CN116631524A - 一种锆合金腐蚀行为的计算方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种锆合金腐蚀行为的计算方法，本发明属于锆合金腐蚀动力学的技术领域，方法包括构建锆合金腐蚀动力学机理模型；基于所述锆合金腐蚀动力学模型以及相关试验参数，计算得到锆合金氧化膜厚度随腐蚀时间的变化规律，模拟预测锆合金的长期腐蚀行为。本发明从锆合金的腐蚀机理出发，利用影响锆合金堆内长期腐蚀行为的关键因素，构建了锆合金腐蚀动力学机理模型，模拟预测锆合金堆内的长期腐蚀行为，缩短锆合金长期腐蚀性能的评价周期，填补了目前锆合金在长期服役条件下腐蚀行为的空白。
Description
技术领域
本发明属于锆合金腐蚀动力学的技术领域，具体涉及一种锆合金腐蚀行为的计算方法。
背景技术
燃料包壳在反应堆中的工况却是最苛刻，面临核燃料，承受着高温、高压和强烈的中子辐照，同时包壳内壁受到裂变气体压力、核燃料肿胀等危害；外壁受到冷却剂冲刷、振动和腐蚀以及氢脆等威胁。而当燃耗增大或功率剧增时，这些隐患也随之增大。锆合金由于具有较低的热中子吸收截面，且锆及其合金具有良好的耐高温高压水腐蚀性能、良好的综合力学性能和较高的导热性能等特点，长期作为反应堆燃料元件的基体和包壳材料。随着先进燃料元件向更高燃耗、长寿期、高安全可靠性发展，对锆合金的服役性能提出了更高的要求。
耐腐蚀性能是锆合金作为核反应堆用包壳材料的核心指标，国内外对其开展了大量的研究工作，也开展了一些锆合金腐蚀行为的模型工作，但多是基于经验或半经验关系开发的核电需要而研发的，难以满足燃料元件长期腐蚀行为评价的要求，更无法预测锆合金在长期服役条件下的腐蚀行为。另一方面，由于辐照试验条件限制，目前锆合金腐蚀行为研究主要采用堆外高压釜或回路的方式，模拟燃料元件处于满功率状态运行1到2年的情形，尚缺乏长期腐蚀试验(20年～30年)的结果来评价新型锆合金是否满足预定的指标要求。同时开展长期腐蚀试验的时间周期长，成本高，从研究进度及研究成本来看很难满足现有的研发要求
发明内容
为了解决现有的锆合金腐蚀行为分析技术无法满足燃料元件长期腐蚀行为评价的要求，也无法预测锆合金在长期服役条件下的腐蚀行为等问题，本发明提供了解决上述问题的一种锆合金腐蚀行为的计算方法。本发明从锆合金的腐蚀机理出发，利用影响锆合金堆内长期腐蚀行为的关键因素，构建了氧化膜生长方程的锆合金腐蚀动力学机理模型，模拟预测锆合金堆内的长期腐蚀行为。
本发明通过下述技术方案实现：
一种锆合金腐蚀行为的计算方法，包括：
构建锆合金腐蚀动力学机理模型；
基于所述锆合金腐蚀动力学机理模型以及相关试验参数，计算得到锆合金氧化膜厚度随腐蚀时间的变化规律，模拟预测锆合金的长期腐蚀行为。
作为优选实施方式，本发明的锆合金腐蚀动力学机理模型构建过程具体为：
由菲克第一定律得到：
式中，He和De分别为氧化膜的等效扩散厚度和等效扩散系数，Δw为时间Δt内单位面积的腐蚀增重，(dHe/dx)e为等效浓度梯度。
作为优选实施方式，本发明中，t时刻下，氧化膜的厚度H可通过式(2)得到：
式中，Mo和Mox分别是氧和ZrO2的摩尔质量，ρ为氧化膜中的孔隙率，dox为ZrO2的理论密度，C(x,t)是锆合金基体中的氧浓度分布；
其中，C(x,t)满足下列方程：
式中，D为堆内辐照时锆合金基体中氧的扩散系数；x为锆包壳中某点到锆包壳内表面的距离，Lz为锆合金中保持α-Zr基体的长度，Cz为锆合金O/M界面处的氧浓度。
作为优选实施方式，本发明中，不同温度下，锆合金的腐蚀增重随时间t的变化表示为：
Δw(t)＝K·tn (6)
式中，K称腐蚀速率系数；
式(6)两边对t求导数，可得到fe的关系为：
式中，Q为激活能，R为气体普适常数，A为腐蚀速率常数；
由式(1)至式(7)构成锆合金腐蚀动力学机理模型。
作为优选实施方式，本发明的基于所述锆合金腐蚀动力学模型以及相关试验参数，计算得到锆合金氧化膜厚度随腐蚀时间的变化规律，具体包括：
获取相关试验数据，包括不同温度下的堆内外腐蚀增重曲线、燃料板结构参数、热工参数和材料物性参数；
根据堆内外腐蚀增重曲线，确定fe；
确定堆内辐照时锆合金基体中氧的扩散系数；
确定锆合金O/M界面处的氧浓度；
基于fe、堆内辐照时锆合金基体中氧的扩散系数和锆合金O/M界面处的氧浓度，利用所述锆合金腐蚀动力学机理模型，迭代计算得到锆合金氧化膜厚度随腐蚀时间的变化规律。
作为优选实施方式，本发明的根据堆内外腐蚀增重曲线，确定fe，具体为：
将所述堆内外腐蚀增重曲线的K值按阿累尼乌斯关系K(T)＝Ae-Q/RT进行拟合，得到激活能Q和腐蚀速率常数A；
根据得到的激活能Q和腐蚀速率常数A，计算得到fe。
作为优选实施方式，本发明的堆内辐照时锆合金基体中氧的扩散系数为：
Dirr＝10D；
其中，D表示堆外无辐照环境下氧的扩散系数；且
D＝0.0661e-183920/RT。
作为优选实施方式，本发明的锆合金O/M界面处的氧浓度为：Cz＝0.25。
作为优选实施方式，本发明采用差分迭代法迭代计算得到锆合金氧化膜厚度随腐蚀时间的变化规律。
作为优选实施方式，本发明的差分迭代过程具体包括：
设当前时刻t的腐蚀累计增重为W，锆基体中的氧浓度分布为C(x,t)，燃料板的温度场T(x,t)，氧化膜厚度为H，元件的面功率密度为P；
进行迭代计算，每经过时间步长Δt后，依次计算得到氧化膜中的应力及孔隙率、燃料板温度场T(x,t+Δt)、fe、腐蚀增重W+ΔW、氧浓度分布C(x,t+Δt)、由式(2)计算得到氧化膜厚度H+ΔH；直到t大于tL，tL为试验周期。
本发明具有如下的优点和有益效果：
1、本发明从锆合金腐蚀机理出发，利用影响锆合金堆内长期腐蚀行为的关键因素，建立了锆合金腐蚀动力学机理模型，模拟预测锆合金堆内的长期腐蚀行为，缩短锆合金长期腐蚀性能的评价周期，填补了目前锆合金在长期服役条件下腐蚀行为的空白。
2、本发明可以计算得到长期的堆内锆合金氧化膜厚度随时间、功率历史的变化规律，并预测不同满功率天数下氧化膜的厚度范围。
3、本发明为锆合金的耐腐蚀性能研究提供技术支撑，对提高核燃料元件的使用寿期和安全可靠性具有十分重要的意义。
附图说明
此处所说明的附图用来提供对本发明实施例的进一步理解，构成本申请的一部分，并不构成对本发明实施例的限定。在附图中：
图1为本发明实施例的迭代计算流程示意图。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚明白，下面结合实施例和附图，对本发明作进一步的详细说明，本发明的示意性实施方式及其说明仅用于解释本发明，并不作为对本发明的限定。
实施例
针对现有的锆合金耐腐蚀性能研究技术难以满足燃料元件长期腐蚀行为评价的要求，更无法预测锆合金在长期服役条件下的腐蚀行为，同时由于辐照试验条件限制，缺乏长期腐蚀试验，且开展长期腐蚀试验的时间周期长，成本高等。基于此，本实施例提出了一种锆合金腐蚀行为的计算方法，该方法提供了一种锆合金腐蚀动力学机理模型，可以模拟预测锆合金长期腐蚀行为。
本实施例提出的计算方法具体包括如下步骤：
步骤1，构建锆合金腐蚀动力学模型。
锆合金腐蚀动力学模型构建过程具体包括：
由菲克第一定律得到：
式中，He和De分别为氧化膜的等效扩散厚度和等效扩散系数(忽略氧化膜成分的细节以及氧扩散系数随成分的变化)，Δw为时间Δt内单位面积的腐蚀增重，(dHe/dx)e为等效浓度梯度。
t时刻下，氧化膜的厚度H可通过解积分方程(2)得到：
式中，Mo和Mox分别是氧和ZrO2的摩尔质量，ρ为氧化膜中的孔隙率，dox为ZrO2的理论密度，C(x,t)是锆合金基体中的氧浓度分布。
C(x,t)满足下列方程：
式(3)中，D为氧在α-Zr中的扩散系数可通过文献或实验获取。式(4)中，x为锆包壳中某点到锆包壳内表面的距离，Lz为锆合金中保持α-Zr基体的长度，Cz为锆合金O/M界面处的氧浓度。
不同温度下，锆合金的腐蚀增重随时间t的变化一般可用下式描述：
Δw(t)＝K·tn (6)
K称腐蚀速率系数。式(6)两边对t求导数，并与式(1)比较，可得到fe的关系如式(7)所示：
式中，Q为激活能，R为气体普适常数，A为腐蚀速率常数。
本实施例利用式(7)，避免了氧化膜不同厚度处扩散系数De和浓度梯度(dHe/dx)e的取值困难。
由式(1)-(7)构成的腐蚀动力学模型中，与腐蚀动力学直接相关的参数被简化为腐蚀速率系数K、氧在锆基体中的扩散系数D和Cz。
需要说明的是：
(1)腐蚀速率系数K和扩散系数D是本模型计算中所需的输入参数，本模型本身不能计算这些系数的值，它们的值由实验确定。
(2)即使对相同的锆合金和堆芯环境，扩散系数D和速率系数K还与功率密切相关，堆内运行时，由于运行功率波动，燃料包壳的温度也随之变化。任一时间下燃料包壳的温度是腐蚀计算的前提。
(3)除热工参数外，包壳的温度还受氧化膜的厚度H及其孔隙率ρ的影响，而H和ρ本身又是腐蚀速率系数K的函数。
步骤2，基于构建的锆合金腐蚀动力学模型，计算锆合金氧化膜厚度随腐蚀时间的变化规律，模拟预测锆合金的长期腐蚀行为。
具体如图1所示，锆合金长期腐蚀行为模拟预测过程具体包括：
步骤21，获取相关试验参数，包括不同温度下的堆内外腐蚀增重(氧化膜厚度)曲线；燃料板结构参数，例如板宽、板间距、包壳厚度等；热工参数，例如冷却水温、水的流速及粘度等；材料物性参数，例如热导率、弹性系数、氧的扩散系数等。
步骤22，根据堆内外腐蚀增重曲线，计算fe。
堆内运行时，锆合金包壳的温度主要是280℃～350℃之间变化，而堆内外腐蚀增重曲线只有几个固定的温度值，如360℃或400℃等。为了计算不同温度(如320℃)下的fe，需要将增重曲线的K值按阿累尼乌斯关系K(T)＝Ae-Q/RT进行拟合，得出激活能Q和腐蚀速率常数A，从而按式(7)计算fe。
如果增重曲线的温度值较多，为了减少偏差，可以将K分区间拟合。在不同的温度区间，用相应的Ai和Qi计算fe。
步骤23，确定堆内辐照时锆合金基体中氧的扩散系数。
本实施例综合文献和试验数据，堆外无辐照环境下氧的扩散系数随温度的变化如式(8)所示：
D＝0.0661e-183920/RT (8)
堆内中子辐照环境下，氧的扩散原理上会被加速，但这方面的数据未见报道。有研究结果表明：中子辐照对锆合金中氢的扩散没有明显的加速作用，其原因可能是氢的原子半径很小，需克服的扩散势垒小，在锆中的迁移速率本来就很快。文献中无辐照时氧在ZrO2中的扩散系数为3.34×10-14cm2/sec，有中子辐照时扩散系数为1.33×10-13cm2/sec，约是无辐照的四倍。基于这个结果，本实施例取堆内辐照时氧的扩散系数Dirr＝10D。
步骤24，确定锆合金O/M界面处的氧浓度Cz。
通常认为α-Zr中氧的固溶度达到30％，超过该固溶度后才形成有稳定结构的氧化物相。事实上Zr3O是Zr-O体系中的一个稳定相，有六方及三方两种晶体结构，其密度约6.6g/cm3。一些亚稳态的氧化物(如ZrO和Zr2O等)会分解为Zr3O+ZrO2。由此看来，α-Zr中氧的固溶度应在25％以下。最近的研究还发现，在Zr-O体系中似乎存在Zr4O稳定相，其晶体为六配位的三斜结构，其密度约6.54g/cm3。COSIC程序中取α-Zr中氧的最高浓度为25％，即Cz＝0.25。
步骤25，采用所述锆合金腐蚀动力学模型，按预设时间步长，迭代计算出试验周期内的氧化膜厚度随时间的变化规律。腐蚀过程中氧化膜不断增厚，Lz不断减少，方程(3)-式(5)是一个移动边界问题，模型采用差分迭代法求解。具体的，设t时刻的腐蚀累计增重为W，锆基体中的氧浓度分布为C(x,t)，燃料板的温度场T(x,t)，氧化膜厚度为H，元件的面功率密度为P，经过时间步长Δt后，依次算出氧化膜中的应力及孔隙率、燃料板温度场T(x,t+Δt)、fe、腐蚀增重W+ΔW、氧浓度分布C(x,t+Δt)、由方程(2)算出氧化膜厚度H+ΔH。直到t>tL，tL为试验周期。
本实施例提出的计算方法基于锆合金腐蚀动力学机理模型，并由模型计算锆合金氧化膜厚度随腐蚀时间的变化规律，提高了试验效率，节约成本。
以上所述的具体实施方式，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施方式而已，并不用于限定本发明的保护范围，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种锆合金腐蚀行为的计算方法，其特征在于，包括：
构建锆合金腐蚀动力学机理模型；
基于所述锆合金腐蚀动力学机理模型以及相关试验参数，计算得到锆合金氧化膜厚度随腐蚀时间的变化规律，模拟预测锆合金的长期腐蚀行为。
2.根据权利要求1所述的一种锆合金腐蚀行为的计算方法，其特征在于，所述锆合金腐蚀动力学机理模型构建过程具体为：
由菲克第一定律得到：
式中，He和De分别为氧化膜的等效扩散厚度和等效扩散系数，Δw为时间Δt内单位面积的腐蚀增重，(dHe/dx)e为等效浓度梯度。
3.根据权利要求2所述的一种锆合金腐蚀行为的计算方法，其特征在于，t时刻下，氧化膜的厚度H可通过式(2)得到：
式中，Mo和Mox分别是氧和ZrO2的摩尔质量，ρ为氧化膜中的孔隙率，dox为ZrO2的理论密度，C(x,t)是锆合金基体中的氧浓度分布；
其中，C(x,t)满足下列方程：
式中，D为堆内辐照时锆合金基体中氧的扩散系数；x为锆包壳中某点到锆包壳内表面的距离，Lz为锆合金中保持α-Zr基体的长度，Cz为锆合金O/M界面处的氧浓度。
4.根据权利要求3所述的一种锆合金腐蚀行为的计算方法，其特征在于，不同温度下，锆合金的腐蚀增重随时间t的变化表示为：
Δw(t)＝K·tn (6)
式中，K称腐蚀速率系数；
式(6)两边对t求导数，可得到fe的关系为：
式中，Q为激活能，R为气体普适常数，A为腐蚀速率常数；
由式(1)至式(7)构成锆合金腐蚀动力学机理模型。
5.根据权利要求1-4任一项所述的一种锆合金腐蚀行为的计算方法，其特征在于，基于所述锆合金腐蚀动力学机理模型以及相关试验参数，计算得到锆合金氧化膜厚度随腐蚀时间的变化规律，具体包括：
获取相关试验参数，包括不同温度下的堆内外腐蚀增重曲线、燃料板结构参数、热工参数和材料物性参数；
根据堆内外腐蚀增重曲线，确定fe；
确定堆内辐照时锆合金基体中氧的扩散系数；
确定锆合金O/M界面处的氧浓度；
基于fe、堆内辐照时锆合金基体中氧的扩散系数和锆合金O/M界面处的氧浓度，利用所述锆合金腐蚀动力学机理模型，迭代计算得到锆合金氧化膜厚度随腐蚀时间的变化规律。
6.根据权利要求5所述的一种锆合金腐蚀行为的计算方法，其特征在于，根据堆内外腐蚀增重曲线，确定fe，具体为：
将所述堆内外腐蚀增重曲线的K值按阿累尼乌斯关系K(T)＝Ae-Q/RT进行拟合，得到激活能Q和腐蚀速率常数A；
根据得到的激活能Q和腐蚀速率常数A，计算得到fe。
7.根据权利要求5所述的一种锆合金腐蚀行为的计算方法，其特征在于，所述堆内辐照时锆合金基体中氧的扩散系数为：
Dirr＝10D；
其中，D表示堆外无辐照环境下氧的扩散系数；且
D＝0.0661e-183920/RT。
8.根据权利要求5所述的一种锆合金腐蚀行为的计算方法，其特征在于，所述锆合金O/M界面处的氧浓度为：Cz＝0.25。
9.根据权利要求5所述的一种锆合金腐蚀行为的计算方法，其特征在于，采用差分迭代法迭代计算得到锆合金氧化膜厚度随腐蚀时间的变化规律。
10.根据权利要求9所述的一种锆合金腐蚀行为的计算方法，其特征在于，差分迭代过程具体包括：
设当前时刻t的腐蚀累计增重为W，锆基体中的氧浓度分布为C(x,t)，燃料板的温度场T(x,t)，氧化膜厚度为H，元件的面功率密度为P；
进行迭代计算，每经过时间步长Δt后，依次计算得到氧化膜中的应力及孔隙率、燃料板温度场T(x,t+Δt)、fe、腐蚀增重W+ΔW、氧浓度分布C(x,t+Δt)、由式(2)计算得到氧化膜厚度H+ΔH；直到t大于tL，tL为试验周期。
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| CN202310552345.7A Pending CN116631524A (zh) | 2023-05-16 | 2023-05-16 | 一种锆合金腐蚀行为的计算方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| CN (1) | CN116631524A (zh) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN117352080A (zh) * | 2023-12-05 | 2024-01-05 | 内蒙古电力(集团)有限责任公司内蒙古电力科学研究院分公司 | Fe-Al/碳化铬系列功能涂层的腐蚀动力学方程的拟合方法 |
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2023
- 2023-05-16 CN CN202310552345.7A patent/CN116631524A/zh active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN117352080A (zh) * | 2023-12-05 | 2024-01-05 | 内蒙古电力(集团)有限责任公司内蒙古电力科学研究院分公司 | Fe-Al/碳化铬系列功能涂层的腐蚀动力学方程的拟合方法 |
| CN117352080B (zh) * | 2023-12-05 | 2024-04-26 | 内蒙古电力(集团)有限责任公司内蒙古电力科学研究院分公司 | Fe-Al/碳化铬系列功能涂层的腐蚀动力学方程的拟合方法 |
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