CN112424963A - 分子电子装置 - Google Patents
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Abstract
一种分子电子装置(10)包含多核苷酸框架(3)、一个或多个分子电子组件(4)以及一个或多个电触点(7)。所述分子电子组件和所述电触点各自连接到所述多个多核苷酸，使得所述分子电子组件和所述电触点相对于所述框架并相对于彼此定位。这形成所述电触点与所述分子电子组件之间的耦接。
Description
本发明涉及一种分子电子装置和组装分子电子装置的方法。
分子(例如，具有限定的原子组成和结构式)是可以对其功能进行操纵的最小物体。因此，分子电子组件为电路的小型化提供了最大限度。在这种规模上，量子现象支配此类装置的特性，并且因此分子电子组件可以能够用于研究用于量子技术的组件的开发。
然而，由于其大小(通常小于可能制造的最小的金属导线)，因此难以操纵分子电子组件以将它们连接到电路中，并且使用常规工程化方法获得的产率非常低。
在一种技术中，可以使用电流或机械应变在细导线(被称为“断裂结”)中制造几纳米的间隙。然后，可以将分子组件沉积在导线上，从而希望一个(并且只有一个)分子组件能够桥接导线中的间隙，使得所述组件然后可以并入到电路中。然而，这种技术依赖于可能性并且因此很少产生能运转的装置。此外，由于不可能以任何精度控制导线中的间隙的形状和分子相对于导线的定向，因此此类“能运转的”装置很少表现出可再现的特性。
在另一种技术中，可以使用扫描隧穿显微镜来定位和研究沉积在导电表面上的分子组件。与将分子组件插入到断裂结中相比，这个过程更可靠且可重复。然而，这个技术使用体积大的实验设备，这限制了可以用于分子电子装置的几何结构，从而排除了一些实用装置。
本发明的目的是提供改进的分子电子装置和组装分子电子装置的方法。
当从第一方面来看，本发明提供了一种分子电子装置，其包括：
框架，所述框架包括多个多核苷酸；
一个或多个分子电子组件；以及
一个或多个电触点；
其中所述一个或多个分子电子组件和所述一个或多个电触点各自连接到所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸，使得所述一个或多个分子电子组件和所述一个或多个电触点相对于所述框架并相对于彼此定位以形成所述一个或多个电触点与所述一个或多个分子电子组件之间的耦接。
当从第二方面来看，本发明提供了一种组装分子电子装置的方法，所述方法包括：由多个多核苷酸组装框架；
将一个或多个分子电子组件连接到所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸；以及将一个或多个电触点连接到所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸；
其中所述一个或多个分子电子组件和所述一个或多个电触点各自连接到所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸，使得所述一个或多个分子电子组件和所述一个或多个电触点相对于所述框架并相对于彼此定位以形成所述一个或多个电触点与所述一个或多个分子电子组件之间的耦接。
当从第三方面来看，本发明提供了一种分子电子装置，其可通过根据本发明的第二方面所概述的方法来获得。
本发明提供了分子电子装置和组装分子电子装置的方法。所述装置包含框架，所述框架是由多个多核苷酸组装而成(例如，通过成对的多核苷酸的杂交以形成双螺旋)。一个或多个分子电子组件和一个或多个电触点相对于多核苷酸框架定位(例如，连接到所述多核苷酸框架)。所述一个或多个电触点也相对于所述一个或多个分子电子组件定位。
通过将所述一个或多个电触点和一个或多个分子电子组件中的每一个与形成所述框架的一个或多个多核苷酸连接，所述一个或多个电触点和所述一个或多个分子电子组件相对于框架并相对于彼此定位。所述一个或多个电触点和所述一个或多个分子电子组件相对于所述框架且相对于彼此的位置例如在组装所述框架时使得形成所述一个或多个电触点与一个或多个分子电子组件之间的耦接(如电连接)，以形成分子电子装置。
类似地，当所述装置包括多个分子电子组件时，优选地以相同的方式形成(例如，成对的)分子电子组件之间的耦接。因此，在优选实施例中，所述分子电子装置包括多个分子电子组件，并且所述多个分子电子组件各自连接到所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸，使得所述多个分子电子组件中的两个或更多个分子电子组件相对于所述框架并相对于彼此定位以形成所述两个或更多个分子电子组件之间的耦接。
因此，应当理解，通过使用多核苷酸(例如，DNA纳米技术)技术来产生框架并将一个或多个分子电子组件和一个或多个电触点连接到多核苷酸以使所述一个或多个分子电子组件和所述一个或多个电触点相对于框架(且相对于彼此)定位，在至少优选实施例中，由于多核苷酸的互补碱基之间杂交以形成框架，因此这有助于允许一个或多个分子电子组件和一个或多个电触点相对于彼此可靠且准确地定位。不同组成部分相对于彼此的这种相对定位允许形成一个或多个分子电子组件与一个或多个电触点之间以及例如多个(例如，成对的)分子电子组件之间的耦接。
使用多核苷酸框架来定位一个或多个电触点和一个或多个分子电子组件也有助于确保只有一个组件定位于框架上的每个期望的位点处。这有助于避免由于多个组件在例如断裂结中的绑定而引起的问题。
作为分子电子装置的形成的一部分，一个或多个分子电子组件与一个或多个电触点之间(以及例如多个(例如，成对的)分子电子组件)之间的耦接因此提供连接装置(例如，单个分子晶体管或二极管或包括多个此类电路元件的集成电路)，然后，所述连接装置可以允许一个或多个分子电子组件通过到一个或多个电触点的一个或多个外部电连接而连接到外部电路系统。因此，分子电子装置可以例如作为电路的一部分而被“连接”，从而允许使用分子电子组件(例如，其功能受控)。这有助于克服现有技术在能够以可靠且准确的方式相对于分子电子组件定位电触点中的问题，使得分子电子组件可以被连接成较大电路。
使用多核苷酸(例如，脱氧核糖核酸(DNA))也具有可以利用此类多核苷酸的特性的优点。例如，多核苷酸是固有稳定的，并且因此可以在保持其结构(例如，框架结构)的同时进行干燥。这可以允许分子电子装置作为较大电路的一部分被连接，同时保持分子电子装置的组成部分相对于彼此的关系。多核苷酸还具有很小的固有导电率，因此有助于在分子电子装置中为框架提供必要的结构，同时不会干扰装置的电子功能。
因此，以这种方式组装分子电子装置可能比常规技术更可靠，因此有助于允许有把握地产生能运转的装置。以这种方式组装分子电子装置也可能比常规技术更加可重复，因此有助于允许提高以这种方式组装而成的分子电子装置的产率。此外，由于合成特定多核苷酸序列的能力，此类分子电子装置可以能够被构建成特定设计。
当框架由多个多核苷酸组装而成时，所述框架可以包括任何合适和期望的(例如，一维、二维或三维)结构。在一个实施例中，所述框架包括优选地使用DNA“折纸”或DNA“砖”技术组装而成的(例如，平行的)多核苷酸螺旋阵列。所述框架可以包括单个双链多核苷酸螺旋层，但是优选地，所述框架包括多个双链多核苷酸螺旋层。框架的层数可以用于在分子电子装置包括多于一个触点时控制分子电子组件与一个或多个触点的间距以及例如触点彼此的间距。
框架可以包括任何合适和期望的类型的多核苷酸(例如，合成的、基因组的或经过修饰的基因组的脱氧核糖核酸(DNA)或核糖核酸(RNA)或核酸类似物如肽核酸(PNA)、锁核酸(LNA)、乙二醇核酸(GNA)等)。
在一个实施例中，所述多个多核苷酸包括多个较短的多核苷酸。此类多核苷酸可以形成形成框架的大部分或全部结构，并且有助于例如使用DNA“砖”技术将例如形成框架的不同层连接在一起。优选地，较短的多核苷酸(例如，各自)具有少于100个核苷酸(例如，少于50个核苷酸)的总长度。
在一个实施例中，所述多个多核苷酸包括较长的多核苷酸。优选地，较长的多核苷酸包括大于100个核苷酸，例如大于1000个核苷酸。
在特别优选实施例中，所述多个多核苷酸包括较长的多核苷酸和多个较短的多核苷酸两者。优选地，较长的多核苷酸形成穿过框架的“支架”多核苷酸，并且例如如DNA“折纸”组装技术中所使用的，例如使用较短的多核苷酸将其“钉合”在一起。
因此，在特别优选实施例中，所述框架包括较长的多核苷酸和多个较短的多核苷酸，其中所述多个较短的多核苷酸被布置成将较长的“支架”多核苷酸的不同部分连接在一起，例如以形成双链多核苷酸螺旋阵列。优选地，所述方法包括通过使用所述多个较短的多核苷酸将所述较长的多核苷酸的不同部分连接在一起来组装所述框架。
由于多核苷酸的互补区段的可预测杂交以形成双螺旋，可以形成(例如，合成)将会杂交使得其组装成框架期望的结构的多核苷酸。
在一个实施例中，所述多个多核苷酸包括多核苷酸的天然序列，例如对于“支架”多核苷酸。在一个实施例中，所述多个多核苷酸包括核苷酸的合成序列，例如对于多核苷酸“卡钉”(和/或“支架”多核苷酸)。因此，在一组实施例中，所述方法包括(例如，设计并)合成所述多个多核苷酸(中的至少一些多核苷酸)。
框架可以是任何合适的和期望的大小。在一个实施例中，框架的最大尺寸介于50m与200nm之间，例如大约100nm。应当理解，双链多核苷酸在约50nm的长度上是刚性的。这有助于构建数百纳米量级的(例如，完全限定的)框架，因此有助于控制分子电子装置例如在布置其组成部分(例如，一个或多个分子电子组件和一个或多个触点)相对于彼此的定位时的几何结构和性质。
优选地，所述方法包括粘接所述多个多核苷酸(例如，多核苷酸“支架”和多个多核苷酸卡钉)以组装所述框架。因此，优选地，组装的框架基本上包括双链多核苷酸螺旋(例如，除了用于定位一个或多个触点和一个或多个分子电子组件的一个或多个多核苷酸的单链区段之外)。如将在下面讨论的，在这种相同的粘接步骤中，或者一旦多个多核苷酸已经粘接以形成框架，一个或多个触点和一个或多个分子电子组件就可以连接到框架和/或相对于彼此定位(以形成其之间的一个或多个耦接)。
优选地，例如当组装(或已经组装好)框架时，框架包括具有单链区段的一个或多个(例如，多个)多核苷酸。如将讨论的，具有单链区段(即，不与形成框架的其它多核苷酸杂交)的这些多核苷酸可以用于附接到互补多核苷酸以将一个或多个分子组件和一个或多个电触点连接到框架。
组装的框架可以包括任何合适的和期望的形状。在一个实施例中，所述框架包括基本上立方形的形状，例如由多个堆叠的矩形层组装而成。优选地，所述框架包括一个或多个凹陷，所述一个或多个凹陷被布置成分别定位所述一个或多个电触点。例如，当分子电子装置包括两个触点时，优选地，框架包括在框架的相对侧中形成的凹陷用于定位相应触点。(例如，除框架的层数之外)一个或多个凹陷的形状(例如，凹形)可以用于在分子电子装置包括多于一个触点时控制一个或多个分子电子组件与一个或多个触点的间距以及例如接触处彼此的间距。
连接到框架的一个或多个分子电子组件可以是任何一个或多个合适的和期望的分子电子组件。优选地，一个或多个分子电子组件(例如，各自)具有例如与较不明确限定的分子结构如碳纳米管(其通常不具有限定数量的碳原子)相反的明确(例如，精确)限定的原子结构。因此，优选地，一个或多个分子电子组件(例如，所述一个或多个分子电子组件中的每个分子电子组件)是明确限定的(例如，离散的并且优选地单个)分子或分子组。优选地，一个或多个分子电子组件(例如，所述一个或多个分子电子组件中的每个分子电子组件)不是碳纳米管。
(明确限定的分子(或分子组)是具有精确限定的式(原子组成)和结构式(示出组成原子如何通过化学键连接)的分子(或分子组)。对于任何特定的明确限定的分子(或分子组)，其一些或全部立体异构体(具有相同的结构式，但原子的空间布置不同)可以被视为功能等效。因此，立体异构体的混合物可以被视为相同的特定的明确限定的分子(或分子组)。)
在一个实施例中，所述一个或多个分子电子组件的分子量介于100道尔顿(Da)与10,000Da之间，例如介于500Da与5,000Da之间，例如介于1,000Da与3,000Da之间，例如大约2,600Da。
在一个实施例中，所述一个或多个分子电子组件包括磁性杂金属环。在一个实施例中，所述一个或多个分子电子组件包括反铁磁性环。优选地，所述环包括Cr7M环，其中M包括金属，例如Ni(例如，NiII)、Co(例如，CoII)、Fe(例如，FeII或FeIII)。
在一个实施例中，所述一个或多个分子电子组件包括轮烷。优选地，所述轮烷包括具有延伸穿过其的轴的(大环)环。优选地，所述轴(例如，具有哑铃形状)保持在所述环内。优选地，(例如，杂交)轮烷包括无机环和有机轴。优选地，所述无机环包括磁性杂金属环和/或反铁磁性环，例如Cr7M环，其中M包括(例如，过渡)金属，例如Ni(例如，NiII)、Co(例如，CoII)、Fe(例如，FeII或FeIII)。
在这些上述实施例中，优选地，所述一个或多个分子电子组件被用作(并且因此优选地包括)分子量子点。
此类分子电子组件，例如分子纳米磁体(例如，基于过渡金属的反铁磁性耦接簇)有助于提供例如具有内部磁性自由度的原子上明确限定的分子(例如，分子组)，如分子量子点。
优选地，所述方法包括选择特定的(例如，明确限定的)分子或分子组以用作一个或多个分子组件。在优选实施例中，所述方法包括(例如，设计并)合成(例如，特定的(例如，明确限定的)分子或分子组以用作)一个或多个分子组件。如已经解释的，由于分子电子组件的(例如，明确限定的)性质(例如，使得分子电子组件的拷贝(基本上)是相同的)，因此(例如，明确限定的)分子电子组件在连接到多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸时具有以较不明确限定的结构(如碳纳米管)不会总是可能的方式相对于分子电子装置的框架对齐或自组装(并且因此例如准确地定位)自身的能力。
一个或多个分子电子组件可以包括任何合适的和期望的类型的电子组件。例如，一个或多个分子电子组件可以包括以下中的一个或多个：二极管、(例如，场效应)晶体管、(例如，分子自旋)量子位或(例如，磁性)分子量子点等。在一个实施例中，所述一个或多个分子电子组件包括单分子电子组件。如下面将讨论的，优选地，所述一个或多个分子电子组件被配置成使得其(例如，各自)能够例如通过与所述框架的其它组件杂交的多核苷酸的一个或多个共价键连接到所述框架。
一个或多个分子电子组件可以以任何合适的和期望的方式连接到形成框架的多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸。在一组实施例中，所述分子电子装置包括一个或多个(“连接”)多核苷酸，所述一个或多个(“连接”)多核苷酸附接到所述一个或多个分子电子组件(例如，所述一个或多个分子电子组件中的每个分子电子组件)并且被布置成将所述一个或多个分子电子组件连接到形成所述框架的所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸，以使所述一个或多个分子电子组件相对于所述框架(并相对于一个或多个电触点)定位。
因此，优选地，所述方法包括将一个或多个多核苷酸附接到所述一个或多个分子电子组件(例如，所述一个或多个分子电子组件中的每个分子电子组件)，并使用附接到所述一个或多个分子电子组件的所述一个或多个多核苷酸以例如通过使附接到所述一个或多个分子电子组件的所述一个或多个多核苷酸与形成所述框架的所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸杂交相对于所述框架定位所述一个或多个分子电子组件。
优选地，附接到所述一个或多个分子电子组件的所述一个或多个多核苷酸同时并在与用于例如通过粘接或以其它方式将形成所述框架的所述多个多核苷酸与附接到所述一个或多个分子电子组件的多核苷酸组合来组装所述框架的组装过程相同的组装过程中连接到形成所述框架的所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸。
在这些实施例中，优选地，所述一个或多个分子电子组件通过附接到所述一个或多个分子电子组件的所述一个或多个多核苷酸与形成所述框架的一部分的一个或多个多核苷酸的单链区段杂交而连接到所述框架。因此，优选地，附接到所述一个或多个分子电子组件的所述一个或多个多核苷酸自身不形成所述框架的一部分，而是附接到所述框架。
在一个实施例中，所述一个或多个分子电子组件(例如，各自)例如不通过一个或多个另外的连接多核苷酸直接附接到形成所述框架的所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸。因此，优选地，所述方法包括将所述一个或多个分子电子组件(例如，所述一个或多个分子电子组件中的每个分子电子组件)附接到形成所述框架的所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸。在根据“DNA折纸”技术组装框架的实施例中，所述一个或多个分子电子组件可以直接附接到(例如，较长的)“支架”多核苷酸和/或形成所述框架的(例如，较短的)多核苷酸“卡钉”中的一个或多个多核苷酸“卡钉”。
一个或多个分子电子组件可以以任何合适的和期望的方式附接到用于相对于框架定位一个或多个分子电子组件的一个或多个多核苷酸。在一个实施例中，所述一个或多个分子电子组件例如作为末端修饰附接到形成所述框架的所述多个多核苷酸中的所述一个或多个多核苷酸的相应端或一个或多个连接多核苷酸。因此，例如，以这种方式制备一个或多个多核苷酸附接到其的一个或多个分子电子组件，例如用于然后连接到或形成框架。
在另一个实施例中，所述一个或多个分子电子组件作为内部修饰附接到形成所述框架的所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸或一个或多个连接多核苷酸(即，使得经过修饰的多核苷酸跨分子电子组件是连续的，多核苷酸的端从分子电子组件的任一侧突出并且端是游离的(即，单链的)，例如以与互补多核苷酸杂交)。
为了将所述一个或多个分子电子组件附接到形成所述框架的所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸或一个或多个连接多核苷酸，所述一个或多个多核苷酸可以首先与一个或多个互补多核苷酸结合作为双螺旋的一部分。这可以帮助定位分子电子组件并且因此将其附接到一个或多个多核苷酸(例如，通过一个或多个相应共价键)。优选地，一旦分子电子组件已经附接到一个或多个多核苷酸，就将互补多核苷酸去除，从而使分子电子组件附接到形成框架的一个或多个多核苷酸或一个或多个连接多核苷酸。
在一个实施例中，所述一个或多个分子电子组件(例如，各自)例如作为骨干链路插入在形成所述框架的所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸中或插入在所述一个或多个连接多核苷酸中。
在一组实施例中，形成所述框架的所述多个多核苷酸、所述一个或多个分子电子组件(以及在适当的情况下，所述一个或多个连接多核苷酸)可以被布置成使得所述框架仅能够在所述一个或多个分子电子组件存在时被(例如，正确地)组装。因此，当一个或多个分子电子组件和其所附接的多核苷酸不存在时，多个多核苷酸可能会被阻止(例如，正确地)组装到框架中。这可以有助于对框架的组装和/或一个或多个分子电子组件的定位进行更严格的控制。
一个或多个分子电子组件可以(例如，各自)以任何合适的和期望的方式附接到多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸或一个或多个连接多核苷酸(用于连接到框架)。在一个实施例中，所述一个或多个分子电子组件(例如，各自)通过一个或多个相应共价键附接到形成所述框架的所述多个多核苷酸中的所述一个或多个多核苷酸或所述一个或多个连接多核苷酸。
优选地，形成所述框架的所述多个多核苷酸中的所述一个或多个多核苷酸(例如，所述一个或多个多核苷酸中的每个多核苷酸)或所述一个或多个分子电子组件附接到其的一个或多个连接多核苷酸包括外围官能团(例如，硫醇、羧基、胺、炔烃、叠氮化物或丙烯酸酯)以与所述一个或多个分子电子组件形成一个或多个共价键。因此，优选地，所述方法包括视情况而定使所述一个或多个分子电子组件中的一个、多个或全部分子电子组件和形成所述框架的所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸和/或一个或多个连接多核苷酸官能化以使彼此附接。
虽然，在一些实施例中，所述一个或多个分子电子组件可以(例如，各自)使用或通过仅单个框架多核苷酸或连接多核苷酸连接到所述框架，但是应当理解，在一些实施例中，将所述一个或多个分子电子组件(例如，各自)使用形成所述框架的两个或三个(或更多个)多核苷酸或连接多核苷酸(例如，每个分子电子组件)连接到所述框架可以有助于使所述一个或多个分子电子组件相对于所述框架更准确地定位(和例如定向)和/或有助于使所述一个或多个分子电子组件与所述框架的一个或多个连接强化或变硬。
应当理解，当形成框架的多个多核苷酸或连接多核苷酸附接到一个或多个分子电子组件(例如，所述一个或多个分子电子组件中的每个分子电子组件)以将一个或多个分子电子组件连接和定位到框架时，所述多个多核苷酸或连接多核苷酸可以以多种不同的方式(例如，使用本文所概述的技术中的一种或多种技术)附接。
一个或多个分子电子组件可以(例如，各自)相对于框架定位于任何一个或多个合适的和期望的位置中，例如独立于一个或多个分子电子组件如何连接到形成框架的多核苷酸。在一个实施例中，所述一个或多个分子电子组件基本上定位于所述框架的中心处。当所述框架包括凹陷(例如，用于定位所述一个或多个触点)时，优选地，所述一个或多个分子电子组件基本上定位于所述凹陷的中心(例如，底部)处。
所述分子电子装置的相对于所述框架且相对于所述一个或多个分子电子组件定位并且形成到所述一个或多个分子电子组件的耦接的所述一个或多个电触点可以是任何合适的和期望的类型的电触点。优选地，所述一个或多个触点(一旦定位于所述框架上就)各自被布置成连接到接触或对接位点。这是为了允许建立与外部电路组件(例如，通过接触垫到(例如，光刻)图案化表面上的组件)或到另一个分子电子装置中的触点的电连接。因此，优选地，所述方法包括将所述一个或多个触点中的每个触点连接到(例如，外部电路的)接触垫或另一个分子电子装置的触点。
在一个实施例中，所述一个或多个电触点是外在地制造的，即，所述一个或多个电触点是在连接到所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸以耦接到所述一个或多个分子电子组件之前被制造的。因此，优选地，所述方法包括制造所述一个或多个电触点(例如，以下面概述的大小)，然后将所述一个或多个制造的电触点连接到所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸。优选地，所述一个或多个电触点各自被制造为单个颗粒，例如从而与使用多个种子(例如，纳米)颗粒以使触点的生长原位成核形成对比。
在一个实施例中，所述一个或多个电触点包括一个或多个无机触点(即，由无机材料形成的一个或多个触点)，例如一个或多个金属触点。在一个实施例中，所述一个或多个电触点包括一个或多个金触点。在一个实施例中，所述一个或多个电触点包括一个或多个导电纳米颗粒。
在一个实施例中，所述一个或多个电触点包括一个或多个导电分子组件，例如一种或多种导电低聚物。优选地，这些一个或多个导电分子组件包括官能团以与(例如，外部电路的)接触垫或另一个分子电子装置的触点接触。
优选地，所述一个或多个电触点(各自)的最大尺寸(例如，直径)介于20nm与100nm之间，例如介于40nm与80nm之间，例如介于50nm与70nm之间，例如大约60nm。优选地，所述一个或多个电触点(各自)的最小尺寸大于10nm，例如大于30nm，例如大于50nm。因此，优选地，所述一个或多个电触点包括例如直径为大约60nm的一个或多个金纳米颗粒。提供这种大小的一个或多个电触点有助于其例如使用光刻技术连接到一个或多个外部电连接例如以连接到(例如，光刻)图案化表面上的接触垫或另一个分子电子装置中的另一个触点。
优选地，所述一个或多个电触点(各自)大于所述装置的所述一个或多个分子电子组件。这是因为连接一个或多个电触点可能需要的一个或多个外部电连接通常是使用制造技术如光刻来明确地形成的。这与一个或多个电触点与一个或多个分子电子组件之间的耦接形成对比，所述耦接优选地是由于多个多核苷酸和一个或多个电触点中的每个电触点与一个或多个分子电子组件之间的连接而自动形成的。
一个或多个电触点可以以任何合适的和期望的方式连接到形成框架的多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸。在一组实施例中，所述分子电子装置包括一个或多个连接多核苷酸，所述一个或多个连接多核苷酸附接到所述一个或多个电触点(例如，所述一个或多个电触点中的每个电触点)并且被布置成将所述一个或多个电触点连接到形成所述框架的所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸，以使所述一个或多个电触点相对于所述框架(并相对于一个或分子电子组件)定位。
因此，优选地，所述方法包括使一个或多个连接多核苷酸附接到所述一个或多个电触点(例如，所述一个或多个电触点中的每个电触点)，并将所述一个或多个电触点连接到形成所述框架的所述多个多核苷酸中的所述一个或多个多核苷酸，以使用附接到所述一个或多个电触点的所述一个或多个连接多核苷酸相对于所述框架定位所述一个或多个电触点。在一个实施例中，例如与所述一个或多个电触点的外部制造一样，优选地，在所述一个或多个电触点连接到所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸之前，所述一个或多个连接多核苷酸外在地附接到所述一个或多个电触点。这与化学基团的使用形成对比，所述化学基团用于吸引种子颗粒或使其成核以进一步聚集或沉积以形成触点。
在这些实施例中，优选地，所述一个或多个电触点通过附接到所述一个或多个电触点的所述一个或多个连接多核苷酸与形成所述框架的一部分的一个或多个多核苷酸的单链区段(例如，黏性端)杂交而连接到所述框架。因此，优选地，附接到所述一个或多个电触点的所述一个或多个连接多核苷酸自身不形成所述框架的一部分，而是附接到所述框架。
在一个实施例中，所述一个或多个电触点(例如，各自)例如不通过一个或多个另外的连接多核苷酸直接附接到形成所述框架的所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸。因此，优选地，所述方法包括将所述一个或多个电触点(例如，所述一个或多个电触点中的每个电触点)附接到形成所述框架的所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸。在根据“DNA折纸”技术组装框架的实施例中，所述一个或多个电触点可以直接附接到(例如，较长的)“支架”多核苷酸和/或形成所述框架的(例如，较短的)多核苷酸“卡钉”中的一个或多个多核苷酸“卡钉”。
例如，框架可以包括分别针对所述一个或多个电触点的一个或多个对接位点。一个或多个电触点可以通过非特异性吸引相互作用(例如，范德华力(van der Waalsforce))定位于一个或多个对接位点处。因此，优选地，形成框架的多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸是用非特异性吸引相互作用制备的以形成一个或多个对接位点。
在上文所概述的例如其中所述一个或多个电触点附接到形成所述框架的所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸或一个或多个连接多核苷酸的实施例中，所述一个或多个电触点可以以任何合适的和期望的方式(例如，通过一个或多个对接位点)附接到这些多核苷酸。一个或多个电触点可以在这些多核苷酸被组装以形成框架或附接到框架之前或之后附接到一个或多个多核苷酸或一个或多个连接多核苷酸，或者一个或多个电触点可以在组装多核苷酸框架期间附接。
在一个实施例中，所述一个或多个电触点附接到形成所述框架的所述多个多核苷酸中的所述一个或多个多核苷酸的相应端或一个或多个连接多核苷酸。因此，例如，以这种方式制备一个或多个多核苷酸附接到其的一个或多个电触点，例如用于然后连接到或形成框架。
虽然，在一些实施例中，所述一个或多个电触点可以(例如，各自)使用或通过仅单个多核苷酸或连接多核苷酸连接到所述框架，但是应当理解，在一些实施例中，将所述一个或多个电触点(例如，各自)使用形成所述框架的两个或三个(或更多个)多核苷酸或连接多核苷酸(例如，每个电触点)连接到所述框架可以有助于使所述一个或多个电触点相对于所述框架更准确地定位和/或有助于使所述一个或多个电触点与所述框架的连接强化或变硬。这可以有助于在一个或多个电触点与一个或多个分子电子组件之间提供可靠的电连接。
在优选实施例中，所述分子电子装置包括1到10,000个连接多核苷酸(例如，大约1,000个连接多核苷酸)，所述连接多核苷酸附接到所述一个或多个电触点(例如，所述一个或多个电触点中的每个电触点)以将所述一个或多个电触点连接到形成所述框架的所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸，以形成所述一个或多个电触点与所述一个或多个分子电子组件之间(以及例如多个(例如，成对的)分子电子组件之间)的耦接。优选地，形成所述框架的所述多个多核苷酸包括1到100个(例如，大约10个)多核苷酸(例如，每个电触点)，每个多核苷酸包括用于与附接到所述一个或多个电触点的互补多核苷酸杂交的单链区段(例如，黏性端)，以将所述一个或多个电触点连接到形成所述框架的所述多个多核苷酸。
在一个实施例中，所述框架包括用于分别定位两个或更多个电触点的两个或更多个位置，其中在所述两个或更多个位置中的每个位置处形成所述框架的所述一个或多个多核苷酸(例如，在其单链区段中)具有不同的碱基序列(例如，碱基序列组合)。这可以有助于将不同大小的电触点引导到框架上的不同位置。然而，应当理解，可以使用相同的碱基序列将多个电触点连接到形成框架的多核苷酸。
应当理解，当多个多核苷酸或连接多核苷酸附接到一个或多个分子电子组件(例如，所述一个或多个分子电子组件中的每个分子电子组件)以将一个或多个分子电子组件连接和定位到框架时，所述多个多核苷酸或连接多核苷酸可以以多种不同的方式(例如，使用本文所概述的技术中的一种或多种技术)附接。
一个或多个电触点可以(例如，各自)以任何合适的和期望的方式附接到形成框架的多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸或一个或多个连接多核苷酸(用于连接到框架)。在一个实施例中，所述一个或多个电触点(例如，各自)通过相应共价键附接到形成所述框架的所述多个多核苷酸中的所述一个或多个多核苷酸或所述一个或多个连接多核苷酸。
优选地，形成所述框架的所述多个多核苷酸中的所述一个或多个多核苷酸(例如，所述一个或多个多核苷酸中的每个多核苷酸)或所述一个或多个分子电子组件附接到其的一个或多个连接多核苷酸包括外围官能团(例如，硫醇、羧基、胺、炔烃、叠氮化物或丙烯酸酯)以与所述一个或多个相应电触点形成一个或多个共价键。在一个实施例中，硫醇或杂环卡宾官能团可以用于直接与金表面形成键。因此，优选地，所述方法包括视情况而定使所述一个或多个电触点中的一个、多个或全部电触点和/或形成所述框架的所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸和/或一个或多个连接多核苷酸官能化以使彼此附接。
当一个或多个电触点相对于框架定位时，这会形成一个或多个电触点(例如，每个电触点)与一个或多个分子电子组件之间的耦接(或多个耦接)。一个或多个耦接允许分子电子装置并入到较大电路中，使得可以例如通过施加电位通过一个或多个电触点来控制一个或多个分子电子组件的操作。
一个或多个电触点(例如，所述一个或多个电触点中的每个电触点)与一个或多个分子电子组件之间和(以及例如多个(例如，成对的)分子电子组件之间)的耦接可以是任何合适的和期望的耦接，例如其允许控制一个或多个分子电子组件的操作。在一个实施例中，所述耦接包括(例如，高)导电耦接(例如，电子透明的高电导耦接)。在另一个实施例中，所述耦接包括(例如，高)电阻耦接(例如，电子不透明的高电阻耦接)。应当理解，当分子电子装置包括在一个或多个分子电子组件与多个电触点之间(以及例如在多个(例如，成对的)分子电子组件之间)的多个耦接时，多个耦接可以包括导电耦接和非导电耦接的任何合适的和期望的混合。
耦接的类型可以取决于分子电子组件的类型以及期望如何对其进行控制。例如，当分子电子组件包括场效应晶体管时，到源极端和漏极端的耦接各自包括导电耦接，并且到栅极端的耦接包括非导电耦接(但是例如，栅极足够靠近晶体管的沟道以影响源极端与漏极端之间的导电)。
一个或多个耦接可以以任何合适的和期望的方式形成。在一个实施例中，所述一个或多个耦接可以各自通过控制所述框架上的所述一个或多个电触点的位置与所述一个或多个分子电子组件的位置之间(以及例如多个(例如，成对的)分子电子组件之间)的例如由于所述框架的设计(例如，形状和/或大小)而产生的一个或多个距离来形成。例如，可以选择框架的层数和/或一个或多个电触点定位于其中的框架上的凹陷的形状和/或大小以控制一个或多个电触点与一个或多个分子电子组件之间的一个或多个距离。
由于距离而形成的此种(例如，静电)耦接可以是导电耦接(例如，隧穿连接)或非导电耦接。因此，在一个实施例中，所述耦接允许电子跨所述耦接隧穿。一个或多个耦接的导电或非导电性质可以通过一个或多个分子电子组件与一个或多个电触点之间(或多个(例如，成对的)分子电子组件之间)的距离来控制，所述一个或多个分子电子组件和一个或多个电触点通过耦接而耦接在一起，所述耦接进而优选地通过一个或多个分子电子组件和一个或多个电触点在框架上的相对位置来设置。
在一个实施例中，所述耦接是仅通过控制所述一个或多个相应的分子电子组件与所述一个或多个电触点之间(或多个(例如，成对的)分子电子组件之间)的距离来形成的，并且例如不包括其之间的化学键。优选地，此种耦接是非导电的(高阻抗)。
在一个实施例中，所述耦接是通过在所述一个或多个分子电子组件与所述一个或多个电触点之间形成共价或其它化学键来形成的。
在一个实施例中，当所述一个或多个分子电子组件和所述一个或多个电触点定位于所述框架上并相对于彼此定位时，所述一个或多个分子电子组件和所述一个或多个电触点中的一些或全部被官能化以形成所述一个或多个耦接。因此，优选地，所述方法包括使所述一个或多个分子电子组件和所述一个或多个电触点中的一些或全部官能化，使得所述一个或多个耦接在所述一个或多个分子电子组件和/或一个或多个电触点定位于所述框架上并相对于彼此定位时形成。在一个或多个分子电子组件和/或一个或多个电触点上提供化学官能团有助于允许在一个或多个分子电子组件与(例如，相应的)一个或多个电触点之间(或多个(例如，成对的)分子电子组件之间)形成键，使得键的特性确定耦接的(例如，导电或非导电)性质。
应当理解，在一些实施例中，所述一个或多个耦接的形成是通过所述一个或多个分子电子组件与所述(例如，相应的)一个或多个电触点之间(或多个(例如，成对的)分子电子组件之间)的距离和所述一个或多个分子电子组件和/或所述(例如，相应的)一个或多个电触点的化学官能团的组合来控制的。例如，一个或多个分子电子组件和(例如，相应的)一个或多个电触点(或(例如，成对的)分子电子组件)在框架上的一个或多个相对位置可以被选择成使得其之间的距离决定形成以提供一个或多个耦接的一个或多个化学键的类型。这有助于精确控制一个或多个分子电子组件和(例如，相应的)一个或多个电触点(或(例如，成对的)分子电子组件)的相对位置和间距，同时在其之间提供期望的(例如，导电或非导电)耦接。
当耦接是通过一个或多个分子电子组件和/或(例如，相应的)一个或多个电触点(或(例如，成对的)分子电子组件)上的化学官能团形成时，耦接可以是导电耦接或非导电耦接。一个或多个耦接的导电或非导电性质可以通过一个或多个分子电子组件与(例如，相应的)一个或多个电触点之间(或多个(例如，成对的)分子电子组件之间)的键的化学结构来控制，所述一个或多个分子电子组件和一个或多个电触点通过耦接和/或一个或多个分子电子组件和/或一个或多个电触点的近端部分(例如，表面)(或一个或多个(例如，成对的)分子电子组件的一个或多个近端部分)的(例如，相应的)的化学结构而耦接在一起。例如，化学键可以是导电的或非导电的，和/或一个或多个分子电子组件和/或(例如，相应的)一个或多个电触点的近端部分(例如，表面或近端化学键)(或一个或多个(例如，成对的)分子电子组件的一个或多个近端部分)可以视情况而定是导电的或不导电的(绝缘的)，以形成期望的耦接。
在一组实施例中，所述分子电子装置包括一种或多种导电低聚物或其它基本上导电的分子，所述一种或多种导电低聚物或其它基本上导电的分子被布置在所述一个或多个分子电子组件与所述一个或多个电触点(例如，所述一个或多个电触点中的每个电触点)之间(或多个(例如，成对的)分子电子组件之间)，以形成所述一个或多个分子电子组件与所述一个或多个电触点之间(或多个(例如，成对的)分子电子组件之间)的耦接的一部分。因此，优选地，所述方法包括将一种或多种导电低聚物或其它基本上导电的分子附接在所述一个或多个分子电子组件与所述一个或多个电触点(例如，所述一个或多个电触点中的每个电触点)之间(或在多个(例如，成对的)分子电子组件之间)。
优选地，所述一种或多种导电低聚物或其它基本上导电的分子(例如，在其相应的端中的每个端处)例如通过共价键附接到所述一个或多个分子电子组件和所述一个或多个电触点。所述一种或多种导电低聚物或其它基本上导电的分子可以在所述一个或多个分子电子组件和/或所述一个或多个电触点连接到所述框架之前或之后附接到所述一个或多个分子电子组件和/或所述一个或多个电触点，或所述一种或多种导电低聚物或其它基本上导电的分子可以在例如组装所述多核苷酸框架的上文所概述的相同的组装步骤之一期间附接。
上文所概述的用于使分子电子组件或电触点相对于多核苷酸框架并相对于彼此定位的技术中的任何技术都可以用于通过附接到(例如，每个)导电低聚物或其它基本上导电的分子的一个或多个多核苷酸使导电低聚物或其它基本上导电的分子相对于框架且相对于装置的其它组件定位。在一个实施例中，在所述一种或多种导电低聚物或其它基本上导电的分子与所述一个或多个分子电子组件和/或所述一个或多个电触点(例如，形成所述一个或多个分子电子组件与所述一个或多个电触点之间的耦接的一部分)之间的耦接是通过控制所述一种或多种导电低聚物或其它基本上导电的分子与所述一个或多个分子电子组件和/或所述一个或多个电触点之间的距离来形成的。
因此，以与上文针对所述一个或多个分子电子组件和/或所述一个或一个电触点所概述的类似的方式，在一个实施例中，所述一种或多种导电低聚物或其它基本上导电的分子被官能化以将其附接到所述相应的一个或多个分子电子组件和一个或多个电触点以形成所述一个或多个耦接。因此，优选地，所述方法包括视情况而定使所述一个或多个分子电子组件、一个或多个电触点和一种或多种导电低聚物或其它基本上导电的分子中的一个、多个或全部官能化以使彼此附接。再次，优选地，所述一种或多种导电低聚物或其它基本上导电的分子的化学性质、其官能团和/或其到相应的一个或多个分子电子组件和一个或多个电触点的附接被配置成确定所述一个或多个耦接的(例如，导电或非导电)性质。
优选地，当装置的各个部分被官能化以使自身彼此附接时，一个或多个分子电子组件和一个或多个电触点中的一个或两个包括一个或多个官能团(例如，硫醇、羧基、胺、炔烃、叠氮化物或丙烯酸酯)。如上文所概述的，化学官能团有助于允许在装置的彼此附接的各个部分之间形成(例如，共价)键。例如，分子电子组件上的硫醇或杂环卡宾官能团可以与电触点的(例如，金)表面反应以提供(例如，–S-Au)键。
分子电子装置可以以任何合适的和期望的方式组装。在一个实施例中，组装步骤(例如，由所述多个多核苷酸组装所述框架；将所述一个或多个分子电子组件连接到所述框架；将所述一个或多个电触点连接到所述框架；将所述一个或多个分子电子组件彼此耦接并耦接到所述一个或多个电触点)中的一个或多个(例如，全部)组装步骤是例如在相同的或单独的粘接过程期间在水性溶液(例如，提供合适的pH的缓冲溶液)中进行的。在另一个实施例中，这些组装步骤中的一个或多个组装步骤是在替代性溶剂(如甘油和氯化胆碱)或溶剂的混合物(如二甲基甲酰胺和水)中进行的。
优选地，多个分子电子装置是例如通过将必要的组成部分组合在一起并且例如使框架和其它组成部分粘接而同时组装的。应当理解，分子电子装置的组装的化学性质以有效且可重复的方式促进此种装置的大量产生，同时维持组装每个单独的装置的准确度，使得可以同时制造许多(例如，数万亿个)基本上相同的分子电子装置。
当从另外的方面来看，本发明提供一种组装多个(例如，基本上相同的)分子电子装置的方法，所述方法包括：
组装多个框架，每个框架由多个多核苷酸组装而成；
其中对于所述多个框架中的每个框架，所述方法包括：
将一个或多个分子电子组件连接到所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸；以及
将一个或多个电触点连接到所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸；
其中所述一个或多个分子电子组件和所述一个或多个电触点各自连接到所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸，使得所述一个或多个分子电子组件和所述一个或多个电触点相对于所述框架并相对于彼此定位以形成所述一个或多个电触点与所述一个或多个分子电子组件之间的耦接。
当从另外的方面来看，本发明提供了多种分子电子装置，其可通过根据本发明的上述方面所概述的方法来获得。
应当理解，上述方面可以视情况而定(并且优选地)包括本文所概述的任选和优选的特征中的任何一个或多个(例如，全部)特征。具体地，本文所概述的涉及单个分子电子装置和其组装的特征优选地还适用于多个分子电子装置(例如，所述多个分子电子装置中的每个分子电子装置)。
由于多核苷酸相对于彼此的精确组装，因此形成框架并且使一个或多个分子电子组件和一个或多个电触点相对于彼此并相对于框架定位，本发明的过程可以是高度可重复的并且高产率地产生根据本发明的装置。在一个实施例中，所述方法在单个反应中产生大于109个，例如大于1010个，例如大于1011个，例如大约1012个(例如，基本上相同的)分子电子装置。在一个实施例中，所述方法的产率(已经(例如，正确地)组装到(例如，基本上相同的)分子电子装置中的组成部分的组的百分比)大于10％，例如大于20％，例如大于30％，例如大于40％，例如大于50％，例如大于60％，例如大于70％，例如大于80％，例如大于90％。
因此，当多个分子电子装置组装在一起时，优选地，一个或多个分子电子组件中的多个分子电子组件的至少50％、至少60％、至少70％、至少80％、例如至少90％是基本上相同的。优选地，一个或多个电触点中的多个电触点的至少50％、至少60％、至少70％、至少80％、例如至少90％是基本上相同的。优选地，多个框架的至少50％、至少60％、至少70％、至少80％、例如至少90％是基本上相同的。
应当理解，分子电子装置对齐或自组装自身的能力(例如，由于分子电子组件的明确限定的(并且例如基本上相同的)性质)有助于提供可高产率地再现的过程。此类分子系统在碳纳米管、金属纳米点和半导体量子点的异构性质方面具有优势，其的组装很可能会导致较低的产率。
一旦分子电子装置已经被组装，优选地，分子电子装置(例如，组装在一起的多个分子电子组件和电触点)就被沉积在(例如，绝缘的)衬底上。因此，优选地，分子电子装置包括框架(和一个或多个分子电子组件、一个或多个电触点以及任何其它相关组成部分(例如，一个或多个耦接))沉积在其上的衬底。
衬底可以是任何合适的和期望的衬底。在一个实施例中，所述衬底包括硅衬底(例如，其上的二氧化硅)。应当理解，分子电子装置(具体地，框架)的性质可以有助于允许其布置在此种衬底上。
一旦分子电子装置已经被沉积在衬底上，例如使得一个或多个分子电子组件、一个或多个电触点和任何其它相关组成部分(例如，一个或多个耦接)的相对位置已经固定，框架的全部或部分就可以被溶解，从而将分子电子装置的其余部分附接到衬底。因此，在一个实施例中，所述方法包括溶解所述框架的至少一部分。
形成框架的多核苷酸可以使用酶促或化学降解来去除或溶解。由于RNA的化学稳定性低于DNA，因此使用RNA作为形成框架的多核苷酸可能特别适于这个目的。
在一个实施例中，所述衬底包括预图案化的衬底。这可以有助于定位和定向沉积在衬底上的一个或多个分子电子装置和/或进行到分子电子装置的一个或多个触点的外部电连接。优选地，所述预图案化的衬底包括一个或多个接触垫，例如用于将外部导线连接到所述接触垫和/或用于连接到所述分子电子装置的所述一个或多个触点。
优选地，例如从所述衬底上的一个或多个接触垫到所述一个或多个电触点进行电连接(即，在所述分子电子装置外部)。因此，优选地，所述方法包括形成从所述一个或多个电触点例如到(例如，光刻)图案化表面上的一个或多个接触垫或到一个或多个分子电子装置中的一个或多个其它触点的一个或多个电连接。在一个实施例中，使用光刻法，例如借助于抗蚀剂处理进行的电子束诱导沉积(例如，对铂进行)或图案化沉积(例如，对金进行)，以形成到所述一个或多个电触点的电连接(例如，所述衬底上的导线)。
因此，优选地，所述分子电子装置包括分别到一个或多个电触点的一个或多个电连接。优选地，所述一个或多个电连接形成为(例如，外部)电子电路系统或一个或多个其它分子电子装置。因此，多个分子电子装置可以通过在其相应的触点之间形成的一个或多个电连接(例如，直接)连接在一起。
在另一个实施例中，例如，如果所述装置足够准确地定位，则在所述一个或多个电触点与所述衬底上的一个或多个相应的接触垫之间进行直接接触。因此，多个分子电子装置可以例如由于其相对定位(例如，在衬底上)或由于多个装置通过多核苷酸的杂交并且在不需要形成另外的电连接的情况下进行的分层组装而通过分子电子装置的相应的触点之间的直接连接(例如，直接)连接在一起。这可以避免形成任何中间电连接的需要。
应当理解，分子电子装置可以包括多个分子电子组件，每个分子电子组件连接到形成框架的多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸。在这些实施例中，上文所概述的技术中的一种或多种(或全部)技术可以用于将分子电子装置的各个组成部分连接在一起，使得分子电子组件和一个或多个电触点以及一个或多个连接低聚物和一个或多个耦接(在必要的情况下)连接到框架并相对于所述框架定位其，使得形成分子电子组件与一个或多个电触点之间的耦接。
因此，在一些实施例中，多个分子电子组件可以连接到框架并耦接到一个或多个相应电触点。然而，优选地，所述多个分子电子组件彼此耦接并耦接到一个或多个电触点。这允许将多个分子电子组件作为更复杂的电路的一部分连接，而不仅仅是使单个分子电子组件定位在每个框架上。
如本文所描述的实施例中的任何实施例中所概述的，可以提供用于包括多个分子组件的分子电子装置的连接、耦接、附接等中一个或多个(例如，全部)连接、耦接、附接等。例如，上文所描述的形成分子电子组件与相应电触点之间的一个或多个耦接的方法可以同样适用于以与分子电子组件和相应电触点相同的方式形成相对于彼此定位于框架上的两个或更多个分子电子组件之间的一个或多个(例如，导电或非导电)耦接。以这种方式，可以形成具有耦接到相应电触点的输入和输出的分子集成电路。
因此，应当理解，根据本发明的多个分子电子装置可以组装在一起以例如在使用分子自组装技术的分层组装方案中形成较大的复合装置，其中(例如，内部)连接在组件分子电子装置上的接触点之间形成。
现在将仅通过举例方式并且参照附图来描述本发明的各个实施例，在附图中：
图1a、1b、1c和1d示意性地示出了根据本发明的实施例组装的分子电子装置的组件和结构；
图2示出了沉积在衬底上的分子电子装置的视图；
图3a和3b示意性地示出了根据本发明的两个实施例的分子电子装置；以及
图4a和4b示意性地示出了分子电子装置的两个实施例。
分子电子组件可以能够为电路的小型化提供最大限度。在这种规模上，量子现象支配此类装置的特性，并且因此分子电子组件可以能够用于研究用于量子技术的组件的开发。现在将讨论本发明的实施例，其概述了分子电子装置和组装分子电子装置的方法。
图1a、1b、1c和1d示意性地示出了根据本发明的实施例组装的分子电子装置10。图1a示意性地示出了单链DNA“支架”1和多个“卡钉”多核苷酸2。与用于将单链DNA支架1的部分连接在一起以形成最大尺寸为大约100nm的DNA框架的数百个短多核苷酸2相比，单链DNA支架1较长。
单链DNA支架1可以是天然的基因组序列，并且多核苷酸2被合成为与DNA支架1的不同区段的序列互补的可唯一鉴定的碱基序列。这个序列使得当单链DNA支架1和多核苷酸2在合适的水性缓冲液中组合并被粘接时，DNA支架1上的互补碱基和多核苷酸2杂交成双链多核苷酸。
这个过程迫使DNA支架1进入通过将单链DNA支架1的非相邻部分“钉合”在一起的多核苷酸2而保持在一起的精确限定的折叠。以这种方式，如图1b、1c和1d所示出的，单链DNA支架1和多核苷酸2自组装成由双链多核苷酸形成的DNA框架3。
如图1b和图1c所示出的，双链多核苷酸DNA框架3包括许多DNA螺旋，所述许多DNA螺旋布置成平行层以形成三维双链多核苷酸结构(图1c以其完全组装的形式示出)。这是通过将多核苷酸2与单链DNA支架1的各个部分杂交以将不同部分一起钉合到图1c所示出的完全组装的DNA框架3中来实现的。(应当理解，DNA框架3通常不通过图1b所示出的中间形式粘接成图1c所示出的其最终形式，提供所述中间形式的目的更多是为了清楚示出DNA框架3的不同层。)
在图1b和1c中还示出了附接到DNA框架3的中心的分子电子组件4。分子电子组件4(例如，由人工分子纳米磁体(例如，{Cr7M}环，例如包括Cr7M环的杂交轮烷)形成的分子量子点)形成，并且经过硫醇修饰的导电低聚物5通过共价键附接到分子电子组件4。如下面将描述的，这些导电低聚物将用于将分子电子组件4耦接到用于对分子电子装置进行外部连接的金纳米颗粒。两个连接多核苷酸6通过共价键附接到导电低聚物5。
连接多核苷酸6被合成有可唯一鉴定的碱基序列以与作为DNA框架3的一部分的单链DNA支架1上的互补碱基杂交。各自用连接多核苷酸6和导电低聚物5制备的分子电子组件4通过聚丙烯酰胺凝胶电泳或反相色谱法纯化。
通过导电低聚物5附接到分子电子组件4的每个连接多核苷酸6在DNA框架3上具有仅一个可能的杂交位点(即，与支架1的互补区段杂交)，这使分子电子组件4相对于DNA框架3准确地定位。
通过将用其导电低聚物5和连接多核苷酸6制备的分子电子组件4与单链DNA支架1和“卡钉”多核苷酸2组合，分子电子组件4连接到DNA框架3。因此，当DNA框架3被粘接时，分子电子组件4定位于DNA框架3的中心处的位置中。
(应当注意，在分子电子组件4连接到DNA框架3之前，经过硫醇修饰的导电低聚物5不一定必须附接到分子电子组件4。例如，导电低聚物5和分子电子组件4可以单独地设置有连接多核苷酸6并且因此定位于框架3内，使得其之间的连接在框架的组装之后形成。在另一个实施例中，分子电子组件4被官能化(例如，用硫醇基团)以在不需要添加中间导电低聚物的情况下直接连接到电触点。)
使用琼脂糖凝胶纯化、大小排阻色谱法或聚乙二醇沉淀从过量的卡钉多核苷酸(其总分子量通常为10kDa)中纯化可以通过粘接全部组成部分而同时组装的多个DNA框架3，每个DNA框架含有分子电子组件4并且其总分子量通常为5MDa。
如图1c所示出的，一旦具有定位的分子电子组件4的完全形成的DNA框架3已经被组装，就使金纳米颗粒7(其尺寸为大约60nm)相对于DNA框架3定位，以便通过附接到分子电子组件4的所述导电低聚物进行如图1d所示出的与分子电子组件4的隧穿电接触。从图1c可以看出，完全形成的DNA框架3被成形为在两侧具有用于定位金纳米颗粒7的凹陷8。
通过将大约1000个经过硫醇修饰的多核苷酸通过共价键附接到金纳米颗粒7中的每个金纳米颗粒，金纳米颗粒7被官能化，然后通过过滤将其纯化。并入框架3中在凹陷8附近的多核苷酸2中的一些多核苷酸与另外的突出碱基序列合成以与附接到金纳米颗粒7的经过硫醇修饰的多核苷酸上的互补碱基杂交。
这给出了用于与金纳米颗粒7上的经过硫醇修饰的多核苷酸杂交的这些多核苷酸黏性端以将金纳米颗粒7连接到DNA框架3。用于每个要连接的金纳米颗粒7的大约30个多核苷酸附接到DNA框架3(例如，形成所述DNA框架的一部分)。例如，如果期望分子电子装置具有不同大小的金纳米颗粒7，则这些金纳米颗可以通过附接到金纳米颗粒7的经过硫醇修饰的多核苷酸上的不同结合序列和DNA框架3上的具有黏性端的互补多核苷酸而被引导到不同的位点。
经过官能化的金纳米颗粒7在完全形成的DNA框架3已经粘接之后引入(尽管在一些实施例中，所述经过官能化的金纳米颗粒可以在DNA框架3粘接之前与所有其它组成部分一起引入)，以将金纳米颗粒7对接在凹陷8中在DNA框架3的任一侧上。金纳米颗粒7上的多核苷酸与DNA框架3上的多核苷酸的互补黏性端之间的连接使金纳米颗粒7相对于DNA框架3并且因此相对于分子电子组件4定位，使得金纳米颗粒7通过与共价键合到金纳米颗粒7的导电低聚物上的经过硫醇修饰的外围基团进行与附接到分子电子组件4的导电低聚物的隧穿电连接。如图1d所示出的，这将金纳米颗粒7与分子电子组件4电连接以形成完整的分子电子装置10。
为了将组装的分子电子装置10(如图1d所示出的)连接起来作为较大(例如，集成的)电路的一部分，需要对金纳米颗粒7进行电连接。
图2示出了沉积在衬底11上并用铂线12连接起来的分子电子装置10(其金纳米颗粒触点7特别明显)的视图(由扫描电子显微镜成像)。为了实现这点，首先，例如通过蒸发所述分子电子装置在其中组装的水性缓冲液(咸水)将组装的分子电子装置10沉积在硅衬底11上的二氧化硅上。然后，使用对铂进行的电子束诱导沉积(其分辨率为几纳米)将铂导线12沉积在所述衬底上以进行与金纳米颗粒触点7的电连接。
图3a和3b示意性地示出了分子电子装置10的两个实施例。如图3a和3b所示出的，DNA框架3可以被设计成控制分子电子装置10中的金纳米颗粒7的分离，并且由此控制从金纳米颗粒7中的每个金纳米颗粒到分子电子装置10的分子电子组件(图3a和3b中未示出)的距离。在图3a中，DNA框架3在两个金纳米颗粒7之间具有三个双链多核苷酸层，从而给出了大约5.2nm的分离，而在图3b中，DNA框架3在金纳米颗粒7之间仅具有单层，从而给出了大约1.7nm的分离。
图4a和4b示意性地示出了分子电子装置10的两个实施例。出于清楚的目的，在图4a和4b中未示出DNA框架。图4a示出了其中分子电子装置10具有通过相应的导电低聚物9附接到分子电子组件4的两个金纳米颗粒触点7(源极和漏极)的实施例。图4b示出了其中分子电子装置10具有通过分别充当电流引线和静电栅极的相应的导电低聚物9附接到分子电子组件4的三个金纳米颗粒触点7(源极、漏极和栅极)的实施例。为了在栅极端的导电低聚物9与分子电子组件4(例如，场效应晶体管)的(例如，沟道)之间提供静电耦接，分子电子组件4的化学结构在其附接到导电低聚物9的位置处是绝缘的。
从上文可见，在至少优选实施例中，本发明提供了分子电子装置和组装分子电子装置的方法。分子电子装置中的DNA框架有助于为分子组件的组装提供原子精确的试验电路板。使用DNA框架有助于确保每个装置含有精确保持在原位的一个分子电子组件，从而消除了用于分子电子装置的当前组装方法固有的结合分子的数量、性质和定向的不确定性。
使用DNA框架还有助于提供可靠的、可重复的、可重现的和可扩展的高产率过程，并且因此有把握地产生能运转的装置。
Claims (37)
1.一种分子电子装置，其包括：
框架，所述框架包括多个多核苷酸；
一个或多个分子电子组件；以及
一个或多个电触点；
其中所述一个或多个分子电子组件和所述一个或多个电触点各自连接到所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸，使得所述一个或多个分子电子组件和所述一个或多个电触点相对于所述框架并相对于彼此定位以形成所述一个或多个电触点与所述一个或多个分子电子组件之间的耦接。
2.根据权利要求1所述的分子电子装置，其中所述分子电子装置包括多个分子电子组件，并且所述多个分子电子组件各自连接到所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸，使得所述多个分子电子组件中的两个或更多个分子电子组件相对于所述框架并相对于彼此定位以形成所述两个或更多个分子电子组件之间的耦接。
3.根据权利要求1或2所述的分子电子装置，其中所述一个或多个分子电子组件的分子量介于100道尔顿(Da)与10,000Da之间，例如介于500Da与5,000Da之间，例如介于1,000Da与3,000Da之间，例如大约2,600Da。
4.根据权利要求1、2或3所述的分子电子装置，其中所述一个或多个分子电子组件包括磁性杂金属环或反铁磁性环，例如Cr7M环。
5.根据前述权利要求中任一项所述的分子电子装置，其中所述一个或多个分子电子组件包括轮烷。
6.根据前述权利要求中任一项所述的分子电子装置，其中所述多个多核苷酸包括较长的支架多核苷酸和多个较短的卡钉多核苷酸，所述多个较短的卡钉多核苷酸将所述较长的支架多核苷酸的不同部分连接在一起。
7.根据前述权利要求中任一项所述的分子电子装置，其中所述框架包括多个双链多核苷酸螺旋层。
8.根据前述权利要求中任一项所述的分子电子装置，其中所述框架包括一个或多个凹陷，所述一个或多个凹陷被布置成分别定位所述一个或多个电触点。
9.根据前述权利要求中任一项所述的分子电子装置，其中所述分子电子装置包括一个或多个连接多核苷酸，所述一个或多个连接多核苷酸附接到所述一个或多个分子电子组件并且被布置成将所述一个或多个分子电子组件连接到形成所述框架的所述多个多核苷酸中的所述一个或多个多核苷酸。
10.根据权利要求6所述的分子电子装置，其中形成所述框架的所述多个多核苷酸包括具有单链区段的一个或多个框架多核苷酸，其中所述一个或多个分子电子组件通过所述一个或多个连接多核苷酸与所述一个或多个框架多核苷酸的所述单链区段的杂交连接到所述一个或多个框架多核苷酸。
11.根据前述权利要求中任一项所述的分子电子装置，其中所述一个或多个分子电子组件直接附接到形成所述框架的所述多个多核苷酸中的所述一个或多个多核苷酸。
12.根据权利要求11所述的分子电子装置，其中所述一个或多个分子电子组件作为内部或末端修饰附接到形成所述框架的所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸或一个或多个连接多核苷酸，和/或所述一个或多个分子电子组件作为骨干链路插入在形成所述框架的所述多个多核苷酸中的所述一个或多个多核苷酸中或插入在所述一个或多个连接多核苷酸中。
13.根据前述权利要求中任一项所述的分子电子装置，其中所述一个或多个分子电子组件通过一个或多个相应共价键附接到形成所述框架的所述多个多核苷酸中的所述一个或多个多核苷酸或一个或多个连接多核苷酸。
14.根据前述权利要求中任一项所述的分子电子装置，其中所述一个或多个分子电子组件基本上定位于所述框架的中心处。
15.根据前述权利要求中任一项所述的分子电子装置，其中所述一个或多个电触点包括一个或多个金纳米颗粒，所述一个或多个金纳米颗粒的直径介于20nm与100nm之间，例如介于40nm与80nm之间，例如介于50nm与70nm之间，例如大约60nm。
16.根据前述权利要求中任一项所述的分子电子装置，其中所述一个或多个电触点是外在地制造的。
17.根据前述权利要求中任一项所述的分子电子装置，其中所述分子电子装置包括一个或多个连接多核苷酸，所述一个或多个连接多核苷酸附接到所述一个或多个电触点并且被布置成将所述一个或多个电触点连接到形成所述框架的所述多个多核苷酸中的所述一个或多个多核苷酸。
18.根据权利要求17所述的分子电子装置，其中形成所述框架的所述多个多核苷酸包括具有单链区段的一个或多个框架多核苷酸，其中所述一个或多个电触点通过所述一个或多个连接多核苷酸与所述一个或多个框架多核苷酸的所述单链区段的杂交连接到所述一个或多个框架多核苷酸。
19.根据前述权利要求中任一项所述的分子电子装置，其中所述分子电子装置包括1到10,000个连接多核苷酸，所述连接多核苷酸附接到所述一个或多个电触点，并且形成所述框架的所述多个多核苷酸包括1到100个多核苷酸，所述多核苷酸各自包括与附接到所述一个或多个电触点的所述多个连接多核苷酸杂交的单链区段。
20.根据前述权利要求中任一项所述的分子电子装置，其中所述一个或多个电触点通过一个或多个相应共价键附接到形成所述框架的所述多个多核苷酸中的所述一个或多个多核苷酸或一个或多个连接多核苷酸。
21.根据前述权利要求中任一项所述的分子电子装置，其中所述耦接包括导电耦接，或者所述耦接包括高电阻耦接。
22.根据前述权利要求中任一项所述的分子电子装置，其中所述耦接是通过控制所述一个或多个分子电子组件与一个或多个其它分子电子组件和/或所述一个或多个电触点之间的距离来形成的，或者所述耦接是通过在所述一个或多个分子电子组件与所述一个或多个电触点之间形成共价或其它化学键来形成的。
23.根据前述权利要求中任一项所述的分子电子装置，其中所述耦接允许电子跨所述耦接隧穿。
24.根据前述权利要求中任一项所述的分子电子装置，其中所述分子电子装置包括一种或多种导电低聚物或其它基本上导电的分子，所述一种或多种导电低聚物或其它基本上导电的分子被布置在所述一个或多个分子电子组件与所述一个或多个电触点之间，以形成所述一个或多个分子电子组件与所述一个或多个电触点之间的耦接或形成两个或更多个分子电子组件之间的耦接。
25.根据权利要求24所述的分子电子装置，其中所述一种或多种导电低聚物或其它基本上导电的分子通过相应共价键附接到所述一个或多个分子电子组件和/或所述一个或多个电触点。
26.根据权利要求24或25所述的分子电子装置，其中在所述一种或多种导电低聚物或其它基本上导电的分子与所述一个或多个分子电子组件和/或所述一个或多个电触点之间的耦接是通过控制所述一种或多种导电低聚物或其它基本上导电的分子与所述一个或多个分子电子组件和/或所述一个或多个电触点之间的距离来形成的。
27.根据前述权利要求中任一项所述的分子电子装置，其进一步包括衬底，所述框架沉积在所述衬底上。
28.一种组装分子电子装置的方法，所述方法包括：
由多个多核苷酸组装框架；
将一个或多个分子电子组件连接到所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸；以及
将一个或多个电触点连接到所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸；并且
其中所述一个或多个分子电子组件和所述一个或多个电触点各自连接到所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸，使得所述一个或多个分子电子组件和所述一个或多个电触点相对于所述框架并相对于彼此定位以形成所述一个或多个电触点与所述一个或多个分子电子组件之间的耦接。
29.根据权利要求28所述的方法，其中所述方法包括将多个分子电子组件连接到所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸，并且其中所述多个分子电子组件各自连接到所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸，使得所述多个分子电子组件中的两个或更多个分子电子组件相对于所述框架并相对于彼此定位以形成所述两个或更多个分子电子组件之间的耦接。
30.根据权利要求28或29所述的方法，其中所述多个多核苷酸包括较长的支架多核苷酸和多个较短的卡钉多核苷酸，其中所述方法进一步包括通过使用所述多个较短的卡钉多核苷酸将所述较长的支架多核苷酸的不同部分连接在一起来组装所述框架。
31.根据权利要求28、29或30所述的方法，其进一步包括粘接所述多个多核苷酸以组装所述框架。
32.根据权利要求28到31中任一项所述的方法，其进一步包括将一个或多个连接多核苷酸附接到所述一个或多个分子电子组件，并使用附接到所述一个或多个分子电子组件的所述一个或多个连接多核苷酸将所述一个或多个分子电子组件连接到形成所述框架的所述多个多核苷酸中的所述一个或多个多核苷酸以相对于所述框架定位所述一个或多个分子电子组件，和/或将一个或多个连接多核苷酸附接到所述一个或多个电触点，并使用附接到所述一个或多个电触点的所述一个或多个连接多核苷酸将所述一个或多个电触点连接到形成所述框架的所述多个多核苷酸中的所述一个或多个多核苷酸以相对于所述框架定位所述一个或多个电触点。
33.根据权利要求28到32中任一项所述的方法，其中组装所述分子电子装置的一个或多个步骤是在水性溶液中进行的。
34.根据权利要求28到33中任一项所述的方法，其进一步包括将所述分子电子装置沉积在衬底上。
35.一种分子电子装置，其能够通过根据权利要求28到34中任一项所述的方法获得。
36.一种组装多个分子电子装置的方法，所述方法包括：
组装多个框架，每个框架由多个多核苷酸组装而成；
对于所述多个框架中的每个框架，所述方法包括：
将一个或多个分子电子组件连接到所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸；以及
将一个或多个电触点连接到所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸；
其中所述一个或多个分子电子组件和所述一个或多个电触点各自连接到所述多个多核苷酸中的一个或多个多核苷酸，使得所述一个或多个分子电子组件和所述一个或多个电触点相对于所述框架并相对于彼此定位以形成所述一个或多个电触点与所述一个或多个分子电子组件之间的耦接。
37.多种分子电子装置，其能够通过根据权利要求36所述的方法获得。
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