CN112071980A - 用于光电混合相变存储器的相变材料,其制备方法及光电混合相变存储器 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种用于光电混合相变存储器的相变材料,其制备方法以及包含该相变材料的光电混合相变存储器。所述相变材料为Cr,C共掺杂Sb2Te1化合物,其通式为CrxCy(Sb2Te1)100‑x‑y,其中x、y指元素的原子百分比,且满足:0<x<15、0<y<10。本发明的用于光电混合相变存储器的相变材料,不仅继承了Sb2Te1作为相变材料优异的高速等综合性能,而且提高了结晶温度,更进一步提高了热稳定性,具有较快的相变速度和更好的高温数据保持能力,非常适合用于光电混合相变存储器。
Description
技术领域
本发明涉及光电混合相变存储器技术领域,具体涉及一种用于光电混合相变存储器的相变材料,其制备方法以及光电混合相变存储器。
背景技术
在半导体市场中,存储器占有重要的地位。利用相变薄膜材料作为存储介质的相变存储器(PCRAM)被认为是最有潜力的下一代非易失性存储器。PCRAM是基于S.R.Ovshinsky在20世纪60年代末、70年代初提出的奥弗辛斯基电子效应的存储器,其关键材料包括作为存储介质的相变薄膜、加热电极材料、绝缘材料和引出电极材料等。PCRAM的基本原理是:施加电学脉冲信号于器件单元,使相变材料在非晶态与晶态之间产生可逆转变,利用材料在高电阻值的非晶态和低电阻值的晶态之间的电阻差异来实现数据存储。Ovshinsky于1992年提出了基于电学信号的可擦写相变存储器的专利(美国专利,专利号:5166758),以硫系化合物Ge-Sb-Te合金薄膜作为PCRAM的存储介质。直至目前,用于PCRAM的典型材料仍为硫系化合物合金Ge-Sb-Te薄膜,其中以Ge2Sb2Te5应用最广,即Ge、Sb、Te三种元素成分的原子比为2:2:5。
存储器的研究一直朝着高速、高密度、低功耗、高可靠性的方向发展。从PCRAM的基本操作原理来看,PCRAM的擦除过程涉及相变材料的结晶,所需时间往往在几十甚至几百纳秒,是制约其速度的瓶颈所在。目前被用来诱导相变材料结晶的实验方法包括热退火、激光诱导和电脉冲诱导,热退火仅限于实验室研究相变材料的基本结晶性能时使用,结晶充分,但所耗时间非常长(秒级别以上);利用激光诱导相变材料发生结晶可以在纳秒、皮秒甚至飞秒量级时间内完成,但是结晶前后相变材料的光学性能差异太小,信息存储的载噪比很低;而利用脉冲电信号诱导相变材料发生结晶,结晶前后相变材料的电学性能差异非常大,可获得很高的信息存储载噪比,但是发生结晶的时间相对较长(几十纳秒级别以上),无法满足超高速存储要求。如果利用激光诱导相变实现信息的写入和擦除,而利用测量相变材料的电阻变化可实现信息的准确无误读出,这就是本专利发明人提出的所谓光写入、电读出的光电混合相变存储器技术(中国专利,公开号:CN103559909A),借此可充分发挥传统意义的光存储和电存储的各自优势,实现超高速存储的目的。
针对光电混合相变存储技术的要求,需要重点开发新型相变材料,筛选出能够满足高速光致相变、相变前后电阻差异大和高热稳定性的相变材料体系和组分。对于传统的PCRAM存储介质材料Ge2Sb2Te5,仍然存在着不能忽视的缺点:结晶温度较低(≈170℃),使高密度PCRAM芯片相邻单元的热串扰问题难以避免;热稳定性差,无法满足汽车电子等领域的高温数据保持力的要求—在120℃下数据能够保持10年以上;而且,其在器件中的功耗和擦写速度(几十纳秒以上)仍然需要进一步改善。
发明内容
本发明要解决的技术问题是提供一种可以提高光电混合相变存储器的编程速度、器件热稳定性和数据保持力的相变材料。
为了解决上述技术问题,本发明提供了如下的技术方案:
本发明第一方面提供了一种用于光电混合相变存储器的相变材料,所述相变材料为Cr,C共掺杂Sb2Te1化合物。
进一步地,所述相变材料的通式为CrxCy(Sb2Te1)100-x-y,其中x、y指元素的原子百分比,且满足:0<x<15、0<y<10。
优选地,所述相变材料的组分满足:4≤x≤12,2≤y≤6。
更优选地,所述相变材料的组分满足:x=7.66,y=4.23。
本发明第二方面提供了第一方面所述的用于光电混合相变存储器的相变材料的制备方法,所述制备方法采用溅射法、蒸发法、化学气相沉积法(CVD)、等离子体增强化学气相沉积法(PECVD)、低压化学气相沉积法(LPCVD)、金属化合物气相沉积法(MOCVD)、分子束外延法(MBE)、原子气相沉积法(AVD)或原子层沉积法(ALD)中任一种。
进一步地,采用溅射法制备所述相变材料,所述溅射法选用下述方法中的任一种:
(1)采用CrxCy(Sb2Te1)100-x-y相变材料合金靶,通过单靶磁控溅射的方法制备出所述相变材料;
(2)采用C靶与Crx(Sb2Te1)100-x靶或Cr靶与Cy(Sb2Te1)100-y靶,通过双靶共溅射方法制备出所述相变材料;
(3)采用Sb2Te1合金靶与Cr单质靶、C单质靶,通过三靶共溅射的方法制备所述相变材料。
本发明还提供了一种光电混合相变存储器,所述光电混合相变存储器中包括一相变材料层,所述相变材料层是由第一方面所述的相变材料制备得到的。
与现有技术相比,本发明的有益效果:
1.本发明的相变材料CrxCy(Sb2Te1)100-x-y,在外部能量的作用下,能够实现高电阻态与低电阻态之间的可逆转变,利用可逆转变前后高低阻值的差异来实现数据的存储。根据Cr和C含量的不同,高低阻值之比不同,优化的组分其高低阻态的阻值比约两个数量级。
2.本发明的相变材料CrxCy(Sb2Te1)100-x-y,其结晶温度能够超过230℃,比传统的相变材料Ge2Sb2Te5高约60℃;相变时间最小能达到6纳秒,比Ge2Sb2Te5快至少10倍;数据保持力达到161℃十年,比Ge2Sb2Te5提高约70℃。因此,本发明的相变材料既可以保证较快的相变速度,又极大地提高了热稳定性及数据保持力,综合性能提高非常明显。
附图说明
图1为CrxCy(Sb2Te1)100-x-y薄膜材料的方块电阻与退火温度关系曲线;
图2为CrxCy(Sb2Te1)100-x-y薄膜材料的数据保持力拟合关系曲线;
图3为测试CrxCy(Sb2Te1)100-x-y存储性能的器件结构示意图;
图4为CrxCy(Sb2Te1)100-x-y应用于器件中,所形成的I-V特征曲线;
图5为CrxCy(Sb2Te1)100-x-y应用于器件中,所形成的SET-RESET窗口特征曲线;
图中标号说明:1、下电极层;2、相变材料层;3、上电极层;4、引出电极。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明作进一步说明,以使本领域的技术人员可以更好地理解本发明并能予以实施,但所举实施例不作为对本发明的限定。
除非另有定义,本文所使用的所有的技术和科学术语与属于本发明的技术领域的技术人员通常理解的含义相同。本文中在本发明的说明书中所使用的术语只是为了描述具体的实施例的目的,不是旨在于限制本发明。本文所使用的术语“及/或”包括一个或多个相关的所列项目的任意的和所有的组合。
如背景技术所述,传统的PCRAM存储介质材料Ge2Sb2Te5存在着不能忽视的缺点:结晶温度较低(≈170℃),使高密度PCRAM芯片相邻单元的热串扰问题难以避免;热稳定性差,无法满足汽车电子等领域的高温数据保持力的要求—在120℃下数据能够保持10年以上;而且,其在器件中的功耗和擦写速度(几十纳秒以上)仍然需要进一步改善。
为了解决这一技术问题,发明人提出了一种新的用于光电混合相变存储器的相变材料,该相变材料是由Cr,C共掺杂Sb2Te1得到的化合物。进一步地,该相变材料的化学通式为CrxCy(Sb2Te1)100-x-y,其中x、y指元素的原子百分比,且满足:0<x<15、0<y<10。
优选地,该相变材料的组分满足:4≤x≤12,2≤y≤6;更优选地,该相变材料的组分满足:x=7.66,y=4.23,即该相变材料的最优化学通式为Cr7.66C4.23(Sb2Te1)88.11。
本发明的相变材料可采用溅射法、蒸发法、化学气相沉积法(CVD)、等离子体增强化学气相沉积法(PECVD)、低压化学气相沉积法(LPCVD)、金属化合物气相沉积法(MOCVD)、分子束外延法(MBE)、原子气相沉积法(AVD)或原子层沉积法(ALD)中任一种方法制备。
当采用溅射法制备相变材料时,相变材料的成分比例可通过调节不同靶材对应的功率获得。本发明的相变材料可采用单靶溅射、双靶溅射和三靶溅射三种方法制备得到,其中,单靶溅射即先按照材料组分的比例制备出CrxCy(Sb2Te1)100-x-y相变材料合金靶,然后采用单靶磁控溅射的方法制备出CrxCy(Sb2Te1)100-x-y相变材料。双靶溅射即先按照材料组分的比例制备出Crx(Sb2Te1)100-x或Cy(Sb2Te1)100-y相变材料合金靶,然后采用C靶与Crx(Sb2Te1)100-x靶或Cr靶与Cy(Sb2Te1)100-y靶,通过双靶共溅射方法制备出CrxCy(Sb2Te1)100-x-y相变材料。三靶溅射即采用Sb2Te1合金靶与Cr单质靶、C单质靶三靶共溅射的方法制备CrxCy(Sb2Te1)100-x-y相变材料。
实施例1:采用三靶共溅射制备CrxCy(Sb2Te1)100-x-y系列相变材料
本实施例采用Sb2Te1合金靶与Cr单质靶、C单质靶三靶共溅射的方法制备薄膜,制备过程中Sb2Te1合金靶的功率始终为110W,首先调节Cr的含量来优化组分,Cr靶所用功率为0W、2W、4W、6W、8W、10W,得到Cr靶的优选功率为6W;接着通过调节C单质靶的功率来调节薄膜中C的含量,所用功率为0W、20W、40W、60W、80W及100W,对应的相变材料分别为:Cr8.00(Sb2Te1)92.00、Cr7.93C0.88(Sb2Te1)91.19、Cr7.86C1.74(Sb2Te1)90.40、Cr7.79C2.58(Sb2Te1)89.63、Cr7.73C3.42(Sb2Te1)88.85和Cr7.66C4.23(Sb2Te1)88.11;通过控制溅射时间来控制薄膜厚度。
对上述实施例1中制备的相变材料薄膜进行测试。
图1为使用氮气保护原位加热系统测得的不同组分的Cr、C掺杂Sb2Te1薄膜材料的方块电阻与退火温度的关系曲线。从图中可以看出,随着温度的增加,所有相变材料的电阻都缓慢下降,直到某一临界温度(或临界温度段),电阻值突然明显下降,这意味着相变材料由先前的非晶高阻态转变为多晶低阻态。这个过程在相变存储器中可以通过施加电脉冲等外部能量对相变薄膜加热来实现,同时可以通过施加不同的电脉冲来实现相变薄膜在非晶态和晶态之间的可逆转变。Cr7.79C2.58(Sb2Te1)89.63、Cr7.73C3.42(Sb2Te1)88.85和Cr7.66C4.23(Sb2Te1)88.11的非晶态阻值高出晶态阻值约两个数量级甚至更多,适合用于相变存储介质。由图1还可以看出,Cr7.79C2.58(Sb2Te1)89.63、Cr7.73C3.42(Sb2Te1)88.85和Cr7.66C4.23(Sb2Te1)88.11的结晶温度均高于常用的Ge2Sb2Te5和Sb2Te1薄膜,因此该系列材料具有更好的热稳定性和更强的数据保持能力。
图2为上述不同组分的薄膜的数据保持力拟合曲线。从图中可以看出,随着材料中Cr元素含量的增加,CrxCy(Sb2Te1)100-x-y系列相变材料的数据保持能力亦逐渐增强,其中Cr7.66C4.23(Sb2Te1)88.11的十年数据保持温度达到了161℃,远远高于常用的Ge2Sb2Te5相变材料(89℃)。因此采用合适组分的CrxCy(Sb2Te1)100-x-y相变材料作为存储介质有助于提升存储器的数据保持性能,提高数据保持的可靠性,使得器件可以在更恶劣的高温环境中使用。
本发明用于验证CrxCy(Sb2Te1)100-x-y相变材料存储性能的器件单元的结构示意图如图3所示,其制备过程具体如下:
步骤1:首先,采用溅射法、蒸发法、化学气相沉积法、等离子体增强化学气相沉积法、低压化学气相沉积法、金属化合物气相沉积法、分子束外延法、原子气相沉积法或原子层沉积法中任一种制备下电极层1,该下电极层1的材料为单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu或Ni中的一种,或由所述单金属材料任意两种或多种组合成的合金材料,或所述单金属材料的氮化物或氧化物。
本实施例中,优选地采用CVD法制备下电极层1,下电极层1的材料优选为W。所制得的W电极的直径为190nm,高度为200nm。
步骤2:在下电极层1上制备相变材料层2,相变材料层2的材料为CrxCy(Sb2Te1)100-x-y,其中x、y指元素的原子百分比,且满足:0<x<15、0<y<10。
本实施例中,在W下电极层1上采用磁控溅射法,以Sb2Te1合金靶、Cr单质靶和C单质靶三靶共溅射制备Cr7.66C4.23(Sb2Te1)88.11相变材料层2,具体工艺参数为:本底气压为5×10-4Pa,溅射时Ar气流量为10sccm,溅射气压为1.0Pa,溅射功率为Sb2Te1合金靶110W,Cr单质靶6W,C单质靶100W,衬底温度为25℃,薄膜厚度为80nm。
步骤3:在相变材料层2上,采用溅射法、蒸发法、化学气相沉积法、等离子体增强化学气相沉积法、低压化学气相沉积法、金属化合物气相沉积法、分子束外延法、原子气相沉积法或原子层沉积法中任一种制备上电极层3。上电极层3的材料为单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu或Ni中的一种,或由所述单金属材料任意两种或多种组合成的合金材料,或所述单金属材料的氮化物或氧化物。
本实施例中,在Cr7.66C4.23(Sb2Te1)88.11相变材料层2上采用磁控溅射法制备上电极层3,材料优选为TiN,工艺参数为:本底气压为5×10-4Pa,溅射时气压为0.5Pa,Ar/N2的气体流量比例为35:1,溅射功率为100W,衬底温度为25℃,TiN上电极厚度为17nm。
步骤4:在上电极层3上制备引出电极4,采用的方法为溅射法、蒸发法、化学气相沉积法、等离子体增强化学气相沉积法、低压化学气相沉积法、金属化合物气相沉积法、分子束外延法、原子气相沉积法或原子层沉积法中任一种。然后把上、下电极通过引出电极4与器件单元的控制开关、驱动电路及外围电路集成,所采用的加工方法为常规的半导体工艺;作为引出电极4的材料为W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu或Ni中任一种,或其任意两种或多种组合成的合金材料。
本实施例中优选为,采用蒸发法制备引出电极4,材料为Al,引出电极4薄膜厚度为300nm,采用普通半导体工艺刻蚀出引出电极4,与器件单元的控制开关、驱动电路和外围电路集成,从而制备出完整的器件单元。
对上述制备的器件单元进行测试。
图4为某一器件单元在电流激励作用下电压的变化曲线(I-V图)。从图中可以看出,随着电流的增加,电压值起初稳定上升,当电流值达到约4.9μA时,电压值发生突降,表示此时材料发生了相变,由非晶态迅速转变为晶态。此后随着电流的增加,电压值略有增加后趋于平稳,表明结晶过程在进一步地充分进行。由此可知基于新型相变材料Cr7.66C4.23(Sb2Te1)88.11的器件单元,其阈值电流/电压约为4.9μA/1.5V。
图5为所测器件单元电阻与所施加的脉冲电压的关系,采用不同宽度的脉冲进行测试。从图中可以看出,其高阻态(≈106Ω/□)和低阻态(≈104Ω/□)的电阻差异比在一个数量级以上,在器件中可以分辨清楚。测试脉冲宽度最小为6纳秒时仍可实现高低阻值顺利转变,可见相变速度较快。
实施例2:采用单靶磁控溅射制备CrxCy(Sb2Te1)100-x-y系列相变材料
与实施例1采用相同的技术方案,不同之处在于:相变材料层3的制备方法改为单靶磁控溅射法,即按照优化的材料组分比例制备出CrxCy(Sb2Te1)100-x-y相变材料合金靶,然后采用单靶磁控溅射方法制备出CrxCy(Sb2Te1)100-x-y相变材料,其余步骤与实施例1完全相同。
实施例3:采用双靶磁控溅射制备CrxCy(Sb2Te1)100-x-y系列相变材料
与实施例1采用相同的技术方案,不同之处在于,相变材料层3的制备方法改为双靶共溅射法,即按照优化的材料组分比例制备出Crx(Sb2Te1)100-x或Cy(Sb2Te1)100-y相变材料合金靶,然后采用C靶与Crx(Sb2Te1)100-x靶或Cr靶与Cy(Sb2Te1)100-y靶,通过双靶共溅射方法制备出CrxCy(Sb2Te1)100-x-y相变材料,其余步骤与实施例1完全相同。
以上所述实施例仅是为充分说明本发明而所举的较佳的实施例,本发明的保护范围不限于此。本技术领域的技术人员在本发明基础上所作的等同替代或变换,均在本发明的保护范围之内。本发明的保护范围以权利要求书为准。
Claims (7)
1.一种用于光电混合相变存储器的相变材料,其特征在于,所述相变材料为Cr,C共掺杂Sb2Te1化合物。
2.根据权利要求1所述的用于光电混合相变存储器的相变材料,其特征在于,所述相变材料的通式为CrxCy(Sb2Te1)100-x-y,其中x、y指元素的原子百分比,且满足:0<x<15、0<y<10。
3.根据权利要求2所述的用于光电混合相变存储器的相变材料,其特征在于,所述相变材料的组分满足:4≤x≤12,2≤y≤6。
4.根据权利要求3所述的用于光电混合相变存储器的相变材料,其特征在于,所述相变材料的组分满足:x=7.66,y=4.23。
5.根据权利要求1-4任一项所述的用于光电混合相变存储器的相变材料的制备方法,其特征在于,所述制备方法选自溅射法、蒸发法、化学气相沉积法、等离子体增强化学气相沉积法、低压化学气相沉积法、金属化合物气相沉积法、分子束外延法、原子气相沉积法或原子层沉积法中任一种。
6.根据权利要求5所述的用于光电混合相变存储器的相变材料的制备方法,其特征在于,采用溅射法制备所述相变材料,所述溅射法选用下述方法中的任一种:
(1)采用CrxCy(Sb2Te1)100-x-y相变材料合金靶,通过单靶磁控溅射的方法制备出所述相变材料;
(2)采用C靶与Crx(Sb2Te1)100-x靶或Cr靶与Cy(Sb2Te1)100-y靶,通过双靶共溅射方法制备出所述相变材料;
(3)采用Sb2Te1合金靶与Cr单质靶、C单质靶,通过三靶共溅射的方法制备所述相变材料。
7.一种光电混合相变存储器,其特征在于,所述光电混合相变存储器中包括相变材料层,所述相变材料层是由权利要求1-4任一项所述的相变材料制备得到的。
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