CN112467204A - 一种含有锂离子电池电解液的锂离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种含有锂离子电池电解液的锂离子电池。所述锂离子电池包括正极、负极、隔膜和电解液,所述正极包括正极活性物质、粘结剂和导电剂,所述负极包括负极活性物质和导电剂,所述电解液包括非水有机溶剂、导电锂盐和添加剂,所述的添加剂包括苯基硅烷类化合物;其中,所述苯基硅烷类化合物的使用,以及对该添加剂与负极活性物质和导电剂之和的质量比的限定,能够使添加剂在负极表面形成足量更好的SEI膜从而改善锂离子电池的电极与电解液界面性质,提高其稳定性,减小界面阻抗,以提高锂离子电池的常温和高温循环,且兼顾低温性能。
Description
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域,具体涉及一种含有锂离子电池电解液的锂离子电池。
背景技术
锂离子电池自从商业化以来,由于其独特的优点,例如:高比能量、循环性能好、工作电压高等,使得锂离子电池在众多种类电池中脱颖而出,且在多个领域得到广泛应用,包括手机等消费类电池和国防工业。最近几年,石油能源衰减、环境污染等问题日益严重,大众选择锂离子电池新能源汽车势在必行。但是,在电动汽车上运用锂离子电池仍存在循环容量衰减快,低温性能差等方面问题。
目前,电解液中添加剂的使用是解决以上问题的高效武器。现阶段使用最多的FEC、PS、VC等成膜添加剂具有较高的电化学阻抗,使得它们无法兼顾锂离子电池的高温和低温性能。因此,寻找一种改善锂离子电池性能的添加剂刻不容缓。
发明内容
本发明的目的是为了解决现有锂离子电池循环容量衰减快、低温性能差等问题,提供一种含有锂离子电池电解液的锂离子电池,该电解液能够同时提高锂离子电池常温和高温循环,且兼顾低温性能的电解液。
为实现上述目的,本发明采取的技术方案如下:
一种含有锂离子电池电解液的锂离子电池,所述锂离子电池包括正极、负极、隔膜和电解液,所述正极包括正极活性物质、粘结剂和导电剂,所述负极包括负极活性物质和导电剂,所述电解液包括非水有机溶剂、导电锂盐和添加剂,所述的添加剂包括苯基硅烷类化合物;
其中,所述的苯基硅烷类化合物与负极活性物质和导电剂的质量比大于0且小于等于0.05。
进一步地,所述的苯基硅烷类化合物与负极活性物质和导电剂的质量比大于等于0.005且小于等于0.05,例如小于等于0.04、0.03、0.02、0.01、0.005。
进一步地,所述负极活性物质和导电剂的质量比为本领域常规的质量比。
进一步地,所述的苯基硅烷类化合物具有式(I)所示的结构通式:
其中,R1、R2相同或不同,各自独立地选自卤素、无取代或任选被一个、两个或更多个Ra取代的下列基团:C1-12烷基、C2-12烯基、C2-12炔基、C6-20芳基;每一个Ra相同或不同,彼此独立地选自卤素、C1-12烷基。
进一步地,R1、R2相同或不同,各自独立地选自F、C1-6烷基、C2-6烯基、苯基、萘基。
术语“C1-12烷基”应理解为优选表示具有1~12个碳原子的直链或支链饱和一价烃基,优选为C1-10烷基。“C1-10烷基”应理解为优选表示具有1、2、3、4、5、6、7、8、9或10个碳原子的直链或支链饱和一价烃基。所述烷基是例如甲基、乙基、丙基、丁基、戊基、己基、异丙基、异丁基、仲丁基、叔丁基、异戊基、2-甲基丁基、1-甲基丁基、1-乙基丙基、1,2-二甲基丙基、新戊基、1,1-二甲基丙基、4-甲基戊基、3-甲基戊基、2-甲基戊基、1-甲基戊基、2-乙基丁基、1-乙基丁基、3,3-二甲基丁基、2,2-二甲基丁基、1,1-二甲基丁基、2,3-二甲基丁基、1,3-二甲基丁基或1,2-二甲基丁基等或它们的异构体。特别地,所述基团具有1、2、3、4、5、6个碳原子(“C1-6烷基”),例如甲基、乙基、丙基、丁基、异丙基、异丁基、仲丁基、叔丁基,更特别地,所述基团具有1、2或3个碳原子(“C1-3烷基”),例如甲基、乙基、正丙基或异丙基。
术语“C2-12烯基”应理解为优选表示直链或支链的一价烃基,其包含一个或多个双键并且具有2~12个碳原子,优选“C2-10烯基”。“C2-10烯基”应理解为优选表示直链或支链的一价烃基,其包含一个或多个双键并且具有2、3、4、5、6、7、8、9或10个碳原子,特别是2或3个碳原子(“C2-3烯基”),应理解,在所述烯基包含多于一个双键的情况下,所述双键可相互分离或者共轭。所述烯基是例如乙烯基、烯丙基、(E)-2-甲基乙烯基、(Z)-2-甲基乙烯基、(E)-丁-2-烯基、(Z)-丁-2-烯基、(E)-丁-1-烯基、(Z)-丁-1-烯基、戊-4-烯基、(E)-戊-3-烯基、(Z)-戊-3-烯基、(E)-戊-2-烯基、(Z)-戊-2-烯基、(E)-戊-1-烯基、(Z)-戊-1-烯基、己-5-烯基、(E)-己-4-烯基、(Z)-己-4-烯基、(E)-己-3-烯基、(Z)-己-3-烯基、(E)-己-2-烯基、(Z)-己-2-烯基、(E)-己-1-烯基、(Z)-己-1-烯基、异丙烯基、2-甲基丙-2-烯基、1-甲基丙-2-烯基、2-甲基丙-1-烯基、(E)-1-甲基丙-1-烯基、(Z)-1-甲基丙-1-烯基、3-甲基丁-3-烯基、2-甲基丁-3-烯基、1-甲基丁-3-烯基、3-甲基丁-2-烯基、(E)-2-甲基丁-2-烯基、(Z)-2-甲基丁-2-烯基、(E)-1-甲基丁-2-烯基、(Z)-1-甲基丁-2-烯基、(E)-3-甲基丁-1-烯基、(Z)-3-甲基丁-1-烯基、(E)-2-甲基丁-1-烯基、(Z)-2-甲基丁-1-烯基、(E)-1-甲基丁-1-烯基、(Z)-1-甲基丁-1-烯基、1,1-二甲基丙-2-烯基、1-乙基丙-1-烯基、1-丙基乙烯基、1-异丙基乙烯基。
术语“C2-12炔基”应理解为表示直链或支链的一价烃基,其包含一个或多个三键并且具有2~12个碳原子,优选“C2-C10炔基”。术语“C2-C10炔基”应理解为优选表示直链或支链的一价烃基,其包含一个或多个三键并且具有2、3、4、5、6、7、8、9或10个碳原子,特别是2或3个碳原子(“C2-C3-炔基”)。所述炔基是例如乙炔基、丙-1-炔基、丙-2-炔基、丁-1-炔基、丁-2-炔基、丁-3-炔基、戊-1-炔基、戊-2-炔基、戊-3-炔基、戊-4-炔基、己-1-炔基、己-2-炔基、己-3-炔基、己-4-炔基、己-5-炔基、1-甲基丙-2-炔基、2-甲基丁-3-炔基、1-甲基丁-3-炔基、1-甲基丁-2-炔基、3-甲基丁-1-炔基、1-乙基丙-2-炔基、3-甲基戊-4-炔基、2-甲基戊-4-炔基、1-甲基戊-4-炔基、2-甲基戊-3-炔基、1-甲基戊-3-炔基、4-甲基戊-2-炔基、1-甲基戊-2-炔基、4-甲基戊-1-炔基、3-甲基戊-1-炔基、2-乙基丁-3-炔基、1-乙基丁-3-炔基、1-乙基丁-2-炔基、1-丙基丙-2-炔基、1-异丙基丙-2-炔基、2,2-二甲基丁-3-炔基、1,1-二甲基丁-3-炔基、1,1-二甲基丁-2-炔基或3,3-二甲基丁-1-炔基。特别地,所述炔基是乙炔基、丙-1-炔基或丙-2-炔基。
术语“C6-20芳基”应理解为优选表示具有6~20个碳原子的一价芳香性或部分芳香性的单环、双环或三环烃环,优选“C6-14芳基”。术语“C6-14芳基”应理解为优选表示具有6、7、8、9、10、11、12、13或14个碳原子的一价芳香性或部分芳香性的单环、双环或三环烃环(“C6-14芳基”),特别是具有6个碳原子的环(“C6芳基”),例如苯基;或联苯基,或者是具有9个碳原子的环(“C9芳基”),例如茚满基或茚基,或者是具有10个碳原子的环(“C10芳基”),例如四氢化萘基、二氢萘基或萘基,或者是具有13个碳原子的环(“C13芳基”),例如芴基,或者是具有14个碳原子的环(“C14芳基”),例如蒽基。
进一步地,所述的苯基硅烷类化合物选自下述式(II)-式(VII)所示化合物中的至少一种:
进一步地,所述的非水有机溶剂选自碳酸酯、羧酸酯和氟代醚中的一种或多种组合。其中,所述碳酸酯例如选自碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯、碳酸甲丙酯、碳酸丙烯酯、氟代碳酸乙烯酯中的一种或多种组合;所述羧酸酯例如选自丙酸乙酯、丙酸乙酯中的一种或多种组合。所述氟代醚选自1,1,2,3-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚。
进一步地,所述的锂盐为六氟磷酸锂、二氟磷酸锂、双氟磺酰亚胺锂、二氟双草酸磷酸锂、四氟草酸磷酸锂、二氟草酸硼酸锂、双(三氟甲基磺酰)亚胺锂和双草酸硼酸锂中的一种或多种,其用量占非水电解液总质量的10%~20%。
进一步地,所述正极活性物质选自钴酸锂,所述钴酸锂例如选自经过Al、Mg、Ti、Zr中两种或三种以上元素掺杂包覆处理的钴酸锂,所述掺杂包覆处理的钴酸锂的化学式为LixCo1-y1-y2-y3Ay1By2Cy3O2;0.95≤x≤1.05,0≤y1≤0.1,0≤y2≤0.1,0≤y3≤0.1,A、B、C三种掺杂元素相同或不同,彼此独立地选自Al、Mg、Ti、Zr,且Al的含量≥1500ppm,Mg和Ti的含量之和<5000ppm。所述掺杂包覆处理的钴酸锂的中值粒径D50为10-17μm,比表面积BET为0.15-0.45m2/g。
进一步地,所述的负极活性物质为石墨或含1-12wt.%SiOx/C或Si/C的石墨复合材料,其中2>x>0。
进一步地,所述隔膜包括基体和涂覆在所述基体上的无机颗粒和聚合物的复合层。
其中,所述隔膜中无机颗粒和聚合物的复合层的厚度在1-5μm。
其中,所述隔膜涂覆层中无机颗粒为氧化铝、氧化钛、氧化镁、氧化锆和钛酸钡中的一种或两种以上混合物。
其中,所述聚合物为聚偏氟乙烯、聚偏氟乙烯-共-六氟丙烯、聚丙烯腈、聚酰亚胺、聚甲基丙烯酸甲酯的一种或两种共混。
其中,所述无机颗粒和聚合物的质量比为本领域已知的。
本发明还提供上述含有非水电解液的锂离子电池的制备方法,所述方法包括如下步骤:
(1)准备正极片和负极片,所述正极片中含有正极活性物质,所述负极片中含有负极活性物质;
(2)将非水有机溶剂、导电锂盐和添加剂混合,且保证苯基硅烷类化合物与负极活性物质和导电剂的质量比小于等于0.05,制备得到电解液;
(3)将正极片、隔膜、负极片通过卷绕得到未注液的裸电芯;将裸电芯置于外包装箔中,将步骤(2)的电解液注入到干燥后的裸电芯中,制备得到所述锂离子电池。
示例性地,所述方法具体包括如下步骤:
1)正极片的制备:
将正极活性物质4.4V钴酸锂(LCO)、粘结剂聚偏氟乙烯(PVDF)、导电剂乙炔黑按照重量比97:2:1进行混合,加入N-甲基吡咯烷酮(NMP),在真空搅拌机作用下搅拌,直至混合体系成均一流动性的正极浆料;将正极浆料均匀涂覆于厚度为9~12μm的铝箔上;将上述涂覆好的铝箔在100-130℃的烘箱干燥4-10h,然后经过辊压、分切得到所需的正极片;
2)负极片制备:
将负极活性物质石墨、增稠剂羧甲基纤维素钠(CMC)、粘结剂丁苯橡胶、导电剂乙炔黑按照重量比96.4:1:1:1.6进行混合,加入去离子水,在真空搅拌机作用下获得负极浆料;将负极浆料均匀涂覆在厚度为6-9μm的铜箔上;将铜箔在室温晾干后转移至75-100℃烘箱干燥6-12h,然后经过冷压、分切得到负极片;
3)电解液制备:
在充满氩气水氧含量合格的手套箱中,将碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二乙酯、丙酸正丙酯按照质量比20:20:25:35的比例混合均匀,然后往其中快速加入1mol/L的充分干燥的六氟磷酸锂(LiPF6)、苯基硅烷类化合物,保证苯基硅烷类化合物与负极活性物质和导电剂的质量比小于等于0.05,制备得到电解液;
4)隔膜的制备:
选用7~9μm厚的聚乙烯隔膜;
5)锂离子电池的制备
将上述准备的正极片、隔膜、负极片通过卷绕得到未注液的裸电芯;将裸电芯置于外包装箔中,将上述制备好的电解液注入到干燥后的裸电芯中,经过真空封装、静置、化成、整形、分选等工序,获得所需的锂离子电池。
进一步地,所述的锂离子电池的充电截止电压≥4.4V。
有益效果:
本发明提供一种含有锂离子电池电解液的锂离子电池。所述锂离子电池包括正极、负极、隔膜和电解液,所述正极包括正极活性物质、粘结剂和导电剂,所述负极包括负极活性物质和导电剂,所述电解液包括非水有机溶剂、导电锂盐和添加剂,所述的添加剂包括苯基硅烷类化合物;其中,所述苯基硅烷类化合物的使用,以及对该添加剂与负极活性物质和导电剂之和的质量比的限定,能够使添加剂在负极表面形成足量更好的SEI膜从而改善锂离子电池的电极与电解液界面性质,提高其稳定性,减小界面阻抗,以提高锂离子电池的常温和高温循环,且兼顾低温性能。
具体实施方式
下文将结合具体实施例对本发明的制备方法做更进一步的详细说明。应当理解,下列实施例仅为示例性地说明和解释本发明,而不应被解释为对本发明保护范围的限制。凡基于本发明上述内容所实现的技术均涵盖在本发明旨在保护的范围内。
下述实施例中所使用的实验方法如无特殊说明,均为常规方法;下述实施例中所用的试剂、材料等,如无特殊说明,均可从商业途径得到。
对比例1-3和实施例1-6
对比例1-3和实施例1-6的锂离子电池均按照下述制备方法进行制备,区别仅在于添加剂的选择和加入量不同,具体区别如表1所示。
(1)正极片制备
将正极活性物质4.4V钴酸锂(LCO)、粘结剂聚偏氟乙烯(PVDF)、导电剂乙炔黑按照重量比97:2:1进行混合,加入N-甲基吡咯烷酮(NMP),在真空搅拌机作用下搅拌,直至混合体系成均一流动性的正极浆料;将正极浆料均匀涂覆于厚度为9~12μm的铝箔上;将上述涂覆好的铝箔在5段不同温度梯度的烘箱烘烤后,再将其在120℃的烘箱干燥8h,然后经过辊压、分切得到所需的正极片。
(2)负极片制备
将负极活性物质石墨、增稠剂羧甲基纤维素钠(CMC)、粘结剂丁苯橡胶、导电剂乙炔黑按照重量比96.4:1:1:1.6进行混合,加入去离子水,在真空搅拌机作用下获得负极浆料;将负极浆料均匀涂覆在厚度为6-9μm的铜箔上;将铜箔在室温晾干后转移至80℃烘箱干燥8h,然后经过冷压、分切得到负极片。
(3)电解液制备
在充满氩气水氧含量合格的手套箱中,将碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二乙酯、丙酸正丙酯按照质量比20:20:25:35的比例混合均匀(溶剂需要归一化),然后往其中快速加入1mol/L的充分干燥的六氟磷酸锂(LiPF6)以及苯基硅烷类化合物(具体用量和选择如表1所示),得到电解液。
(4)隔膜的制备
选用7~9μm厚的聚乙烯隔膜。
(5)锂离子电池的制备
将上述准备的正极片、隔膜、负极片通过卷绕得到未注液的裸电芯;将裸电芯置于外包装箔中,将上述制备好的电解液注入到干燥后的裸电芯中,经过真空封装、静置、化成、整形、分选等工序,获得所需的锂离子电池。
表1对比例1-3和实施例1-6制备得到的锂离子电池的组成
对实施例和对比例中的锂离子电池进行高温循环和低温放电性能的测试,具体的测试条件如下,测试结果如表2所示:
高温循环测试:把电池搁置在45℃条件下,在2.8-4.4V的充放电压区间下使用1C电流进行充放电循环,记录初始容量为Q,选循环至500周的容量为Q1,由如下公式计算电池高温循环500周的容量保持率:容量保持率(%)=Q1/Q×100。
低温放电测试:把电池在室温下以1C倍率进行3次充放电循环,然后以1C倍率充到满电状态,记录1C容量Q0。将满电状态下的电池在-20℃下搁置4h后,以0.4C倍率放电到3V,记录放电容量Q2,计算可得低温放电容量保持率,记录结果,由如下公式计算电池低温放电容量保持率:容量保持率(%)=Q2/Q×100。
表2对比例1-3和实施例1-6实验测试结果
通过以上数据可以明显看出,在对比例1-3中不添加或添加量超出比值电芯性能变差是由于添加剂过量副反应增多造成阻抗过大,而使用符合本发明电解液的锂离子电池的高温循环性能得到明显提高,而且电池的低温性能也得到明显改善。
以上,对本发明的实施方式进行了说明。但是,本发明不限定于上述实施方式。凡在本发明的精神和原则之内,所做的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种含有锂离子电池电解液的锂离子电池,其中,所述锂离子电池包括正极、负极、隔膜和电解液,所述正极包括正极活性物质、粘结剂和导电剂,所述负极包括负极活性物质和导电剂,所述电解液包括非水有机溶剂、导电锂盐和添加剂,所述的添加剂包括苯基硅烷类化合物;
其中,所述的苯基硅烷类化合物与负极活性物质和导电剂的质量比大于0且小于等于0.05。
2.根据权利要求1-2任一项所述的锂离子电池,其中,所述的苯基硅烷类化合物与负极活性物质和导电剂的质量比大于等于0.005且小于等于0.05,例如小于等于0.04、0.03、0.02、0.01、0.005。
4.根据权利要求1-4任一项所述的锂离子电池,其中,R1、R2相同或不同,各自独立地选自F、C1-6烷基、C2-6烯基、苯基、萘基。
6.根据权利要求1-5任一项所述的锂离子电池,其中,所述的非水有机溶剂选自碳酸酯、羧酸酯和氟代醚中的一种或多种组合。其中,所述碳酸酯例如选自碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯、碳酸甲丙酯、碳酸丙烯酯、氟代碳酸乙烯酯中的一种或多种组合;所述羧酸酯例如选自丙酸乙酯、丙酸乙酯中的一种或多种组合。所述氟代醚选自1,1,2,3-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚。
7.根据权利要求1-6任一项所述的锂离子电池,其中,所述的锂盐为六氟磷酸锂、二氟磷酸锂、双氟磺酰亚胺锂、二氟双草酸磷酸锂、四氟草酸磷酸锂、二氟草酸硼酸锂、双(三氟甲基磺酰)亚胺锂和双草酸硼酸锂中的一种或多种,其用量占非水电解液总质量的10%~20%。
8.根据权利要求1-7任一项所述的锂离子电池,其中,所述正极活性物质选自钴酸锂,所述钴酸锂例如选自经过Al、Mg、Ti、Zr中两种或三种以上元素掺杂包覆处理的钴酸锂,所述掺杂包覆处理的钴酸锂的化学式为LixCo1-y1-y2-y3Ay1By2Cy3O2;0.95≤x≤1.05,0≤y1≤0.1,0≤y2≤0.1,0≤y3≤0.1,A、B、C三种掺杂元素相同或不同,彼此独立地选自Al、Mg、Ti、Zr,且Al的含量≥1500ppm,Mg和Ti的含量之和<5000ppm。所述掺杂包覆处理的钴酸锂的中值粒径D50为10-17μm,比表面积BET为0.15-0.45m2/g。
9.根据权利要求1-8任一项所述的锂离子电池,其中,所述的负极活性物质为石墨或含1-12wt.%SiOx/C或Si/C的石墨复合材料,其中2>x>0。
10.根据权利要求1-9任一项所述的锂离子电池,其中,所述的锂离子电池的充电截止电压≥4.4V。
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Cited By (1)
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Citations (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2004171981A (ja) * | 2002-11-21 | 2004-06-17 | Mitsui Chemicals Inc | 非水電解液およびそれを用いた二次電池 |
JP2007123098A (ja) * | 2005-10-28 | 2007-05-17 | Sony Corp | 電池 |
CN108376765A (zh) * | 2017-01-31 | 2018-08-07 | 三星电子株式会社 | 包括包含单氟硅烷化合物的电解质的锂二次电池 |
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2019
- 2019-09-09 CN CN201910848748.XA patent/CN112467204A/zh active Pending
Patent Citations (3)
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