CN111886679A - 半导体装置的制造方法、基板处理装置以及程序 - Google Patents

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花岛建夫
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Abstract

本发明具有：通过将以下的工序组进行m次，在基板的表面形成初期氧化层的工序，其中，m为1以上的整数，所述工序组是：非同时地进行(a)对基板供给含氧气体和含氢气体，在基板的氧化量从气体流上游侧至下游侧增大的条件下使基板的表面氧化的工序和(b)对基板供给含氧气体和含氢气体，在上述基板的氧化量从气体流上游侧至下游侧减小的条件下使上述基板表面氧化的工序的工序组，以及(c)对基板供给原料气体，在初期氧化层上形成膜的工序。

Description

半导体装置的制造方法、基板处理装置以及程序
技术领域
本发明涉及半导体装置的制造方法、基板处理装置以及程序。
背景技术
作为半导体装置的制造工序的一个工序，有时在将基板表面氧化后要进行在该基板上形成膜的基板处理工序(例如，参照专利文献1)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2014-216342号公报
发明内容
发明要解决的课题
本发明的目的在于，提供一种能够提高在基板上形成的膜的膜厚均匀性的技术。
解决课题的方法
根据本发明的一个方案，提供一种技术，具有：
通过将以下的工序组进行m次(m为1以上的整数)，在基板的表面形成初期氧化层的工序，所述工序组是：非同时地进行(a)对所述基板供给含氧气体和含氢气体，在上述基板的氧化量从气体流上游侧至下游侧增大的条件下，使上述基板的表面氧化的工序和(b)对上述基板供给含氧气体和含氢气体，在上述基板的氧化量从气体流上游侧至下游侧减小的条件下，使上述基板的表面氧化的工序的工序组，和
(c)对上述基板供给原料气体，在上述初期氧化层上形成膜的工序。
发明效果
根据本发明，能够提高在基板上形成的膜的膜厚均匀性。
附图说明
[图1]是本发明的一个实施方式中适合使用的基板处理装置的纵型处理炉的概略构成图，是以纵截面图显示处理炉部分的图。
[图2]是本发明的一个实施方式中适合使用的基板处理装置的纵型处理炉的概略构成图，是以图1的A-A线截面图显示处理炉部分的图。
[图3]是本发明的一个实施方式中适合使用的基板处理装置的控制器的概略构成图，是以框图显示控制器的控制系统的图。
[图4]是显示本发明的一个实施方式中的成膜流程的图。
[图5]中的(a)、(b)分别是本发明的其他实施方式中适合使用的基板处理装置的纵型处理炉的概略构成图。
[图6](a)是显示实施例中在基板上形成的膜的基板间膜厚均匀性的评价结果的图，(b)、(c)分别是显示比较例中在基板上形成的膜的基板间膜厚均匀性的评价结果的图。
具体实施方式
＜本发明的一个实施方式＞
以下，使用图1～图4等对本发明的一个实施方式进行说明。
(1)基板处理装置的构成
如图1所示，处理炉202具有作为加热机构(温度调整部)的加热器207。加热器207为圆筒形状，由保持板支撑而垂直安装。加热器207还作为利用热使气体活性化(激发)的活性化机构(激发部)来发挥作用。
在加热器207的内侧与加热器207同心圆状地配置有反应管203。反应管203例如由石英(SiO2)或碳化硅(SiC)等耐热材料构成，形成为上端闭塞下端开口的圆筒形状。在反应管203的下方与反应管203同心圆状地配设有集管209。集管209例如由不锈钢(SUS)等金属材料构成，形成为上端以及下端均开口的圆筒形状。集管209的上端部构成为与反应管203的下端部衔接，支撑反应管203。集管209与反应管203之间设置有作为密封构件的O型圈220a。反应管203与加热器207同样地垂直安装。处理容器(反应容器)主要由反应管203和集管209构成。处理容器的筒中空部形成处理室201。处理室201构成为能够容纳作为基板的晶圆200。在该处理室201内对晶圆200进行处理。
在处理室201内，以贯通集管209的侧壁的方式设置有作为第一～第三供给部的喷嘴249a～249c。喷嘴249a～249c也称为第一～第三喷嘴。喷嘴249a～249c分别与气体供给管232a～232c连接。喷嘴249a～249c是各自不同的喷嘴，喷嘴249a、249b分别与喷嘴249c相邻地配置，从两侧夹着喷嘴249c。也可以考虑将气体供给管232a～232c分别纳入第一～第三供给部。
在气体供给管232a～232c中，从气体流的上游侧开始依次分别设置有作为流量控制器(流量控制部)的质量流量控制器(MFC)241a～241c以及作为开关阀的阀门243a～243c。在气体供给管232a的比阀门243a更下游侧，分别与气体供给管232d,232f连接。在气体供给管232b的比阀门243b更下游侧，分别与气体供给管232e,232g连接。在气体供给管232c的比阀门243c更下游侧，与气体供给管232h连接。在气体供给管232d～232h中，从气体流上游侧开始依次分别设置有MFC241d～241h以及阀门243d～243h。
如图2所示，喷嘴249a～249c分别设置为，在反应管203的内壁和晶圆200之间的俯视时为圆环状空间中，从反应管203内壁的下部向着上部，沿着晶圆200的排列方向向上竖立。即，喷嘴249a～249c在排列晶圆200的晶圆排列区域的侧方的在水平方向上包围晶圆排列区域的区域中，沿着晶圆排列区域分别设置。喷嘴249c配置为：俯视时，与后述的排气口231a夹着搬入到处理室201内的晶圆200的中心而在一条直线相对。喷嘴249a,249b以夹着经过喷嘴249c和排气口231a的直线的方式与喷嘴249c相邻地配置。换而言之，喷嘴249a,249b配置为夹着喷嘴249c而配置在其两侧，即，配置为沿着反应管203的内壁(晶圆200的外周部)从两侧夹着喷嘴249c。在喷嘴249a～249c的侧面分别设置有供给气体的喷气口250a～250c。喷气口250a～250c分别以俯视时与排气口231a相对的方式开口，能够向着晶圆200供给气体。喷气口250a～250c从反应管203的下部直至上部设置有多个。
从气体供给管232a,232b将含氧(O)气体经由MFC241a,241b、阀门243a,243b、喷嘴249a,249b供给至处理室201内。含O气体作为氧化源(氧化剂、氧化气体)，即，O源来发挥作用。作为含O气体，例如，可以使用氧(O2)气体。
从气体供给管232d,232e，将含氢(H)气体经由MFC241d,241e、阀门243d,243e、气体供给管232a,232b、喷嘴249a,249b供给至处理室201内。含H气体其单独不能获得氧化作用，但在后述的基板处理工序中，在特定的条件下与含O气体反应而生成原子状氧(atomicoxygen，O)等氧化种，以提高氧化处理的效率的方式发挥作用。作为含H气体，例如，可以使用氢(H2)气体。
从气体供给管232c，将作为原料气体的例如含有作为构成所要形成的膜的主元素的硅(Si)以及卤素的卤硅烷原料气体经由MFC241c、阀门243c、喷嘴249c供给至处理室201内。原料气体是指气体状态的原料，例如，是通过将常温常压下为液体状态的原料气化而得到的气体、常温常压下为气体状态的原料等。卤硅烷原料是具有卤基的硅烷原料。卤基中包括氯(Cl)、氟(F)、溴(Br)、碘(I)等卤素。作为卤硅烷原料气体，例如，可以使用含有Si以及Cl的原料气体，即，氯硅烷原料气体。氯硅烷原料气体作为Si源来发挥作用。作为氯硅烷原料气体，例如，可以使用六氯二硅烷(Si2Cl6，简称：HCDS)气体。
从气体供给管232f～232h，将作为非活性气体的例如氮(N2)气体分别经由MFC241f～241h、阀门243f～243h、气体供给管232a～232c、喷嘴249a～249c供给至处理室201内。N2气体作为吹扫气体、载流气体来发挥作用。
含O气体供给系统主要由气体供给管232a,232b、MFC241a,241b、阀门243a,243b构成。含H气体供给系统主要由气体供给管232d,232e、MFC241d,241e、阀门243d,243e构成。原料气体供给系统主要由气体供给管232c、MFC241c、阀门243c构成。非活性气体供给系统主要由气体供给管232f～232h、MFC241f～241h、阀门243f～243h构成。
上述的各种供给系统中的任一种或全部供给系统也可以构成为将阀门243a～243h、MFC241a～241h等集成在一起而成的集成型供给系统248。集成型供给系统248构成为分别与气体供给管232a～232h连接，由后述的控制器121控制向气体供给管232a～232h内的各种气体的供给动作，即，阀门243a～243h的开关动作、由MFC241a～241h进行的流量调整动作等。集成型供给系统248构成为单体型或分体型的集成单元，构成为能够以集成单元为单位相对于气体供给管232a～232h等进行安装和拆卸，能够以集成单元为单位进行集成型供给系统248的维护、更换、増设等。
在反应管203的侧壁下方，设置有对处理室201内的气氛进行排气的排气口231a。如图2所示，排气口231a设置在俯视时与喷嘴249a～249c(喷气口250a～250c)夹着晶圆200相对(对面)的位置。排气口231a也可以从反应管203的侧壁的下部向着上部，即沿着晶圆排列区域设置。排气口231a与排气管231连接。排气管231经由作为检测处理室201内的压力的压力检测器(压力检测部)的压力传感器245和作为压力调整器(压力调整部)的APC(AutoPressure Controller，压力自动调节器)阀门244，与作为真空排气装置的真空泵246连接。APC阀门244构成为通过在使真空泵246工作的状态下打开关闭阀，从而能够进行对处理室201内的真空排气和真空排气停止，进而，在使真空泵246工作的状态下，基于由压力传感器245检测的压力信息来调节阀开度，从而能够调节处理室201内的压力。排气系统主要由排气管231、APC阀门244、压力传感器245构成。也可以考虑将真空泵246纳入排气系统。
在集管209的下方，设置有作为炉口盖体的密封帽219，其能够将集管209的下端开口气密地闭塞。密封帽219例如由SUS等金属材料构成，形成为圆盘状。在密封帽219的上表面，设置有与集管209的下端抵接的作为密封构件的O型圈220b。在密封帽219的下方设置有使后述的晶圆盒217旋转的旋转机构267。旋转机构267的旋转轴255贯通密封帽219而与晶圆盒217连接。旋转机构267构成为通过使晶圆盒217旋转而使晶圆200旋转。密封帽219构成为借助设置在反应管203外部的作为升降机构的晶圆盒升降机115而在垂直方向升降。晶圆盒升降机115构成为通过使密封帽219升降而将晶圆200搬入处理室201内和搬出处理室201外(搬送)的搬送装置(搬送机构)。在集管209的下方设置有作为炉口盖体的挡板219s，在使密封帽219下降而将晶圆盒217从处理室201内搬出的状态下，其能够将集管209的下端开口气密地闭塞。挡板219s例如由SUS等金属材料构成，形成为圆盘状。在挡板219s的上表面设置有与集管209的下端抵接的作为密封构件的O型圈220c。挡板219s的开关动作(升降动作、旋转动作等)由挡板开关机构115s控制。
作为基板支撑件的晶圆盒217构成为能够将多枚(例如25～200枚)晶圆200以水平姿态且相互中心对齐的状态在垂直方向上整列地多级支撑，即，隔着间隔而排列。晶圆盒217例如由石英、SiC等耐热材料构成。在晶圆盒217的下部，多级地支撑着例如由石英、SiC等耐热材料构成的隔热板218。
在反应管203内设置有作为温度检测器的温度传感器263。通过基于温度传感器263检测的温度信息调整加热器207的通电情况，能够使处理室201内的温度达到所希望的温度分布。温度传感器263沿着反应管203的内壁设置。
如图3所示，作为控制部(控制单元)的控制器121构成为具有CPU(CentralProcessing Unit，中央处理器)121a、RAM(Random Access Memory，随机储存器)121b、存储装置121c和I/O接口121d的计算机。构成为RAM121b、存储装置121c、I/O接口121d能够经由内部总线121e与CPU121a进行数据交换。控制器121与作为例如触摸面板等而构成的输入输出装置122连接。
存储装置121c例如由闪存、HDD(Hard Disk Drive，硬盘驱动器)等构成。在存储装置121c内储存着控制基板处理装置的动作的控制程序，记载了后述基板处理的过程、条件等的制程配方等，并能够读出。制程配方将后述的基板处理中的各过程进行组合而使控制器121来执行并得到预定的结果，作为程序来发挥功能。以下，也将这些制程配方、控制程序等简单地总称为程序。此外，也将制程配方简单地称为配方。本说明书中在使用“程序”这样的术语时，包括仅为单独制程配方的情形，包括仅为单独控制程序的情形，也包括其二者的情形。RAM121b构成为将由CPU121a读出的程序、数据等临时保存的存储区域(工作区域)。
I/O接口121d与上述的MFC241a～241h、阀门243a～243h、压力传感器245、APC阀门244、真空泵246、温度传感器263、加热器207、旋转机构267、晶圆盒升降机115、挡板开关机构115s等连接。
CPU121a构成为从存储装置121c读出控制程序并执行，并且对应来自输入输出装置122的操作指令的输入等，从存储装置121c读出配方。CPU121a还构成为按照读出的配方的内容，控制由MFC241a～241h进行的各种气体的流量调整动作、阀门243a～243h的开关动作、APC阀门244的开关动作以及基于压力传感器245的由APC阀门244进行的压力调整动作、真空泵246的起动以及停止、基于温度传感器263的加热器207的温度调整动作、由旋转机构267进行的晶圆盒217的旋转以及旋转速度调节动作、由晶圆盒升降机115进行的晶圆盒217的升降动作、由挡板开关机构115s进行的挡板219s的开关动作等。
控制器121可以通过将存储在外部存储装置123中的上述程序安装到计算机中来构成。外部存储装置123，例如，包括HDD等磁盘、CD等光盘、MO等光磁盘、USB存储器等半导体存储器等。存储装置121c、外部存储装置123作为能够由计算机读取的记录介质而构成。以下，也将这些简单地总称为记录介质。本说明书在使用“记录介质”这样的术语时，包括仅为单独的存储装置121c的情形，包括仅为单独的外部存储装置123的情形，或者包括其二者的情形。需说明的是，向计算机提供程序，可以不使用外部存储装置123，还可以利用互联网、专线通信方式来进行。
(2)基板处理工序
使用上述的基板处理装置，作为半导体装置的制造工序的一个工序，使用图4对在作为基板的晶圆200上形成膜的基板处理流程例，即，成膜流程例进行说明。以下的说明中，由控制器121来控制构成基板处理装置的各部的动作。
在图4所示的成膜流程中，进行以下步骤：
通过将非同时地进行步骤A和步骤B的组进行m次(m为1以上的整数)，在晶圆200的表面形成初期氧化层的步骤(前处理步骤)，所述步骤A是对晶圆200供给作为含O气体的O2气体和作为含H气体的H2气体，在晶圆200的氧化量从气体流上游侧至下游侧增大的条件下，使晶圆200的表面氧化的步骤，所述步骤B是对晶圆200供给作为含O气体的O2气体和作为含H气体的H2气体，在晶圆200的氧化量从气体流上游侧至下游侧减小的条件下，使晶圆200的表面氧化的步骤，和
对晶圆200供给作为原料气体的HCDS气体，在初期氧化层上形成膜的步骤C(成膜步骤)。
在成膜步骤中，通过将非同时进行步骤C1和步骤C2的循环进行n次(n为1以上的整数)，从而在初期氧化层上形成作为膜的含有Si和O的膜，即，氧化硅膜(SiO膜)，所述步骤C1是对晶圆200供给作为原料气体的HCDS气体的步骤，所述步骤C2是对晶圆200供给作为含O气体的O2气体和作为含H气体的H2气体的步骤。
本说明书中，为了方便，将图4所示的成膜流程如下表示。后述的变形例、其他实施方式中的成膜流程等说明中也同样表示。
Figure BDA0002687844590000081
本说明书中，在使用“晶圆”这样的术语时，包括意味着“晶圆自身”的情形、意味着“晶圆与在其表面形成的预定的层、膜等的层叠体”的情形。本说明书中，在使用“晶圆表面”这样的术语时，包括意味着“晶圆自身的表面”的情形、意味着“在晶圆上形成的预定的层等的表面”的情形。本说明书中在记载“在晶圆上形成预定的层”时，包括意味着“在晶圆自身的表面上直接形成预定的层”的情形、意味着“在晶圆上形成的层等上形成预定的层”的情形。本说明书中，在使用“基板”这样的术语时与使用“晶圆”这样的术语时的情形意思相同。
(晶圆装载以及晶圆盒搭载)
将多枚晶圆200装填于晶圆盒217(晶圆装载)。然后，如图1所示，支撑着多枚晶圆200的晶圆盒217被晶圆盒升降机115抬升并被搬入到处理室201内(晶圆盒搭载)。在该状态下，密封帽219成为通过O型圈220b而将集管209的下端封闭的状态。
(压力调整以及温度调整)
由真空泵246进行真空排气(减压排气)，使得处理室201内，即，存在晶圆200的空间达到所希望的压力(处理压力)。这时，处理室201内的压力由压力传感器245测定，并基于该测定的压力信息对APC阀门244进行反馈控制。此外，由加热器207进行加热，使得处理室201内达到所希望的温度(处理温度)。这时，基于温度传感器263检测的温度信息对加热器207的通电情况进行反馈控制，使得处理室201内达到所希望的温度分布。此外，由旋转机构267开始晶圆200的旋转。处理室201内的排气、晶圆200的加热和旋转均至少在对晶圆200的处理结束前的期间持续进行。
(前处理步骤)
然后，依次实施如下的步骤A、B。
[步骤A]
本步骤中，分别经由作为供给部的喷嘴249a,249b向容纳晶圆200的处理室201内同时供给O2气体和H2气体，使这些气体在处理室201内混合(由后混合(Post-mix)进行O2气体+H2气体的供给)。
具体地，打开阀门243a,243e，向气体供给管232a,232e内分别流入O2气体、H2气体。O2气体、H2气体分别由MFC241a,241e进行流量调整，经由气体供给管232a,232b、喷嘴249a,249b分别且同时地供给至处理室201内。供给至处理室201内的O2气体和H2气体在晶圆排列区域内扩散，在该过程中相互混合，然后，经由排气口231a从排气管231进行排气。这时，对晶圆200同时且一起供给O2气体和H2气体。这时，打开阀门243h，向气体供给管232h内流入N2气体。N2气体由MFC241h进行流量调整，经由气体供给管232c、喷嘴249c供给至处理室201内，经由排气口231a从排气管231进行排气。也可以不实施从喷嘴249c的N2气体的供给。
经由喷嘴249a,249b供给至处理室201内且相互混合后的O2气体和H2气体在被加热的减压气氛下以非等离子体的状态因热而活性化(激发)，发生反应，由此生成含有原子状氧(O)等氧的不含有水分(H2O)的氧化种。然后，主要通过该氧化种对晶圆200的表面进行氧化处理。由此，在晶圆200的表面形成O的扩散层，即，氧化硅层(SiO层)。根据该氧化处理，与单独供给O2气体的情形、单独供给H2O气体(水蒸气)的情形相比，能大幅提高氧化力。即，通过在减压气氛下在O2气体中添加H2气体，与单独供给O2气体的情形、单独供给H2O气体的情形相比，能够得到氧化力大幅提高的效果。这一点在后述的步骤B、成膜步骤中的步骤C2中是同样的。
如上所述，本步骤中，通过后混合方式进行向处理室201内的O2气体和H2气体的供给。这种情况下，由O2气体和H2气体的反应所导致的氧化种的生成，从这些气体在处理室201内混合之后就开始了，即，从这些气体被供给至处理室201内后经过预定时间之后就开始了。步骤A中，与包括晶圆排列区域的上部的气体流上游侧相比，包括晶圆排列区域的下部的气体流下游侧中，有由O2气体和H2气体的反应所导致的氧化种的生成更活跃的倾向。由此，步骤A中，气体流下游侧中的氧化种浓度(生成量)比气体流上游侧中的氧化种浓度(生成量)更高(更多)。因此，步骤A中，晶圆200的表面的氧化量从气体流上游侧至下游侧，即，从晶圆排列区域的上部至下部渐渐增大。
经过预定时间后，关闭阀门243e，停止经由喷嘴249b向处理室201内供给H2气体，开始后述的步骤B。这时，维持打开阀门243a的状态，不停止经由喷嘴249a向处理室201内供给O2气体而持续供给。即，在步骤A和后述的步骤B之间，不进行处理室201内的吹扫，而连续进行步骤A和后述的步骤B。
[步骤B]
本步骤中，经由作为同一供给部的喷嘴249a向容纳晶圆200的处理室201内同时供给O2气体和H2气体，即，在同一供给部内预先混合来供给(由预混合(Pre-mix)进行O2气体+H2气体的供给)。
具体地，维持打开阀门243a的状态，打开阀门243d，在气体供给管232a内流入O2气体的状态下，在气体供给管232d内流入H2气体。O2气体、H2气体分别由MFC241a,241d进行流量调整，在气体供给管232a内以及喷嘴249a内相互混合，经由喷嘴249a同时供给至处理室201内。供给至处理室201内的O2气体和H2气体以混合后的状态在晶圆排列区域扩散，然后，经由排气口231a从排气管231进行排气。这时，对晶圆200同时且一起供给O2气体和H2气体。此时，打开阀门243g,243h，在气体供给管232g,232h内分别流入N2气体。N2气体由MFC241g，241h进行流量调整，经由气体供给管232b,232c、喷嘴249b,249c供给至处理室201内，经由排气口231a从排气管231进行排气。也可以不实施从喷嘴249b,249c的N2气体的供给。
在气体供给管232a、喷嘴249a内预先混合后的O2气体、H2气体在被加热的减压气氛下以非等离子体的状态因热而活性化，发生反应，从而生成含有原子状氧等氧的上述氧化种。然后，主要通过该氧化种，对在步骤A中氧化后的晶圆200表面进一步进行氧化处理。由此，使在晶圆200的表面形成的SiO层进一步生长。
如上所述，本步骤中，通过预混合的方式进行向处理室201内的O2气体和H2气体的供给。这种情况下，由O2气体和H2气体的反应所导致的氧化种的生成，从将这些气体在气体供给管232a内混合之后就开始了，即，从这些气体经过气体供给管232a内后经过预定时间之后就开始了。即，由O2气体和H2气体的反应所导致的氧化种的生成，有时也会在将这些气体供给至处理室201内之前，例如，在这些气体流过被加热的喷嘴249a内的过程中就开始了。此外，由O2气体和H2气体的反应所导致的氧化种的生成有时也会在将这些气体供给至处理室201内后迅速开始，此外，有时也会在将这些气体供给至处理室201后较短的时间内开始。任一种情况下，在步骤B中，与包括晶圆排列区域的下部的气体流下游侧相比，包括晶圆排列区域的上部的气体流上游侧中，有由O2气体和H2气体的反应所导致的氧化种的生成更活跃的倾向。由此，在步骤B中，气体流上游侧中的氧化种浓度(生成量)会比气体流下游侧中的氧化种浓度(生成量)更高(更多)。因此，在步骤B中，晶圆200的表面的氧化量从气体流上游侧至下游侧，即，从晶圆排列区域的上部至下部渐渐变小。
经过预定时间后，关闭阀门243a,243d，分别停止经由喷嘴249a向处理室201内的O2气体和H2气体的供给。需说明的是，在将后述的工序组进行多次，即，2次以上的情况下，保持打开阀门243a的状态，关闭阀门243d，在经由喷嘴249a持续向处理室201内供给O2气体的状态下，停止供给H2气体。
[实施预定次数]
通过将非同时即不同步地进行步骤A、B的工序组进行1次以上(m次)，能够在晶圆200的表面形成作为初期氧化层的预定厚度的SiO层。图4显示将上述的工序组进行1次的情形。
如上所述，步骤A中的晶圆200的表面的氧化量从气体流上游侧至下游侧渐渐增大。假设在前处理步骤中仅实施步骤A而不实施步骤B的情况下，在晶圆200的表面形成的SiO层的厚度(深度)，从气体流上游侧至下游侧，即，从晶圆排列区域的上部至下部，渐渐增厚(变深)的倾向会加强。
此外，如上所述，步骤B中的晶圆200的表面的氧化量从气体流上游侧至下游侧渐渐减小。假设在前处理步骤中不实施步骤A而仅实施步骤B的情况下，在晶圆200的表面形成的SiO层的厚度(深度)，从气体流上游侧至下游侧，即，从晶圆排列区域的上部至下部，渐渐变薄(变浅)的倾向会加强。
与此相对，本实施方式的前处理步骤中，通过将步骤A、B两者以组的方式来进行，可以使通过进行步骤A而形成的SiO层的晶圆间厚度分布的倾向被通过进行步骤B而形成的SiO层的晶圆间厚度分布的倾向相抵消。根据本实施方式，晶圆200的表面的氧化量能够从气体流上游侧至下游侧，即，从晶圆排列区域的上部至下部均匀化。即，能够提高在晶圆200的表面形成的初期氧化层的晶圆间厚度均匀性。
在晶圆200的表面形成所希望的厚度的初期氧化层后，对处理室201内进行真空排气，将处理室201内残留的气体等从处理室201内排除。这时，打开阀门243f～243h，向处理室201内供给N2气体。N2气体作为吹扫气体来发挥作用，由此对处理室201内进行吹扫(吹扫步骤)。
作为步骤A中的处理条件，可例示：
O2气体供给流量：100～10000sccm，
H2气体供给流量：200～20000sccm，
N2气体供给流量(每一气体供给管)：0～10000sccm，
O2气体和H2气体供给时间：2～240秒，优选为4～120秒，
处理温度：350～800℃，优选为400～700℃，
处理压力：13.3～1333Pa，优选为13.3～399Pa。
作为步骤B中的处理条件，可例示：
O2气体和H2气体供给时间：1～120秒，优选为2～60秒。
其他处理条件与步骤A中的处理条件相同。
需说明的是，本说明书中的“350～800℃”这样的数值范围的表达方式是指在其范围内包括下限值和上限值。因此，“350～800℃”意味着“350℃以上800℃以下”。其他数值范围也是同样。
作为含O气体，除了O2气体之外，可以使用一氧化二氮(N2O)气体、一氧化氮(NO)气体、二氧化氮(NO2)气体、臭氧(O3)气体、H2O气体、一氧化碳(CO)气体、二氧化碳(CO2)气体等含O气体。步骤A中使用的含O气体与步骤B中使用的含O气体可以相同，也可以不同。
作为含H气体，除了H2气体之外，可以使用重氢(D2)气体等含H气体。步骤A中使用的含H气体与步骤B中使用的含H气体可以相同也可以不同。
作为非活性气体，除了N2气体之外，例如，可以使用Ar气体、He气体、Ne气体、Xe气体等惰性气体。这一点在后述的成膜步骤中也是同样的。
(成膜步骤)
处理室201内的吹扫结束后，依次进行接下来的步骤C1、C2。
[步骤C1]
本步骤中，对处理室201内的晶圆200，即，在表面形成了初期氧化层的晶圆200供给HCDS气体。
具体地，打开阀门243c，在气体供给管232c内流入HCDS气体。HCDS气体由MFC241c进行流量调整，经由喷嘴249c供给至处理室201内，在晶圆排列区域内扩散，然后，经由排气口231a从排气管231进行排气。这时，对晶圆200供给HCDS气体。这时，打开阀门243f,243g，在气体供给管232f,232g内分别流入N2气体。N2气体由MFC241f,241g进行流量调整，经由气体供给管232a,232b、喷嘴249a,249b供给至处理室201内，经由排气口231a从排气管231进行排气。也可以不实施从喷嘴249a,249b的N2气体的供给。
通过对晶圆200供给HCDS气体，在晶圆200的表面上，即，在初期氧化层上，形成含有Cl的含Si层(第一层)。含有Cl的含Si层通过HCDS物理吸附在晶圆200的表面上，或HCDS的一部分分解而成的物质化学吸附在晶圆200的表面上，或HCDS热分解而在晶圆200的表面上堆积Si等来形成。即，含有Cl的含Si层可以是HCDS、HCDS的一部分分解而成的物质的吸附层(物理吸附层、化学吸附层)，也可以是含有Cl的Si的堆积层(Si层)。以下，将含有Cl的含Si层也简单地称为含Si层。
在晶圆200上形成含Si层后，关闭阀门243c，停止向处理室201内供给HCDS气体。然后，通过与前处理步骤的吹扫步骤中的处理过程、处理条件同样的处理过程、处理条件，将处理室201内残留的气体等从处理室201内排除。
[步骤C2]
在步骤C1结束后，对于处理室201内的晶圆200，即，晶圆200上形成的含Si层，同时且一起供给O2气体和H2气体。这时的处理过程例如与前处理步骤的步骤A中的处理过程相同。即，本步骤中，打开阀门243a,243e，将O2气体和H2气体分别经由喷嘴249a,249b同时供给至处理室201内。
通过对晶圆200同时且一起供给O2气体和H2气体，利用由这些气体的反应所生成的含有原子状氧等氧的上述氧化种，对在步骤C1中在晶圆200上形成的含Si层进行氧化处理。该氧化种所具有的能量比含Si层中所含的Si-Cl键等的键能高，因而通过将该氧化种的能量施加到含Si层中，能将含Si层中所含的Si-Cl键等切断。与Si的键被切断的Cl等从层中被除去，作为Cl2、HCl等被排出。此外，与Cl等的键被切断而剩下的Si的结合键与氧化种中所含的O结合，形成Si-O键。这样，含Si层就被改变(改性)为含有Si和O且Cl等杂质的含有量少的层，即，高纯度的SiO层(第二层)。
在含Si层转变为SiO层后，关闭阀门243a,243e，分别停止向处理室201内供给O2气体和H2气体。然后，通过与前处理步骤的吹扫步骤中的处理过程、处理条件同样的处理过程、处理条件，将处理室201内残留的气体等从处理室201内排除。
[实施预定次数]
通过将非同时即不同步地进行步骤C1、C2的循环进行1次以上(n次)，能够在晶圆200的表面形成的初期氧化层上形成(堆积)所希望的膜厚的SiO膜。上述的循环优选重复多次。即，优选每1循环中形成的SiO层的厚度比所希望的膜厚小，将上述循环重复多次，直至通过层叠SiO层而形成的SiO膜的膜厚达到所希望的膜厚。
作为步骤C1中的处理条件，可例示：
HCDS气体供给流量：5～2000sccm，优选为50～1000sccm，
HCDS气体供给时间：1～120秒，优选为1～60秒，
N2气体供给流量(每一气体供给管)：0～10000sccm，
处理温度：350～800℃，优选为400～700℃，
处理压力：1～2666Pa，优选为67～1333Pa。
作为步骤C2中的处理条件，可例示：
O2气体供给流量：100～10000sccm，
H2气体供给流量：100～10000sccm，
O2气体和H2气体供给时间：1～100秒，优选为1～50秒，
处理温度：350～800℃，优选为400～700℃，
处理压力：13.3～1333Pa，优选为13.3～399Pa。
其他处理条件与步骤C1中的处理条件相同。
作为原料气体，除了HCDS气体之外，可以使用单氯硅烷(SiH3Cl，简称：MCS)气体、二氯硅烷(SiH2Cl2，简称：DCS)气体、三氯硅烷(SiHCl3，简称：TCS)气体、四氯硅烷(SiCl4，简称：STC)气体、八氯丙硅烷(Si3Cl8，简称：OCTS)气体等氯硅烷原料气体。
作为含O气体，除了O2气体之外，可以使用上述的各种含O气体。步骤C2中使用的含O气体与上述步骤A、B中使用的含O气体可以是同一气体，也可以是不同气体。
作为含H气体，除了H2气体之外，可以使用D2气体。步骤C2中使用的含H气体与上述步骤A、B中使用的含H气体可以是同一气体，也可以是不同气体。
(后吹扫～大气压复原)
成膜步骤结束后，分别从气体供给管232f～232h向处理室201内供给N2气体，经由排气口231a由排气管231排气。N2气体作为吹扫气体来发挥作用。由此，将处理室201内进行吹扫，将处理室201内残留的气体、反应副产物从处理室201内除去(后吹扫)。然后，将处理室201内的气氛置换为非活性气体(非活性气体置换)，使处理室201内的压力复原为常压(大气压复原)。
(晶圆盒拆卸以及晶圆释放)
由晶圆盒升降机115使密封帽219降下，打开集管209的下端。然后，将处理后的晶圆200以被晶圆盒217支撑的状态从集管209的下端搬出到反应管210的外部(晶圆盒拆卸)。将处理后的晶圆200搬出到反应管210的外部后，从晶圆盒217中取出(晶圆释放)。
(3)根据本实施方式的效果
根据本实施方式，得到如下所示的1个或多个效果。
(a)在前处理步骤中，通过将非同时地进行步骤A和步骤B的组进行预定次数，能够提高在晶圆200的表面形成的初期氧化层的晶圆间厚度均匀性，所述步骤A是在晶圆200的氧化量从气体流上游侧至下游侧增大的条件下，使晶圆200的表面氧化的步骤，所述步骤B是在晶圆200的氧化量从气体流上游侧至下游侧减小的条件下，使晶圆200的表面氧化的步骤。前处理步骤中，如果在晶圆200的表面形成的初期氧化层的厚度分布在晶圆间实现均匀，那么之后通过进行成膜步骤，在晶圆200上，即，在初期氧化层上形成的SiO膜的膜厚也能在晶圆200间实现均匀。即，根据本实施方式，能够提高在晶圆200上形成的SiO膜的晶圆间膜厚均匀性。
(b)在前处理步骤中，依次进行步骤A、B，在步骤B中，在不停止步骤A中进行的从喷嘴249a供给O2气体而持续供给的状态下，将供给H2气体的喷嘴从喷嘴249b切换至喷嘴249a，由此能够提高前处理步骤的效率。即，在步骤A、B之间不进行处理室201内的吹扫而连续进行步骤A、B，从而能够缩短整个前处理步骤的所需时间，提高整个基板处理工序的生产率。
(c)在前处理步骤的步骤A、B中的至少任一步骤中，通过在与O2气体的供给流量相比H2气体的供给流量增大的条件下，使晶圆200的表面氧化，能够适当地抑制氧化速率。由此，能够提高氧化处理的控制性，提高在晶圆200的表面上形成的初期氧化层的晶圆面内厚度均匀性，此外，能够抑制晶圆200的表面的过度氧化。另外，前处理步骤的步骤A、B的双方中，通过在与O2气体的供给流量相比H2气体的供给流量增大的条件下使晶圆200的表面氧化，能够更确实地得到上述效果。
(d)通过使步骤A中的O2气体和H2气体的供给时间Ta比步骤B中的O2气体和H2气体的供给时间Tb更长(Ta＞Tb)，能够提高前处理步骤中的氧化处理的控制性，进一步提高在晶圆200的表面形成的初期氧化层的晶圆间厚度均匀性。
此外，通过使上述的供给时间Tb比步骤C2中的O2气体和H2气体的供给时间Tc更长(Ta＞Tb＞Tc)，能够进一步提高前处理步骤中的氧化处理的控制性，进一步提高在晶圆200的表面形成的初期氧化层的晶圆间厚度均匀性。
(e)根据本实施方式，由于能够通过前处理步骤提高在晶圆200上形成的SiO膜的晶圆间膜厚均匀性，因此不需要为了提高SiO膜的晶圆间膜厚均匀性而变更(微调整)成膜步骤中的处理过程、处理条件。即，能够维持通过进行成膜步骤而形成的SiO膜的电气特性等良好的膜质，不会因处理条件等的变更而受损，同时能够提高在晶圆200上形成的SiO膜的晶圆间膜厚均匀性。
(f)在前处理步骤中，通过在将非同时地进行步骤A、B的组进行预定次数后进行吹扫步骤，从而在随后进行的成膜步骤中，能够避免在处理室201内中发生不需要的气相反应，提高成膜处理的质量。
(g)上述的效果在使用O2气体之外的上述含O气体的情形下、使用H2气体之外的上述含H气体的情形下、使用HCDS气体之外的上述原料气体的情形下、使用N2气体之外的上述非活性气体的情形下，能够同样地获得。
(4)变形例
本实施方式可以变更为如下的变形例。可以将这些变形例任意组合。只要没有特别说明，各变形例的各步骤中的处理条件、处理过程可以与图4所示的成膜流程的各步骤中的处理过程、处理条件相同。
(变形例1)
前处理步骤的各组中，也可以按照步骤B、A的次序进行，在步骤A中，在不停止步骤B中进行的从喷嘴249a供给O2气体而持续供给的状态下，将供给H2气体的喷嘴从喷嘴249a切换至喷嘴249b。即，在前处理步骤中，也可以将依次非同时进行以下供给的组合进行预定次数(m次)，所述供给是：通过经由喷嘴249a的预混合进行的O2气体+H2气体的供给和通过经由喷嘴249a,249b的后混合进行的O2气体+H2气体的供给。本变形例中也能够得到与图4所示的成膜流程同样的效果。
(变形例2)
也可以在步骤A中，由喷嘴249a供给O2气体，由喷嘴249b供给H2气体，在步骤B中由喷嘴249b供给O2气体和H2气体。即，通过预混合进行的O2气体+H2气体的供给可以不经由喷嘴249a而经由喷嘴249b来进行。
在本变形例的前处理步骤的各组中，也可以依次进行步骤A、B，在步骤B中，在不停止步骤A中进行的从喷嘴249b供给H2气体而维持供给的状态下，将供给O2气体的喷嘴从喷嘴249a切换至喷嘴249b。即，在前处理步骤中，也可以将依次非同时进行以下供给的组合进行预定次数(m次)，所述供给是：通过经由喷嘴249a,249b的后混合进行的O2气体+H2气体的供给以及通过经由喷嘴249b的预混进行合的O2气体+H2气体的供给。
此外，在本变形例的前处理步骤的各组中，也可以依次进行步骤B、A，在步骤A中，在不停止步骤B中进行的从喷嘴249b供给H2气体而维持供给的状态下，将供给O2气体的喷嘴从喷嘴249b切换至喷嘴249a。即，在前处理步骤中，也可以将依次非同时进行以下供给的组合进行预定次数(m次)，所述供给是：通过经由喷嘴249b的预混合进行的O2气体+H2气体的供给以及通过经由喷嘴249a,249b的后混合进行的O2气体+H2气体的供给。
本变形例中也能得到与图4所示的成膜流程同样的效果
(变形例3)
步骤A中的处理室201内的压力(处理压力)以及O2气体的供给流量相对于H2气体的供给流量之比(O2/H2流量比)中的至少一个，可以与步骤B中的处理室201内的压力(处理压力)以及O2气体的供给流量相对于H2气体的供给流量之比(O2/H2流量比)中的至少一个不同。
这是因为，因O2气体和H2气体的反应而生成的氧化种的寿命有受到步骤A、B中的处理压力的影响的倾向。因此，通过使步骤A、B中的处理压力相互不同，能够使通过进行步骤A、B而在晶圆200的表面形成的初期氧化层的晶圆间厚度分布相互不同。例如，能够在步骤A、B中的任一步骤中，在晶圆200的氧化量从气体流上游侧至下游侧增大的条件下，使晶圆200的表面氧化，而在另一步骤中，在晶圆200的氧化量从气体流上游侧至下游侧减小的条件下，使晶圆200的表面氧化。
此外，因O2气体和H2气体的反应而生成的氧化种的寿命有受到O2/H2流量比的影响的倾向。因此，通过使步骤A、B中的O2/H2流量比相互不同，能够使通过进行步骤A、B而在晶圆200的表面形成的初期氧化层的晶圆间厚度分布相互不同。例如，能够在步骤A、B中的任一步骤中，在晶圆200的氧化量从气体流上游侧至下游侧增大的条件下，使晶圆200的表面氧化，而在另一步骤中，在晶圆200的氧化量从气体流上游侧至下游侧减小的条件下，使晶圆200的表面氧化。
本变形例中，通过以组的方式进行步骤A、B两者，能够使通过进行步骤A而形成的初期氧化层的晶圆间厚度分布的倾向与通过进行步骤B而形成的初期氧化层的晶圆间厚度分布的倾向相抵消。作为结果，能够提高在晶圆200的表面形成的初期氧化层的晶圆间厚度均匀性，得到与图4所示的成膜流程同样的效果。需说明的是，本变形例的情形下，即使在步骤A、B双方中都进行后混合的O2气体+H2气体的供给，也能得到上述效果，此外，即使在步骤A、B双方中进行预混合的O2气体+H2气体的供给，也能得到上述的效果。
(变形例4)
在图4所示的成膜流程的前处理步骤中，对于通过将非同时地进行步骤A、B的组进行1次而在晶圆200的表面形成初期氧化层的情形进行了说明，但也可以通过将该组进行多次来在晶圆200的表面形成初期氧化层。本变形例中也能得到与图4所示的成膜流程同样的效果。
＜其他实施方式＞
以上，具体说明了本发明的实施方式。但是，本发明不限于上述实施方式，在不脱离其要旨的范围内可以进行各种变更。
例如，作为反应体，使用氨(NH3)气体等含氮(N)气体、丙烷(C3H6)气体等含碳(C)气体、三乙基胺((C2H5)3N，简称：TeA)气体等含N和C的气体、三氯硼烷(BCl3)气体等含硼(B)气体等，按照如下所示的成膜流程，在基板上形成氧氮化硅膜(SiON膜)、氮化硅膜(SiN膜)、碳氮化硅膜(SiCN膜)、碳氮氧化硅膜(SiOCN膜)、碳氮硼化硅膜(SiBCN膜)、硼氮化硅膜(SiBN膜)等含Si膜的情况下，也能适用本发明。这些情况下，也能得到与上述实施方式同样的效果。供给这些反应体时的处理过程、处理条件，例如，可以与上述实施方式的步骤C2中的处理过程、处理条件相同。
Figure BDA0002687844590000191
Figure BDA0002687844590000192
Figure BDA0002687844590000193
Figure BDA0002687844590000194
Figure BDA0002687844590000195
Figure BDA0002687844590000196
Figure BDA0002687844590000197
Figure BDA0002687844590000198
此外，例如，在使用四氯化钛(TiCl4)气体、三甲基铝(Al(CH3)3，简称：TMA)气体等作为原料，在基板上形成氮化钛膜(TiN膜)、氮氧化钛膜(TiON膜)、碳氮化钛铝膜(TiAlCN膜)、碳化钛铝膜(TiAlC膜)、碳氮化钛膜(TiCN膜)、氧化钛膜(TiO膜)等含有金属元素的膜时，也能适用本发明。在这些情形下，也能得到与上述实施方式同样的效果。
基板处理中所使用的配方优选对应于处理内容分别准备，经由电信线路、外部存储装置123事先存储于存储装置121c内。然后，在开始基板处理时，优选CPU121a对应于基板处理的内容从存储在存储装置121c内的多个配方中适宜选择合适的配方。由此，能够在1台基板处理装置中再现性良好地形成各种膜种、组成比、膜质、膜厚的膜。此外，能够降低操作者的负担，避免操作失误，快速开始处理。
上述配方不限于新制作的情形，例如，也可以通过改变在基板处理装置中已经安装的现有配方来准备。在变更配方时，可以将变更后的配方经由电信线路、记录有该配方的记录介质而安装到基板处理装置中。此外，还可以操作现有基板处理装置所具备的输入输出装置122，直接变更在基板处理装置中已经安装的现有配方。
上述实施方式中，对作为第一～第三供给部的第一～第三喷嘴(喷嘴249a～249c)沿着反应管的内壁设置在处理室内的例子进行了说明。但本发明不限于上述实施方式。例如，如图5的(a)显示的纵型处理炉的截面结构所示，也可以在反应管的侧壁设置缓冲室，在该缓冲室内，将与上述实施方式同样的构成的第一～第三喷嘴按照与上述实施方式同样的配置来设置。在图5的(a)中显示了在反应管的侧壁设置供给用的缓冲室和排气用的缓冲室并将二者分别配置在夹着晶圆而相对的位置上的例子。需说明的是，供给用的缓冲室和排气用的缓冲室分别从反应管的侧壁的下部向着上部，即，沿着晶圆排列区域设置。此外，在图5的(a)中，显示了将供给用的缓冲室分割成多个(3个)空间，在各自空间中配置各喷嘴的例子。缓冲室的3个空间的配置与第一～第三喷嘴的配置相同。也可将分别配置第一～第三喷嘴的空间称为第一～第三缓冲室。也可以将第一喷嘴和第一缓冲室、第二喷嘴和第二缓冲室、第三喷嘴和及第三缓冲室分别作为第一供给部、第二供给部、第三供给部。此外，例如，如图5的(b)的纵型处理炉的截面结构所示，也可按照与图5的(a)同样的配置来设置缓冲室，在缓冲室内设置第三喷嘴，并沿着反应管的内壁设置第一、第二喷嘴以从两侧夹着该缓冲室的与处理室的连通部。可以分别将第一喷嘴、第二喷嘴、第三喷嘴和缓冲室作为第一供给部、第二供给部、第三供给部。图5的(a)、图5的(b)中说明的缓冲室、反应管之外的构成与图1所示的处理炉的各部的构成相同。即使使用这样的处理炉，也能进行与上述实施方式同样的基板处理，得到与上述实施方式同样的效果。
上述方式中，对使用一次性处理多枚基板的批量式的基板处理装置形成膜的例子进行了说明。本发明不限于上述方式，例如，在使用一次性处理1枚或数枚基板的单片式的基板处理装置形成膜的情况下，也能适合使用。在使用一次性处理1枚基板的单片式基板处理装置时，能够提高在基板表面形成的初期氧化层的基板面内厚度均匀性，作为结果，能够提高在基板上形成的膜的基板面内膜厚均匀性。此外，上述实施方式中，对使用具有热壁型处理炉的基板处理装置形成膜的例子进行了说明。本发明不限于上述实施方式，在使用具有冷壁型处理炉的基板处理装置形成膜时，也能适合使用。
在使用这些基板处理装置的情形下，也能够以与上述方式、变形例同样的流程、处理条件进行基板处理，得到与上述实施方式、变形例同样的效果。
此外，上述方式、变形例等也可以适当组合来使用。这时的处理过程、处理条件可以与例如上述实施方式的处理过程、处理条件相同。
实施例
作为实施例，使用图1所示的基板处理装置并按照图4所示的成膜流程在晶圆上形成SiO膜。前处理步骤、成膜步骤中的处理条件分别为上述实施方式的前处理步骤、成膜步骤中的处理条件范围内的预定条件。
作为比较例1，使用图1所示的基板处理装置，依次进行使晶圆表面氧化的前处理步骤和成膜步骤，从而在晶圆上形成SiO膜。前处理步骤中，仅进行图4所示的成膜流程的步骤A，不实施步骤B。除此之外，比较例1的前处理步骤、成膜步骤中的处理过程、处理条件分别与实施例的前处理步骤、成膜步骤中的处理过程、处理条件相同。
作为比较例2，使用图1所示的基板处理装置，依次进行使晶圆表面氧化的前处理步骤和成膜步骤，从而在晶圆上形成SiO膜。前处理步骤中，仅进行图4所示的成膜流程的步骤B，不实施步骤A。除此之外，比较例2的前处理步骤、成膜步骤中的处理过程、处理条件分别与实施例的前处理步骤、成膜步骤中的处理过程、处理条件相同。
然后，分别评价实施例以及比较例1、2中形成的SiO膜的晶圆间膜厚均匀性。图6的(a)～图6的(c)中依次显示实施例、比较例1、2的评价结果。图6的(a)～图6的(c)的纵轴表示在前处理步骤中形成的初期氧化层与在成膜步骤中形成的SiO膜的合计膜厚(a.u.)。图6的(a)～图6的(c)的横轴表示晶圆排列区域内中的晶圆位置，具体地，分别显示上部(Top)、中央部(Center)、下部(Bottom)。
如图6的(a)所示，可知实施例中的SiO膜，从顶部(Top)至底部(Bottom)，即，从气体流上游侧至下游侧，膜厚大体均等，晶圆间膜厚均匀性。
与之相对，如图6的(b)所示，可知比较例1中的SiO膜，从顶部至底部，即，从气体流上游侧至下游侧，膜厚变厚，与实施例相比，晶圆间膜厚均匀性下降。此外，如图6的(c)所示，可知比较例2中的SiO膜，从顶部至底部，即，从气体流上游侧至下游侧，膜厚变薄，与实施例相比，晶圆间膜厚均匀性下降。此外，可知比较例1、2中的SiO膜的晶圆间厚度分布为彼此相反的倾向。
如此可知，与前处理步骤中仅进行步骤A、B中任一方的比较例1、2相比，在前处理步骤中将步骤A、B双方以组的方式来进行的实施例中，能够提高在晶圆上形成的SiO膜的晶圆间膜厚均匀性。
符号说明
200：晶圆(基板)。

Claims (18)

1.一种半导体装置的制造方法，具有：
通过将以下的工序组进行m次，在基板的表面形成初期氧化层的工序，其中，m为1以上的整数，所述工序组是：非同时地进行(a)对所述基板供给含氧气体和含氢气体，在所述基板的氧化量从气体流上游侧至下游侧增大的条件下，使所述基板的表面氧化的工序以及(b)对所述基板供给含氧气体和含氢气体，在所述基板的氧化量从气体流上游侧至下游侧减小的条件下，使所述基板的表面氧化的工序的工序组，和
(c)对所述基板供给原料气体，在所述初期氧化层上形成膜的工序。
2.如权利要求1所述的半导体装置的制造方法，其中，
在形成于所述基板的表面的氧化层的厚度从气体流上游侧至下游侧变厚的条件下进行(a)，
在形成于所述基板的表面的氧化层的厚度从气体流上游侧至下游侧变薄的条件下进行(b)。
3.如权利要求1所述的半导体装置的制造方法，其中，
在(a)中，通过不同的供给部对所述基板供给所述含氧气体和所述含氢气体，
在(b)中，通过同一供给部对所述基板供给所述含氧气体和所述含氢气体。
4.如权利要求3所述的半导体装置的制造方法，其中，
在(a)中，使所述含氧气体和所述含氢气体在存在所述基板的空间中混合，
在(b)中，使所述含氧气体和所述含氢气体在所述同一供给部内混合。
5.如权利要求1所述的半导体装置的制造方法，其中，
在(a)中，由第一供给部供给所述含氧气体，由第二供给部供给所述含氢气体，
在(b)中，由所述第一供给部供给所述含氧气体和所述含氢气体。
6.如权利要求5所述的半导体装置的制造方法，其中，
在形成所述初期氧化层的工序中，依次进行(a)、(b)，
在(b)中，在不停止(a)中进行的从所述第一供给部供给所述含氧气体而持续供给的状态下，将所述含氢气体的供给部从所述第二供给部切换至所述第一供给部。
7.如权利要求5所述的半导体装置的制造方法，其中，
在形成所述初期氧化层的工序中，依次进行(b)、(a)，
在(a)中，在不停止(b)中进行的从所述第一供给部供给所述含氧气体而持续供给的状态下，将所述含氢气体的供给部从所述第一供给部切换至所述第二供给部。
8.如权利要求1所述的半导体装置的制造方法，其中，
在(a)中，由第一供给部供给所述含氧气体，由第二供给部供给所述含氢气体，
在(b)中，由所述第二供给部供给所述含氧气体和所述含氢气体。
9.如权利要求8所述的半导体装置的制造方法，其中，
在形成所述初期氧化层的工序中，依次进行(a)、(b)，
在(b)中，在不停止(a)中进行的从所述第二供给部供给所述含氢气体而持续供给的状态下，将所述含氧气体的供给部从所述第一供给部切换至所述第二供给部。
10.如权利要求8所述的半导体装置的制造方法，其中，
在形成所述初期氧化层的工序中，依次进行(b)、(a)，
在(a)中，在不停止(b)中进行的从所述第二供给部供给所述含氢气体而持续供给的状态下，将所述含氧气体的供给部从所述第二供给部切换至所述第一供给部。
11.如权利要求1～4任一项所述的半导体装置的制造方法，其中，
在形成所述初期氧化层的工序中，在(a)和(b)之间不进行对存在所述基板的空间的吹扫，连续进行(a)和(b)。
12.如权利要求1～4任一项所述的半导体装置的制造方法，其中，
在(a)和(b)中，在所述含氢气体的供给流量大于所述含氧气体的供给流量的条件下，使所述基板的表面氧化。
13.如权利要求1～4任一项所述的半导体装置的制造方法，其中，
使(a)中的所述含氧气体和所述含氢气体的供给时间比(b)中的所述含氧气体和所述含氢气体的供给时间长。
14.如权利要求13所述的半导体装置的制造方法，其中，
(c)进一步包括对所述基板供给含氧气体和含氢气体的工序，
使(b)中的所述含氧气体和所述含氢气体的供给时间比(c)中的所述含氧气体和所述含氢气体的供给时间长。
15.如权利要求1所述的半导体装置的制造方法，其中，
使(a)中的存在所述基板的空间的压力以及所述含氧气体的供给流量相对于所述含氢气体的供给流量之比中的至少任一者与(b)中的存在所述基板的空间的压力以及所述含氧气体的供给流量相对于所述含氢气体的供给流量之比中的至少任一者不同。
16.如权利要求1所述的半导体装置的制造方法，其中，
在(c)中，通过将以下的循环进行n次，在所述初期氧化层上形成作为所述膜的氧化膜，其中，n为1以上的整数，所述循环是：非同时地进行(c-1)对所述基板供给所述原料气体的工序和(c-2)对所述基板供给所述含氧气体和所述含氢气体的工序的循环。
17.一种基板处理装置，具有
对基板进行处理的处理室，
含氧气体供给系统，其对所述处理室内的基板供给含氧气体，
含氢气体供给系统，其对所述处理室内的基板供给含氢气体，
原料气体供给系统，其对所述处理室内的基板供给原料气体，和
控制部，所述控制部构成为控制所述含氧气体供给系统、所述含氢气体供给系统以及所述原料气体供给系统，使得在所述处理室内进行：
通过将以下的处理组进行m次从而在所述基板的表面形成初期氧化层的处理，其中，m为1以上的整数，所述处理组是：非同时地进行(a)对所述基板供给含氧气体和含氢气体，在所述基板的氧化量从气体流上游侧至下游侧增大的条件下，使所述基板的表面氧化的处理以及(b)对所述基板供给含氧气体和含氢气体，在所述基板的氧化量从气体流上游侧至下游侧减小的条件下，使所述基板的表面氧化的处理的处理组，以及
(c)对所述基板供给原料气体，在所述初期氧化层上形成膜的处理。
18.一种程序，通过计算机使基板处理装置执行如下过程：
在所述基板处理装置的处理室内，
通过将以下的过程组进行m次从而在基板的表面形成初期氧化层的过程，其中，m为1以上的整数，所述过程组是：非同时地进行(a)对所述基板供给含氧气体和含氢气体，在所述基板的氧化量从气体流上游侧至下游侧增大的条件下，使所述基板的表面氧化的过程以及(b)对所述基板供给含氧气体和含氢气体，在所述基板的氧化量从气体流上游侧至下游侧减小的条件下，使所述基板的表面氧化的过程的过程组，以及
(c)对所述基板供给原料气体，在所述初期氧化层上形成膜的过程。
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