CN112751030A - 一种负极极片及其锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及电池技术领域，具体涉及一种负极极片及其锂离子电池。本发明提供的负极极片，包括负极集流体及依次层叠设置于所述负极集流体表面的含碳导电涂层和活性材料层，所述活性材料层包括负极活性物质和添加剂,所述添加剂包括羧甲基纤维素锂,所述负极活性物质和添加剂的质量比为1:0.06‑0.1。本发明提供的负极极片通过在活性材料层中添加羧甲基纤维素锂，并控制所述负极活性物质和添加剂的质量比为1:0.06‑0.1，可显著提高电池的充放电效率和循环使用寿命。

Description

一种负极极片及其锂离子电池
技术领域
本发明涉及电池技术领域，具体涉及一种负极极片及其锂离子电池。
背景技术
随着电子和能源技术的不断发展，人们对CO2及汽车尾气排放的关注不断加大，电动汽车成为未来的发展趋势。作为电动汽车的核心部件之一，锂离子电池的研究和应用备受人们关注。
现有的锂离子电池的电极极片由金属集流体和涂敷在集流体表面的电极活性材料构成。然而金属集流体和电极活性材料的结合力往往不高，为了提高金属集流体和电极活性材料的结合力，常规的做法是加入比例较高的粘结剂，然而上述方法得到的电极极片，在应用于电动汽车的电池时易造成电池内阻过大，快速充放电时电池的极化作用过强的问题，进而影响电池的充放电效率和循环使用寿命。为了解决上述问题，现有技术主要通过以下方式进行改进：(1)改性正负极活性材料；(2)改善导电剂；(3)改善电解液和隔膜；(4)改进电池制作工艺；(5)对集流体进行改进。其中以对集流体和正负极活性材料的改进效果最为显著。然而现有技术中对电池负极活性材料的改性，其对提高电池的充放电效率和循环使用寿命效果不佳。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术中对电池负极活性材料的改性，无法显著提高电池的充放电效率和循环使用寿命的问题，进而提供了一种新的负极极片及其锂离子电池。
为达到上述目的，本发明采用如下技术方案：
一种负极极片，包括负极集流体及依次层叠设置于所述负极集流体表面的含碳导电涂层和活性材料层，所述活性材料层包括负极活性物质和添加剂,所述添加剂包括羧甲基纤维素锂,所述负极活性物质和添加剂的质量比为1:0.06-0.1。
优选的，所述添加剂还包括石墨纤维和聚乙烯蜡。
优选的，所述羧甲基纤维素锂、石墨纤维和聚乙烯蜡的质量比为1:0.05-0.1:0.05-0.1。
优选的，所述羧甲基纤维素锂、石墨纤维和聚乙烯蜡的质量比为1:0.08:0.06。
优选的，所述含碳导电涂层中的材料为石墨烯；所述石墨烯通过化学气相沉积法在所述负极集流体表面形成所述含碳导电涂层。在本发明中，所述化学气相沉积法为本领域常规制备方法。本发明通过化学气相沉积法在所述负极集流体表面形成所述含碳导电涂层的步骤包括：将负极集流体放入到反应室内进行化学气相沉积，在反应室内的温度达到810℃时，通入C2H2含量为8％的Ar/C2H2混合气体，并保温0.5h，保温结束后得到表面含有含碳导电涂层的负极集流体。
优选的，所述负极活性物质选自人造石墨、天然石墨和碳化硅中的一种或几种。
优选的，所述活性材料层还包括粘结剂和导电剂，
所述粘结剂选自聚偏氟乙烯、苯乙烯-丙烯酸酯共聚物、聚丙烯腈、聚丙烯酸酯、羧甲基纤维素纳、聚乙烯呲咯烷酮、聚乙烯醚中的一种或几种；
所述导电剂选自导电炭黑、片层石墨、碳纤维中的一种或几种。
优选的，所述负极活性物质、导电剂和粘结剂的质量比为96:2.5-3.0:1.0-1.5。
优选的，所述负极集流体为铜箔或铝箔。
本发明还提供一种锂离子电池，包括正极极片、负极极片、隔膜和电解液，所述负极极片为上述所述的负极极片。
优选的，所述正极极片包括正极活性物质，所述正极活性物质选自钴酸锂、锰酸锂、镍锰酸锂、镍钴锰酸锂、磷酸铁锂、镍钴铝酸锂、镍钴酸锂、镍酸锂中的一种或几种。
本发明的有益效果：
1)本发明提供的负极极片，包括负极集流体及依次层叠设置于所述负极集流体表面的含碳导电涂层和活性材料层，通过在活性材料层中添加羧甲基纤维素锂，并控制所述负极活性物质和添加剂的质量比为1:0.06-0.1，羧甲基纤维素锂不仅可在负极活性物质表面成膜，而且由于羧甲基纤维素锂表面的锂与电解质中的锂离子性质接近，有利于电池中锂离子的迁移，同时设置于负极集流体表面的含碳导电涂层还可有效降低电阻，增强集流体与活性材料层的结合力，从而可显著提高电池的充放电效率和循环使用寿命。
2)本发明提供的负极极片，进一步的，所述添加剂还包括石墨纤维和聚乙烯蜡。本发明通过添加石墨纤维和聚乙烯蜡，将其与羧甲基纤维素锂相互配合，可进一步提高电池的充放电效率和循环使用寿命，同时还可改善锂离子电池在放电过程中的放热现象。进一步的，本发明通过控制所述羧甲基纤维素锂、石墨纤维和聚乙烯蜡的质量比为1:0.05-0.1:0.05-0.1，在此特定比例范围，其对电池的充放电效率和循环使用寿命提升效果更为显著。
3)本发明提供的负极极片，进一步的，所述含碳导电涂层中的材料为石墨烯；所述石墨烯通过化学气相沉积法在所述负极集流体表面形成所述含碳导电涂层。本发明通过化学气相沉积法在所述负极集流体表面形成所述含碳导电涂层，相比于现有湿法涂布技术，其操作简单，制备周期短，制备的含碳导电涂层均匀。
具体实施方式
提供下述实施例是为了更好地进一步理解本发明，并不局限于所述最佳实施方式，不对本发明的内容和保护范围构成限制，任何人在本发明的启示下或是将本发明与其他现有技术的特征进行组合而得出的任何与本发明相同或相近似的产品，均落在本发明的保护范围之内。
实施例中未注明具体实验步骤或条件者，按照本领域内的文献所描述的常规实验步骤的操作或条件即可进行。所用试剂或仪器未注明生产厂商者，均为可以通过市购获得的常规试剂产品。
实施例1
本实施例提供一种锂离子电池，包括正极极片、负极极片、隔膜和电解液，所述负极极片包括负极集流体及依次层叠设置于所述负极集流体表面的含碳导电涂层和活性材料层，所述活性材料层包括负极活性物质和添加剂；
其中，负极活性物质为人造石墨，添加剂为羧甲基纤维素锂，所述负极活性物质和添加剂的质量比为1:0.06，负极集流体为铜箔，并且通过化学气相沉积法在铜箔表面形成一层石墨烯层(即含碳导电涂层)，该石墨烯层的厚度为20nm，负极导电剂为导电炭黑，负极粘结剂为羧甲基纤维素纳；
正极活性物质选用LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2，正极导电剂为导电炭黑，正极集流体为铝箔；隔膜为聚乙烯表面涂覆陶瓷，平均孔隙率为47％；电解液的溶剂为碳酸乙烯酯和乙酸乙酯二元混合溶剂，锂盐为LiPF6，助剂为碳酸亚乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯；电池采用端面焊结构，铝塑膜包装。
上述锂离子电池的制备方法，包括以下步骤：
(1)正极极片的制备：将聚偏氟乙烯和NMP(N-甲基吡咯烷酮)按质量比5:95加入到搅拌机中，搅拌速度为30rpm，搅拌2h；搅拌结束，向其中加入导电炭黑(导电剂)，搅拌速度为40rpm，搅拌1.5h；加入LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2，搅拌速度为30rpm，搅拌2h；搅拌结束，将获得的浆料过150目筛网，涂覆在铝箔上，控制单面面密度为8mg/cm2，并辊压至78μm；其中正极活性物质、导电剂和聚偏氟乙烯的质量比为96.5:2:1.5；
(2)负极极片的制备：将CMC(羧甲基纤维素钠)和纯水按质量比1:80加入到搅拌机中，搅拌速度为30rpm，搅拌2h；加入导电炭黑(导电剂)，搅拌速度为30rpm，搅拌2h；加入负极活性物质人造石墨，搅拌速度为30rpm，搅拌3h；加入羧甲基纤维素锂，搅拌速度为30rpm，搅拌1.5h；搅拌结束，将获得的浆料过120目筛网，涂覆在表面覆有石墨烯层的铜箔上，控制单面面密度为4.2mg/cm2，并辊压至80μm；其中，以质量比计，负极活性物质：导电炭黑：CMC＝96:2.5:1.5。
(3)装配、注液、化成、夹具烘烤、分容：将正负极片分切、烘烤后，与聚乙烯陶瓷隔膜卷绕成裸电芯，然后经过焊极耳、铝塑膜封装、烘烤、注液、简易封装、高温搁置、化成、夹具烘烤、二封、分容工序制作成软包电芯。
实施例2
本实施例提供一种锂离子电池，包括正极极片、负极极片、隔膜和电解液，所述负极极片包括负极集流体及依次层叠设置于所述负极集流体表面的含碳导电涂层和活性材料层，所述活性材料层包括负极活性物质和添加剂；
其中，负极活性物质为天然石墨，添加剂为羧甲基纤维素锂，所述负极活性物质和添加剂的质量比为1:0.1，负极集流体为铜箔，并且通过化学气相沉积法在铜箔表面形成一层石墨烯层(即含碳导电涂层)，该石墨烯层的厚度为20nm，负极导电剂为片层石墨，负极粘结剂为羧甲基纤维素纳；
正极活性物质选用LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2，正极导电剂为导电炭黑，正极集流体为铝箔；隔膜为聚乙烯表面涂覆陶瓷，平均孔隙率为47％；电解液的溶剂为碳酸乙烯酯和乙酸乙酯二元混合溶剂，锂盐为LiPF6，助剂为碳酸亚乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯；电池采用端面焊结构，铝塑膜包装。
上述锂离子电池的制备方法，包括以下步骤：
(1)正极极片的制备：将聚偏氟乙烯和NMP(N-甲基吡咯烷酮)按质量比5:95加入到搅拌机中，搅拌速度为30rpm，搅拌2h；搅拌结束，向其中加入导电炭黑(导电剂)，搅拌速度为40rpm，搅拌1.5h；加入LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2，搅拌速度为30rpm，搅拌2h；搅拌结束，将获得的浆料过150目筛网，涂覆在铝箔上，控制单面面密度为8mg/cm2，并辊压至78μm；其中正极活性物质、导电剂和聚偏氟乙烯的质量比为96.5:2:1.5；
(2)负极极片的制备：将CMC(羧甲基纤维素钠)和纯水按质量比1:80加入到搅拌机中，搅拌速度为30rpm，搅拌2h；加入片层石墨(导电剂)，搅拌速度为30rpm，搅拌2h；加入负极活性物质天然石墨，搅拌速度为30rpm，搅拌3h；加入羧甲基纤维素锂，搅拌速度为30rpm，搅拌1.5h；搅拌结束，将获得的浆料过120目筛网，涂覆在表面覆有石墨烯层的铜箔上，控制单面面密度为4.2mg/cm2，并辊压至80μm；其中，以质量比计，负极活性物质：片层石墨：CMC＝96:3.0:1.0。
(3)装配、注液、化成、夹具烘烤、分容：将正负极片分切、烘烤后，与聚乙烯陶瓷隔膜卷绕成裸电芯，然后经过焊极耳、铝塑膜封装、烘烤、注液、简易封装、高温搁置、化成、夹具烘烤、二封、分容工序制作成软包电芯。
实施例3
本实施例提供一种锂离子电池，包括正极极片、负极极片、隔膜和电解液，所述负极极片包括负极集流体及依次层叠设置于所述负极集流体表面的含碳导电涂层和活性材料层，所述活性材料层包括负极活性物质和添加剂；
其中，负极活性物质为人造石墨，添加剂为羧甲基纤维素锂、石墨纤维和聚乙烯蜡，所述羧甲基纤维素锂、石墨纤维和聚乙烯蜡的质量比为1:0.05:0.1，所述负极活性物质和添加剂的质量比为1:0.06，负极集流体为铜箔，并且通过化学气相沉积法在铜箔表面形成一层石墨烯层(即含碳导电涂层)，该石墨烯层的厚度为20nm，负极导电剂为导电炭黑，负极粘结剂为羧甲基纤维素纳；
正极活性物质选用LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2，正极导电剂为导电炭黑，正极集流体为铝箔；隔膜为聚乙烯表面涂覆陶瓷，平均孔隙率为47％；电解液的溶剂为碳酸乙烯酯和乙酸乙酯二元混合溶剂，锂盐为LiPF6，助剂为碳酸亚乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯；电池采用端面焊结构，铝塑膜包装。
上述锂离子电池的制备方法，包括以下步骤：
(1)正极极片的制备：将聚偏氟乙烯和NMP(N-甲基吡咯烷酮)按质量比5:95加入到搅拌机中，搅拌速度为30rpm，搅拌2h；搅拌结束，向其中加入导电炭黑(导电剂)，搅拌速度为40rpm，搅拌1.5h；加入LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2，搅拌速度为30rpm，搅拌2h；搅拌结束，将获得的浆料过150目筛网，涂覆在铝箔上，控制单面面密度为8mg/cm2，并辊压至78μm；其中正极活性物质、导电剂和聚偏氟乙烯的质量比为96.5:2:1.5；
(2)负极极片的制备：将CMC(羧甲基纤维素钠)和纯水按质量比1:80加入到搅拌机中，搅拌速度为30rpm，搅拌2h；加入导电炭黑(导电剂)，搅拌速度为30rpm，搅拌2h；加入负极活性物质人造石墨，搅拌速度为30rpm，搅拌3h；加入羧甲基纤维素锂、石墨纤维和聚乙烯蜡，搅拌速度为30rpm，搅拌1.5h；搅拌结束，将获得的浆料过120目筛网，涂覆在表面覆有石墨烯层的铜箔上，控制单面面密度为4.2mg/cm2，并辊压至80μm；其中，以质量比计，负极活性物质：导电炭黑：CMC＝96:2.5:1.5。
(3)装配、注液、化成、夹具烘烤、分容：将正负极片分切、烘烤后，与聚乙烯陶瓷隔膜卷绕成裸电芯，然后经过焊极耳、铝塑膜封装、烘烤、注液、简易封装、高温搁置、化成、夹具烘烤、二封、分容工序制作成软包电芯。
实施例4
本实施例提供一种锂离子电池，包括正极极片、负极极片、隔膜和电解液，所述负极极片包括负极集流体及依次层叠设置于所述负极集流体表面的含碳导电涂层和活性材料层，所述活性材料层包括负极活性物质和添加剂；
其中，负极活性物质为人造石墨，添加剂为羧甲基纤维素锂、石墨纤维和聚乙烯蜡，所述羧甲基纤维素锂、石墨纤维和聚乙烯蜡的质量比为1:0.1:0.05，所述负极活性物质和添加剂的质量比为1:0.06，负极集流体为铜箔，并且通过化学气相沉积法在铜箔表面形成一层石墨烯层(即含碳导电涂层)，该石墨烯层的厚度为20nm，负极导电剂为导电炭黑，负极粘结剂为羧甲基纤维素纳；
正极活性物质选用LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2，正极导电剂为导电炭黑，正极集流体为铝箔；隔膜为聚乙烯表面涂覆陶瓷，平均孔隙率为47％；电解液的溶剂为碳酸乙烯酯和乙酸乙酯二元混合溶剂，锂盐为LiPF6，助剂为碳酸亚乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯；电池采用端面焊结构，铝塑膜包装。
上述锂离子电池的制备方法，包括以下步骤：
(1)正极极片的制备：将聚偏氟乙烯和NMP(N-甲基吡咯烷酮)按质量比5:95加入到搅拌机中，搅拌速度为30rpm，搅拌2h；搅拌结束，向其中加入导电炭黑(导电剂)，搅拌速度为40rpm，搅拌1.5h；加入LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2，搅拌速度为30rpm，搅拌2h；搅拌结束，将获得的浆料过150目筛网，涂覆在铝箔上，控制单面面密度为8mg/cm2，并辊压至78μm；其中正极活性物质、导电剂和聚偏氟乙烯的质量比为96.5:2:1.5；
(2)负极极片的制备：将CMC(羧甲基纤维素钠)和纯水按质量比1:80加入到搅拌机中，搅拌速度为30rpm，搅拌2h；加入导电炭黑(导电剂)，搅拌速度为30rpm，搅拌2h；加入负极活性物质人造石墨，搅拌速度为30rpm，搅拌3h；加入羧甲基纤维素锂、石墨纤维和聚乙烯蜡，搅拌速度为30rpm，搅拌1.5h；搅拌结束，将获得的浆料过120目筛网，涂覆在表面覆有石墨烯层的铜箔上，控制单面面密度为4.2mg/cm2，并辊压至80μm；其中，以质量比计，负极活性物质：导电炭黑：CMC＝96:2.5:1.5。
(3)装配、注液、化成、夹具烘烤、分容：将正负极片分切、烘烤后，与聚乙烯陶瓷隔膜卷绕成裸电芯，然后经过焊极耳、铝塑膜封装、烘烤、注液、简易封装、高温搁置、化成、夹具烘烤、二封、分容工序制作成软包电芯。
实施例5
本实施例提供一种锂离子电池，包括正极极片、负极极片、隔膜和电解液，所述负极极片包括负极集流体及依次层叠设置于所述负极集流体表面的含碳导电涂层和活性材料层，所述活性材料层包括负极活性物质和添加剂；
其中，负极活性物质为人造石墨，添加剂为羧甲基纤维素锂、石墨纤维和聚乙烯蜡，所述羧甲基纤维素锂、石墨纤维和聚乙烯蜡的质量比为1:0.08:0.06，所述负极活性物质和添加剂的质量比为1:0.06，负极集流体为铜箔，并且通过化学气相沉积法在铜箔表面形成一层石墨烯层(即含碳导电涂层)，该石墨烯层的厚度为20nm，负极导电剂为导电炭黑，负极粘结剂为羧甲基纤维素纳；
正极活性物质选用LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2，正极导电剂为导电炭黑，正极集流体为铝箔；隔膜为聚乙烯表面涂覆陶瓷，平均孔隙率为47％；电解液的溶剂为碳酸乙烯酯和乙酸乙酯二元混合溶剂，锂盐为LiPF6，助剂为碳酸亚乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯；电池采用端面焊结构，铝塑膜包装。
上述锂离子电池的制备方法，包括以下步骤：
(1)正极极片的制备：将聚偏氟乙烯和NMP(N-甲基吡咯烷酮)按质量比5:95加入到搅拌机中，搅拌速度为30rpm，搅拌2h；搅拌结束，向其中加入导电炭黑(导电剂)，搅拌速度为40rpm，搅拌1.5h；加入LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2，搅拌速度为30rpm，搅拌2h；搅拌结束，将获得的浆料过150目筛网，涂覆在铝箔上，控制单面面密度为8mg/cm2，并辊压至78μm；其中正极活性物质、导电剂和聚偏氟乙烯的质量比为96.5:2:1.5；
(2)负极极片的制备：将CMC(羧甲基纤维素钠)和纯水按质量比1:80加入到搅拌机中，搅拌速度为30rpm，搅拌2h；加入导电炭黑(导电剂)，搅拌速度为30rpm，搅拌2h；加入负极活性物质人造石墨，搅拌速度为30rpm，搅拌3h；加入羧甲基纤维素锂、石墨纤维和聚乙烯蜡，搅拌速度为30rpm，搅拌1.5h；搅拌结束，将获得的浆料过120目筛网，涂覆在表面覆有石墨烯层的铜箔上，控制单面面密度为4.2mg/cm2，并辊压至80μm；其中，以质量比计，负极活性物质：导电炭黑：CMC＝96:2.5:1.5。
(3)装配、注液、化成、夹具烘烤、分容：将正负极片分切、烘烤后，与聚乙烯陶瓷隔膜卷绕成裸电芯，然后经过焊极耳、铝塑膜封装、烘烤、注液、简易封装、高温搁置、化成、夹具烘烤、二封、分容工序制作成软包电芯。
实施例6
本实施例提供一种锂离子电池，其与实施例5相比区别在于所述负极极片中添加剂为羧甲基纤维素锂和石墨纤维，所述羧甲基纤维素锂和石墨纤维的质量比为1:0.14。
实施例7
本实施例提供一种锂离子电池，其与实施例5相比区别在于所述负极极片中添加剂为羧甲基纤维素锂和聚乙烯蜡，所述羧甲基纤维素锂和聚乙烯蜡的质量比为1:0.14。
对比例1
本对比例提供一种锂离子电池，其与实施例5相比区别在于所述负极极片中不添加羧甲基纤维素锂、石墨纤维和聚乙烯蜡。
性能测试：
对上述实施例和对比例所得到的锂离子电池进行性能测试，在充放电效率测试中，充放电效率＝0.5C放电/0.5C充电*100％；在循环使用性能测试中，分别测量其在5C放电倍率下电池容量降低至80％时的循环使用次数；同时测量10C放电倍率下电芯表面的温度，结果如表1所示。
表1锂离子电池性能测试
Figure BDA0002256078560000081
Figure BDA0002256078560000091
显然，上述实施例仅仅是为清楚地说明所作的举例，而并非对实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说，在上述说明的基础上还可以做出其它不同形式的变化或变动。这里无需也无法对所有的实施方式予以穷举。而由此所引伸出的显而易见的变化或变动仍处于本发明创造的保护范围之中。

Claims (10)

1.一种负极极片，包括负极集流体及依次层叠设置于所述负极集流体表面的含碳导电涂层和活性材料层，其特征在于，所述活性材料层包括负极活性物质和添加剂,所述添加剂包括羧甲基纤维素锂,所述负极活性物质和添加剂的质量比为1:0.06-0.1。
2.根据权利要求1所述的负极极片，其特征在于，所述添加剂还包括石墨纤维和聚乙烯蜡。
3.根据权利要求1或2所述的负极极片，其特征在于，所述羧甲基纤维素锂、石墨纤维和聚乙烯蜡的质量比为1:0.05-0.1:0.05-0.1。
4.根据权利要求1-3任一项所述的负极极片，其特征在于，所述羧甲基纤维素锂、石墨纤维和聚乙烯蜡的质量比为1:0.08:0.06。
5.根据权利要求1-4任一项所述的负极极片，其特征在于，所述含碳导电涂层中的材料为石墨烯；
所述石墨烯通过化学气相沉积法在所述负极集流体表面形成所述含碳导电涂层。
6.根据权利要求1-5任一项所述的负极极片，其特征在于，所述负极活性物质选自人造石墨、天然石墨和碳化硅中的一种或几种。
7.根据权利要求1-6任一项所述的负极极片，其特征在于，所述活性材料层还包括粘结剂和导电剂，
所述粘结剂选自聚偏氟乙烯、苯乙烯-丙烯酸酯共聚物、聚丙烯腈、聚丙烯酸酯、羧甲基纤维素纳、聚乙烯呲咯烷酮、聚乙烯醚中的一种或几种；
所述导电剂选自导电炭黑、片层石墨、碳纤维中的一种或几种。
8.根据权利要求1-7任一项所述的负极极片，其特征在于，所述负极集流体为铜箔或铝箔。
9.一种锂离子电池，其特征在于，包括正极极片、负极极片、隔膜和电解液，所述负极极片为权利要求1-8任一项所述的负极极片。
10.根据权利要求9所述的锂离子电池，其特征在于，所述正极极片包括正极活性物质，所述正极活性物质选自钴酸锂、锰酸锂、镍锰酸锂、镍钴锰酸锂、磷酸铁锂、镍钴铝酸锂、镍钴酸锂、镍酸锂中的一种或几种。
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