CN112436091A - 一种稀土离子掺杂的新型钙钛矿太阳能电池 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种稀土离子掺杂的新型钙钛矿太阳能电池,属于新型光伏太阳能电池领域。所述钙钛矿太阳能电池器件结构由上而下依次为对电极(Au)、空穴传输层(Spiro‑OMeTAD)、钙钛矿光吸收层(Cs2AgBiBr6)、电子传输层(SnO2)及透明导电玻璃衬底(ITO);所述的稀土离子为铈和镱等,在原有的在传统的FTO/SnO2/Cs2AgBiBr6/Spiro‑OMeTAD/Au器件结构基础上,通过在Cs2AgBiBr6钙钛矿光吸收层中掺入稀土,可以降低禁带宽度,拓宽光谱吸收范围,进而提高钙钛矿太阳能电池的光电转换效率,有效改善器件的高温稳定性,扩展应用范围。
Description
技术领域
本发明技术方案一种稀土离子掺杂的新型钙钛矿太阳能电池,属于新型光伏太阳能电池领域。
背景技术
随着化石燃料的燃烧使得环境污染加剧和不可再生资源的减少,开发可再生新型能源替代传统化石燃料成为当前全球能源环境领域研究热点。可再生能源包括太阳能、水能、风能、生物质能、波浪能、潮汐能、海洋温差能、地热能等,它们在自然界中可循环再生,对于社会和环境的可持续发展必不可少。太阳能是所有能源中分布最广泛的,太阳能转换成电能,可有效缓解能源危机;同时太阳能清洁、高效和成本低,其将成为未来能源领域的研究重点,将太阳能转换成电能将成为今后研究的关键。
自Kojima等人首次报道混合有机-无机卤化铅钙钛矿薄膜的光伏性能以来,在过去十年中光伏领域发生了重大变革,最初甲基铵碘化铅(MAPbI3)的光电转换效率(PCE)为3.81%;目前,通过在器件结构、界面工程和添加剂工程等方面进行完善,获得的大面积叠层钙钛矿型太阳能电池(PSCs)的PCE达到了25.6%。效率的显着提高归因于其出色的光物理特性(例如大吸收系数、长扩散长度和高载流子迁移率)和溶液易于加工等性能。虽然钙钛矿太阳能电池已经取得了显著成效,但由于有毒、对热、氧、湿度、电场和热应力敏感外以及光照稳定性差等问题,PSCs仍远未实现商业化或实际应用。有机-无机杂化卤化铅钙钛矿由于铅的存在而有毒性,Pb2+易溶于水,能形成对环境严重污染的有毒溶液,对人类和环境生态系统有害。第四主族元素锡(Sn)和锗(Ge)可用来代替Pb。然而,通过这种方法制备的器件光电转换效率低于基于含铅的器件。另外,由于Sn和Ge的5s和4s轨道是高能的,所以它们很容易被氧化,从正二价态氧化为正四价态,这使得它们在长期稳定的PSCs中的应用前景较差。
通过使用一价和三价阳离子代替两个Pb2+阳离子在保持原有钙钛矿晶体结构的同时制备无铅钙钛矿光吸收层的双钙钛矿。无铅双钙钛矿的先驱化合物是Cs2AgBiBr6,据计算其光谱极限最大效率低于8%。Cs2AgBiBr6双钙钛矿作为PSCs活性层为其它双钙钛矿的形成提供了可能性,例如Cs2InSbCl6、Cs2AgInBr6和Rb2AgInBr6。双钙钛矿为在B位使用不同的金属阳离子提供了更多的替代选择,可能具有更高的PCE和合适的带隙。
发明内容
本发明针对钙钛矿太阳能电池在空气中放置长时稳定性差、钙钛矿光吸收层分解速率快而不能转换为商业化应用问题。
本发明在传统的ITO/SnO2/稀土掺杂Cs2AgBiBr6/spiro-OMeTAD/Au器件结构基础上,通过在Cs2AgBiBr6钙钛矿光吸收层中掺入稀土离子(Ce3+、Nd3+、Eu3+、Yb3+、Sm3+和Tb3+等),降低禁带宽度,拓宽光谱吸收范围,进而提高钙钛矿太阳能电池的光电转换效率,有效改善器件的高温稳定性,扩展其应用范围。
为解决上述技术问题,本发明提供了一种基于稀土离子掺杂的新型Cs2AgBiBr6基钙钛矿太阳能电池,所述太阳能电池由上到下依次为金电极(Au)、空穴传输层(Spiro-OMeTAD)、掺杂稀土的钙钛矿吸收层(Cs2AgBiBr6)、电子传输层(SnO2)及ITO导电玻璃;所述的掺杂稀土离子主要为Ce3+、Nd3+、Eu3+、Yb3+、Sm3+和Tb3+等;述的空穴传输层的厚度为200-400nm、钙钛矿光吸收层厚度为400-600nm、电子传输层的厚度为30-50nm、ITO导电玻璃衬底的厚度为400-800nm。
本发明还提供了一种基于稀土离子掺杂的新型Cs2AgBiBr6基钙钛矿太阳能电池制备方法,具体步骤如下:
(1)清洗ITO导电玻璃:
将ITO导电玻璃分别用玻璃清洗剂、去离子水和乙醇超声15-25min,然后在烘箱中干燥,最后在紫外-臭氧里面处理15-30min;ITO导电玻璃平均透光率为85-95%;
(2)制备电子传输层:
在臭氧处理后的ITO导电玻璃上旋涂二氧化锡,体积比SnO2:水=1:1-6,转速为3000-5000rpm,形成30-50nm的电子传输层,并于100-200℃退火30-60分钟,所得结构为ITO/SnO2;
(3)制备钙钛矿光吸收层:
在涂有SnO2的ITO导电玻璃上,通过真空闪蒸的方法制备厚度为400-600nm掺杂稀土的Cs2AgBiBr6钙钛矿吸收层,将掺杂稀土的Cs2AgBiBr6钙钛矿溶解在二甲基亚砜溶液中,溶液浓度控制在0.1-0.5mol/L,当真空度在5-20Pa下,保压30-180s;将掺杂稀土的Cs2AgBiBr6钙钛矿吸收层薄膜在加热台上退火,温度控制在200-300℃,时间控制在3-20min,器件的结构为ITO/SnO2/掺杂稀土Cs2AgBiBr6;
(4)制备空穴传输层:
将提前配置好并放置1-3天的Spiro-OMeTAD空穴传输层溶液旋涂钙钛矿光吸收层表面,转速控制为2000-4500rpm,厚度控制为100-300nm;器件的结构为ITO/SnO2/掺杂稀土Cs2AgBiBr6/Spiro-OMeTAD;
(5)制备金电极:
将步骤(4)得到的器件放到镀膜仪中,真空度达到10-4-10-5Pa后,将电极加热电流调为100-160A,以0.05-0.2nm/s的蒸发速度沉积70-120nm厚的Au电极,完整钙钛矿太阳能电池器件的制备;器件的结构为ITO/SnO2/掺杂稀土Cs2AgBiBr6/Spiro-OMeTAD/Au。
步骤(3)所述掺杂稀土的Cs2AgBiBr6钙钛矿,配制过程具体如下:首先,称取稀土乙酸盐、CsBr、AgBr和BiBr3溶解到10mL氢溴酸中,使得到掺杂稀土的Cs2AgBiBr6钙钛矿溶液浓度0.5-1mol/L,其中稀土乙酸盐与溴化铋的摩尔浓度比为0.01-0.2:1,在100-150℃温度溶解,以5-10℃/min降到80℃,再以8-15℃/min降到室温25℃-30℃,室温获得掺杂稀土的Cs2AgBiBr6钙钛矿块状晶体,干燥后将块状样品存于样品瓶中。
进一步,步骤(4)所述预先配置的Spiro-OMeTAD空穴传输层溶液,溶液制备过程具体如下:首先称量70-110mg的Spiro-OMeTAD粉末,放入2-5mL试剂瓶中,并加入20-50uL 4-叔丁基吡啶溶液,再加入5-60uL溶有双三氟甲烷磺酰亚胺锂的乙腈溶液,其中双三氟甲烷磺酰亚胺锂的乙腈溶液的浓度为4-6g/L,最后在2-5mL试剂瓶中加入1-2mL的氯苯溶液,将上述粉末溶解溶液混合均匀,获得空穴传输层前驱体溶液。
与现有技术中未添加疏水性电极修饰层的钙钛矿太阳能电池相比,本发明的优点如下:本发明提供的一种基于稀土掺杂的钙钛矿太阳能电池的稳定性得到了显著改善,在空气中放置300小时后依然保持有原始光电转换效率的70%以上。
附图说明
图1为掺杂稀土离子钙钛矿太阳能电池器件的结构示意图;
图中,金属对电极1-1、Spiro-OMeTAD空穴传输层1-2、钙钛矿光吸收层1-3、SnO2的电子传输层1-4、ITO导电玻璃1-5;
图2为本发明制备掺杂稀土铈离子的Cs2AgBiBr6钙钛矿太阳能电池薄膜扫描电镜图;
图3为本发明制备的钙钛矿太阳能电池器件的J-V(电流-电压)测试曲线;
图4为本发明制备未掺杂稀土离子的Cs2AgBiBr6钙钛矿太阳能电池薄膜扫描电镜图;
图中:未掺杂稀土离子钙钛矿电池的J-V测试曲线4-1、掺杂稀土离子钙钛矿电池的J-V测试曲线4-2。
具体实施方式
以下结合具体的实施方式,对本发明所述的一种基于稀土离子掺杂的新型Cs2AgBiBr6基钙钛矿太阳能电池进行描述,目的是为了公众更好的理解所述的技术内容,而不是对所述技术内容的限制。
实施例1
一种基于稀土铈离子掺杂的新型Cs2AgBiBr6基钙钛矿太阳能电池
(1)清洗透明导电玻璃衬底:本实例使用商用ITO透明导电玻璃作为基底,平均透光率90%。将ITO玻璃分别用玻璃清洗剂、去离子水和乙醇超声15min,然后在烘箱中干燥,最后在紫外-臭氧里面处理30min,整个过程是ITO玻璃表面清洁;器件结构为ITO;
(2)制备电子传输层:在臭氧处理后的ITO基底上旋涂二氧化锡,体积比SnO2:水=1:6),转速为4000rpm,形成30nm的电子传输层,并于100退火30分钟,所得结构为ITO/SnO2;
(3)制备钙钛矿光吸收层:在ITO/SnO2基底上,通过真空闪蒸的方法制备厚度为400nm 1%Ce3+-Cs2AgBiBr6钙钛矿吸收层,钙钛矿溶液浓度控制在0.1-0.5mol/L,其形貌如图2所示,当真空度在10Pa,保压20s;将其在加热台上退火,温度控制在250℃,时间控制在5min,器件的结构为ITO/SnO2/Cs2AgBiBr6;
(4)制备空穴传输层:将提前配置好并放置2天的Spiro-OMeTAD空穴传输层溶液旋涂在钙钛矿光吸收层表面,转速控制为3000rpm,厚度控制为100nm;器件的结构为ITO/SnO2/1%Ce3+-Cs2AgBiBr6/Spiro-OMeTAD;
(5)制备金属对电极:将器件放到镀膜仪中,真空度达到10-4Pa后,将电极加热电流调为115A,以0.1nm/s的蒸发速度沉积90nm厚的Au电极,完整钙钛矿太阳能电池器件的制备;器件的结构为ITO/SnO2/1%Ce3+-Cs2AgBiBr6/Spiro-OMeTAD/Au。
步骤(4)所述预先配置的Spiro-OMeTAD空穴传输层溶液,溶液制备过程具体如下:首先称量73mg的Spiro-OMeTAD粉末,放入5ml试剂瓶中,并加入30uL 4-叔丁基吡啶溶液,再量取20uL溶有双三氟甲烷磺酰亚胺锂的乙腈溶液,最后加入1ml的氯苯溶液,将上述粉末溶解溶液混合均匀,获得空穴传输层前驱体溶液。
对制备的太阳能电池器件进行光电性能测试,如图3所示,通过电流-电压曲线表征,未掺杂铈离子的Cs2AgBiBr6太阳能电池器件,其开路电压为0.8V,短路电流为1.44mA/cm2,填充因子为54.44%,光电转换效率0.62%。掺杂铈离子的Cs2AgBiBr6太阳能电池器件,其开路电压为0.9V,短路电流为1.25mA/cm2,填充因子为60.08%,光电转换效率0.67%。由上可知,掺杂铈离子的Cs2AgBiBr6太阳能电池器件光电转换效率明显优于不掺杂铈离子的钙钛矿太阳能电池器件。掺杂铈离子的Cs2AgBiBr6太阳能电池器件稳定性相比于未掺杂铈离子的钙钛矿太阳能电池器件的稳定性得到提高。掺杂铈离子的Cs2AgBiBr6太阳能电池器件稳定性在空气中放置300h仍保持初始效率的70%,未掺杂稀土铈离子的钙钛矿效率保持初始效率的66%,相比于未掺杂铈离子的钙钛矿太阳能电池器件的其稳定性得到提高。
对比例1
一种新型Cs2AgBiBr6基钙钛矿太阳能电池
(1)清洗透明导电玻璃衬底:本实例使用商用ITO透明导电玻璃作为基底,平均透光率90%。将ITO玻璃分别用玻璃清洗剂、去离子水和乙醇超声15min,然后在烘箱中干燥,最后在紫外-臭氧里面处理30min,整个过程是ITO玻璃表面清洁。器件结构为ITO;
(2)制备电子传输层:在臭氧处理后的ITO基底上旋涂二氧化锡,体积比SnO2:水=1:6,转速为4000rpm,形成30nm厚度的电子传输层,并放于加热台上100℃退火30分钟,所得结构为ITO/SnO2;
(3)制备钙钛矿光吸收层:在ITO/SnO2基底上,通过真空闪蒸的方法制备厚度为400nm Cs2AgBiBr6钙钛矿吸收层,钙钛矿溶液浓度控制在0.1-0.5mol/L,其形貌如图4所示,当真空度在10Pa,保压20s;将其在加热台上退火,温度控制在250℃,时间控制在5min,器件的结构为ITO/SnO2/Cs2AgBiBr6;
(4)制备空穴传输层:将提前配置好并放置2天的Spiro-OMeTAD空穴传输层溶液旋涂在钙钛矿光吸收层表面,转速控制为3000rpm,厚度控制为100nm;器件的结构为ITO/SnO2/Cs2AgBiBr6/Spiro-OMeTAD;
(5)制备金属对电极:将器件放到镀膜仪中,真空度达到10-4Pa后,将电极加热电流调为115A,以0.1nm/s的蒸发速度沉积90nm厚的Au电极,完整钙钛矿太阳能电池器件的制备;器件的结构为ITO/SnO2/Cs2AgBiBr6/Spiro-OMeTAD/Au。
本发明不受限于上述的实施例且可在权利要求书的范畴内而变化,上述实施例和说明书中描述的只是说明本发明的原理,在不脱离本发明精神和范围的前提下,本发明还会有各种变化和改进,这些变化和改进都落入要求保护的本发明范围内。本发明要求保护范围由所附的权利要求书及其等效物界定。
Claims (5)
1.一种基于稀土离子掺杂的新型Cs2AgBiBr6基钙钛矿太阳能电池,其特征在于,由上而下依次为金电极、空穴传输层、钙钛矿光吸收层、电子传输层及ITO导电玻璃;所述钙钛矿光吸收层掺杂稀土元素金属离子。
2.如权利要求书1所述的一种基于稀土离子掺杂的新型Cs2AgBiBr6基钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述的金电极厚度在50-90nm,空穴传输层的厚度为200-400nm、钙钛矿光吸收层的厚度为400-600nm、电子传输层的厚度为30-50nm、ITO导电玻璃衬底的厚度为400-800nm。
3.一种基于稀土离子掺杂的新型Cs2AgBiBr6基钙钛矿太阳能电池的制备方法,其特征在于,具体步骤如下:
(1)清洗ITO导电玻璃:
将ITO导电玻璃分别用玻璃清洗剂、去离子水和乙醇超声15-25min,然后在烘箱中干燥,最后在紫外-臭氧里面处理15-30min;ITO导电玻璃平均透光率为85-95%;
(2)制备电子传输层:
在臭氧处理后的ITO导电玻璃上旋涂二氧化锡,体积比SnO2:水=1:1-6,转速为3000-5000rpm,形成30-50nm的电子传输层,并于100-200℃退火30-60分钟,所得结构为ITO/SnO2;
(3)制备钙钛矿光吸收层:
在涂有SnO2的ITO导电玻璃上,通过真空闪蒸的方法制备厚度为400-600nm掺杂稀土的Cs2AgBiBr6钙钛矿吸收层,将掺杂稀土的Cs2AgBiBr6钙钛矿溶解在二甲基亚砜溶液中,溶液浓度控制在0.1-0.5mol/L,当真空度在5-20Pa下,保压30-180s;将掺杂稀土的Cs2AgBiBr6钙钛矿吸收层薄膜在加热台上退火,温度控制在200-300℃,时间控制在3-20min,器件的结构为ITO/SnO2/掺杂稀土Cs2AgBiBr6;
(4)制备空穴传输层:
将提前配置好并放置1-3天的Spiro-OMeTAD空穴传输层溶液旋涂钙钛矿光吸收层表面,转速控制为2000-4500rpm,厚度控制为100-300nm;器件的结构为ITO/SnO2/掺杂稀土Cs2AgBiBr6/Spiro-OMeTAD;
(5)制备金电极:
将步骤(4)得到的器件放到镀膜仪中,真空度达到10-4-10-5Pa后,将电极加热电流调为100-160A,以0.05-0.2nm/s的蒸发速度沉积70-120nm厚的Au电极,完整钙钛矿太阳能电池器件的制备;器件的结构为ITO/SnO2/掺杂稀土Cs2AgBiBr6/Spiro-OMeTAD/Au。
4.如权利要求3所述的一种基于稀土离子掺杂的新型Cs2AgBiBr6基钙钛矿太阳能电池的制备方法,其特征在于,步骤(3)所述掺杂稀土的Cs2AgBiBr6钙钛矿,配制过程具体如下:首先,称取稀土乙酸盐、CsBr、AgBr和BiBr3溶解到10mL氢溴酸中,使得到掺杂稀土的Cs2AgBiBr6钙钛矿溶液浓度0.5-1mol/L,其中稀土乙酸盐与溴化铋的摩尔浓度比为0.01-0.2:1,在100-150℃温度溶解,以5-10℃/min降到80℃,再以8-15℃/min降到室温25℃-30℃,室温获得掺杂稀土的Cs2AgBiBr6钙钛矿块状晶体,干燥后将块状样品存于样品瓶中。
5.如权利要求3所述的一种基于稀土离子掺杂的新型Cs2AgBiBr6钙钛矿太阳能电池方法,其特征在于,步骤(4)所述预先配置的Spiro-OMeTAD空穴传输层溶液,溶液制备过程具体如下:首先称量70-110mg的Spiro-OMeTAD粉末,放入2-5mL试剂瓶中,并加入20-50uL4-叔丁基吡啶溶液,再加入5-60uL溶有双三氟甲烷磺酰亚胺锂的乙腈溶液,其中双三氟甲烷磺酰亚胺锂的乙腈溶液的浓度为4-6g/L,最后在2-5mL试剂瓶中加入1-2mL的氯苯溶液,将上述粉末溶解溶液混合均匀,获得空穴传输层前驱体溶液。
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