CN112448023B - 固态电解质膜片及固态锂金属电池 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种固态电解质膜片及固态锂金属电池。本发明的固态电解质膜片具有第一表面和与第一表面相对的第二表面,在第一表面上设有若干向固态电解质膜片的内部延伸、但不贯通至第二表面的微孔。本发明也提供包括上述固态电解质膜片的固态锂金属电池。本发明所提供的固态电解质膜片,在其第一表面上所设的不贯通至相对第二表面的微孔,可诱导锂离子在微孔内沉积,减小锂离子在其他位置不均匀沉积而发生锂枝晶生长、甚至刺穿固态电解质膜片的风险,从而避免了固态锂金属电池短路现象的发生。
Description
技术领域
本发明涉及电池领域,尤其涉及一种固态电解质膜片及固态锂金属电池。
背景技术
为了进一步提高电池的容量密度,从锂离子二次电池到锂二次电池的升级势在必行。目前的锂二次电池主要采用液态电解质材料,其中含有大量有机溶剂,导致液态锂二次电池安全隐患凸出。而全固态锂二次电池则具有液态锂二次电池不可比拟的安全性,并有望彻底消除使用过程中的安全隐患,更符合电动汽车和规模储能领域未来发展的需求。因此,各国研究者正大力开发全固态锂二次电池。
但是,全固态锂二次电池的发展还面临着一些问题,其中之一就在于锂离子在电池中的不均匀沉积会形成锂枝晶,锂枝晶一旦刺透电解质层,将导致正负极发生直接接触,引起电池短路。对于液态电池来说,电池短路会导致电池短时间内释放大量热量,引燃有机电解液导致起火乃至爆炸;对于全固态电池来说,虽然不会存在起火爆炸的风险,但是电池发生短路后亦会大量产热,具有潜在的危险。因此,短路问题的解决方案成为全固态电池研究的关键。
发明内容
鉴于背景技术中存在的问题,本发明的目的在于提供一种固态电解质膜片及固态锂金属电池,以改善固态锂金属电池发生短路的技术问题。
为了达到上述目的,本发明的第一方面提供了一种固态电解质膜片,其具有第一表面和与所述第一表面相对的第二表面,所述第一表面上设有若干向固态电解质膜片的内部延伸、但不贯通至所述第二表面的微孔。
本发明的第二方面提供了一种固态锂金属电池,包括依次层叠设置的正极膜片、固态电解质膜片及负极膜片,其中,所述固态电解质膜片为本发明第一方面中的固态电解质膜片,且所述固态电解质膜片的第一表面靠近所述负极膜片,所述固态电解质膜片的第二表面靠近所述正极膜片。
相对于现有技术,本发明至少包括如下所述的有益效果:
本发明所提供的固态电解质膜片在其第一表面上具有若干不贯通至相对第二表面的微孔,可诱导锂离子在微孔内沉积,减小锂离子在其他位置不均匀沉积而发生锂枝晶生长甚至刺穿固态电解质膜片的风险,从而避免了电池短路现象的发生。
附图说明
图1是根据本发明第一实施方式的固态电解质膜片的结构示意图;
图2是根据本发明第一实施方式的固态电解质膜片的剖面图;
图3是根据本发明第二实施方式的固态电解质膜片的剖面图;
图4是根据本发明第三实施方式的固态电解质膜片的剖面图;
图5是根据本发明第四实施方式的固态锂金属电池的剖面图。
具体实施方式
下面详细说明根据本发明的固态电解质膜片及固态锂金属电池。
本发明的第一实施方式涉及一种固态电解质膜片。图1和图2分别示出了本实施方式的固态电解质膜片的结构示意图和剖面图。如图1和图2所示,固态电解质膜片1具有第一表面11和以及与该第一表面11相对的第二表面12,在第一表面11上设有若干向固态电解质膜片1的内部延伸、但不贯通至第二表面12的微孔101。
在固态锂金属电池内部,锂离子在集流体上的不均匀沉积会导致锂枝晶的形成,如锂枝晶生长后刺透电解质层、导致正负极发生直接接触,则引起电池短路。本实施方式的固态电解质膜片1中,在其第一表面11上形成了若干向固态电解质膜片1的内部延伸、但不贯穿至第二表面12的微孔101,可诱导锂离子在这些微孔101内沉积,减小锂离子在其他位置沉积或生长锂枝晶的风险,从而改善电池短路的问题。
具体来说,将本实施方式的固态电解质膜片1应用于固态锂金属电池中时,使其第一表面11靠近锂金属负极(即电池阳极膜片),使其第二表面12靠近正极(即电池阴极膜片)。在电池放电过程中,锂金属负极的电子沿着外电路到达电池正极;锂离子则从锂金属负极沿着固态电解质无微孔的位置、穿过固态电解质到达正极,并嵌入正极材料内。在电池充电过程中,正极的电子沿着外电路到达锂金属负极,锂离子则从正极穿过固态电解质到达锂金属负极,并在负极处接受电子沉积下来。此时,如果锂离子沉积不均匀,就会引起锂枝晶在负极处生长、甚至刺透固态电解质,进而引发电池短路的风险。本实施方式的固态电解质膜片1中,在其第一表面11上具有若干微孔101,由于锂晶枝在微孔101外沉积或生长的应力比在微孔101内沉积或生长的应力大,因而优先在微孔101内沉积和生长;在其后的下一次放电过程中,随着负极锂离子扩散到正极,在微孔101内沉积或生长的锂枝晶会被消耗掉,从而减少了锂晶枝刺穿固态电解质引发电池短路的风险,提高了电池的整体安全性。
其中,微孔101的数量和深度由固态锂金属电池所使用的锂金属负极的厚度及表面公差、电解质的电导率及工艺要求等共同决定。一般来说,微孔101的平均直径为1μm~100μm;微孔101在第一表面的分布密度为102个~104个/cm2。微孔101的直径及分布密度可使用本领域内常规的扫描电子显微镜(SEM)进行测量得到。
优选地,微孔101的孔壁与第一表面垂直或与第一表面形成锐角,使得锂离子在微孔101内的可沉积面积更大、同时也便于微孔的加工。
优选地,任意两个微孔101之间不相互贯通,从而避免沉积在各个微孔101中的锂离子发生聚集而加快锂枝晶的生长。
另外,本实施方式中的固态电解质膜片1的材料可以选自聚合物固态电解质、硫化物固态电解质和氧化物固态电解质中的一种或几种的组合。相应地,对于氧化物固态电解质或硫化物固态电解质,微孔101可以采用模具表面凸起的方式形成;对于聚合物固态电解质,微孔101则可以采用辊表面凸起的方式形成。对于微孔101的形状没有限制,可根据实际需要在制备工艺中通过调整模具的形状来实现。
本发明第二实施方式也涉及一种固态电解膜片,是对第一实施方式的一种改进。具体来说,在第一实施方式的基础上,在微孔101的内部增设二次微孔1011。图3为本实施方式的固态电解质膜片的剖面图,如图3所示,二次微孔1011同样不贯通至第二表面12,且任意两个二次微孔1011之间不相互贯通。
二次微孔1011的设置也由固态锂金属电池所使用锂金属负极的厚度及表面公差、电解质电导率及工艺要求等共同决定。增设二次微孔1011可增大对锂离子沉积的诱导功能,进一步减小锂晶枝生长后刺透固态电解质的可能性,更有效地避免电池短路的问题。
本发明的第三实施方式也涉及一种固态电解质膜片,是对第一实施方式的另一种改进。图4为本实施方式的固态电解质膜片的剖面图。如图4所示,本实施方式的固态电解质膜片1不但在第一表面11上设有若干不贯通至第二表面12的微孔101,并且在第二表面12上设有若干电子绝缘件102,且电子绝缘件102位于微孔101在第二表面12的投影方向上。
本实施方式中的电子绝缘件102的作用如下:根据第一实施方式中的阐述,锂离子优先在微孔101内沉积、并生长锂晶枝,然而,当微孔101内生长出较长的锂枝晶时,锂晶枝也有可能到达微孔101的顶端,并刺穿电解质。对此,本实施方式中的固态电解质膜片在第二表面12上进一步增设若干电子绝缘件102,且电子绝缘件102位于微孔101在第二表面12的投影方向上;当锂晶枝在微孔101内刺穿电解质后即被微孔投影方向上的电子绝缘件102包裹,无法继续生长,也无法进一步到达正极引起短路。同样,在其后的下一次放电过程中,随着负极锂离子扩散到正极,锂枝晶会被消耗掉。这样,本实施方式的固态电解质膜片结构能更有效地避免短路现象的发生。
其中,电子绝缘件102的材料可选自具有低电子电导率(>105Ω·m)、高断裂韧性(>1KN·m3/2)的有机聚合物,包括但不限于纤维材料、橡胶材料或塑料;电子绝缘件的厚度为1~100μm。
优选地,电子绝缘件102在第二表面12上的投影覆盖微孔101在第二表面12上的投影,从而保证了电子绝缘件102能将刺穿电解质的锂晶枝完全包裹,确保其无法继续生长。
本发明的第四实施方式涉及一种固态锂金属电池,图5示出了本实施方式的固态锂金属电池的剖面图。具体来说,本实施方式的固态锂金属电池包括依次层叠设置的正极膜片3、固态电解质膜片1及负极膜片2,固态电解质膜片1可为第一至第三实施方式中的任何一种固态电解质膜片,且固态电解质膜片1的第一表面11靠近负极膜片2,固态电解质膜片1的第二表面12靠近正极膜片3。
下面示出了本实施方式的固态锂金属电池的具体实施例和对比例,以进一步阐述本申请的技术效果。应理解,该实施例仅用于说明本申请而不用于限制本申请的范围。
实施例1
(1)固态电解质的制备
在氩气干燥气氛中(水分含量低于1ppm,氧气含量低于1ppm),将聚合物固态电解质在具有突起的辊上进行辊压,从而在聚合物固态电解质的第一表面上形成若干不贯通至相对的第二表面的微孔,微孔的直径为10μm,微孔的分布密度为100个/cm2,微孔的深度为10μm。
在固态电解质第一表面相对的第二表面上,采用聚四氟乙烯(PTFE)材料制作若干电子绝缘件,使这些电子绝缘件位于微孔在第二表面的投影方向上,且电子绝缘件在第二表面上的投影覆盖微孔在第二表面上的投影;电子绝缘件的厚度为10μm,每片直径为12μm。
(2)固态锂金属电池制备
采用磷酸铁锂作为电池正极材料、锂金属作为电池负极材料,与步骤(1)中得到的固态电解质制成叠片电池。对上述叠片电池进行1C充放电循环,并记录循环次数。
实施例2
(1)固态电解质的制备
在氩气干燥气氛中(水分含量低于1ppm,氧气含量低于1ppm),采用表面具有凸起的模具在氧化物固态电解质的第一表面上形成若干不贯通至相对的第二表面的微孔,微孔的直径为80μm,微孔的分布密度为103个/cm2,微孔的深度为20μm。
在固态电解质第一表面相对的第二表面上,采用橡胶材料制作若干电子绝缘件,使这些电子绝缘件位于微孔在第二表面的投影方向上,且电子绝缘件在第二表面上的投影覆盖微孔在第二表面上的投影;电子绝缘件的厚度为20μm,每片直径为100μm。
(2)固态锂金属电池制备
采用磷酸铁锂作为电池正极材料、锂金属作为电池负极材料,与步骤(1)中得到的固态电解质制成叠片电池。对上述叠片电池进行1C充放电循环,并记录循环次数。
实施例3
(1)固态电解质的制备
在氩气干燥气氛中(水分含量低于1ppm,氧气含量低于1ppm),采用表面具有凸起的模具在硫化物固态电解质的第一表面上形成若干不贯通至相对的第二表面的微孔,微孔的直径为15μm,微孔的分布密度为104个/cm2,微孔的深度为25μm。
(2)固态锂金属电池制备
采用磷酸铁锂作为电池正极材料、锂金属作为电池负极材料,与步骤(1)中得到的固态电解质制成叠片电池。对上述叠片电池进行1C充放电循环,并记录循环次数。
对比例1
在氩气干燥气氛中(水分含量低于1ppm,氧气含量低于1ppm),将未经过辊压或模具制孔的固态电解质与磷酸铁锂正极、锂金属负极制成叠片电池。对叠片电池进行1C充放电循环,并记录循环次数。
下表1示出了实施例1~3和对比例1进行的短路试验的结果:
表1实施例与对比例的试验结果
电池序号 | 实施例1 | 实施例2 | 实施例3 | 对比例1 |
循环次数 | 50圈未短路 | 50圈未短路 | 50圈后短路 | 3圈后短路 |
由上述结果对比结果可见,对比例1的固态锂金属电池在循环3圈后即发生短路,而实施例3的固态锂金属电池在循环50圈后才出现短路现象,实施例1和2的固态锂金属电池在循环50圈后仍未出现短路现象,说明本发明对固态电解质膜片结构的改进使得固态锂金属电池的短路风险得到了显著降低。
根据上述说明书的揭示和教导,本领域技术人员还可以对上述实施方式进行变更和修改。因此,本发明并不局限于上面揭示和描述的具体实施方式,对本发明的一些修改和变更也应当落入本发明的权利要求的保护范围内。此外,尽管本说明书中使用了一些特定的术语,但这些术语只是为了方便说明,并不对本发明构成任何限制。
Claims (9)
1.一种固态电解质膜片,具有第一表面和与所述第一表面相对的第二表面,所述第一表面和所述第二表面为所述固态电解质膜片的原始表面,其特征在于,所述第一表面上设有若干向所述固态电解质膜片的内部延伸、但不贯通至所述第二表面的微孔,任意两个所述微孔之间不相互贯通,所述微孔的平均直径为1μm~100μm。
2.根据权利要求1所述的固态电解质膜片,其特征在于,所述微孔在所述第一表面的分布密度为102个~104个/cm2。
3.根据权利要求1所述的固态电解质膜片,其特征在于,所述微孔的孔壁与所述第一表面垂直或与所述第一表面形成锐角。
4.根据权利要求1所述的固态电解质膜片,其特征在于,所述微孔内部具有二次微孔;所述二次微孔不贯通至所述第二表面,且任意两个所述二次微孔之间不相互贯通。
5.根据权利要求1所述的固态电解质膜片,其特征在于,所述第二表面上设有若干电子绝缘件,所述电子绝缘件位于所述微孔在所述第二表面的投影方向上。
6.根据权利要求5所述的固态电解质膜片,其特征在于,所述电子绝缘件的材料选自有机聚合物,包括但不限于纤维材料、橡胶材料或塑料;所述电子绝缘件的厚度为1μm~100μm。
7.根据权利要求5所述的固态电解质膜片,其特征在于,所述电子绝缘件在所述第二表面上的投影覆盖所述微孔在所述第二表面上的投影。
8.根据权利要求1所述的固态电解质膜片,其特征在于,所述固态电解质膜片的材料选自聚合物固态电解质、硫化物固态电解质和氧化物固态电解质中的一种或几种的组合。
9.一种固态锂金属电池,包括依次层叠设置的正极膜片、固态电解质膜片及负极膜片,其特征在于,所述固态电解质膜片为权利要求1至8中任一项所述的固态电解质膜片,且所述固态电解质膜片的第一表面靠近所述负极膜片,所述固态电解质膜片的第二表面靠近所述正极膜片。
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