CN111740147B - 电解液和包含电解液的电化学装置 - Google Patents

电解液和包含电解液的电化学装置 Download PDF

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Abstract

本申请涉及一种电解液，其包含双马来酰亚胺化合物和丙酸酯化合物，其中，基于电解液的总重量，双马来酰亚胺化合物的含量为X，丙酸酯化合物的含量为Y，其中0.002≤X/Y≤0.5。

Description

电解液和包含电解液的电化学装置
技术领域
本申请涉及储能技术领域，尤其涉及一种电解液以及包括该电解液的电化学装置和电子装置。
背景技术
随着智能产品的普及和应用，人们对手机、笔记本、相机等电子产品的需求逐年增加。锂离子电池作为电子产品的工作电源，具有能量密度高、无记忆效应、工作电压高等特点，正逐步取代传统的Ni-Cd、MH-Ni电池。然而随着电子产品向轻薄化和便携化的发展，人们对锂离子电池的要求不断提高，开发循环稳定性好、阻抗小、自放电少、安全的锂离子电池是市场的主要需求之一。
发明内容
本申请通过提供一种电解液以解决至少一种存在于相关领域中的问题。特别地，本申请提供的电解液能够显著改善电化学装置的高温性能和浮充性能。本申请还涉及包含这种电解液的电化学装置和电子装置。
本申请提供一种电解液，其包含双马来酰亚胺化合物和丙酸酯化合物，其中所述双马来酰亚胺化合物包括：
Figure BDA0002560050970000011
Figure BDA0002560050970000012
的至少一种，其中，R1为C1-C10亚烷基、C1-C10烷氧基、砜基、磺酰基、酯基、-O-、-O-O-、-S-、-S-S-或-O-S-O-，所述C1-C10亚烷基和所述C1-C10烷氧基任选地经卤素取代；
其中，基于所述电解液的总重量，所述双马来酰亚胺化合物的含量为X，所述丙酸酯化合物的含量为Y，其中，0.002≤X/Y≤0.5。
在一些实施例中，0.1％≤X≤5％，10％≤Y≤60％。
在一些实施例中，电解液中的式III化合物包括以下化合物中的至少一种：
Figure BDA0002560050970000021
在一些实施例中，电解液中的丙酸酯化合物包含丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、丙酸丁酯、丙酸戊酯、氟代丙酸甲酯、氟代丙酸乙酯、氟代丙酸丙酯、氟代丙酸丁酯或氟代丙酸戊酯中的至少一种，其中氟代表示化合物中至少一个氢原子被氟原子取代。
在一些实施例中，电解液中的丙酸酯化合物包括丙酸丙酯，并且所述丙酸丙酯的含量不低于所述丙酸酯总量的10％。
在一些实施例中，电解液还包含添加剂A，所述添加剂A包含偶氮二异丁腈、偶氮二异庚腈、过氧化二苯甲酰、过氧化苯甲酸叔丁酯或二叔丁基过氧化物中的至少一种；且基于所述电解液的总重量，所述添加剂A的含量为Z，且Z与X的关系满足0.001≤Z/X≤0.05。
在一些实施例中，电解液还包含式IV表示的硫酰化合物，
Figure BDA0002560050970000031
其中，R2和R3各自独立地为C1-C8亚烷基并且任选地经卤素取代。
在一些实施例中，电解液中的硫酰化合物包括硫酰二乙腈、硫酰二丙腈、硫酰二丁腈或硫酰二己腈中的至少一种，基于所述电解液总重量，所述硫酰化合物的含量为0.1％至5％。
在一些实施例中，电解液还包含二腈化合物或三腈化合物中的至少一种；其中：
二腈化合物包含丁二腈、戊二腈、己二腈、1,5-二氰基戊烷、1,6-二氰基己烷、1,7-二氰基庚烷、1,8-二氰基辛烷、1,9-二氰基壬烷、1,10-二氰基癸烷、1,12-二氰基十二烷、四甲基丁二腈、2-甲基戊二腈、2,4-二甲基戊二腈或2,2,4,4-四甲基戊二腈中的至少一种；
三腈化合物包含1,3,5-戊三甲腈、1,2,3-丙三甲腈、1,3,6-己三甲腈、1,2,6-己三甲腈、1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷、1,2,4-三(2-氰基乙氧基)丁烷或1,2,5-三(氰基乙氧基)戊烷中的至少一种。
本申请还提供一种电化学装置，其包括正极、负极、设置于正极和负极之间的隔离膜、以及根据本申请的电解液。
在一些实施例中，电化学装置中的正极包含：
正极集流体；
正极活性材料层；和
绝缘层，所述绝缘层设置于所述正极集流体上，所述绝缘层满足条件(a)至(c)中的至少一者：
(a)所述绝缘层与所述正极活性材料层间有空隙，所述空隙的宽度为小于等于2mm；
(b)所述绝缘层包括无机粒子，所述无机粒子包括氧化铝、二氧化硅、氧化镁、氧化钛、二氧化铪、氧化锡、二氧化铈、氧化镍、氧化锌、氧化钙、二氧化锆、氧化钇、碳化硅、勃姆石、氢氧化铝、氢氧化镁、氢氧化钙或硫酸钡中的至少一种；
(c)所述绝缘层包括聚合物，所述聚合物包括偏氟乙烯的均聚物、偏氟乙烯的共聚物、六氟丙烯的共聚物、聚苯乙烯、聚苯乙炔、聚乙烯酸钠、聚乙烯酸钾、聚甲基丙烯酸甲酯、聚乙烯、聚丙烯或聚四氟乙烯中的至少一种。
本申请还提供一种电子装置，其包括根据本申请的电化学装置。
附图说明
在下文中将简要地说明为了描述本申请实施例或现有技术所必要的附图以便于描述本申请的实施例。显而易见地，下文描述中的附图仅只是本申请中的部分实施例。对本领域技术人员而言，在不需要创造性劳动的前提下，依然可以根据这些附图中所例示的结构来获得其他实施例的附图。
图1示出根据本申请的正极，其中正极包含正极集流体(1)、第一表面正极活性物质层(2)、第二表面活性物质层(3)和绝缘层(4)。
图2示出根据本申请的电化学装置经过化成之后，负极的傅里叶红外光谱。
具体实施方式
为使本申请的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合实施例对本申请的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本申请一部分实施例，而不是全部的实施例。在此所描述的有关实施例为说明性质的且用于提供对本申请的基本理解。本申请的实施例不应该被解释为对本申请的限制。基于本申请提供的技术方案及所给出的实施例，本领域技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本申请保护的范围。
如本文中所使用，术语“约”用以描述及说明小的变化。当与事件或情形结合使用时，所述术语可指代其中事件或情形精确发生的例子以及其中事件或情形极近似地发生的例子。举例来说，当结合数值使用时，术语可指代小于或等于所述数值的±10％的变化范围，例如小于或等于±5％、小于或等于±4％、小于或等于±3％、小于或等于±2％、小于或等于±1％、小于或等于±0.5％、小于或等于±0.1％、或小于或等于±0.05％。举例来说，如果两个数值之间的差值小于或等于所述值的平均值的±10％(例如小于或等于±5％、小于或等于±4％、小于或等于±3％、小于或等于±2％、小于或等于±1％、小于或等于±0.5％、小于或等于±0.1％、或小于或等于±0.05％)，那么可认为所述两个数值“约”相同。
另外，有时在本文中以范围格式呈现量、比率和其它数值。应理解，此类范围格式是用于便利及简洁起见，且应灵活地理解，不仅包含明确地指定为范围限制的数值，而且包含涵盖于所述范围内的所有个别数值或子范围，如同明确地指定每一数值及子范围一般。
在具体实施方式及权利要求书中，由术语“中的一者”、“中的一个”、“中的一种”或其他相似术语所连接的项目的列表可意味着所列项目中的任一者。例如，如果列出项目A及B，那么短语“A及B中的一者”意味着仅A或仅B。在另一实例中，如果列出项目A、B及C，那么短语“A、B及C中的一者”意味着仅A；仅B；或仅C。项目A可包含单个元件或多个元件。项目B可包含单个元件或多个元件。项目C可包含单个元件或多个元件。
在具体实施方式及权利要求书中，由术语“中的至少一者”、“中的至少一个”、“中的至少一种”或其他相似术语所连接的项目的列表可意味着所列项目的任何组合。例如，如果列出项目A及B，那么短语“A及B中的至少一者”意味着仅A；仅B；或A及B。在另一实例中，如果列出项目A、B及C，那么短语“A、B及C中的至少一者”意味着仅A；或仅B；仅C；A及B(排除C)；A及C(排除B)；B及C(排除A)；或A、B及C的全部。项目A可包含单个元件或多个元件。项目B可包含单个元件或多个元件。项目C可包含单个元件或多个元件。
本申请中使用下列定义(除非另外明确地说明)：
为简单起见，“Cn-Cm”基团是指具有“n”至“m”个碳原子的基团，其中“n”和“m”是整数。例如，“C1-C10”亚烷基是具有1至10个碳原子的亚烷基。
术语“烷基”预期是具有1至20个碳原子的直链饱和烃结构。“烷基”还预期是具有3至20个碳原子的支链或环状烃结构。例如，烷基可为1至20个碳原子的烷基、1至10个碳原子的烷基、1至5个碳原子的烷基、5至20个碳原子的烷基、5至15个碳原子的烷基或5至10个碳原子的烷基。当指定具有具体碳数的烷基时，预期涵盖具有该碳数的所有几何异构体；因此，例如，“丁基”意思是包括正丁基、仲丁基、异丁基、叔丁基和环丁基；“丙基”包括正丙基、异丙基和环丙基。烷基实例包括，但不限于甲基、乙基、正丙基、异丙基、环丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、环丁基、正戊基、异戊基、新戊基、环戊基、甲基环戊基、乙基环戊基、正己基、异己基、环己基、正庚基、辛基、环丙基、环丁基、降冰片基等。另外，烷基可以是任选地被取代的。
术语“烯基”是指可为直链或具支链且具有至少一个且通常1个、2个或3个碳碳双键的单价不饱和烃基团。除非另有定义，否则所述烯基通常含有2至20个碳原子，例如可以为2至20个碳原子的烯基、6至20个碳原子的烯基、2至10个碳原子的烯基或2至6个碳原子的烯基。代表性烯基包括(例如)乙烯基、正丙烯基、异丙烯基、正-丁-2-烯基、丁-3-烯基、正-己-3-烯基等。另外，烯基可以是任选地被取代的。
术语“炔基”是指可为直链或具支链且具有至少一个且通常具有1个、2个或3个碳碳三键的单价不饱和烃基团。除非另有定义，否则所述炔基通常含有2至20个碳原子，例如可以为2至20个碳原子的炔基、6至20个碳原子的炔基、2至10个碳原子的炔基或2至6个碳原子的炔基。代表性炔基包括(例如)乙炔基、丙-2-炔基(正-丙炔基)、正-丁-2-炔基、正-己-3-炔基等。另外，炔基可以是任选地被取代的。
术语“亚烷基”意指可为直链或具支链的二价饱和烷基。除非另有定义，否则所述亚烷基通常含有1到10个、1至6个、1至4个或2至4个碳原子，且包括(例如)C2-C3亚烷基和C2-C6亚烷基-。代表性亚烷基包括(例如)亚甲基、乙烷-1,2-二基(“亚乙基”)、丙烷-1,2-二基、丙烷-1,3-二基、丁烷-1,4-二基、戊烷-1,5-二基等。
术语“亚烯基”意指通过从上述定义的烯基中除去一个氢原子而获得的双官能团。优选的亚烯基包括但不限于-CH＝CH-、-C(CH3)＝CH-、-CH＝CHCH2–等。
术语“芳基”意指具有单环(例如，苯基)或稠合环的单价芳香族烃。稠合环系统包括那些完全不饱和的环系统(例如，萘)以及那些部分不饱和的环系统(例如，1,2,3,4-四氢萘)。除非另有定义，否则所述芳基通常含有6个到26个、6至20个、6至15个或6至10个碳环原子且包括(例如)C6-C10芳基。代表性芳基包括(例如)苯基、甲基苯基、丙基苯基、异丙基苯基、苯甲基和萘-1-基、萘-2-基等等。
术语“杂环”或“杂环基”意指取代或未取代的5至8元单或双环非芳族烃，其中1至3个碳原子被选自氮、氧或硫原子的杂原子替换。实例包括吡咯烷-2-基；吡咯烷-3-基；哌啶基；吗啉-4-基等，这些基团随后可被取代。“杂原子”是指选自N、O和S的原子。
如本文所用，术语“卤素”可为F、Cl、Br或I。
如本文所用，术语“氰基”涵盖含有机基团-CN的有机物。
当上述取代基经取代时，取代基可选自由以下组成的群组：卤素、烷基、烯基、芳基和杂芳基。
一、电解液
1、双马来酰亚胺化合物和丙酸酯化合物
本申请提供一种电解液，其包含双马来酰亚胺化合物和丙酸酯化合物，其中，双马来酰亚胺化合物包括：
Figure BDA0002560050970000071
Figure BDA0002560050970000072
的至少一种，其中，R1为C1-C10亚烷基、C1-C10烷氧基、砜基、磺酰基、酯基、-O-、-O-O-、-S-、-S-S-或-O-S-O-，C1-C10亚烷基和C1-C10烷氧基任选地经卤素取代。
在一些实施例中，电解液中的式III化合物具有对称结构，且N原子一定要与苯环相连，例如，式III化合物包括以下化合物中的至少一种：
Figure BDA0002560050970000073
在一些实施例中，电解液中的双马来酰亚胺化合物选自式I、式II或式III-1的化合物中的至少一种。
在一些实施例中，丙酸酯化合物包含丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、丙酸丁酯、丙酸戊酯、氟代丙酸甲酯、氟代丙酸乙酯、氟代丙酸丙酯、氟代丙酸丁酯或氟代丙酸戊酯中的至少一种，其中氟代表示化合物中至少一个氢原子被氟原子取代。
在一些实施例中，丙酸酯化合物包含丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、丙酸丁酯或丙酸戊酯中的至少一种。在一些实施例中，电解液中的丙酸酯化合物包括丙酸丙酯，并且，丙酸酯化合物占电解液整体重量的10％至60％，并且丙酸丙酯的含量不低于丙酸酯化合物总量的10％，例如，丙酸丙酯的含量可以为40％、50％、60％、70％、80％、90％、甚至可以高达100％。丙酸酯中丙酸丙酯的含量在10％以上可以保证较高的电导率，进而增强电池的动力学，并且可提升电解液溶剂的整体热稳定性。
在一些实施例中，丙酸酯化合物为丙酸乙酯和丙酸丙酯的组合。特别有利地，当丙酸酯化合物为丙酸乙酯和丙酸丙酯的组合时，本申请的电解液可以出人意料地实现优异的热箱性能和倍率性能。
在一些实施例中，基于电解液的总重量，双马来酰亚胺化合物的含量为X，0.1％≤X≤5％，例如，X可以为0.1％、0.2％、0.3％、0.4％、0.5％、0.6％、0.7％、0.8％、0.9％、1.0％、2.0％、3.0％、4.0％或5.0％，或者为上述任意两个数值之间的范围。
在一些实施例中，基于电解液的总重量，丙酸酯化合物的含量为Y，10％≤Y≤60％，例如，Y可以为10％、15％、18％、20％、25％、30％、35％、40％、45％、50％或60％，或者为上述任意两个数值之间的范围。
在一些实施例中，双马来酰亚胺化合物的含量为X，0.1％≤X≤5％，例如，X可以为0.1％、0.3％、0.5％、1％、2％、3％、4％、5％，或者为上述任意两个数值之间的范围。
在一些实施例中，双马来酰亚胺化合物与丙酸酯化合物的含量的比X/Y为0.005至0.5，例如，X/Y可以为0.005、0.008、0.01、0.0125、0.0150、0.0167、0.0250、0.05、0.1、0.2、0.3、0.4、0.5，或者为上述任意两个数值之间的范围。
在一些实施例中，双马来酰亚胺化合物的含量X与丙酸酯化合物的含量Y满足0.002≤X/Y≤0.5。
在一些实施例中，双马来酰亚胺化合物的含量X与丙酸酯化合物的含量Y同时满足上述条件，即，0.1％≤X≤5％，10％≤Y≤60％，且0.002≤X/Y≤0.5。
当双马来酰亚胺化合物与丙酸酯化合物的含量在上述范围内时，既可以实现安全性能的改善，又可保证电池较好的动力学性能。
2、添加剂A
在一些实施例中，电解液还包含添加剂A，添加剂A包含偶氮二异丁腈、偶氮二异庚腈、过氧化二苯甲酰、过氧化苯甲酸叔丁酯或二叔丁基过氧化物中的至少一种。基于所述电解液的总重量，添加剂A的含量为Z，且添加剂A的含量Z与双马来酰亚胺化合物的含量X的关系满足0.001≤Z/X≤0.05。例如，Z/X的值可以为0.001、0.002、0.005、0.008、0.01、0.05，或者为上述任意两个数值之间的范围。上述添加剂A的添加可出人意料地避免式III化合物对电池倍率、循环、低温放电等电性能的恶化。
3、硫酰化合物
在一些实施例中，电解液还包含式IV表示的硫酰化合物，
Figure BDA0002560050970000091
其中，R2和R3各自独立地为C1-C8亚烷基并且任选地经卤素取代。
在一些实施例中，电解液中的硫酰化合物包括硫酰二乙腈、硫酰二丙腈、硫酰二丁腈或硫酰二己腈中的至少一种，优选为硫酰二丙腈。
在一些实施例中，基于电解液总重量，硫酰化合物的含量为0.1％至5％，例如，其含量可以为0.1％、0.2％、0.3％、0.4％、0.5％、0.9％、1％、2.5％、3％、5％，或者为上述任意两个数值之间的范围。
本申请中，式IV的硫酰化合物与式III化合物，特别是与式III-1化合物的组合使用可形成均匀且较薄的界面保护层，能够明显改善电池初始及循环过程中的阻抗增长，保证电池实现更好的循环稳定性。
4、腈类化合物
在一些实施例中，电解液还包含二腈化合物或三腈化合物中的至少一种；其中：
二腈化合物包含丁二腈、戊二腈、己二腈、1,5-二氰基戊烷、1,6-二氰基己烷、1,7-二氰基庚烷、1,8-二氰基辛烷、1,9-二氰基壬烷、1,10-二氰基癸烷、1,12-二氰基十二烷、四甲基丁二腈、2-甲基戊二腈、2,4-二甲基戊二腈或2,2,4,4-四甲基戊二腈中的至少一种；
三腈化合物包含1,3,5-戊三甲腈、1,2,3-丙三甲腈、1,3,6-己烷三腈、1,2,6-己烷三腈、1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷、1,2,4-三(2-氰基乙氧基)丁烷或1,2,5-三(氰基乙氧基)戊烷中的至少一种。
在一些实施例中，基于电解液总重量，二腈化合物的含量为0.1％至8％，例如，其含量可以为0.1％、0.2％、0.3％、0.4％、0.5％、1％、3％、5％、8％，或者为上述任意两个数值之间的范围。
在一些实施例中，基于电解液总重量，三腈化合物的含量为0.1％至5％，例如，其含量可以为0.1％、0.2％、0.3％、0.4％、0.5％、1％、3％、4％，或者为上述任意两个数值之间的范围。
在一些实施例中，电解液中二腈化合物的用量与三腈化合物的用量之比大于或等于1，这样可以避免对铜集流体的腐蚀。
5.添加剂B
在一些实施例中，电解液还包含添加剂B，添加剂B包含氟代碳酸乙烯酯、碳酸亚乙烯酯、1,3-丙烷磺内酯中的至少一种。
在一些实施例中，基于电解液总重量，添加剂B的含量为0.1％至12％，例如，其含量可以为0.1％、0.2％、0.3％、0.4％、0.5％、1％、3％、4％、8％、10％、12％，或者为上述任意两个数值之间的范围。
二、电化学装置
本申请还提供一种电化学装置，其包括正极、负极、设置于正极和负极之间的隔离膜、以及根据本申请的电解液。
在一些实施例中，电化学装置中的正极包含：
正极集流体；
正极活性材料层；和
绝缘层，其设置于所述正极集流体上并且满足条件(a)至(c)中的至少一者：
(a)所述绝缘层与所述正极活性材料层间有空隙，所述空隙的宽度为0mm至2mm，例如，可以为0、0.5mm、1mm、1.5mm或2mm，或者为上述任意两个数值之间的范围；
(b)所述绝缘层包括无机粒子，所述无机粒子包括氧化铝、二氧化硅、氧化镁、氧化钛、二氧化铪、氧化锡、二氧化铈、氧化镍、氧化锌、氧化钙、二氧化锆、氧化钇、碳化硅、勃姆石、氢氧化铝、氢氧化镁、氢氧化钙或硫酸钡中的至少一种；
(c)所述绝缘层包括聚合物，所述聚合物包括偏氟乙烯的均聚物、偏氟乙烯的共聚物、六氟丙烯的共聚物、聚苯乙烯、聚苯乙炔、聚乙烯酸钠、聚乙烯酸钾、聚甲基丙烯酸甲酯、聚乙烯、聚丙烯或聚四氟乙烯中的至少一种。
在一些实施例中，绝缘层满足上述条件(a)。具体而言，如附图1中所示出的，正极片包含正极集流体(1)、第一表面正极活性物质层(2)、第二表面活性物质层(3)和绝缘层(4)。第一表面正极活性物质层(2)较第二表面活性物质层(3)短，绝缘层(4)位于相邻两个第一表面正极活性物质层之间，绝缘层两端与第一表面活性物质层之间有小于等于2mm的空隙。正极极片一般包括正极集流体、正极活性物质层等。其中，正极集流体上除了活性物质层覆盖的区域外，还包括没有活性物质层覆盖的区域(也称作空箔区域)。在热滥用测试中，铝集流体处于较高的电位，与电解液接触容易产生较多的热量，因此，通过在空箔区上设置一层绝缘层可以有效的保护正极极片中的正极集流体的空箔区域，减少其与电解液的直接接触，有利于减少产热量。满足条件(a)的正极与本申请所述的电解液结合，有利于提升电池的整体热稳定性，进一步提升热箱的通过温度。
在本申请中，正极活性材料的具体种类不做特殊限制，可根据需求进行选择，具体地，可选自钴酸锂(LiCoO2)、锂镍钴锰(NCM)、锂镍钴铝(NCA)等三元材料、磷酸亚铁锂(LiFePO4)、锰酸锂(LiMn2O4)中的一种或几种。
在一些实施例中，负极包含负极集流体和负极活性材料层。在本申请中，负极活性材料的具体种类均不受到具体的限制，可根据需求进行选择。具体地，所述负极活性材料选自锂金属、结构化的锂金属、天然石墨、人造石墨、中间相微碳球(简称为MCMB)、硬碳、软碳、硅、硅-碳复合物、Li-Sn合金、Li-Sn-O合金、Sn、SnO、SnO2、尖晶石结构的锂化TiO2-Li4Ti5O12、Li-Al合金中的一种或几种。
在本申请中，隔离膜材料的具体种类均不受到具体的限制，可根据需求进行选择。具体地，隔离膜可选自聚乙烯膜、聚丙烯膜、聚偏氟乙烯膜以及他们的多层复合膜，也可根据实际需要在隔离膜基材表面涂覆无机或有机物质以增强电芯的硬度或提升隔离膜与阴阳极界面的粘结性。
在一些实施例中，在所述电化学装置经过化成(首次充电)之后，负极的傅里叶红外光谱具有在1770cm-1和1710cm-1处的两个特征峰，例如，如附图2中所示。该特征峰对应双马来酰亚胺化合物中五元环的特征峰，该五元环基团在负极表面生成有利于负极的热稳定性的提升。
三、电子装置
本申请还提供一种电子装置，其包括根据本申请的电化学装置。
本申请的电子装置的类型没有特别限定。在一些实施例中，本申请的电子学装置可以包括用于，但不限于，笔记本电脑、笔输入型计算机、移动电脑、电子书播放器、便携式电话、便携式传真机、便携式复印机、便携式打印机、头戴式立体声耳机、录像机、液晶电视、手提式清洁器、便携CD机、迷你光盘、收发机、电子记事本、计算器、存储卡、便携式录音机、收音机、备用电源、电机、汽车、摩托车、助力自行车、自行车、照明器具、玩具、游戏机、钟表、电动工具、闪光灯、照相机、家庭用大型蓄电池和锂离子电容器等。
实施例
下面结合实施例，进一步阐述本申请。应理解，这些实施例仅用于说明本申请而不用于限制本申请的范围。
1、制备方法
实施例以及对比例中的锂离子电池均按照下述方法进行制备：
(1)电解液制备
在含水量小于10ppm的氩气气氛手套箱中，将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸二乙酯(DEC)按重量比1:1:1均匀混合，加入LiPF6搅拌均匀，形成基础电解液，其中LiPF6的浓度为1.15mol/L。在该基础电解液中，根据下文表格中提供的用量和种类分别添加其他添加剂以得到各个实施例和对比例的电解液。
(2)正极制备
将钴酸锂(LiCoO2)、碳纳米管(CNT)、聚偏二氟乙烯按照重量比95:2:3进行混合，加入N-甲基吡咯烷酮(NMP)，在真空搅拌机作用下搅拌直至体系形成均一的正极浆料，将此正极浆料均匀涂覆于正极集流体铝箔上。在85℃下烘干后经过冷压得到正极活性物质层，再经过裁片、分切、焊接极耳，然后在85℃的真空条件下干燥4h，得到正极。
(3)负极制备
将石墨、丁苯橡胶(SBR)、羧甲基纤维素钠(CMC)按照重量比95:2:3在适量的去离子水中充分搅拌混合，使其形成均匀的负极浆料；将此浆料涂覆于负极集流体铜箔上，烘干、冷压得到负极活性物质层，再经过裁片、分切、焊接极耳，然后在85℃的真空条件下干燥4h，得到负极。
(4)隔离膜制备
使用聚乙烯(PE)膜作为隔离膜。
(5)锂离子电池的制备
将正极、隔离膜、负极按顺序叠好，使隔离膜处于正极和负极之间起到隔离的作用，然后卷绕，置于外包装箔中，将根据各个实施例和对比例制备的电解液注入到干燥后的电池中，经过真空封装、静置、化成、整形等工序，即完成锂离子电池的制备。
2、测试方法
(1)锂离子电池的室温容量保持率的测试方法
在25℃下，将锂离子电池以0.7C恒流充电至4.45V，4.45V恒压充电至电流为0.05C，再用1C恒流放电至3.0V，此时完成首次循环，记录首次循环放电容量。按照上述条件使锂离子电池进行多次循环。以首次放电的容量为100％，反复进行充放电循环，至放电容量衰减至80％时，停止测试，记录循环圈数，将其作为评价锂离子电池循环性能的指标。
(2)倍率测试
在25℃下，将锂离子电池以0.7C恒流充电至4.45V，4.45V恒压充电至电流为0.05C，然后以不同倍率0.5C、1C、1.5C、2C、3C放电至3V，分别记录放电容量，以0.5C的放电容量作为基准(100％)，计算不同倍率下放电的容量保持率。本申请实施例中使用2C倍率下的容量保持率进行比对。2C容量保持率＝2C容量/0.5C容量×100％。
(3)热箱测试
在25℃下，将锂离子电池以0.7C恒流充电至4.45V，4.45V恒压充电至电流为0.05C。将电池放置在高温箱中，用5±2℃/分钟的温升速率加热到135℃，然后保持1h，记录电池的电压、温度以及热箱温度的变化。电池不起火、不爆炸、不冒烟即为通过测试。每组测试10个电池，记录通过测试电池个数。
(4)直流阻抗(DCR)测试
锂离子电池在25℃下静置1h，将锂离子电池以0.7C恒流充电至4.45V，4.45V恒压充电至电流为0.05C，之后0.1C放电至3.0V，得到电池的实际容量。然后，放电至指定容量后，分别用0.1C(即I1)放电10s，记录放电后的电压V1，1C(即I2)放电360s，记录放电后的电压V2。DCR＝(V2-V1)/(I2-I1)，每组各3只电池，按照DCR计算公式进行计算。本申请实施例中以20％SOC(State of Charge，荷电状态)的DCR作为比对。
3、测试结果
(1)双马来酰亚胺化合物和丙酸酯化合物对电池性能的影响
表1中提供实施例1-1至1-10和对比例1-1至1-9的数据以及测试结果。如表1中所示，本申请实施例中的丙酸酯化合物使用的是丙酸丙酯与丙酸乙酯。
表1.实施例1-1至1-18以及对比例1-1至1-9的测试结果
Figure BDA0002560050970000141
Figure BDA0002560050970000151
如表1所示，从对比例1-1至对比例1-3的结果可以看出，在仅使用双马来酰亚胺化合物，而不包括丙酸酯化合物的情况下，随着双马来酰亚胺化合物用量的增加，电池的循环及倍率性能均逐渐恶化，这与负极成膜阻抗较大有直接关系，并且热箱性能也没有较大改善。
从对比例1-1、对比例1-4至对比例1-8的测试结果可以看出，在仅使用丙酸酯化合物，而不包括双马来酰亚胺化合物的情况下，随着丙酸酯化合物用量的增加，电池的动力学性略微得到提升，但是热稳定性变差并且热箱通过率显著降低，这主要与丙酸酯化合物易产气、对正负极反应活性较高有关。
与对比例相比，实施例1-1至实施例1-18的结果表明：
(A)同时引入丙酸酯化合物与双马来酰亚胺化合物，能够使热箱性能及电性能均得到明显提升。对比例的基础电解液中仅包含碳酸酯，而没有添加丙酸酯化合物，在此条件下，单独添加双马来酰亚胺化合物(对比例1-2和对比例1-3)无法实现上述改善的效果。推测丙酸酯化合物的存在影响了双马来酰亚胺化合物在负极的成膜，两者共存可形成更加稳定的SEI，进而提升电池的热箱性能。
(B)通过调整双马来酰亚胺化合物用量与丙酸酯化合物用量的比值(X/Y)及丙酸酯化合物中丙酸丙酯的含量，使得能够保证电池良好的安全性能，同时避免因使用双马来酰亚胺化合物而对电池动力学和循环性能导致的恶化。
对比例1-9中使用等量的乙酸乙酯替换实施例1-18中的丙酸酯，由测试结果可以看出，根据本申请的丙酸酯化合物与双马来酰亚胺化合物的组合实现了改善热箱性能和电性能的协同效果，然而，对比例1-9中乙酸乙酯与双马来酰亚胺化合物的组合不能实现该协同作用。
(2)添加剂A对电池性能的影响
本申请电解液中还可以进一步包含添加剂A，实施例2-1至2-5中使用偶氮二异丁腈、偶氮二异庚腈，其具体用量在以下表2中示出。
表2.实施例1-3至1-5以及实施例2-1至2-4的测试结果
Figure BDA0002560050970000161
如表2所示，由于式III化合物具有双键，单纯通过电化学成膜对负极破坏较为严重，故本申请通过加入添加剂A使得在电池注液后高温静置阶段，通过热力学作用引发式III化合物优先聚合成膜。
通过与实施例1-3至1-5相比较，出人意料地发现添加剂A的添加可避免式III化合物对于常温循环、放电倍率等电性能的恶化。该效果可能是通过以下两个方面实现：首先，热力学成膜更加均匀，阻抗更低，对负极的动力学破坏更小；其次，添加剂A的存在消耗了部分式III化合物，从而减少了式III通过电化学成膜对负极造成的破坏。此外，还可以看出，添加剂A的添加除了可以提升电性能之外，还避免了热箱能力的恶化，因此电池的实用性得到极大增强。
(3)硫酰基二腈对电池性能的影响
本申请的电解液中还可以进一步包含硫酰基二腈化合物，其具体类型和含量在以下表3中示出。
表3.实施例1-4、2-2和实施例31-至3-10的测试结果
Figure BDA0002560050970000171
对比实施例1-4与实施例3-1至3-3或对比实施例2-2与实施例3-6至3-8，可以看出，硫酰基二腈的引入均有利于DCR的降低，同时由于阻抗的降低，放电倍率亦略有改善。由此可见，在本申请中，不仅可以通过增加丙酸酯化合物的含量以提升电解液自身动力学来实现放电倍率的改善，通过调控电解液成份降低界面阻抗也可以实现该效果。
(4)三腈对电池性能的影响
本申请的电解液中还可以进一步包含三腈化合物，其具体类型和含量在以下表4中示出。
表4.实施例1-4、2-2以及实施例4-1至4-10的测试结果
Figure BDA0002560050970000181
由表4中的测试结果可以看出，三腈的引入可在双马来酰亚胺化合物的基础上进一步提升电池的热箱稳定性。这主要归因于三腈的存在使得正极界面的热稳定性更高，有利于改善高温高压下正极结构的稳定性，正极结构稳定性的改善进一步减少电解液在正极界面的氧化分解，从而减少反应热的产生。此外，在保证电池安全性能的基础上，通过引入三腈与双马来酰亚胺化合物组合使用，减少了双马来酰亚胺化合物的用量。
(5)二腈和三腈化合物对电池性能的影响
本申请的电解液中还可以进一步包含二腈和三腈化合物，实施例5-1至5-5中举例说明己二腈和1,3,6己三甲腈实现的效果。
表5.实施例1-4、以及实施例5-1至5-5的测试结果
Figure BDA0002560050970000182
Figure BDA0002560050970000191
由表5中的测试结果可以看出，三腈的含量过高会导致对铜箔的腐蚀，而将其与二腈进行组合并且调节二者的比例可以避免该现象的发生，此外，二腈和三腈化合物的组合使用对热箱性能也有一定改善。
(6)正极绝缘层对电池性能的影响
本申请的电化学装置中的正极可以包含绝缘层，以下表6中示出正极绝缘层对电池性能的影响。
表6
Figure BDA0002560050970000192
实施例6-1和6-2中的绝缘层位于相邻两个第一表面正极活性物质层之间，绝缘层两端与第一表面活性物质层之间有1mm的空隙，绝缘层无机材料为氧化铝，聚合物材料为聚偏氟乙烯，厚度为10μm。
通过表6的数据意外地发现，绝缘层的存在可提升电池的热稳定性，同时对其他电性能无任何恶化。目前对于其作用机理尚不明确，推测绝缘层的存在，可减少金属铝基材的暴露，减少其与电解液的接触。由于满充状态电池正极处于高电位状态，相应的处于高电位的金属铝与电解液接触极易发生化学反应促进产热量的增大，通过减少基材的外露，在一定程度上或可减少产热提高热箱的通过率。
整个说明书中对“一些实施例”、“部分实施例”、“一个实施例”、“另一举例”、“举例”、“具体举例”或“部分举例”的引用，其所代表的意思是在本申请中的至少一个实施例或举例包含了该实施例或举例中所描述的特定特征、结构、材料或特性。因此，在整个说明书中的各处所出现的描述，例如：“在一些实施例中”、“在实施例中”、“在一个实施例中”、“在另一个举例中”，“在一个举例中”、“在特定举例中”或“举例”，其不必然是引用本申请中的相同的实施例或示例。此外，本文中的特定特征、结构、材料或特性可以以任何合适的方式在一个或多个实施例或举例中结合。
尽管已经演示和描述了说明性实施例，本领域技术人员应该理解上述实施例不能被解释为对本申请的限制，并且可以在不脱离本申请的精神、原理及范围的情况下对实施例进行改变，替代和修改。

Claims (11)

1.一种电解液，其包含双马来酰亚胺化合物和丙酸酯化合物，其中，所述双马来酰亚胺化合物包括：
Figure FDA0003417790500000011
Figure FDA0003417790500000012
中的至少一种，
其中，R1为C1-C10亚烷基、C1-C10烷氧基、砜基、磺酰基、酯基、-O-、-O-O-、-S-、-S-S-或-O-S-O-，所述C1-C10亚烷基和所述C1-C10烷氧基任选地经卤素取代；
其中，基于所述电解液的总重量，所述双马来酰亚胺化合物的含量为X，所述丙酸酯化合物的含量为Y，其中，0.002≤X/Y≤0.5；
其中所述丙酸酯化合物包含丙酸丙酯。
2.根据权利要求1所述的电解液，其中，0.1％≤X≤5％，10％≤Y≤60％。
3.根据权利要求1所述的电解液，其中，所述式III化合物包括
Figure FDA0003417790500000013
Figure FDA0003417790500000021
中的至少一种；
所述丙酸酯化合物还包含丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丁酯、丙酸戊酯、氟代丙酸甲酯、氟代丙酸乙酯、氟代丙酸丙酯、氟代丙酸丁酯或氟代丙酸戊酯中的至少一种，其中氟代表示化合物中至少一个氢原子被氟原子取代。
4.根据权利要求1所述的电解液，其中，所述丙酸丙酯化合物的含量不低于所述丙酸酯总量的10％。
5.根据权利要求1所述的电解液，其中，所述电解液还包含添加剂A，所述添加剂A包含偶氮二异丁腈、偶氮二异庚腈、过氧化二苯甲酰、过氧化苯甲酸叔丁酯或二叔丁基过氧化物中的至少一种；且
基于所述电解液的总重量，所述添加剂A的含量为Z，且Z与X的关系满足0.001≤Z/X≤0.05。
6.根据权利要求1所述的电解液，其还包含式IV表示的硫酰化合物，
Figure FDA0003417790500000022
其中，R2和R3各自独立地为C1-C8亚烷基并且任选地经卤素取代。
7.根据权利要求6所述的电解液，其中所述硫酰化合物包括硫酰二乙腈、硫酰二丙腈、硫酰二丁腈或硫酰二己腈中的至少一种，且，基于所述电解液总重量，所述硫酰化合物的含量为0.1％至5％。
8.根据权利要求1所述的电解液，其中：
所述电解液还包含二腈化合物或三腈化合物中的至少一种；
所述二腈化合物包含丁二腈、戊二腈、己二腈、1,5-二氰基戊烷、1,6-二氰基己烷、1,7-二氰基庚烷、1,8-二氰基辛烷、1,9-二氰基壬烷、1,10-二氰基癸烷、1,12-二氰基十二烷、四甲基丁二腈、2-甲基戊二腈、2,4-二甲基戊二腈或2,2,4,4-四甲基戊二腈中的至少一种；
所述三腈化合物包含1,3,5-戊三甲腈、1,2,3-丙三甲腈、1,3,6-己三甲腈、1,2,6-己三甲腈、1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷、1,2,4-三(2-氰基乙氧基)丁烷或1,2,5-三(氰基乙氧基)戊烷中的至少一种。
9.一种电化学装置，其包括正极、负极、设置于所述正极和所述负极之间的隔离膜、以及权利要求1-8中任一项所述的电解液。
10.根据权利要求9所述的电化学装置，其中，所述正极包含：
正极集流体；
正极活性材料层；和
绝缘层，所述绝缘层设置于所述正极集流体上，所述绝缘层满足条件(a)至(c)中的至少一者：
(a)所述绝缘层与所述正极活性材料层间有空隙，所述空隙的宽度小于等于2mm；
(b)所述绝缘层包括无机粒子，所述无机粒子包括氧化铝、二氧化硅、氧化镁、氧化钛、二氧化铪、氧化锡、二氧化铈、氧化镍、氧化锌、氧化钙、二氧化锆、氧化钇、碳化硅、勃姆石、氢氧化铝、氢氧化镁、氢氧化钙或硫酸钡中的至少一种；
(c)所述绝缘层包括聚合物，所述聚合物包括偏氟乙烯的均聚物、偏氟乙烯的共聚物、六氟丙烯的共聚物、聚苯乙烯、聚苯乙炔、聚乙烯酸钠、聚乙烯酸钾、聚甲基丙烯酸甲酯、聚乙烯、聚丙烯或聚四氟乙烯中的至少一种。
11.一种电子装置，其包括权利要求9或10所述的电化学装置。
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