CN112380719B - 一种快堆边界下的裂变气体释放的数值确定方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种快堆边界下的裂变气体释放的数值计算方法，包括稳态工况下的模拟和事故瞬态条件下的数值计算。本发明通过数值手段详细地描述了稳态下晶粒内自由气体原子扩散行为，以及晶粒内气泡生长与俘获‑再溶解平衡过程；根据晶粒间气泡的生长与融合模型，考虑了晶面气泡与晶棱气泡的生长所引发的晶间气体肿胀，利用数值的手段模拟了晶粒间气泡的联通以及气体释放通道的形成过程；考虑了高温下晶内大尺寸气泡的移动行为，并基于此建立了高温下的裂变气体释放的数值计算模型；此外，本发明还描述了瞬态下晶内气泡的生长、融合、移动、释放等行为，得出了针对快堆瞬态下裂变气体的数值计算模型。
Description
技术领域
本发明涉及裂变气体释放数值计算领域，尤其涉及一种快堆边界下的裂变气体释放的数值确定方法，其为快堆边界下的稳态、瞬态工况下的裂变气体释放的数值计算方法。
背景技术
裂变气体释放的模拟对燃料棒整体行为有着极其重要的作用。首先，裂变气体降低了燃料棒内的气体热导率，因此降低了包壳-芯块间隙热导率，而这会导致芯块温度的升高，同时更高的芯块温度又会引起更多裂变气体释放，这种反馈机制会给安全设计带来挑战。其次，裂变气体释放会导致燃料棒内压增加，由裂变气体引起的气态肿胀也会直接加剧芯块-包壳的力学接触，这些都会造成包壳的损伤，影响燃料棒的寿命。这些放射性气体原子的释放会降低反应堆的安全边界。因此，对裂变气体行为的准确模拟是对反应堆安全分析与总体设计的关键环节。但是裂变气体行为由于其本身过程的复杂性以及理论发展的局限性，无论是理论模拟和数值模拟都存在很大的困难。
而在快堆所特有的高温、高中子通量边界下，燃料棒所处的环境更为严峻，裂变气体无论是产生率还是释放份额往往都比水堆更高，其特征行为也更为复杂。由裂变气体所导致的气体肿胀等对燃料棒的热、力反馈作用更加强烈。因此，裂变气体释放行为在快堆边界下对反应堆整体性能有着更为显著的影响。
目前，关于裂变气体释放的理论模型还在发展中，国际上相对成熟的燃料棒行为分析程序也大多针对水堆边界，对快堆边界下的裂变气体释放行为的数值模拟开展的工作较少。国内对裂变气体释放行为的模拟主要还是针对水堆稳态情况下的自由气体原子扩散行为，对裂变气体行为以及气态肿胀的模拟主要采用经验关系式的方法，对快堆稳态与瞬态工况下的晶内气泡的模拟以及对晶间气体行为的模拟还有很大的不足。尤其是对快堆边界下的裂变气体演化机理的认识还有很大的不足，缺少一套完整的针对快堆稳态-瞬态情况下的裂变气体模拟机制。
发明内容
基于现有技术所存在的问题，本发明的目的是提供一种完善的快堆裂变气体释放的计算方法，能够解决现有快堆裂变气体行为模型不全面，内在机理认识不清晰，气体肿胀模型只能采取经验关系式以及计算结果不准确等问题。
本发明的目的是通过以下技术方案实现的：
本发明实施方式提供一种快堆边界下的裂变气体释放的数值计算方法，包括：
步骤1，确定晶内气体行为的数值计算方法：对稳态情况下的晶内自由气体原子扩散行为采用等效辐照方法进行数值模拟，得到裂变气体扩散至晶粒边界的份额；将气泡的生长行为同自由气体原子的扩散行为结合起来，最终通过迭代的方式得出对晶内气泡行为的综合描述；
步骤2，确定晶间气泡行为的数值计算方法：对扩散至晶间的气体进行模拟，包括气体原子在晶面气泡和晶棱气泡之间的分配，晶面气泡生长所导致的融合，晶棱气泡与自由气腔的联通，裂变气体的释放等行为的数值模拟。通过联立求解气体行为方程组的方式，利用迭代的思想，构建晶间气体行为的数值模拟方法；
步骤3，确定高温下晶内气泡的数值计算模型：根据高温下(>1600℃)晶内气体行为的特性，考虑高温下晶内大尺寸气泡在温度梯度下的移动行为，以及由此所导致的气泡携带裂变气体扩散至晶粒边界的效应。综合考虑气泡迁移和气体原子自由扩散所导致的气体释放，实现高温条件下对裂变气体释放行为的数值模拟；
步骤4，确定瞬态下的裂变气体释放机制与数值计算方法：瞬态下通过对气泡扩散行为的描述，建立晶间气泡的生长模拟的数值算法，考虑晶间气泡对自由气体原子的吸收效应以及气泡之间的相互融合机制。通过理论方程模拟气泡在温度梯度作用下的移动效应，最终得出瞬态下的裂变气体释放的数值计算模型。
本发明的原理在于：
方案1，一种快堆边界下的裂变气体释放的数值计算方法，通过数值手段详细地描述了稳态下晶粒内自由气体原子扩散行为，以及晶粒内气泡生长与俘获-再溶解平衡过程；根据晶粒间气泡的生长与融合模型，考虑了晶面气泡与晶棱气泡的生长所引发的晶间气体肿胀，利用数值的手段模拟了晶粒间气泡的联通以及气体释放通道的形成过程；考虑了高温下晶内大尺寸气泡的移动行为，并基于此建立了高温下的裂变气体释放地数值计算模型；此外，本发明还描述了瞬态下晶内气泡的生长、融合、移动、释放等行为，得出了针对快堆瞬态下裂变气体的数值计算模型。
方案2，利用二分法的思想，迭代求解等效辐照时间，作为外迭代；并且结合晶粒内气泡的生长行为方程，利用气体状态方程，迭代求解晶内气泡的尺寸与浓度；两者相互影响，最终得出晶内气体行为的完整计算方法。
方案3，对晶面气泡的融合份额以及晶间气泡的通道形成行为过程作了模拟，给出了晶间气泡生长、融合的数值处理手段，同时给出了由晶间气泡行为所导致的气体肿胀的数值计算方法。
方案4，考虑了高温下，大尺寸气泡在温度梯度作用下定向移动，考虑了气泡在移动过程中的损毁效应，最终通过与方案2中所述的计算结果相叠加的方式，获得高温下裂变气体释放的数值计算方法。
方案5，充分考虑瞬态条件下的裂变气体释放机制，考虑晶内气泡对晶粒内残余自由气体原子的吸收效应，考虑气泡之间的自由移动所导致的融合现象。另外还涵盖了瞬态下气泡在温度梯度下的移动现象，最终获得裂变气体释放的数值计算方法。
本发明与现有技术相比的优点在于：
(1)本发明考虑了快堆边界下晶内气泡尺寸及浓度的物理模拟，提供了更为精确的晶内气体行为分析的数值计算模型。
(2)本发明考虑了晶间气泡尤其是晶棱气泡的行为模型，通过数值手段实现了晶粒边界气泡生长、融合、联通以及气体释放的模拟。
(3)本发明提供了高温下的裂变气体释放数值模拟方法，以解释快堆重结构区域特有的裂变气体释放现象。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例的技术方案，下面将对实施例描述中所需要使用的附图作简单地介绍。
图1为本发明实施例提供的整体裂变气体释放模型的计算方法流程图；
图2为本发明实施例提供的晶内自由气体扩散的计算方法流程图，其中，tfic,n—虚拟辐照时间；cn，cn+1—tn，tn+1时刻的平均气体浓度；Deff—等效扩散系数；Kg—气体产生速率；
图3为本发明实施例提供的晶内气泡浓度与尺寸的计算方法流程图；
图4为本发明实施例提供的晶间裂变气体行为的计算方法流程图，其中，Sf，Se—晶面肿胀和晶棱肿胀；pf,pe—晶面和晶棱气泡的压力；nf,ne—晶面和晶棱气泡体积浓度；nb—扩散至晶粒边界的气体浓度；rf,re—晶面和晶棱气泡曲率半径；
图5为将本发明的裂变气体计算模块嵌入到燃料棒整体性能分析程序KMC-FUEL当中，将其对裂变气体模块的计算结果与实验数据作对比结果图，其中，图5(a)为晶粒内气泡半径随温度变化图(1.at％)，图5(b)为稳态晶面气体肿胀随燃耗变化图(1350K)，图5(c)为稳态裂变气体释放随燃耗变化图(1500K)，图5(d)为瞬态裂变气体释放随时间变化图。
具体实施方式
下面结合本发明的具体内容，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明的保护范围。本发明实施例中未作详细描述的内容属于本领域专业技术人员公知的现有技术。
如图1所示，本发明实施例提供一种快堆边界下裂变气体释放的计算方法，用于稳态与瞬态下快堆裂变气体释放的模拟计算，包括：
步骤1，确定晶内气体行为的数值计算方法：对稳态情况下的晶内自由气体原子扩散行为采用等效辐照方法进行数值模拟，通过二分法的方式，求出等效辐照时间，继而求得晶内残余气体浓度，得到裂变气体扩散至晶粒边界的份额；
气体原子自由扩散方程为：
俘获再溶解平衡方程为：
气泡的增长方程为：
气泡的平衡方程为：
式(1)中，cg表示自由气体原子浓度，Dg为气体原子扩散系数，Kg是气体产生速率，rb是晶内气泡半径，cb是晶内气泡浓度,Kct是气泡生成速率，b为再溶解系数，b＝2πR2lF，R为裂变径迹半径，l为裂变径迹长度，F为裂变速率，cgb为气泡内气体原子浓度。式(2)描述晶粒中，气泡与气体原子的俘获-再溶解动态过程，稳态情况下，引入准静态假设，即/>俘获-再溶解达到平衡。式(3)和(4)描述的是晶粒内气泡的行为，cb为气泡的浓度，pg为气泡内的压强，σ是外部静水压，/>代表气泡的表面张力。
利用准静态平衡假设，可得到：
由此可以得出气体原子等效扩散系数：
则有：
这与Booth的基本方程在形式上完全吻合，但是考虑到Deff随燃耗的变化非常大(可达到10-2～10-3),故而Booth的求解方法并不精确，因此需要给出一种针对Deff随时间变化的气体扩散计算方法。本发明采用等效辐照方法来考虑Deff随时间变化的影响。假设tn时刻的平均气体浓度cn可以由下一时间步Δt(i)内的定常辐射条件得到，由此求解此辐照条件下的虚拟辐照时间tfic,n，最后求得tn+1时刻的气体浓度cn+1。在具体求解等效辐照时间tfic,n时，本发明采用二分法的数学思想，利用所求解方程在实际求解域中的单调性特征，经过几次迭代便可得出很准确的数值解。
另外，在计算Deff时，由于所以晶粒内气泡的浓度与尺寸的计算十分重要。本发明采用物理的手段描述晶粒内气泡的物理行为，气泡尺寸的计算利用气泡的内外压强平衡进行求解，气泡浓度的计算利用牛顿迭代算法进行求解，将气泡尺寸与浓度的计算并入气体原子扩散的计算当中。经过多重迭代，计算出等效扩散系数Deff，再由等效辐照时间方法得出新的晶内气体浓度ct，迭代步如此推进直至Deff收敛，最终得到各时间步扩散至晶粒边界的气体原子浓度与晶粒内气泡分布。具体的迭代流程如图1所示。
步骤2，确定晶间气泡行为的数值计算方法：对扩散至晶间的气体进行模拟，详细描述包括晶面气泡与晶棱气泡的生长与融合过程，包括气体原子在晶面气泡和晶棱气泡之间的分配，晶面气泡生长所导致的融合，晶棱气泡与自由气腔的联通，裂变气体的释放等；
裂变气体原子扩散至晶粒边界之后，并不会直接释放到气腔中去，而是会先停留在晶粒边界处的孔隙之中，并引起晶粒间的气体肿胀。随着时间的推移，晶粒间的气泡逐渐生长，晶面气泡间相互融合，并与晶棱气泡相连接；晶棱气泡同时生长，逐步形成气体释放通道。
本发明对晶间气体行为的模拟仍然从数学物理角度着手，在满足预测准确性的同时更多得考虑其物理过程的描述。气体原子扩散至晶粒边界后，沉积到晶面与晶棱气泡中，与球形的晶内气泡不同，晶棱气泡呈透镜状(lenticular),晶棱气泡呈雪茄烟状(cigar-shaped)，因而需要合理描述晶间气泡的曲率与体积的关系。Tucker和White给出了相应的数学关系式来模拟晶间气泡的尺寸：
e＝hr-0.3798re，hr＝0.5557ar，
其中，re,rf分别为晶面和晶棱半径，ar为晶粒半径，Ke是晶棱气泡的曲率，Sf，Se分别表示晶面肿胀和晶棱肿胀，cb是位错气泡浓度，θ＝50°。
而气体原子进入晶间气泡导致晶间气泡化学势的改变，气泡在非平衡化学势的驱动下吸收或者发射空穴，最终使得晶间气泡生长。Speight、Tucker、Matthews等人都对空穴的吸收与现象行为做出了推导与解释，本发明采用Matthews的理论来进行数值模拟：
化学势：
ue＝Ω(Keγs-pe+σ)
空穴吸收速率：
式中，γs是气泡的表面张力，pf,pe分别为晶面和晶棱气泡的内部压力，σ为气泡外的静水压力，Ω为空穴的体积，θ取50°，分别为晶面和晶棱的塌陷强度(sinkstrength)。
由此就可以得出晶间肿胀与气泡的生长，需要注意的是气体原子与空穴在晶面气泡与晶棱气泡之间的分配份额，就可以得出晶棱与晶面气泡的生长以及由此引起的肿胀。
在数值计算之时，本发明将每个晶粒作为一个独立的计算单元，那么对每个晶粒而言，它所携带的晶面气泡总体积就是晶棱气泡体积总和为/>因此，在考虑了空穴吸收所引起的晶粒间气体肿胀以及相应的气泡生长之后，就可以通过气体状态方程来更新晶面和晶棱气泡的压力pf,pe，并由此作为迭代的判定依据，直至最终收敛。利用此算法就可以直接对每个晶粒的晶间气泡进行整体的分析，这就避免了对每个晶间气泡和晶棱气泡进行模拟，在几乎不损失计算准确性的前提下，大大提高了计算的效率。
当然，对扩散至晶粒边界的裂变气体在晶面气泡与晶棱气泡之间的分配也需要准确的模拟，而这与晶间气泡的塌陷强度(sink strength)密切相关，Tucker对的求解提出了一套完整的理论，Matthews和Wood在他的基础上，根据空穴的扩散方程给出了一套更为简化的模型，并且成功应用于FRUMP、TRAFIC等程序。本发明基于上述理论模型，采用显式的算法，对晶间气泡的分配以及晶面气泡气体向晶棱气泡的移动行为进行模拟。此过程作为晶间气体行为模块的内迭代部分，如流程图3所示。
而随着晶面气泡的生长，晶面气泡之间相互联通融合，形成与晶棱气泡相连接的通道，晶棱气泡的生长则促使气体释放通道的形成。假设F是所有融合的晶面气泡份额，E是晶棱气泡与气腔的联通份额，即可以通过晶粒间联通与释放理论模型得出晶面气泡与晶棱气泡内气体浓度的变化速率。
其中，nf,ne分别是晶面与晶棱气泡体积浓度，nb是扩散至晶粒边界的气体浓度，nf1,ne1分别是完全联通后的体积浓度，Af是每个晶粒可产生晶面气泡区域的面积，X是扩散至晶粒边界的气体分配到晶棱气泡中的份额。
最后再由范德瓦尔斯气体状态方程计算出新的pe,pf，据此更新化学势μe,μf,循环迭代直至最终收敛。
为提高计算效率，本发明认为晶面气泡在F＝1时即与晶棱气泡完全联通，在这之后，扩散至晶粒边界的气体不再引起晶面气泡生长，而是直接进入晶棱气泡当中去；同样的，在E＝1之后，本发明认为气体释放通道完全形成，之后由晶粒内扩散至晶间的气体直接释放到气腔当中去。
步骤3，确定高温下晶内气泡的数值计算模型：根据高温下(>1600℃)晶内气体行为的特性，考虑高温下晶内大尺寸气泡在温度梯度下的移动行为，以及由此所导致的气泡携带裂变气体扩散至晶粒边界的效应。综合考虑气泡迁移和气体原子自由扩散所导致的气体释放，实现高温条件下对裂变气体释放行为的数值模拟；
对于燃料棒的高温区(>1600℃),裂变气体释放的份额非常高(接近于100％)，而这一区域恰好是典型的燃料棒重结构晶区。因此，为了解释柱状晶区和内部等轴晶区裂变气体大量释放的现象，一般认为在高温区，除了在裂变径迹处产生小的气泡之外，还会在位错(dislocation)处不均匀地(heterogeneously)产生气泡,这些在位错处产生的气泡吸收气体原子而一直生长，达到临界的尺寸之后，它们就在温度梯度的作用下向晶粒边界移动，由此导致了高温重结构区裂变气体大量释放的效应。
这些气泡在生长到一定尺寸之后，才能在温度梯度的作用下移动，另外考虑到稳态情况下，这些大气泡的产生与释放至晶粒边界的量达到平衡，因此：
由大气泡移动而额外释放至晶粒边界的气体速率可以表示为：
F表示大尺寸的气泡在移动过程中因碰撞而损毁的几率
气泡的移动速率：
式中，b为再溶解系数，a是晶粒半径，δs为扩散层厚度，Ds是表面扩散系数，Qs为表面扩散传输热量，为温度梯度，R为理想气体常数,cb表示位错气泡产生的特征浓度，取1018/m3，β取1.5。
在具体的数值计算时，采用显示的数学离散格式，根据具体计算域的温度及温度梯度条件，求得这部分区域大气泡的移动速度，之后再由此得出这些气泡在移动过程中的损毁几率F。再根据方案2中对Deff的迭代计算结果，得出本时间步内由这些大尺寸气泡携带至晶粒边界的气体量。
最后将此高温气体释放的计算结果直接叠加在晶粒内气体扩散计算结果当中去，即考虑这部分气泡移动所额外释放的气体对整体裂变气体释放份额的影响。最后，通过外迭代的方式求解高温下晶内的残余气体浓度，以此来模拟晶粒内气体浓度下降对俘获-再溶解平衡过程的影响。
步骤4，确定瞬态下的裂变气体释放机制与数值计算方法：瞬态下通过对气泡扩散行为的描述，建立晶间气泡的生长模型，考虑晶间气泡对自由气体原子的吸收效应以及气泡之间的相互融合机制。通过理论方程模拟气泡在温度梯度作用下的移动效应，最终得出瞬态下的裂变气体释放的计算模型。
在事故瞬态工况下，裂变气体的行为与稳态相比有了很大的变化，由于事故条件下的时间尺度与稳态相比小很多，裂变气体原子的产生项可以忽略，自由气体原子的扩散不再是气体释放的主要机制。此时，晶内气泡不断俘获晶内自由气体原子而生长，或者和其他气泡相融合而长大，继而在温度梯度的作用下向晶粒边界移动，最终释放到气腔当中去。
裂变气体的释放份额计算方式为：
其中，而/>式中各参数的定义与步骤三中保持一致。
在具体计算中，先确定稳态情况计算所得的晶粒内尺寸与浓度，以及晶粒间气泡的尺寸以及滞留气体等参数，作为事故瞬态下的初始值。之后再计算气泡自由移动以及气体原子运动所引起的晶粒内气体浓度的减少速率，同时确定由气泡之间相互融合以及吸收气体原子所造成的生长速率。
最后根据晶内气泡在温度梯度作用下的移动模型，计算出气泡的移动速率，得出单位时间步内移动至晶粒边界的气体份额。数值计算过程中采用显式的离散格式，时间终步的气体状态作为下一时间步的初始值。
将本发明的裂变气体计算模块嵌入到燃料棒整体性能分析程序KMC-FUEL当中，将其对裂变气体模块的计算结果与实验数据作对比，结果如图5所示，图5(a)为晶粒内气泡半径随温度变化图(1.at％)，图5(b)为稳态晶面气体肿胀随燃耗变化图(1350K)，图5(c)为稳态裂变气体释放随燃耗变化图(1500K)，图5(d)为瞬态裂变气体释放随时间变化图。表1为高温下裂变气体释放计算结果(2.8at％)。
表1高温下裂变气体释放计算结果(2.8at％)
| 温度/℃ | 无高温模型下的FGR(％) | OGRES模拟值(％) | KMC-FUEL模拟值(％) |
| 1815 | 51 | 75 | 79.1 |
| 1930 | 53 | 92 | 90.6 |
| 1980 | 54 | 93 | 93.4 |
以上实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；本发明的上述实施例还可以做出各种变化。
以上所述，仅为本发明较佳的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明披露的技术范围内，可轻易想到的变化或替换，都应涵盖在本发明的保护范围之内。因此，本发明的保护范围应该以权利要求书的保护范围为准。
Claims (1)
1.一种快堆边界下的裂变气体释放的数值计算方法，其特征在于：包括：
步骤1，确定晶内气体行为的数值计算方法：对稳态情况下的晶内自由气体原子扩散行为采用等效辐照方法进行数值模拟，得到裂变气体扩散至晶粒边界的份额；将气泡的生长行为同自由气体原子的扩散行为结合起来，最终通过迭代的方式得出对晶内气泡行为的综合描述；
步骤2，确定晶间气泡行为的数值计算方法：对扩散至晶间的气体进行模拟，包括气体原子在晶面气泡和晶棱气泡之间的分配，晶面气泡生长所导致的融合，晶棱气泡与自由气腔的联通，裂变气体的释放等行为的数值模拟，通过联立求解气体行为方程组的方式，利用迭代的思想，构建晶间气体行为的数值模拟方法；
步骤3，确定高温下晶内气泡的数值计算模型：根据高温下>1600℃晶内气体行为的特性，考虑高温下晶内大尺寸气泡在温度梯度下的移动行为，以及由此所导致的气泡携带裂变气体扩散至晶粒边界的效应，综合考虑气泡迁移和气体原子自由扩散所导致的气体释放，实现高温条件下对裂变气体释放行为的数值模拟；
步骤4，确定瞬态下的裂变气体释放机制与数值计算方法：瞬态下通过对气泡扩散行为的描述，建立晶间气泡的生长模拟的数值算法，考虑晶间气泡对自由气体原子的吸收效应以及气泡之间的相互融合机制，通过理论方程模拟气泡在温度梯度作用下的移动效应，最终得出瞬态下的裂变气体释放的数值计算模型；
其中，裂变气体的释放份额计算方式为：
其中，b为再溶解系数，a是晶粒半径，δs为扩散层厚度，Ds是表面扩散系数，Qs为表面扩散传输热量，/>为温度梯度，R为理想气体常数,rb是晶内气泡半径。
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