约99wt.％，并且在某些方面，任选地大于或等于约50wt.％至小于或等于约95wt.％的正电活性材料；大于或等于约0wt.％至小于或等于约30wt.％，并且在某些方面，任选地大于或等于约2wt.％至小于或等于约5wt.％的一种或多种导电材料；以及大于或等于约0wt.％至小于或等于约20wt.％，并且在某些方面，任选地大于或等于约2wt.％至小于或等于约5wt.％的一种或多种粘合剂。
在各个方面，负极22包含能够起到锂离子电池组的负极端子的作用的锂主体材料。例如，负极22可以包含能够起到电池组20的负极端子的作用的锂主体材料（例如，负电活性材料）。在各个方面，负极22可以由多个负电活性材料颗粒（未示出）限定。这样的负电活性材料颗粒可以设置在一层或多层中，以限定负极22的三维结构。在某些变体中，如上所述，负极22可以进一步包含电解质30，例如多个电解质颗粒（未示出）。
负极22可以是基于锂的负电活性材料，其包括例如锂金属和/或锂合金。在其他变体中，负极22可以是包含硅的基于硅的负电活性材料，例如硅合金、氧化硅或其组合，在某些情况下可以进一步与石墨混合。在其他变体中，负极22可以是作为含碳阳极的负电活性材料，所述含碳阳极包含例如一种或多种负电活性材料，例如石墨、石墨烯和/或碳纳米管（CNT）。在另外的变体中，负极22可以包含一种或多种接受锂的负电活性材料，例如锂钛氧化物（Li4Ti5O12）、一种或多种过渡金属（例如锡（Sn））、一种或多种金属氧化物（例如氧化钒（V2O5）、氧化锡（SnO）、二氧化钛（TiO2））、氧化钛铌（TixNbyOz，其中0≤x≤2，0≤y≤24且0≤z≤64）以及一种或多种金属硫化物（例如硫化亚铁（FeS））。
在各个方面，负极22中的负电活性材料可以任选地与一种或多种提供电子传导路径的导电材料和/或至少一种改善负极22的结构完整性的聚合物粘合剂材料混合。例如，可以将负极22中的负电活性材料任选地与粘合剂混合，所述粘合剂是例如聚四氟乙烯（PTFE）、羧甲基纤维素钠（CMC）、丁苯橡胶（SBR）、聚偏二氟乙烯（PVDF）、丁腈橡胶（NBR）、苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯共聚物（SEBS）、苯乙烯-丁二烯-苯乙烯共聚物（SBS）、聚丙烯酸锂（LiPAA）、聚丙烯酸钠（NaPAA）、藻酸钠、藻酸锂和乙烯-丙烯-二烯单体（EPDM），及它们的组合。导电材料可包括基于碳的材料、粉末镍或其他金属颗粒或导电聚合物。基于碳的材料可包括例如炭黑、石墨、乙炔黑（例如KETCHENTM黑或DENKATM黑）、碳纤维和纳米管、石墨烯等的颗粒。导电聚合物的实例包括聚苯胺、聚噻吩、聚乙炔、聚吡咯等。
例如，负极22可包含：大于或等于约50wt.％至小于或等于约99wt.％，并且在某些方面，任选地大于或等于约50wt.％至小于或等于约95wt.％的负电活性材料；大于或等于约0wt.％至小于或等于约30wt.％，并且在某些方面，任选地大于或等于约5wt.％至小于或等于约20wt.％的一种或多种导电材料；以及大于或等于约0wt.％至小于或等于约20wt.％，并且在某些方面，任选地大于或等于约5wt.％至小于或等于约15wt.％的一种或多种粘合剂。
如上进一步详述，在放电期间，负极22可包含相对高浓度的嵌入锂，该嵌入锂被氧化为锂离子和电子。锂离子可以从负极22行进到正极24，例如经由在插置的多孔隔膜26的孔内所含的离子导电性电解质30。与此同时，电子经由外部电路40从负极22传递到正极24。这样的锂离子可以通过电化学还原反应被同化为正极22的材料。电池组在部分或全部放电掉其可用容量后可以通过外部电源进行充电或再生，这逆转了放电过程中发生的电化学反应。
然而，在各种情况下，特别是在包含硅的电化学电池的情况下，例如由于例如在首次循环过程中在负极22上形成固态电解质界面（SEI）层（未示出），以及例如由于连续固态电解质界面破裂而导致的持续锂损失，因此在首次循环后，一部分嵌入锂保留在负极22。例如，包含含硅负极的电化学电池可经历约20％，并且在某些方面，约40％的首次循环容量损失。同样，包含含氧化硅（SiOx）的负极的电化学电池可能会经历约40％的首次循环容量损失。这样的首次循环容量损失造成了低能量密度的情况。由于例如增加了不参与电池组20的可逆运行的正极质量，因此锂离子的这种永久损失可能会导致电池组20的比能量和功率降低。
在各个方面，本公开提供了一种用于锂化电化学电池，例如图1所示的电池组20，从而建立一个锂储库的方法。预留的锂补偿了电化学电池在循环期间（包括在首次循环期间）损失的锂，从而减少了随时间的容量损失。该方法可以是原位方法，其包括通过跨越电化学电池中的至少一个电极的第一集流体和辅助电极的第二集流体施加电流来使所述至少一个电极锂化。例如，该方法可以包括邻近所述电化学电池设置辅助电极；跨越辅助集流体和嵌入所述电化学电池中的集流体施加电流；以及提取或去除辅助电极和集流体。以这种方式，锂化可以与已知的熟化过程同时发生。
在卷绕电极的情况下，在某些变体中，辅助电极可以设置在或接近所述电极的末端边缘。例如，辅助电极可以限定一个主平面，该主平面相对于卷绕的轴线处于正交或垂直取向。在这种情况下，辅助集流体可以具有平行于该卷绕轴线的主平面。在各个其他方面，辅助电极可限定一个与卷绕轴线平行的主平面，并且辅助集流体可具有与该卷绕轴线正交或垂直的主平面。
在具有多个堆叠电极的电化学电池的情况下，可以将辅助电极放置在或接近所述电化学电池的一个或多个边缘。例如，如图2A所示，辅助电极250可以与电化学电池200的边缘202对齐。辅助电极250和电化学电池200可以设置在电池包290内。在各个方面，辅助电极250可以设置在为在形成循环期间的气体生成预留的封装区域中。例如，在某些变体中，如图所示，可以设置辅助电极250接近或邻近电化学电池200中与由电极224、222限定的主平面平行的边缘202。在这样的情况下，辅助集流体254可以限定一个主平面，该主平面相对于电极222、224的取向处于正交或垂直取向。本领域技术人员将理解，在各个其他方面，尽管未示出，但是，作为非限制性示例，辅助电极可以沿着电化学电池的其他边缘（如与电化学电池200中与由电极221、224限定的主平面正交或垂直的边缘206）设置。
如图2A所示的电化学电池200，类似于图1中所示的电池组20，包含基本上平行的负极222和正极224。负极222可以设置在或邻近负极集流体232的一个或多个表面。正极224可以设置在或邻近正极集流体234的一个或多个表面。隔膜226设置在电极222、224之间，并且在某些情况下可以包含电解质230。电解质230也可以存在于负极222和正极224中的一个或两个中。如上所述，如本领域技术人员将理解的，可替代地，隔膜226可被省略，并且电化学电池200可仅包含固态电解质。
辅助电极250包含一种或多种电活性材料，例如任何已知的正电活性材料和/或负电活性材料。例如，在各个方面，辅助电极250可以是层状氧化物阴极、尖晶石阴极和聚阴离子阴极中的一种。层状氧化物阴极（例如，岩盐层状氧化物）包括选自以下的一种或多种基于锂的正电活性材料：LiNixMnyCo1-x-yO2 (其中0 ≤ x ≤ 1且0 ≤ y ≤ 1)、LiNixMn1-xO2(其中0 ≤ x ≤ 1), Li1+xMO2 (其中M为Mn、Ni、Co和Al之一且0 ≤ x ≤ 1) (例如LiCoO2(LCO)、LiNiO2、LiMnO2、LiNi0.5Mn0.5O2、NMC111、NMC523、NMC622、NMC 721、NMC811、NCA)。尖晶石阴极包含选自LiMn2O4 和LiNi0.5Mn1.5O4的一种或多种基于锂的正电活性材料。橄榄石型阴极包含一种或多种基于锂的正电活性材料，例如LiV2(PO4)3、LiFePO4、LiCoPO4和LiMnPO4。钛铁矿型阴极包含例如LiVPO4F。硼酸盐型阴极包含例如LiFeBO3、LiCoBO3和LiMnBO3中的一种或多种。硅酸盐型阴极包含例如Li2FeSiO4、Li2MnSiO4和LiMnSiO4F。在另外的变体中，辅助电极250可以包含一种或多种其他正电活性材料，例如，（2,5-二锂氧基）对苯二甲酸二锂和聚酰亚胺中的一种或多种。
在各个其他方面，辅助电极250可以包含一种或多种基于锂的负电活性材料，例如，锂金属和/或锂合金。在其他变体中，辅助电极250可以包含一种或多种基于硅的负电活性材料，例如硅合金、氧化硅或其组合，在某些情况下可以进一步与石墨混合。在其他变体中，辅助电极250可以包含一种或多种基于碳的负电活性材料，例如石墨、石墨烯和/或碳纳米管（CNT）。在另外的变体中，辅助电极250可以包含一种或多种接受锂的负电活性材料，例如锂钛氧化物（Li4Ti5O12）、一种或多种过渡金属（例如锡（Sn））、一种或多种金属氧化物（例如氧化钒（V2O5）、氧化锡（SnO）、二氧化钛（TiO2））、氧化钛铌（TixNbyOz，其中0≤x≤2，0≤y≤24且0≤z≤64）以及一种或多种金属硫化物（例如硫化亚铁（FeS））。
辅助电极250可以包含选自以下的一种或多种电活性材料：LiNixMnyCo1-x-yO2 (其中0 ≤ x ≤ 1且0 ≤ y ≤ 1)、LiNixMn1-xO2 (其中0 ≤ x ≤ 1)、Li1+xMO2 (其中M是Mn、Ni、Co和Al之一且0 ≤ x ≤ 1)、Li2MnO3、LiMn2O4、LiNi0.5Mn1.5O4、LiV2(PO4)3、LiFePO4、LiCoPO4、LiMnPO4、LiVPO4F、LiFeBO3、LiCoBO3、LiMnBO3、Li2FeSiO4、Li2MnSiO4、LiMnSiO4F、LiFeSiO4、LiFe0.5M0.5SiO4 (其中M是镁(Mg)和铝(Al)之一)、硅、氧化硅、石墨、石墨烯、碳纳米管（CNT）、锂钛氧化物（Li4Ti5O12）、氧化钒（V2O5）、氧化锡（SnO）、二氧化钛（TiO2）、硫化亚铁（FeS）、锂金属及它们的组合。在某些变体中，所述一种或多种电活性材料可以选自：锂金属、Li2MnO3、LiFeSiO4、LiFe0.5M0.5SiO4（其中M是镁（Mg）和铝（Al）之一）、LMPO4（其中M是铁（Fe）和锰（Mn）之一），及它们的组合。
在某些变体中，类似于图1所示的电极22、24，辅助电极250可以进一步包含一种或多种导电材料和/或至少一种聚合物粘合剂材料。例如，辅助电极250可包含：大于或等于0wt.％至小于或等于约100wt.％，并且在某些方面，任选为约88wt.％的一种或多种电活性材料；大于或等于约0wt.％至小于或等于约50wt.％，并且在某些方面，任选为约4wt.％的一种或多种粘合剂；以及大于或等于约0wt.％至小于或等于约50wt.％，并且在某些方面，任选为约8wt.％的一种或多种导电材料。
在各个方面，辅助电极250可以是多孔的。例如，辅助电极250的孔隙率可以大于或等于约10vol.％至小于或等于约60vol.％。这种孔隙率可通过增加例如锂化所需的C-速率来促进锂离子传导性。此外，在某些情况下，这样的孔隙率可以改善电化学电池200中电解质的润湿性。在另外的变体中，如在图3中最佳看到的，辅助电极250包含一个或多个层压物或层压膜或层252。例如，在某些变体中，辅助电极250包含的层压物、层或膜的数目为大于或等于约1至小于或等于约100，并且在某些方面，任选地大于或等于约1到小于或等于约10。这样的层压物或层压膜或层252可以增加总的锂化能力，其中每一层增加额外的锂化能力。
辅助集流体254耦合到辅助电极250。如图所示，在各个方面，辅助集流体254可以限定一个主平面，该主平面相对于辅助电极250的主平面处于正交或垂直取向。例如，当辅助电极250包含一个或多个层压物或层压膜或层252时，如图3所示，辅助集流体254可以设置在或夹在所述一个或多个层压物或层压膜或层252的选定层压物或层之间。也就是说，辅助电极250可以层压在辅助集流体254的一个或多个表面上。在各个方面，辅助集流体254包含含有铝、铜或本领域技术人员已知的任何其他合适导电材料的金属箔、金属栅格或网，或者膨胀金属。
重新参考图2A，在各个方面，电化学电池200以及辅助电极250可以被设置在一个包、袋或箔290内。特别地，辅助电极250可以被设置在通常为在形成循环期间可能产生的过量气体而预留的包装空间292中。耦合到辅助电极250的辅助集流体254从包290的内部穿过并且延伸到外部。可以在辅助电极250和负极集流体232之间施加电流。这种电流的施加可以用过量的锂给电化学电池200，特别是例如负极222充电，从而在其中形成锂储库。这样的锂储库可以补偿电化学电池200的运行期间的锂消耗，例如首次循环容量锂损失。可以在初始形成循环之前或之后建立该锂储库。
在各个方面，施加的电流大于或等于约C/100至小于或等于约10C，大于或等于约C/20至小于或等于约1C，并且在某些方面，任选地大于或等于约C/10至小于或等于约C/3。可以一直施加电流直到补偿了已知的首次循环容量损失。
在某些方面，如图2B所示，离子交换膜280可以设置在电化学电池200与辅助电极250之间，以使得某些金属离子，例如，具有大于+1的化合价的金属离子（例如Mn2+、Mn3+、Fe2+和Fe3+）在施加电流期间不从辅助电极250传送到电化学电池200。
如图2C所示，在电化学电池200的锂化之后，例如，在通常用于去除在电化学电池200的形成期间产生的气体（例如H2、CO、CO2和CH4）的气体释放工艺期间，电化学电池200和辅助电极250可以被分离。例如，在电化学电池200的锂化之后，可以将包或袋290分开，以形成包含电化学电池200的第一包或袋290A和包含辅助电极250的第二包或袋290B。例如，可以通过使用热封机和可选的切割机来分开包290，使得第一和第二包290A、290B中的至少一个被密封并且可以被切割以彼此分离。在各个方面，辅助电极250可被回收并用于锂化其他电化学电池。
在各个方面，本公开提供一种用于为平衡电池确定合适的锂水平的方法。该方法可以包括循环电化学电池，例如图1所示的电池组20。在首次充电开始时，正极可以被完全锂化。例如，锂在正极的初始浓度
可以表示为：
其中，
是正电活性材料的质量（g/cm2）以及
是正电活性材料的初始比容量（mAh/g）。在首次充电期间，所有锂都从正极中移出。然而，由于例如固态电解质界面（SEI）层的形成和其他电解质反应，仅一部分置换的锂插入到负极中。负极上锂的浓度(
（mAh/cm2）可以表示为：
其中，
是负电活性材料的质量（g/cm2）以及
是负电活性材料的初始比容量（mAh/g）。首次循环或不可逆容量损失(
可以表示为：
其中
是负极的首次循环效率。
在各个方面，如上所述，负极的锂化可以补偿这种首次循环容量损失。
代表锂化锂的量(mAh/cm2)，而
代表锂化程度。例如，
可以定义为：
可循环的锂(
，包括在首次充电结束时插入负极中的锂，可以表示为：
其中，
是基于首次循环容量的N对P比率，例如，表示为：
以这种方式，可循环锂(
通常可以详细描述为正极处的锂浓度
与首次循环或不可逆容量损失(
以及锂化锂(
之间的差。负极的最大可能锂化(
可以表示为：
在首次次放电之后，由于首次循环容量损失，导致损失了正极的活性位点。例如，正极的首次循环效率(
)可以表示为：
其中，如上所述，
是正极的可逆比容量，以及
是正电活性材料的初始比容量。
正极的可逆容量(
可以表示为：
当正极具有用于可循环锂的足够容量时，
。负极保持基本相同数量的活性位点。负极的可逆容量与负极的初始容量相同。这样，电化学电池的可逆容量
可以表示为：
其中
。
在这种情况下，正极处的最大锂占有率(
)可表示为：
如果正极不具有用于可循环锂的足够容量(
，则可逆电池容量可以表示为：
并且正极上的最大锂占有率可以为1 (
。在这种情况下，残余锂可以表示为：
残余锂不能从负极上脱嵌，因此最小锂占有率(
可以表示为：
或
考虑充电时，Q是从正极移出的锂的数量，因此
以及
由此可以确定：
以及
在放电开始时：
以及
从而
以下总结了为平衡电池确定合适的锂水平的详细过程：
已经为了说明和描述的目的而提供了实施方案的前述描述。其并非旨在穷举或限制本公开。特定实施方案的各个元素或特征通常不限于该特定实施方案，而是在适用的情况下是可互换的，并且即使未具体示出或描述也可以在所选实施方案中使用。其同样也可以以许多方式变化。这样的变化不应被认为是背离本公开，并且所有这样的修改旨在包括在本公开的范围内。
Claims (10)
1.一种锂化设置在电池组包内的电化学电池的方法，该方法包括：
通过跨越所述电化学电池中的至少一个电极的第一集流体和辅助电极的第二集流体施加电流来使所述至少一个电极锂化，其中所述辅助电极设置在电池组包内邻近所述电化学电池的边缘，所述至少一个电极包含设置在或接近所述第一集流体的一个或多个表面的第一电活性层，并且所述辅助电极包含设置在或接近所述第二集流体的一个或多个表面的第二电活性层。
2.根据权利要求1所述的方法，其中，所述方法还包括：在跨越所述第一集流体和所述第二集流体施加电流之后，将所述电池组包分开为第一半部和第二半部，其中，所述第一半部包含含有所述至少一个锂化电极的所述电化学电池，并且所述第二半部包含所述辅助电极。
3.根据权利要求2所述的方法，其中，通过使用热封机将所述电池组包分开。
4.根据权利要求1所述的方法，其中，所述第二集流体限定了一个主平面，该主平面基本垂直于由所述第二电活性层限定的主平面，并且所述第二集流体穿过所述电池组包并延伸出所述电池组包。
5.根据权利要求4所述的方法，其中所述第二电活性层包含一个或多个层压层。
6.根据权利要求5所述的方法，其中，所述第二集流体的第一端设置在所述一个或多个层压层的第一和第二层之间。
7.根据权利要求1所述的方法，其中，所述第二电活性层包含一种或多种选自以下的电活性材料：硅、氧化硅、石墨、石墨烯、碳纳米管（CNT）、锂钛氧化物（Li4Ti5O12）、氧化钒（V2O5）、氧化锡（SnO）、二氧化钛（TiO2）、硫化亚铁（FeS）、锂金属及它们的组合。
8.根据权利要求1所述的方法，其中，所述第二电活性层包含一种或多种选自以下的电活性材料：LiNixMnyCo1-x-yO2 (其中0 ≤ x ≤ 1且0 ≤ y ≤ 1)、LiNixMn1-xO2 (其中0 ≤ x≤ 1)、Li1+xMO2 (其中M是Mn、Ni、Co和Al之一且0 ≤ x ≤ 1)、Li2MnO3、LiMn2O4、LiNi0.5Mn1.5O4、LiV2(PO4)3、LiFePO4、LiCoPO4、LiMnPO4、LiVPO4F、LiFeBO3、LiCoBO3、LiMnBO3、Li2FeSiO4、Li2MnSiO4、LiMnSiO4F、LiFeSiO4、LiFe0.5M0.5SiO4 (其中M是镁(Mg)和铝(Al)之一)，以及它们的组合；以及
其中，所述第二电活性层是多孔的并且具有大于或等于约10vol.％至小于或等于约60vol.％的孔隙率。
9.根据权利要求1所述的方法，其中，所述第二电活性层包含一种或多种导电材料；以及
其中所述第二电活性层包含一种或多种粘合剂，所述粘合剂选自聚四氟乙烯（PTFE）、羧甲基纤维素钠（CMC）、丁苯橡胶（SBR）、聚偏二氟乙烯（PVDF）、丁腈橡胶（NBR）、苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯共聚物（SEBS）、苯乙烯-丁二烯-苯乙烯共聚物（SBS）、聚丙烯酸锂（LiPAA）、聚丙烯酸钠（NaPAA）、藻酸钠、藻酸锂和乙烯-丙烯-二烯单体（EPDM）。
10.根据权利要求1所述的方法，其中，所述电流是大于或等于约C/100至小于或等于约10C的恒电流。
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