CN112782151A - 一种提高激光诱导击穿光谱分类准确性的数据处理方法 - Google Patents

一种提高激光诱导击穿光谱分类准确性的数据处理方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种提高激光诱导击穿光谱分类准确性的数据处理方法，对样品进行采集获得光谱数据；列出元素的特征谱线；获得各个元素的特征谱线的相对强度之比；生成每个样品对应的多个谱线组合，生成训练集和测试集；对SVM分类模型进行训练，记录训练集中各个的谱线组合对应的SVM识别精度；选取其中SVM识别精度最高所对应的谱线组合。本发明适应性更广，可以推广到不同类别的样品上；最大程度避免了人工选择特征谱线的光谱强度做分类模型的变量时，输入的有用信息不足或是输入了多余的干扰信息导致的模型精度较低，建模时间较长等问题。

Description

一种提高激光诱导击穿光谱分类准确性的数据处理方法
技术领域
本发明属于激光诱导击穿光谱(Laser-Induced Breakdown Spectroscopy,LIBS)技术领域，具体涉及一种提高激光诱导击穿光谱分类准确性的数据处理方法。适用于物质进行分类识别可推广到其他物质成分如塑料，岩矿，中药材的分类模型中输入向量的优化等等。
背景技术
目前，激光诱导击穿光谱技术作为一种新的，快速的，便利的物质成分分析技术，在越来越多的工业领域中被证明具有巨大的应用潜力。但其技术本身还有不少缺点需要攻克，由于该技术是采集样品受激光激发产生的等离子体光谱，对采集光谱进行分析来判别物质成分和含量的，因此易受环境等外界因素的干扰。LIBS技术的重复性和稳定性偏低，在对微量元素的分析灵敏度、精确度和准确度上还有待提高。机器学习算法可以对数据进行优化处理，是在硬件性能无太大改善情况下的一种精度优化手段。近年来，将LIBS技术与机器学习算法相结合建立对物质分类的模型的研究越来越多。支持向量机(support vectormachine，SVM)是在统计学理论基础上发展起来的一种新的机器学习算法，是一种二分类模型，可用于建立对物质进行分类识别的模型。
将LIBS与SVM相结合建立的分类模型中，最常见的输入向量为样品的特征谱线的光谱强度。由于激光能量的波动、样品的不均匀性和激光与物质相互作用过程的复杂性，采集的光谱谱峰重叠严重，易导致单一元素的特征谱线的光谱强度稳定性较差。因此难以用单一元素的特征谱线特征谱线的光谱强度作为SVM的特征参数来建立定量分析模型去准确识别物质种类以及成分含量，而采用多元素的多条谱线信息输入分类模型时，多种谱线信息有效校正了基体效应的影响，使得模型训练效果较好。而现有技术在选择输入向量时，一般采取人工选择谱线的方法。
LIBS结合算法的分类模型，常常以特征谱线强度为输入向量。而LIBS探测得到的光谱所包含的变量很多。如一台光谱仪的波段范围为200nm-800nm，这段波段内有几千上万条谱峰，除可供于分类的有用信息以外，还包含很多如背景噪声，被基体元素影响导致失真的谱线信息等无用信息。因此人工测试的测试结果有可能出现误判，测试覆盖度有限以及人力成本有限都是测试技术所面临的瓶颈。
上述分类模型中输入向量的选取是人工选择谱线，选择谱线的原则是以美国国家标准与技术研究院(National Institute of Standards and Technology，NIST)的光谱数据库为依据，挑选谱线强度较高、波形完整、自吸收现象较弱和其他元素干扰较少的特征谱线的光谱强度作为分类模型的输入量。
现有的做法与操作者的经验有很大关系，且无法保证准确度，不够客观。上述现有技术的缺点：1.人工选择的谱线可能会丢失必要的信息，使得建立的模型识别效果较差；2.若选择了多余谱线信息可能导致建模时间过长。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是克服现有技术的缺陷，提供一种提高激光诱导击穿光谱分类准确性的数据处理方法，解决了现有的选择特征谱线的光谱强度做输入向量的方法经验要求较高，随机性较大的问题。
为了解决上述技术问题，本发明所采用的技术方案是：
一种提高激光诱导击穿光谱分类准确性的数据处理方法，包括以下步骤：
步骤1、对样品进行采集获得光谱数据；
步骤2、根据光谱数据列出元素的特征谱线；
步骤3、选择基体元素的一条特征谱线作为参考特征谱线，对步骤2中所选的各个元素的特征谱线的光谱强度除以所选择的参考特征谱线的光谱强度，以此得到各个元素的特征谱线的相对强度之比；
步骤4、生成每个样品对应的多个谱线组合，每个谱线组合均包括样品的各个元素的经步骤3挑选的至少一条特征谱线，每个谱线组合均对应有表征样品的样品标签号，将各个样品的三分之二组谱线组合作为训练集，各个样品剩余的三分之一组谱线组合作为测试集；
步骤5、从训练集中提取一个谱线组合的各个特征谱线的相对光谱强度作为SVM分类模型的输入向量；
步骤6、对SVM分类模型进行训练，之后将所述测试集的谱线组合的各个特征谱线的相对光谱强度输入至SVM分类模型中进行分类测试，得到训练集中提取的一个谱线组合的各个特征谱线的相对光谱强度的输入下，对应的SVM识别精度；
步骤7、从训练集中提取另一个谱线组合的各个特征谱线的相对光谱强度作为SVM分类模型的输入向量，重复步骤6，直至训练集中所有的谱线组合均遍历完成，记录训练集中各个的谱线组合对应的SVM识别精度；
步骤8、依据训练集中各个的谱线组合对应的SVM识别精度，选取其中SVM识别精度最高所对应的谱线组合。
如上所述的步骤2中，在光谱数据中，列出特征谱线强度较高、特征谱线的谱峰波形完整、自吸收现象较弱、和其他元素干扰较少的元素的特征谱线。
本发明相对于现有技术，具有以下有益效果：
1.根据被测样品所含的成分，挑选相应元素的相对强度较高且不易被背景强度所覆盖的特征谱线的光谱强度，将这些特征谱线的光谱强度作为分类判别的依据，其适应性更广，可以推广到其他类别的样品上；
2.由于本方法将LIBS光谱中被探测到的不同元素的特征谱线的光谱强度信息进行了遍历组合，并将每一个谱线组合的各个特征谱线的相对光谱强度都作为SVM分类模型的输入进行训练，从中判别出可以得到最优结果的谱线组合。这样最大程度避免了人工选择特征谱线的光谱强度做分类模型的变量时，输入的有用信息不足或是输入了多余的干扰信息导致的模型精度较低，建模时间较长等问题；
3.避免了由操作者的经验所导致的误差，；
4.校正结果精确，对14个样品的最高识别准确度可达100％。
附图说明
图1为本发明的流程示意图；
图2为14个钢铁样品的LIBS光谱图；
图3为挑选最优谱线组合后，最优的SVM预测结果。(图中，符号“O”代表每组谱线组合的实际的样品标签号，符号“*”代表预测的样品标签号，当“O”与“*”重合时，表示预测的样品标签号与实际的样品标签号一致；相反，“O”与“*”不重合时，表示未能正确识别)。
具体实施内容
为了便于本领域普通技术人员理解和实施本发明，下面结合实施例对本发明作进一步的详细描述，应当理解，此处所描述的实施示例仅用于说明和解释本发明，并不用于限定本发明。
步骤1：对样品进行采集获得光谱数据，本实施例中样品采用钢铁，具体包括以下步骤：它利用脉冲激光聚焦到样品上，使得被激光作用的样品快速烧蚀、熔化、汽化，形成由大量原子、离子和自由电子组成的高温、高压等离子体，即烧蚀样品产生了等离子体。使用光谱仪采集并解析等离子体的光谱信号，就得到了样品的光谱数据。根据光谱仪的波段范围，一组光谱数据里包含了大量的谱峰。如一台光谱仪的波段范围为200nm-800nm，这段波段内有几千上万条特征谱线的光谱强度。采集了一定数量的样品，每个样品至少测试30组光谱数据。每个元素都有对应的特征谱线的波长(如403.076，403.307，403.449nm都是Mn元素的特征谱线)，又由于相同条件下浓度越高，光谱强度越高，根据光谱数据中谱峰的波长和其对应的光谱强度可以分别用来确定材料中元素的种类及其浓度。因此，可根据一个光谱数据中谱峰的波长来判断元素的特征谱线。
步骤2：根据步骤1中所判断的已被检测的元素的特征谱线，以美国国家标准与技术研究院NIST的光谱数据库为依据，列出元素的特征谱线，优选的，列出特征谱线强度较高、特征谱线的谱峰波形完整、自吸收现象较弱、和其他元素干扰较少的元素的特征谱线，如下表1所示；由于检测样品的成分一致，仅是具体的含量不同，表1列出的特征谱线可应用在所有样品的所有光谱数据中。
每个元素都有许多特征谱线，而且在实际测量中测得的特征谱峰的波长会有一定的偏移，美国国家标准与技术研究院NIST的光谱数据库提供了特征谱线的理论值，依据美国国家标准与技术研究院NIST的光谱数据库来选择特征谱线的。
同一元素的特征谱线有不同的性质，相同条件下，被激光所激发的光谱强度也不尽相同，有强有弱，一般可根据光谱数据库知道同一元素下哪些波长下光谱强度较高，或是直接将在一个光谱数据里的同一元素的特征谱线挑出来，挑选其中明显大于背景噪声强度的特征谱线(特征谱线强度至少大于两倍背景噪声强度)。
特征谱线的谱峰只占一个数据点，谱峰的光谱强度明显高于谱峰两侧的光谱强度，谱峰及两侧的光谱数据呈三角形，属于特征谱线的谱峰波形完整；而受到干扰的谱峰，谱峰是扁平的、长方形、甚至是内凹的，属于特征谱线的谱峰波形不完整。
自吸收现象与特征谱线的上、下能级有关，下能级越接近基态，越容易发生自吸收，这也可根据光谱数据库来确定，自吸收现象较弱的特征谱线可选择下能级远离基态的特征谱线。
其他元素干扰较少是指与其他元素的特征谱线的之间的距离大于设定值。
步骤3：选择较稳定的基体元素(本实施例中为：Fe元素)的光谱强度较大的一条特征谱线(如FeI 425.08nm)为参考特征谱线，基体元素是指样品中含量最大的元素。为了减小测量误差，对步骤2中所选的各个元素的特征谱线的光谱强度除以所选择的参考特征谱线的光谱强度，以此得到各个元素的特征谱线的相对强度之比。
步骤4：生成每个样品对应的多个谱线组合，每个谱线组合均包括样品的各个元素的经步骤3挑选的至少一条特征谱线，每个谱线组合均对应有表征样品的样品标签号，将各个样品的三分之二组谱线组合作为训练集来训练SVM(支持向量机)分类模型，各个样品剩余的三分之一组谱线组合作为测试集来检测训练好的SVM分类模型的性能。
步骤5：从训练集中提取一个谱线组合的各个特征谱线的相对光谱强度作为SVM分类模型的输入向量，
步骤6：对SVM分类模型进行训练，SVM分类模型输出谱线组合对应的表征样品的样品标签号。之后将所述测试集的谱线组合的各个特征谱线的相对光谱强度输入至SVM分类模型中进行分类测试，输出测试集中每个谱线组合对应的样品标签号。若输出谱线组合的样品标签号与实际一致，则识别正确。以此识别样品的类别。将所有识别正确的谱线组合的数量除以测试集包含的谱线组合的总数，得到训练集中提取的一个谱线组合的各个特征谱线的相对光谱强度的输入下，对应的SVM识别精度。
本文采用交叉验证法获得SVM分类模型中惩罚因子C和核函数参数g的最优值，两种参数也对SVM分类模型的精度有影响；
步骤7：从训练集中提取另一个谱线组合的各个特征谱线的相对光谱强度作为SVM分类模型的输入向量，重复步骤6，直至训练集中所有的谱线组合均遍历完成，记录训练集中各个的谱线组合对应的SVM识别精度；
步骤8：依据训练集中各个的谱线组合对应的SVM识别精度，选取其中SVM识别精度最高所对应的谱线组合，或当有多个谱线组合可使SVM识别精度达到最高时，选择建模时间最少的谱线组合。获得最优的谱线组合，本实施例中，最优的谱线组合的具体信息如下表2所示。
最优的谱线组合的各个特征谱线的相对光谱强度，就是遍历组合方法得到的最优输入向量，可以有效提高在LIBS领域中分类模型的精度。
表1本实施例选择的特征谱线
Figure BDA0002946768340000061
表2本实施例SVM预测准确度达100％的6条特征谱线
Figure BDA0002946768340000062
本发明可以有效的解决人工选谱则过于麻烦，测试覆盖度有限及人力成本有限等测试技术所面临的瓶颈。
本发明可以简单实现自动化选谱，解决输入信息不充足或干扰信息较多导致的测试结果较低的问题。经过测试后，以后对同类物质进行分类检测时，可以依据遍历得出的最佳的谱线组合直接进行分类，提高了效率。
本发明可以依据实际情况选择效果最好的谱线组合，避免了不同物质之间谱线不一定全部适用的问题。这对于实现LIBS在工业现场的自动化发展有一定的应用效果。
图中不一定非要选择光谱强度高的特征谱线，有的元素特征谱线强度较弱，或是自吸收现象较明显但无其他元素的干扰，也可选作为待分析的特征谱线的光谱强度，这些特征谱线的光谱强度可能对模型判别样品种类很重要。可将其与其他元素的谱线共同遍历组合做SVM模型的输入。
由于同一数据的不同的输入信息会导致分类准确度的不同，本发明依据特征谱线的遍历组合，将遍历出来的所有的谱线组合都进行了测试，最终将识别精度最佳的谱线组合作为输入，使得SVM分类模型的建模效率达到最高；
避免了输入大量特征时可能会发生的过拟合问题，导致SVM分类模型的泛化程度降低，预测准确度较差
该降维方法相对于人工选取特征谱线的光谱强度来说相对方便快捷，操作简单，对SVM分类模型的优化程度高，当面临大量特征谱线时，机器自动选取特征与人工挑选谱线相比具有明显优势。可以看出，本发明在材料快速分类方面具有很好的工业应用前景；
可实现自动化特征谱线选取，避免了人工特征谱线选取中出现的经验性错误；
测试覆盖范围广，最大程度的避免了信息的丢失；
本文中所描述的具体实施例仅仅是对本发明精神作举例说明。本发明所属技术领域的技术人员可以对所描述的具体实施例做各种各样的修改或补充或采用类似的方式替代，但并不会偏离本发明的精神或者超越所附权利要求书所定义的范围。

Claims (2)

1.一种提高激光诱导击穿光谱分类准确性的数据处理方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤1、对样品进行采集获得光谱数据；
步骤2、根据光谱数据列出元素的特征谱线；
步骤3、选择基体元素的一条特征谱线作为参考特征谱线，对步骤2中所选的各个元素的特征谱线的光谱强度除以所选择的参考特征谱线的光谱强度，以此得到各个元素的特征谱线的相对强度之比；
步骤4、生成每个样品对应的多个谱线组合，每个谱线组合均包括样品的各个元素的经步骤3挑选的至少一条特征谱线，每个谱线组合均对应有表征样品的样品标签号，将各个样品的三分之二组谱线组合作为训练集，各个样品剩余的三分之一组谱线组合作为测试集；
步骤5、从训练集中提取一个谱线组合的各个特征谱线的相对光谱强度作为SVM分类模型的输入向量；
步骤6、对SVM分类模型进行训练，之后将所述测试集的谱线组合的各个特征谱线的相对光谱强度输入至SVM分类模型中进行分类测试，得到训练集中提取的一个谱线组合的各个特征谱线的相对光谱强度的输入下，对应的SVM识别精度；
步骤7、从训练集中提取另一个谱线组合的各个特征谱线的相对光谱强度作为SVM分类模型的输入向量，重复步骤6，直至训练集中所有的谱线组合均遍历完成，记录训练集中各个的谱线组合对应的SVM识别精度；
步骤8、依据训练集中各个的谱线组合对应的SVM识别精度，选取其中SVM识别精度最高所对应的谱线组合。
2.根据权利要求1所述的一种提高激光诱导击穿光谱分类准确性的数据处理方法，其特征在于，所述的步骤2中，在光谱数据中，列出特征谱线强度较高、特征谱线的谱峰波形完整、自吸收现象较弱、和其他元素干扰较少的元素的特征谱线。
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