CN112331915A - 一种三元电解液以及制备方法、高镍ncm电池 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种三元电解液以及制备方法、高镍NCM电池,包括非水溶剂、锂盐、正极成膜添加剂和负极成膜添加剂;所述非水溶剂包括有机溶剂和添加剂;所述锂盐为10wt%~20wt%;所述正极成膜添加剂为金属有机阴离子化合物0.5wt~5.0%wt;所述负极成膜剂为0.5%wt~5.0%wt;所述有机添加剂包括导电聚合物0.5%wt~5.0%wt和包含调节嵌段的两性吸水聚合物为0.5%wt~5.0%w;所述导电聚合物包括聚苯胺、聚乙烯二氧噻吩、聚砒咯中的一种或多种;所述调节嵌段包括聚乳酸、环氧乙烷、乙基纤维素中的中的一种或多种,一方面通过添加负极成膜剂和正极成膜剂,电池内部石墨负极会形成一定的量的SEI膜和CEI膜,另一方面导电剂分子和包含调节嵌段的两性吸水聚合物,可以提高电池的性能的稳定性,从而提高高能量密度电池的循环性能。
Description
技术领域
本发明属于锂电池技术领域,更具体地说,本发明涉及一种三元电解液以及制备方法、高镍NCM电池。
背景技术
电动汽车电池产业发展指出锂离子动力电池单体比能量到2020年实现 300Wh/kg,具备3C充电能力。三元材料由于高克容量、高电压和高压实成为目前产业应用领域最有可能达到这一目标的正极材料,因此开发高性能三元电池满足对于市场需求很重要。
三元锂离子电池性能主要短板是正极材料在高电压下的结构稳定性和与电解液的反应活性高。一方面,NCM活性材料由于层状结构的不稳定,容易造成Li+/Ni2+混排,降低容量发挥;另一方面,高电压下三元高镍NCM材料表面高活性位点与电解液反应易导致层状结构的破坏和金属离子的溶出,改善三元锂离子电池中高镍NCM的表面稳定性对电池的综合性能有极大的提升。
发明内容
为了解决上述问题,本发明提供了一种三元电解液,包括非水溶剂、锂盐、正极成膜添加剂和负极成膜添加剂;所述非水溶剂包括有机溶剂和有机添加剂;所述锂盐为10wt%~20wt%;所述正极成膜添加剂金属有机阴离子化合物0.5wt~5.0%wt;所述负极成膜剂为0.5wt~5.0%wt;所述添加剂包括导电聚合物0.5%wt~5.0%wt和包含调节嵌段的两性吸水聚合物为0.5%wt~ 5.0%w;所述导电聚合物包括聚苯胺、聚乙烯二氧噻吩、聚砒咯中的一种或多种;所述调节嵌段包括聚乳酸、环氧乙烷、乙基纤维素中的一种或多种。
进一步地,所述金属有机阴离子化合物(Mn+(R)x)添加剂Mn+(R)x,其中,M为Al、Mg、Ti、Si、B,R为三氟甲基磺酰亚胺、三甲基硅氧烷、三乙基硅氧烷、三氟甲基硅氧烷以及含有不饱和烃基磺酰亚胺、不饱和烃基硅氧烷中的一种。
进一步地,所述负极成膜剂为所述添加剂选自联苯、碳酸亚乙烯酯(VC)、氟代碳酸乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、亚硫酸丙烯酯、亚硫酸丁烯酯、1,3-丙磺酸内酯(PS)、1,4丁磺酸内酯、1,3-(1-丙烯)磺内酯、亚硫酸乙烯酯、硫酸乙烯酯、环己基苯。
进一步地,所述锂盐包括LiBF4、LiPF6、LiAsF6、LiClO4和LiBOB中一种或多种。
进一步地,所述锂盐为0.5mol/L-2mol/L。
优先地,锂盐为LiPF6。
进一步地,所述有机溶剂包括碳酸乙烯酯(EC)10wt%~20wt%、碳酸二乙酯(DMC)50wt%~70wt%、碳酸甲乙酯(EMC)10wt%~40wt%、碳酸亚乙烯酯1wt%~2wt%和双氟草酸硼酸酯1wt%~1.5wt%。
进一步地,所述电解液还包括所述阻燃添加剂为三(三甲基硅烷)硼酸酯 (TMSB)、三(三甲基硅烷)磷酸酯、叔丁基苯、丁二腈、乙二醇双(丙腈)醚和丁二酸酐、二甲苯、溴苯甲醚、4-溴-2-氟苯甲醚、联苯、环己基苯中的一种、两种、或多种。
一种三元电解液的制备方法,有机溶剂的纯化;在充满氩气的真空手套箱中,向真空手套箱中添加有机溶剂和负极成膜剂后,加入有机金属阴离子化合物;最后向混合溶液中缓慢加入六氟磷酸锂。
一种三元电解液高镍NCM电池,还包括收容于所述壳体中用来浸润所述电芯的电解液,所述电解液为权上述段落所述的高压电解液,所述电池适用于氧化电位在4.0~5.0V之间。
进一步地,所述电池的容量保持率不低于92%。
与现有技术相比,本发明提供的技术方案,具有如下的效果:
(1)本发明提供了一种三元电解液,添加了负极成膜剂和正极成膜剂,可以在锂电池经过预化成工序后,电池内部石墨负极会形成一定的量的SEI 膜和CEI膜,膜结构紧密且孔隙小,SEI膜可以自由通过锂离子,同时阻止电解液中的溶剂发生共嵌入,并且能够阻止溶剂成分在石墨表面进一步的还原被消耗,CEI膜稳定高镍活性材料的层状结构以及降低活性材料表面与电解液的持续反应,降低长循环电池内阻,从而提高高能量密度电池的循环性能。
(2)通过添加导电聚合物和包含调节嵌段的两性吸水聚合物,来调节电解液的性能,包含调节嵌段的两性吸水聚合物可以吸附电解液中的微量水,导电聚合物可以提高电解液的导电性,从而从整体上提高电池的稳定性。
(3)一种三元电解液高镍NCM电池,还包括收容于所述壳体中用来浸润所述电芯的电解液,所述电解液为权上述段落所述的高压电解液,所述电池适用于氧化电位在4.0~5.0V之间,所述电池的容量保持率不低于92%。
以下将结合实施例,对本发明进行较为详细的说明。
具体实施方式
通过对实施例的描述,对本发明的具体实施方式如所涉及的各构件的形状、构造、各部分之间的相互位置及连接关系、各部分的作用及工作原理、制造工艺及操作使用方法等,作进一步详细的说明,以帮助本领域的技术人员对本发明的发明构思、技术方案有更完整、准确和深入的理解。
实施例1
一种三元电解液,包括非水溶剂、锂盐、正极成膜添加剂、负极成膜添加剂,具体地,正极成膜剂为0.5%wt Mn+(R)x,其中,M为Si,R为三甲基硅氧烷,负极成膜剂为0.5%wt碳酸亚乙烯酯(VC);所述非水溶剂包括有机溶剂,所述有机溶剂包括碳酸乙烯酯(EC)10%wt、碳酸二乙酯(DMC)55%wt、碳酸甲乙酯(EMC)32%wt、碳酸亚乙烯酯1%wt和双氟草酸硼酸酯1%wt,有机添加剂包括导电聚合物0.5%wt和包含调节嵌段的两性吸水聚合物为0.5%wt;所述导电聚合物包括聚苯胺;所述调节嵌段为聚乳酸。此外,LiPF6 为0.5mol/L。
实施例2
按与实施例1不同的配方是,所述电解液还包括所述阻燃添加剂,具体地,所述阻燃添加剂为三(三甲基硅烷)硼酸酯(TMSB)。
实施例3
按照与实施例1相同的方法,正极成膜剂为0.5%wt Mn+(R)x,其中,M 为Mg,R为三氟甲基磺酰亚胺,负极成膜剂为0.5%wt联苯。
所述非水溶剂包括有机溶剂,所述有机溶剂包括碳酸乙烯酯(EC)10%wt、碳酸二乙酯(DMC)55%wt、碳酸甲乙酯(EMC)32%wt、碳酸亚乙烯酯0.6%wt 和双氟草酸硼酸酯1.4%wt,有机添加剂为导电聚合物1%wt和包含调节嵌段的两性吸水聚合物为1.5%wt;所述导电聚合物为聚乙烯二氧噻吩;所述调节嵌段包括环氧乙烷。此外,LiPF6为0.5mol/L。
实施例4
按与实施例1不同的配方是,正极成膜剂为0.5%wt Mn+(R)x,其中,M 为Al,R为、三甲基硅氧烷;所述负极成膜剂为1%wt联苯。
所述非水溶剂包括有机溶剂,所述有机溶剂包括碳酸乙烯酯(EC)20%wt、碳酸二乙酯(DMC)60%wt、碳酸甲乙酯(EMC)15.5%wt、碳酸亚乙烯酯 1.5%wt和双氟草酸硼酸酯1.5%wt,有机添加剂包括导电聚合物2.5%wt和包含调节嵌段的两性吸水聚合物为2.5%wt;所述导电聚合物为聚乙烯二氧噻吩;所述调节嵌段包括乙基纤维素。此外,LiPF6为1.5mol/L。
实施例5
按与实施例1不同的配方是,正极成膜剂为0.5%wt Mn+(R)x,其中,M 为Ti,R含有不饱和烃基磺酰亚胺;所述负极成膜剂为1.5%wt碳酸亚乙烯酯 (VC)。
所述非水溶剂包括有机溶剂,所述有机溶剂包括碳酸乙烯酯(EC)15%wt、碳酸二乙酯(DMC)70%wt、碳酸甲乙酯(EMC)12%wt、碳酸亚乙烯酯1%wt 和双氟草酸硼酸酯1%wt,有机添加剂包括导电聚合物5.0%wt和包含调节嵌段的两性吸水聚合物为5.0%wt;所述导电聚合物为聚苯胺;所述调节嵌段包括聚乳酸。此外,LiPF6为2mol/L。
实施例6
按与实施例1不同的配方是,正极成膜剂为0.5%wt Mn+(R)x,其中,M 为Al,R为三甲基硅氧烷;所述负极成膜剂为2.1%wt联苯。
所述非水溶剂包括有机溶剂,所述有机溶剂包括碳酸乙烯酯(EC)20%wt、碳酸二乙酯(DMC)50%wt、碳酸甲乙酯(EMC)26%wt、碳酸亚乙烯酯1.5%wt 和双氟草酸硼酸酯1.5%wt,有机添加剂包括导电聚合物1%wt和包含调节嵌段的两性吸水聚合物为4%wt;所述导电聚合物为聚苯胺;所述调节嵌段为聚乳酸。此外,LiPF6为2mol/L。
实施例7
按与实施例1不同的配方是,正极成膜剂为1%wtMn+(R)x,其中,M 为Al,R为三甲基硅氧烷;所述负极成膜剂为3%wt联苯。
所述非水溶剂包括有机溶剂,所述有机溶剂包括碳酸乙烯酯(EC)10%wt、碳酸二乙酯(DMC)50%wt、碳酸甲乙酯(EMC)37%wt、碳酸亚乙烯酯1%wt 和双氟草酸硼酸酯1%wt,有机添加剂包括导电聚合物4.0%wt和包含调节嵌段的两性吸水聚合物为1%wt;所述导电聚合物为聚苯胺;所述调节嵌段为聚乳酸。此外,LiPF6为0.5mol/L-2mol/L。
实施例8
按与实施例1不同的配方是,正极成膜剂为2.3%wt Mn+(R)x,其中,M 为Al,R为三甲基硅氧烷;所述负极成膜剂为0.5%wt联苯。
所述非水溶剂包括有机溶剂,所述有机溶剂包括碳酸乙烯酯(EC) 10%wt、碳酸二乙酯(DMC)50%wt、碳酸甲乙酯(EMC)36%wt、碳酸亚乙烯酯1.5%wt和双氟草酸硼酸酯1.5%wt,有机添加剂包括导电聚合物0.5%wt 和包含调节嵌段的两性吸水聚合物为0.5%wt;所述导电聚合物为聚苯胺;所述调节嵌段为聚乳酸。此外,LiPF6为1mol/L。
实施例9
按与实施例1不同的配方是,正极成膜剂为0.5%wtMn+(R)x,其中,M 为Al,R为三甲基硅氧烷;所述负极成膜剂为2.1%wt联苯。
所述非水溶剂包括有机溶剂,所述有机溶剂包括碳酸乙烯酯(EC)20%wt、碳酸二乙酯(DMC)50%wt、碳酸甲乙酯(EMC)27%wt、碳酸亚乙烯酯1%wt 和双氟草酸硼酸酯1%wt,有机添加剂包括导电聚合物0.5%wt~5.0%wt和包含调节嵌段的两性吸水聚合物为0.5%wt~5.0%w;所述导电聚合物为聚砒咯;所述调节嵌段为乙基纤维素。此外,LiPF6为1mol/L。
实施例10
按与实施例1不同的配方是,正极成膜剂为5%wtMn+(R)x,其中,M 为Al,R为三甲基硅氧烷;所述负极成膜剂为5%wt联苯。
所述有机溶剂包括碳酸乙烯酯(EC)17%wt、碳酸二乙酯(DMC)52%wt、碳酸甲乙酯(EMC)27.5%wt、碳酸亚乙烯酯2%wt和双氟草酸硼酸酯1.5%wt,有机添加剂包括导电聚合物0.5%w和包含调节嵌段的两性吸水聚合物为 0.5%wt;所述导电聚合物为聚苯胺;所述调节嵌段为聚乳酸。此外,LiPF6 为1mol/L。
实施例11
本发明还提供了一种制备三元电解质的方法,在充满氩气的手套箱中,向EC:DMC:EMC质量百分比为15:80:5的非水溶剂中依次加入碳酸乙烯酯、三(三氟甲基磺酰)亚胺铝、双氟草酸硼酸锂(加入量分别占电解液重质量的2%、2%、1.5%)添加剂,加入有机金属阴离子化合物后,缓慢加入导电聚合物和调节嵌段的两性吸水聚合物;最后向混合溶液中缓慢加入占电解液总质量13%的六氟磷酸锂。
按照上面步骤配制用实施例1-10的配方,制成电解液,进行氧化电位测试,氧化电位测试仪器采用多参数测定仪(瑞士METTLER TOLEDO公司) 测定,铂电极与Ag-Agcl为参比电极复合,测试结果如表1。
实施例12
本发明还提供了一种三元电解液高镍NCM电池,还包括收容于所述壳体中用来浸润所述电芯的电解液,所述电解液为权上述段落所述的电解液。
用实施例1-10的配方,制成电池,然后进行容量性能测试,测试方法为:
(1)将电芯在常温下分容测试其容量;
(2)常温下对电芯放电至2.0V;
(3)在低温25℃条件下搁置24h;
(4)对电芯以1C倍率放电;
测试结果如表1。
表1容量测试结果
如表1所示,所述电池适用于氧化电位在4.0~5.0V之间,所述电池的容量保持率不低于92%,具有很好的充放电性能。
具体地,优先实施例10为最佳配比方案容量保持率98.1%,所述金属有机阴离子化合物(Mn+(R)x)添加剂Mn+(R)x,其中,M为Al,R为三氟甲基磺酰亚胺,导电聚合物0.5%w和包含调节嵌段的两性吸水聚合物为0.5%wt;所述导电聚合物为聚苯胺;所述调节嵌段为聚乳酸。
上面对本发明进行了示例性描述,显然本发明具体实现并不受上述方式的限制,只要采用了本发明的方法构思和技术方案进行的各种非实质性的改进,或未经改进将本发明的构思和技术方案直接应用于其它场合的,均在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种三元电解液,其特征在于,包括非水溶剂、锂盐、正极成膜添加剂和负极成膜添加剂;所述非水溶剂包括有机溶剂和有机添加剂;所述锂盐为10wt%~20wt%;所述正极成膜添加剂为金属有机阴离子化合物0.5wt~5.0%wt;所述负极成膜剂为0.5%wt~5.0%wt;所述有机添加剂包括导电聚合物0.5%wt~5.0%wt和包含调节嵌段的两性吸水聚合物0.5%wt~5.0%w;所述导电聚合物包括聚苯胺、聚乙烯二氧噻吩、聚砒咯中的一种或多种;所述调节嵌段包括聚乳酸、环氧乙烷、乙基纤维素中的一种或多种。
2.根据权利要求1所述的三元电解液,其特征在于,所述金属有机阴离子化合物(Mn+(R)x)添加剂Mn+(R)x,其中,M为Al、Mg、Ti、Si、B,R为三氟甲基磺酰亚胺、三甲基硅氧烷、三乙基硅氧烷、三氟甲基硅氧烷以及含有不饱和烃基磺酰亚胺或不饱和烃基硅氧烷中的一种。
3.根据权利要求1所述的三元电解液,其特征在于,所述负极成膜剂为所述添加剂选自联苯、碳酸亚乙烯酯(VC)、氟代碳酸乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、亚硫酸丙烯酯、亚硫酸丁烯酯、1,3-丙磺酸内酯(PS)、1,4丁磺酸内酯、1,3-(1-丙烯)磺内酯、亚硫酸乙烯酯、硫酸乙烯酯或环己基苯中的一种或多种。
4.根据权利要求1所述的三元电解液,其特征在于,所述锂盐包括LiBF4、LiPF6、LiAsF6、LiClO4和LiBOB中的一种或多种。
5.根据权利要求1所述的三元电解液,其特征在于,所述锂盐为0.5mol/L-2mol/L。
6.根据权利要求1所述的三元电解液,其特征在于,所述有机溶剂包括碳酸乙烯酯(EC)10wt%~20wt%、碳酸二乙酯(DMC)50wt%~70wt%、碳酸甲乙酯(EMC)10wt%~40wt%、碳酸亚乙烯酯1wt%~2wt%和双氟草酸硼酸酯1wt%~1.5wt%。
7.根据权利要求1所述的三元电解液,其特征在于,所述电解液还包括所述阻燃添加剂为三(三甲基硅烷)硼酸酯(TMSB)、三(三甲基硅烷)磷酸酯、叔丁基苯、丁二腈、乙二醇双(丙腈)醚和丁二酸酐、二甲苯、溴苯甲醚、4-溴-2-氟苯甲醚、联苯和环己基苯中的一种或多种。
8.根据权利要求1-6任一所述的三元电解液的制备方法,其特征在于,有机溶剂的纯化;在充满氩气的真空手套箱中,向真空手套箱中添加有机溶剂和负极成膜剂后,加入有机金属阴离子化合物;最后向混合溶液中缓慢加入六氟磷酸锂。
9.一种三元电解液高镍NCM电池,其特征在于,还包括收容于所述壳体中用来浸润所述电芯的电解液,所述电解液为权利要求1-4中任意一项所述的高压电解液,所述电池的氧化电位(充电截至电压)在4.0~5.0V之间。
10.根据权利要求9所述的三元电解液高镍NCM电池,其特征在于,所述电池的容量保持率≥92%。
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
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PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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RJ01 | Rejection of invention patent application after publication | ||
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Application publication date: 20210205 |