CN112331767A - 一种Ge-Sb基相变材料及多级相变存储器 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种Ge‑Sb基相变存储材料及多级相变存储器，其化学通式为(GeiSbj)100‑kXk，i，j，k分别为Ge、Sb和X的元素百分比，其中0<i≤50，50≤j<100，0<k<100，i+j＝100；X溶于Sb，在温度升高或者施加电脉冲的条件下，可以使Ge‑Sb基相变存储材料的结晶状态发生改变，且Ge‑Sb基相变存储材料第一次结晶时，Ge、Sb和X分布较为均匀，共同构成固溶体，对应第一种阻态，而当Ge‑Sb基相变存储材料第二次乃至以后更多次结晶时，Ge、Sb和X非均匀分布，形成Sb富集或Ge富集或X富集的区域，这些富集区域会使阻态发生进一步下降，产生第三乃至更多的阻态，故该Ge‑Sb基相变存储材料适用于多级存储；另外，该材料的非晶态和晶态电阻比较高、热稳定性较高，用于存储时准确性较高，适用范围广。
Description
技术领域
本发明属于微电子技术领域，更具体地，涉及一种Ge-Sb基相变存储材料及多级相变存储器。
背景技术
相变存储器(PCRAM)是一种新型的非易失存储器。相变存储器的数据存储是基于相变材料非晶态和晶态之间的快速可逆相变。相变存储器中相变材料的可逆相变通过电脉冲予以实现，使相变材料由非晶态向晶态的转变成为SET操作，使相变材料由晶态向非晶态的转变成为RESET操作。通常，相变材料的非晶态电阻率较高，晶态电阻率较低，非晶态和晶态的电阻比可以达到2～3个数量级，因此可以在非晶态和晶态之间填充中间阻态，进而实现多级存储。相变存储器多级存储指每个存储单元可以存储2bits或更多信息。多级存储一方面可以提高相变存储器的存储密度，使存储容量呈指数增加；另一方面可以降低存储单位数据需要的成本。多级存储提高了相变存储器相对于现有存储技术的竞争力，具有很高的研究价值。
GST(Ge2Sb2Te5)作为典型的传统相变材料被广泛研究用作相变存储器，其中也包含多级相变存储。但是GST作为多级相变存储器存在很多不足之处：1、GST的结晶温度只有～130℃，意味着GST的热稳定性不足以满足汽车应用的要求(在150℃下使用10年)以及在焊接过程之前对数据进行预编码的要求(在260℃下数据保持2分钟)。热稳定性的不足限制了基于GST的相变存储器的应用。2、GST熔点温度高(约620℃)、晶态电阻率低；熔点温度高意味着需要较高的能量才能将材料的晶态加热到非晶态，实现相变；晶态电阻率低则意味着需要更高的电流才能产生足够的热量，达到熔点；因此，熔点高和晶态电阻率低均与低功耗存储器的目标相违背。3、GST电阻窗口小(最高阻态电阻/最低阻态电阻约为147)，电阻窗口大小关系到每个阻态的辨识度，较小的电阻窗口可能使相邻阻态难以分辨，进而影响数据的写入和读取。4、GST仅存在一种结晶结构，且GST阻值漂移系数高(ν～0.1)，用作多值存储时，存储的阻值随时间的增加，增加的较快，这样可能会使相邻的两个阻态发生重叠进而无法区分存储的数据，造成存储数据错误，不能进行有效的多级存储。
发明内容
针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本发明提供了一种Ge-Sb基相变存储材料及多级相变存储器，其目的在于解决现有技术无法实现有效的多级存储的技术问题。
为实现上述目的，第一方面，本发明提供了一种Ge-Sb基相变存储材料，其化学通式为(GeiSbj)100-kXk，i，j，k分别为Ge、Sb和X的元素百分比，其中0<i≤50，50≤j<100，0<k<100，i+j＝100；
X溶于Sb。
进一步优选地，上述Ge-Sb基相变存储材料的结晶状态在升高温度或者施加电脉冲时发生改变；不同结晶状态对应不同阻态。
进一步优选地，Ge-Sb基相变存储材料第一次结晶时，出现Ge或Sb或GeSb或XSb的晶体结构，此时，Ge、Sb和X分布较为均匀，共同构成固溶体。
进一步优选地，Ge-Sb基相变存储材料第二次以及以后更多次结晶时会出现Ge、Sb、GeSb和XSb的晶体结构中的一种或多种，Ge、Sb和X非均匀分布，形成Sb富集或Ge富集或X富集的区域。
进一步优选地，Ge-Sb基相变存储材料的非晶态和晶态电阻比大于1000。
进一步优选地，Ge-Sb基相变存储材料的结晶温度高于200℃。
进一步优选地，X为四面体结构。
进一步优选地，X为Ga。
第二方面，本发明提供了一种多级相变存储器，包括用于施加电信号的两个电极、功能层和用于绝热的SiO2隔离层；两个电极互相分离且均与功能层相连，SiO2隔离层紧密包裹功能层；
上述功能层的材质为本发明第一方面所提出的Ge-Sb基相变存储材料。
进一步优选地，上述功能层为柱状结构、纳米线结构或蘑菇状结构。
总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比，能够取得下列有益效果：
1、本发明提供了一种Ge-Sb基相变存储材料，其化学通式为(GeiSbj)100-kXk，X溶于Sb，在温度升高或者施加电脉冲的条件下，可以使Ge-Sb基相变存储材料的结晶状态发生改变，且Ge-Sb基相变存储材料第一次结晶时，Ge、Sb和X分布较为均匀，共同构成固溶体，对应第一种阻态，而当Ge-Sb基相变存储材料第二次乃至以后更多次结晶时，Ge、Sb和X非均匀分布，形成Sb富集或Ge富集或X富集的区域，这些富集区域会使阻态发生进一步下降，产生第三乃至更多的阻态，故该Ge-Sb基相变存储材料适用于多级存储。
2、本发明所提供的一种Ge-Sb基相变存储材料，其非晶态原子排列具有无序性，而晶态具有Sb富集区域，使得非晶态和晶态电阻比达到1000以上，每级阻态可在很大范围内的电压操作窗口实现，有效的克服了相变存储器多级存储中长久存在的工艺波动和电压变化导致的相邻电阻重叠在一起的问题，当用于多级存储时，准确性较高。
3、本发明所提供的一种Ge-Sb基相变存储材料，通过掺入X，使得X与Ge或Sb形成原子链或难熔化合物聚集在晶界，使结晶温度大于200℃，结晶温度相比于传统的GST相变材料结晶温度，有了显著的提升，具有更高的非晶热稳定性，可用作高温场景，应用范围较广。
4、本发明提供了一种多级相变存储器，其功能层的由本发明第一方面所提供的Ge-Sb基相变存储材料制备而成，具有多种结晶状态，每种结晶状态对应一种阻态，可以有效的实现多级存储。另外，基于Ge-Sb基相变存储材料的优良性质，该多级相变存储器的最高电阻和最低电阻的比值大(每级阻态可在很大范围内的电压操作窗口实现)、热稳定性较高(在高温下具有较强的数据保持能力)、阻值漂移系数较低，有效解决了相变存储器多级存储中长久存在的阻止漂移、工艺波动和电压变化导致的相邻电阻重叠在一起的问题，可以有效的进行多级存储。
附图说明
图1是本发明实施例1所提供的GSG薄膜的电阻随温度变化关系曲线；
图2是本发明实施例2所提供的柱状多级相变存储器的结构示意图；
图3是本发明实施例2所提供的多级相变存储器的多值特性曲线图；
图4是本发明实施例2所提供的柱状多级相变存储器功能层所采用的GSG材料与现有GST材料的阻值漂移曲线图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
实施例1、
一种Ge-Sb基相变存储材料，其化学通式为(GeiSbj)100-kXk，i，j，k分别为Ge、Sb和X的元素百分比，其中0<i≤50，50≤j<100，0<k<100，i+j＝100；X溶于Sb，当温度升至结晶温度时，X与Sb构成X-Sb晶相。
上述Ge-Sb基相变存储材料的结晶状态在升高温度或者施加电脉冲时发生改变；不同结晶状态对应不同阻态。可以通过升高温度或者施加电脉冲，使Ge-Sb基相变存储材料的结晶状态发生改变；Ge-Sb基相变存储材料在结晶过程中会出现不同晶体结构，对应的多个结晶状态，不同的结晶状态构成了多个阻态，可以用于多值存储。具体的，Ge-Sb基相变存储材料第一次结晶时，出现Ge或Sb或GeSb或XSb的晶体结构，此时，Ge、Sb和X分布较为均匀，共同构成固溶体。Ge-Sb基相变存储材料第二次乃至以后更多次结晶时会出现Ge、Sb、GeSb或XSb的晶体结构的一种或多种，Ge、Sb和X非均匀分布，形成Sb富集或Ge富集或X富集的区域。这些富集区域，如Sb富集区域，会使阻态发生进一步下降，产生第三乃至更多的阻态。
需要说明的是，Ge-Sb基相变存储材料的非晶态原子排列具有无序性，而晶态具有Sb富集区域，使得非晶态和晶态电阻比达到1000以上，使可编程电阻窗口较大。另外，Ge-Sb基相变存储材料通过掺入X，使得X与Ge或Sb形成原子链或难熔化合物聚集在晶界，使结晶温度大于200℃，可用作高温场景。
进一步地，Ge-Sb基相变存储材料可采用常规材料制备方法，如磁控溅射、化学气相沉积、原子层沉积等方法进行制备。以磁控溅射为例，可以将Ge靶、Sb靶、XSb靶共溅射或者GeSb靶上放置XSb贴片进行溅射，并通过控制溅射功率和溅射时间得到组分、厚度可调的GeSbX材料，进而用于薄膜或器件的制备。
优选地，X为四面体结构，使Ge-Sb基相变存储材料中原子的流动性降低，大大提高了Ge-Sb基相变存储材料的非晶稳定性，进而降低阻值漂移，具有较小阻值漂移系数。本实施例中，元素X为Ga，此时Ge-Sb基相变存储材料的具体组分为Ge15Sb60Ga25，简称为GSG。
为了进一步说明本发明所提供的Ge-Sb基相变存储材料，下面采用Ge-Sb基相变存储材料制备厚度为300nm的GSG薄膜，并对GSG薄膜进行原位电阻率与退火温度测试。
本实施例中制备厚度为300nm的GSG薄膜的方法包括：首先，准备洁净基底：将500um厚SiO2/Si(100)基片放置丙酮溶液中，在超声波清洗机清洗10分钟，去除基片上的杂质和油污；将丙酮清洗过的基片放置无水乙醇溶液中，在超声波清洗机清洗10分钟，并用去离子水冲洗干净，用氮气(N2)吹干。然后，磁控溅射300nmGSG薄膜：在溅射腔中放置GSG靶材，把清洗干净的基片放置在靶材上方；将溅射腔体抽真空至10-3pa以下；通入高纯气体Ar气作为溅射气体，并将溅射气压调至0.5pa；调节溅射仪电压，使靶材发出辉光，设定溅射功率、溅射时间，沉积GSG薄膜；向溅射腔体通入空气，使腔体内气压达到大气压，然后取出沉积好的GSG薄膜，完成薄膜制备。
GSG薄膜制备完毕后，对GSG薄膜进行原位电阻率与退火温度测试，具体包括以下步骤：
1)、将制备好的300nmGSG薄膜放置在可升温的热台阶上，将热台阶上用于电阻测量的探针放置在薄膜上；
2)、通入高纯N2气，排除空间封闭的热台阶内空气，防止薄膜氧化；
3)、设定台阶升温速率，本测试中设定为6℃/min；
4)、在升温开始时，开始时测定薄膜电阻；
5)、升温结束后，保存记录的薄膜电阻数据。
通过以上步骤，得到GSG薄膜的电阻随温度变化关系曲线，如图1所示，从图1可以看出，在本实验中，沉积态的Ge-Sb基相变材料GSG初始为高阻的非晶态，随着温度的升高，电阻下降了两次，呈现出了3种阻态。另外，根据相变材料结晶温度定义“在升温过程中，材料阻值发生突变所对应的温度点”，结合图1可知，本实施例中Ge-Sb基相变材料GSG的结晶温度为290℃和380℃，相对于传统的GST相变材料结晶温度的～130℃，有了显著的提升，热稳定性较高。
实施例2、
一种多级相变存储器，包括用于施加电信号的两个电极、功能层和用于绝热的SiO2隔离层；两个电极互相分离且均与功能层相连，SiO2隔离层紧密包裹功能层；上述功能层的材质为本发明实施例1所提出的Ge-Sb基相变存储材料。
优选地，上述功能层为柱状结构、纳米线结构或蘑菇状结构。功能层为柱状结构时，多级相变存储器为柱状多级相变存储器。由于柱状多级相变存储器易于在垂直方向肚堆叠更多层的相变存储器，为了进一步提升相变存储器的存储密度，本实施例主要选用柱状多级相变存储器进行进一步研究。具体的，如图2所示为柱状多级相变存储器的结构示意图，包括功能层以及由上至下垂直堆叠的上电极、SiO2隔离层和下电极；其中，功能层柱状结构，位于SiO2隔离层的内部，被SiO2隔离层紧密包裹，其两端分别与上、下电极紧密接触。
基于实施例1中所述的Ge-Sb基相变存储材料的特性，本实施例中的多级相变存储器具有三个或三个以上的阻态，其最高阻态电阻和最低阻态电阻的比值大于1000。可以通过电脉冲对该多级相变存储器进行编程，实现多级存储。
为了进一步说明本发明所提供的Ge-Sb基相变存储材料，下面采用实施例1所提供的Ge-Sb基相变材料GSG制备高度为250nm的柱状多级相变存储器，并对其多值特性进行测试。
具体的，高度为250nm的柱状多级相变存储器的制备方法如下：准备洁净基底，用磁控溅射沉积TiN，用作器件下电极，用等离子增强化学气相沉积在基底上制备SiO2隔离层，采用电子束光刻在SiO2隔离层上定义250nm的孔，用感应耦合等离子体刻蚀电子束光刻定义的孔，去除电子束光刻胶，使用光刻定义上电极形状。使用磁控溅射，沉积GSG相变材料和TiN上电极，得到柱状多级相变存储器。
完成柱状多级相变存储器的制备后，通过SET操作将多级相变存储器的初始态置为完全非晶态，并采用B1500半导体测试仪产生一系列脉冲上升沿、脉冲持续时间和脉冲下降沿不变，脉冲幅值递增的电脉冲信号，将该电脉冲信号施加到制备好的柱状多级相变存储器上，得到柱状多级相变存储器的多值特性曲线，如图3所示，在脉冲上升沿、脉冲持续时间和脉冲下降沿不变，脉冲幅值递增的电脉冲信号激励下，柱状多级相变存储器呈现出三个阻态，相邻阻态的电阻比值均超过5，可以有效避免阻止漂移、反复擦写导致的相邻阻态的重叠。本实施例中，高阻态对应的电压操作窗口为0～1.3V，中间阻态对应的电压操作窗口为1.4～2.3V，低阻态对应的电压操作窗口为2.4～4V，可以看出，每一阻态都有很大的电压操作窗口，每级阻态可以在宽度为0.9V以上的电压脉冲操作窗口内保持，有效解决了多级存储存在的工艺波动和电压变化导致的相邻电阻重叠在一起的问题。
进一步地，由于柱状多级相变存储器中功能层的材料为GSG，其中Ga为四面体结构，使得柱状多级相变存储器具有较小阻值漂移系数。具体的，阻值漂移表现为器件的阻值随时间增加而增加。当器件的阻值增加，该阻态分布范围变宽。在与相邻阻态间隔小的情况下，发生漂移的阻态会与相邻阻态发生重叠，进而导致存储的数据发生错误。阻值漂移是影响相变存储器多级存储得以应用的主要阻碍因素。阻值漂移源于非晶的结构迟豫，趋向一个能量更低的状态。GSG中通过引入四面体结构的Ga，使原子的流动性降低并提高非晶稳定性，表现出较低的阻止漂移系数。具体的，本实施例中的柱状多级相变存储器功能层所采用的GSG材料与现有GST材料的阻值漂移曲线图。如图4所示，从图4可以看出，本实施例所采用的功能层材料GSG的阻值漂移系数(ν～0.0138)较现有GST材料的阻值漂移系数(ν～0.1)减少7倍，有效解决了阻止漂移的影响。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种Ge-Sb基相变存储材料，其特征在于，其化学通式为(GeiSbj)100-kXk，i，j，k分别为Ge、Sb和X的元素百分比，其中0<i≤50，50≤j<100，0<k<100，i+j＝100；
所述X溶于Sb。
2.根据权利要求1所述的Ge-Sb基相变存储材料，其特征在于，其结晶状态在升高温度或者施加电脉冲时发生改变；不同结晶状态对应不同阻态。
3.根据权利要求2所述的Ge-Sb基相变存储材料，其特征在于，其第一次结晶时，出现Ge、Sb、GeSb或XSb的晶体结构，此时，所述Ge、Sb和X分布较为均匀，共同构成固溶体。
4.根据权利要求2所述的Ge-Sb基相变存储材料，其特征在于，其第二次以及以后更多次结晶时会出现Ge、Sb、GeSb和XSb的晶体结构中的一种或多种，此时，所述Ge、Sb和X非均匀分布，形成Sb富集或Ge富集或X富集的区域。
5.根据权利要求1所述的Ge-Sb基相变存储材料，其特征在于，其非晶态和晶态电阻比大于1000。
6.根据权利要求1所述的Ge-Sb基相变存储材料，其特征在于，其结晶温度高于200℃。
7.根据权利要求1-6任意一项所述的Ge-Sb基相变存储材料，其特征在于，所述X为四面体结构。
8.根据权利要求7所述的Ge-Sb基相变存储材料，其特征在于，所述X为Ga。
9.一种多级相变存储器，其特征在于，包括用于施加电信号的两个电极、功能层和用于绝热的SiO2隔离层；所述两个电极互相分离且均与所述功能层相连，所述SiO2隔离层紧密包裹所述功能层；
所述功能层的材质为权利要求1-8任意一项所述的Ge-Sb基相变存储材料。
10.根据权利要求9所述的多级相变存储器，其特征在于，所述功能层为柱状结构、纳米线结构或蘑菇状结构。
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