CN111682240A - 一种具有燃料腔的被动式直接甲醇燃料电池及其组装方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种具有燃料腔的被动式直接甲醇燃料电池及其组装方法，该电池包括固定连接的阴极极板和阳极极板，阴极极板和阳极极板之间从下到上依次设置有阴极、电解质膜和阳极；阳极甲醇溶液单纯利用重力、毛细作用和自然对流等方法进行传输，阴极采用氧气或空气作为氧化剂，不使用动力泵，摒弃了外置的甲醇蠕动泵和空气泵的特点，并且不需要单独的温度控制系统和水管理系统，大大简化了电池结构，减少了电池的功耗，提高了能量利用率。
Description
【技术领域】
本发明属于低温液体燃料电池领域，涉及一种具有燃料腔的被动式直接甲醇燃料电池及其组装方法。
【背景技术】
随着能源短缺和环境恶化日益严重，燃料电池作为一种高效洁净的发电装置引起了人们的高度重视。燃料电池是一种将持续供给的燃料和氧化剂中的化学能持续不断地转化成电能的电化学装置。在环境与能源备受人们关注的今天，燃料电池受到各国政府和科技人员的重视，近年来在突破多项关键技术的基础上，燃料电池得到广泛应用。
直接甲醇燃料电池(DMFC)是将存储于甲醇中的化学能直接转化为电能的一种电化学反应装置，具有甲醇燃料来源丰富、价格低廉、易于存储、便于携带等优点。目前主动式DMFC的物料传输与管理需要依靠辅助设备(泵、风扇、阀等)强制实现，增加了系统功耗，使电池结构更加复杂。鉴于以上问题，有必要提供一种可以解决以上技术问题的燃料电池。
【发明内容】
本发明的目的在于克服上述现有技术的缺点，提供一种具有燃料腔的被动式直接甲醇燃料电池及其组装方法；该电池及其制备方法极大地简化了电池结构和成本，且能够显著提升电池输出功率，使得DMFC商业化成为可能。
为达到上述目的，本发明采用以下技术方案予以实现：
一种具有燃料腔的被动式直接甲醇燃料电池，包括固定连接的阴极极板和阳极极板，阳极极板在阴极极板的上方；阳极极板上设置有燃料腔，燃料腔内放置有甲醇燃料，燃料腔的底部连通至阳极极板和阴极极板之间的空间；阴极极板上开设有矩形槽，矩形槽通过阴极极板的两个侧壁和外部连通；
阴极极板和阳极极板之间从下到上依次设置有阴极、电解质膜和阳极；阴极包括阴极集流体，阴极集流体的下部固定连接有微孔层，阴极集流体的上部固定连接有阴极催化剂层；阳极包括阳极集流体，阳极集流体上固定连接有阳极催化剂层；所述阳极集流体和阴极集流体均为泡沫镍；所述矩形槽、阴极催化剂层和阳极催化剂层的形状、面积均向相等，且三者的中心在同一直线上。
本发明的进一步改进在于：
优选的，所述阴极极板和阳极极板均为有机玻璃。
优选的，所述阴极催化剂层为单组元非贵金属催化剂或多组元复合催化剂；阳极催化剂层为PtRu/C或Pd/C。
优选的，电解质膜为高分子纤维膜或阴离子电解质膜。
优选的，所述燃料腔通过连接孔连通至阳极极板和阴极极板之间，连接孔贯穿阳极极板的上表面和下表面。
优选的，所述阴极极板上开设有两个通孔，两个通孔分别将阴极极板的两个侧壁和矩形槽连通。
一种具有燃料腔的被动式直接甲醇燃料电池组装方法，包括以下步骤：
步骤1，制备阳极；
将阳极催化剂和粘结剂超声混合形成膏状，均匀涂覆到阳极集流体上，真空烘干后压制成型，在阳极集流体上制备出阳极催化剂层，制备出阳极；
步骤2，制备阴极；
将阴极催化剂、导电剂和粘结剂混合后，通过无水乙醇分散，形成混合物，将混合物涂覆到阴极集流体上，形成阴极催化剂层，将阴极集流体放置在微孔层上，将上述结构通过在粉末压片机上静压得到阴极；
步骤3，组装电池；
将阳极极板、阳极、电解质膜、阴极和阴极极板，按照从上到下的顺序进行组装，通过螺钉固定连接阳极板和阴极极板的四个角，将混合燃料加入到燃料腔中，电池组装完毕。
优选的，步骤2中，所述阴极催化剂、导电剂和粘结剂按照质量比6:3:1进行混合。
优选的，步骤2中，所述微孔层的制备过程为：将聚四氟乙烯悬浊液和乙炔黑在无水乙醇溶液中混合搅拌均匀成浆料，将浆料放置在辊压机上压成厚度为0.3mm的膜，将制出的膜在340℃热处理1h，得到微孔层。
优选的，步骤3中，混合燃料由KOH和甲醇按照摩尔比4:5混合而成。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
本发明公开了一种具有燃料腔的被动式直接甲醇燃料电池，该电池包括固定连接的阴极极板和阳极极板，阴极极板和阳极极板之间从下到上依次设置有阴极、电解质膜和阳极；阳极甲醇溶液单纯利用重力和毛细作用进行传输，阴极采用氧气或空气作为氧化剂，摒弃了外置的甲醇蠕动泵和空气泵的特点，并且不需要单独的温度控制系统和水管理系统，大大简化了电池结构，减少了电池的功耗，提高了能量利用率。
本发明还公开了一种具有燃料腔的被动式直接甲醇燃料电池组装方法，该方法将阳极、电解质膜和阴极按照顺序夹装在阳极极板和阴极极板之间，为甲醇燃料的流动和氧气的自然对流提供了条件，该结构易于组装和生产。
【附图说明】
图1为本发明被动式直接甲醇燃料单电池的结构示意图；
其中，1-阴极极板；2-阴极；3-电解质膜；4-阳极；5-阳极极板；6-燃料腔；7-矩形槽；8-通孔；9-阴极密封圈；10-微孔层；11-阴极集流体；12-阴极催化剂层；13-阳极催化剂层；14-阳极集流体；
图2是以CeO2/MnO为阴极催化剂层，PtRu/C为阳极催化剂层，不同阴极催化剂层载量的电池放电曲线图；
图3是阴极催化剂层CeO2/MnO2的透射电镜图；
其中，(a)图为15万倍的透射电镜图；(b)图为45万倍的透射电镜图。
【具体实施方式】
下面结合附图对本发明做进一步详细描述：
在本发明的描述中，需要说明的是，术语“中心”、“上”、“下”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“内”、“外”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制；术语“第一”、“第二”、“第三”仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性；此外，除非另有明确的规定和限定，术语“安装”、“相连”、“连接”应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通。对于本领域的普通技术人员而言，可以具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
本发明公开了一种具有燃料腔的被动式直接甲醇燃料电池及其组装方法，本发明中被动式DMFC是直接以甲醇溶液作为燃料，氧气或空气作为氧化剂的一种燃料电池。参见图1，该电池从下到上包括阴极极板1、阴极2、电解质膜3、阳极4和阳极极板5。所述阴极极板1的中心部分开设有矩形槽7，矩形槽7的两个相对的侧壁各自开设有通孔8，通孔8将矩形槽7的侧壁和阴极极板1的侧壁连通，阴极极板1的上表面上在靠近外围处设置有一圈阴极密封圈9；所述阴极3包括微孔层10、阴极集流体11和阴极催化剂12；微孔层10的上表面和阴极集流体11固定连接，阴极集流体11上固定设置有阴极催化剂12，阴极催化剂12固定设置在矩形槽7的上方；电解质膜3在阴极3的上部，电解质膜3在阴极3和阳极4之间，电解质膜3的面积大于阴极3和阳极4的面积；阳极4包括阳极集流体14和阳极催化剂层13，阳极集流体14的上表面固定设置有阳极催化剂层13，阳极极板5上固定设置有燃料腔6，阳极极板5的内部开设有贯穿器上下表面的连接孔，所述连接孔6和燃料腔6连通，使得燃料从燃料腔6内流入至连接孔中，进而流入至电解质膜3的上方。
所述的阴极催化剂层12可以是MnO2、NiCo2O4、CeO2等单组元非贵金属催化剂或CeO2/MnO2、CeO2/NiCo2O4等多组元复合催化剂；所述阳极催化剂层13主要是PtRu/C、Pd/C等贵金属催化剂；所述电解质膜可以采用高分子纤维膜或阴离子电解质膜，被夹在阴极集流体11和阳极集流体14之间。
单电池的组装方法包括以下步骤：
1)阳极4的制备
阳极催化剂为PtRu/C，载量为6mg.cm-2。将阳极催化剂和粘结剂按照质量比1:1混合调成膏状，均匀涂覆到阳极集流体14上，阳极集流体14为泡沫镍，将涂覆有膏状物的泡沫镍在80℃真空烘干2小时后压制成型，在阳极集流体14上制备出阳极催化剂层13，阳极集流体14和阳极催化剂层13共同组成阳极4。
2)阴极3的制备
阴极3由微孔层10、阴极催化剂层12和阴极集流体11组成，阴极集流体11为泡沫镍。微孔层10是由聚四氟乙烯悬浊液和乙炔黑以摩尔比为3:2在无水乙醇溶液中混合，在60℃搅拌均匀，调成浆料，然后在辊压机上压成厚度为0.3mm左右的膜，并在马弗炉中340℃热处理1h，得到微孔层10。
阴极催化剂层12是由阴极催化剂、导电剂(CNTs)、粘结剂(PTFE)按质量比为6:3:1进行混合，用无水乙醇进行超声分散，得到混合物，将混合物均匀涂覆在阴极集流体11上，阴极集流体11为泡沫镍，将涂覆有催化剂层的泡沫镍在将80℃烘干2h，制备出附着有阴极催化层12的阴极集流体11，其中阴极催化剂层12的载量为6-30mg·cm-2。
按照阴极催化剂层12、阴极集流体11和微孔层10的顺序在粉末压片机上以2MPa的压力静压1min，得到阴极2。
3)电池组装
按照阳极极板5、阳极4、阳极密封垫9、电解质膜3、阴极2、阴极极板1从上到下的顺序进行组装，通过四个螺钉将阳极极板5和阴极极板1的四个角固定连接；以摩尔比4:5混合KOH和4甲醇，得到的混合溶液作为燃料，加入燃料腔6，甲醇燃料通过重力和毛细力的方式在阳极4进行输送；阴极带有气体通道，可以供应纯氧，也可以采用空气自然对流的方式供应氧化剂，组成被动式DMFC；上述结构中，阳极催化剂层13、阴极催化剂层12和矩形槽7的面积相同，且同轴，即三个结构在竖直方向阵列布置，该结构使得甲醇燃料能够通过重力和毛细力的方式在阳极传输，阴极向上提供氧气。
本发明的电池是一种三合一的电池，其单电池的工作原理可描述为：纯氧或空气通过微孔层10到达载有阴极催化剂层12的集流体发生还原反应：O2+2H2O+4e-→4OH-；生成的OH-通过电解质膜3到达载有阳极催化剂层13的阳极集流体14，与燃料腔6中的CH3OH发生氧化反应：CH3OH+4OH-→CO2+5H20+4e-。
本发明设计了一种具有燃料腔的被动式直接甲醇燃料电池，该电池中的甲醇溶液从燃料腔6中在重力作用下穿过连接孔，流入到阳极极板5和阳极4之间，使得整个阳极浸润在甲醇燃料中，同时甲醇燃料从连接孔流出后，依靠重力和阳极集流体14毛细力的共同作用进行传输，甲醇在阳极催化剂层13的作用下发生氧化反应，阴极采用氧气或空气作为氧化剂，不使用动力泵，在氧气压力或空气自然对流的作用下，穿过微孔层10，在阴极催化剂层12的作用下发生还原反应，反应生成的OH-通过电解质膜3到达载有阳极催化剂层13的阳极集流体14，电子从外电路进行传输。反应生成的水在重力作用下会从阴极迅速排出。该发明摒弃了外置的甲醇蠕动泵和空气泵，并且不需要单独的温度控制系统和水管理系统，大大简化了电池结构，减少了电池的功耗，提高了能量利用率。
实施例1
本实例的制备方法，包括以下步骤：
步骤1:阳极催化剂层为PtRu/C，载量为6mg.cm-2。将阳极催化剂层和粘结剂调成膏状，均匀涂到泡沫镍上，经真空烘干后压制成型。
步骤2：阴极由微孔层、催化剂层和集流体组成。微孔层是由一定质量比的聚四氟乙烯悬浊液和乙炔黑在一定量的无水乙醇溶液中混合搅拌均匀，调成浆料，然后在辊压机上压成厚度为0.3mm左右的膜，并在马弗炉中340℃热处理1h，得到微孔层。
步骤3：催化剂层是由阴极催化剂层、CNTs、PTFE按质量比为6:3:1进行混合，用无水乙醇进行超声分散，待均匀后涂覆在泡沫镍上，80℃烘干2h。阴极催化剂层的载量为6mg·cm-2。按照催化剂层、泡沫镍、微孔层的顺序在粉末压片机上以2MPa的压力静压1min，得到阴极。
步骤4：取步骤1)和步骤2)的阳极和阴极，按照阳极、电解质膜、阴极从上到下的顺序进行组装，以4mol.L-1KOH和5mol.L-1甲醇的混合溶液作为燃料，加入燃料腔。参考附图2所示，在室温下进行放电测试，其最大输出电流密度为135mA.cm-2。
实施例2
本实例的制备方法，包括以下步骤：
步骤1:阳极催化剂层为PtRu/C，载量为6mg.cm-2。将阳极催化剂层和粘结剂调成膏状，均匀涂到泡沫镍上，经真空烘干后压制成型。
步骤2：阴极由微孔层、催化剂层和集流体组成。微孔层是由一定质量比的聚四氟乙烯悬浊液和乙炔黑在一定量的无水乙醇溶液中混合搅拌均匀，调成浆料，然后在辊压机上压成厚度为0.3mm左右的膜，并在马弗炉中340℃热处理1h，得到微孔层。
步骤3：催化剂层是由阴极催化剂层、CNTs、PTFE按质量比为6:3:1进行混合，用无水乙醇进行超声分散，待均匀后涂覆在泡沫镍上，80℃烘干2h。阴极催化剂层的载量为12mg·cm-2。按照催化剂层、泡沫镍、微孔层的顺序在粉末压片机上以2MPa的压力静压1min，得到阴极。
步骤4：取步骤1)和步骤2)的阳极和阴极，按照阳极、电解质膜、阴极从上到下的顺序进行组装，以4mol.L-1KOH和5mol.L-1甲醇的混合溶液作为燃料，加入燃料腔。参考附图2所示，在室温下进行放电测试，其最大输出电流密度为160mA.cm-2。
实施例3
步骤1:阳极催化剂层为PtRu/C，载量为6mg.cm-2。将阳极催化剂层和粘结剂调成膏状，均匀涂到泡沫镍上，经真空烘干后压制成型。
步骤2：阴极由微孔层、催化剂层和集流体组成。微孔层是由一定质量比的聚四氟乙烯悬浊液和乙炔黑在一定量的无水乙醇溶液中混合搅拌均匀，调成浆料，然后在辊压机上压成厚度为0.3mm左右的膜，并在马弗炉中340℃热处理1h，得到微孔层。
步骤3：催化剂层是由阴极催化剂层、CNTs、PTFE按质量比为6:3:1进行混合，用无水乙醇进行超声分散，待均匀后涂覆在泡沫镍上，80℃烘干2h。阴极催化剂层的载量为18mg·cm-2。按照催化剂层、泡沫镍、微孔层的顺序在粉末压片机上以2MPa的压力静压1min，得到阴极。
步骤4：取步骤1)和步骤2)的阳极和阴极，按照阳极、电解质膜、阴极从上到下的顺序进行组装，以4mol.L-1KOH和5mol.L-1甲醇的混合溶液作为燃料，加入燃料腔。参考附图2所示，在室温下进行放电测试，其最大输出电流密度为228mA.cm-2。
实施例4
步骤1:阳极催化剂层为PtRu/C，载量为6mg.cm-2。将阳极催化剂层和粘结剂调成膏状，均匀涂到泡沫镍上，经真空烘干后压制成型。
步骤2：阴极由微孔层、催化剂层和集流体组成。微孔层是由一定质量比的聚四氟乙烯悬浊液和乙炔黑在一定量的无水乙醇溶液中混合搅拌均匀，调成浆料，然后在辊压机上压成厚度为0.3mm左右的膜，并在马弗炉中340℃热处理1h，得到微孔层。
步骤3：催化剂层是由阴极催化剂层、CNTs、PTFE按质量比为6:3:1进行混合，用无水乙醇进行超声分散，待均匀后涂覆在泡沫镍上，80℃烘干2h。阴极催化剂层的载量为24mg·cm-2。按照催化剂层、泡沫镍、微孔层的顺序在粉末压片机上以2MPa的压力静压1min，得到阴极。
步骤4：取步骤1)和步骤2)的阳极和阴极，按照阳极、电解质膜、阴极从上到下的顺序进行组装，以4mol.L-1KOH和5mol.L-1甲醇的混合溶液作为燃料，加入燃料腔。参考附图2所示，在室温下进行放电测试，其最大输出电流密度为280mA.cm-2。
实施例5
步骤1:阳极催化剂层为PtRu/C，载量为6mg.cm-2。将阳极催化剂层和粘结剂调成膏状，均匀涂到泡沫镍上，经真空烘干后压制成型。
步骤2：阴极由微孔层、催化剂层和集流体组成。微孔层是由一定质量比的聚四氟乙烯悬浊液和乙炔黑在一定量的无水乙醇溶液中混合搅拌均匀，调成浆料，然后在辊压机上压成厚度为0.3mm左右的膜，并在马弗炉中340℃热处理1h，得到微孔层。
步骤3：催化剂层是由阴极催化剂层、CNTs、PTFE按质量比为6:3:1进行混合，用无水乙醇进行超声分散，待均匀后涂覆在泡沫镍上，80℃烘干2h。阴极催化剂层的载量为30mg·cm-2。按照催化剂层、泡沫镍、微孔层的顺序在粉末压片机上以2MPa的压力静压1min，得到阴极。
步骤4：取步骤1)和步骤2)的阳极和阴极，按照阳极、电解质膜、阴极从上到下的顺序进行组装，以4mol.L-1KOH和5mol.L-1甲醇的混合溶液作为燃料，加入燃料腔。参考附图2所示，在室温下进行放电测试，其最大输出电流密度为213mA.cm-2。
从图2中可以看出，不同阴极催化剂载量对于电池性能的影响，呈现先提升再降低的规律。原因在于催化剂载量增加虽然可以增加催化活性位点，但是过多的催化剂会导致催化层厚度增加，增大电池内阻。
图3是本发明实施例所采用阴极催化剂CeO2/MnO2的透射电镜图，图中结构表明该催化剂是由CeO2和MnO2复合而成的双组元催化剂。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种具有燃料腔的被动式直接甲醇燃料电池，其特征在于，包括固定连接的阴极极板(1)和阳极极板(5)，阳极极板(5)在阴极极板(1)的上方；阳极极板(5)上设置有燃料腔(6)，燃料腔(6)内放置有甲醇燃料，燃料腔(6)的底部连通至阳极极板(5)和阴极极板(1)之间的空间；阴极极板(1)上开设有矩形槽(7)，矩形槽(7)通过阴极极板(1)的两个侧壁和外部连通；
阴极极板(1)和阳极极板(5)之间从下到上依次设置有阴极(2)、电解质膜(3)和阳极(4)；阴极(2)包括阴极集流体(11)，阴极集流体(11)的下部固定连接有微孔层(10)，阴极集流体(11)的上部固定连接有阴极催化剂层(12)；阳极包括阳极集流体(14)，阳极集流体(14)上固定连接有阳极催化剂层(13)；所述阳极集流体(14)和阴极集流体(11)均为泡沫镍；所述矩形槽(7)、阴极催化剂层(12)和阳极催化剂层(13)的形状、面积均向相等，且三者的中心在同一直线上。
2.根据权利要求1所述的一种具有燃料腔的被动式直接甲醇燃料电池，其特征在于，所述阴极极板(1)和阳极极板(5)均为有机玻璃。
3.根据权利要求1所述的一种具有燃料腔的被动式直接甲醇燃料电池，其特征在于，所述阴极催化剂层(12)为单组元非贵金属催化剂或多组元复合催化剂；阳极催化剂层(13)为PtRu/C或Pd/C。
4.根据权利要求1所述的一种具有燃料腔的被动式直接甲醇燃料电池，其特征在于，电解质膜(3)为高分子纤维膜或阴离子电解质膜。
5.根据权利要求1所述的一种具有燃料腔的被动式直接甲醇燃料电池，其特征在于，所述燃料腔(6)通过连接孔连通至阳极极板(5)和阴极极板(1)之间，连接孔贯穿阳极极板(5)的上表面和下表面。
6.根据权利要求1所述的一种具有燃料腔的被动式直接甲醇燃料电池，其特征在于，所述阴极极板(1)上开设有两个通孔(8)，两个通孔(8)分别将阴极极板(1)的两个侧壁和矩形槽(7)连通。
7.一种具有燃料腔的被动式直接甲醇燃料电池组装方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤1，制备阳极(4)；
将阳极催化剂和粘结剂超声混合形成膏状，均匀涂覆到阳极集流体(14)上，真空烘干后压制成型，在阳极集流体(14)上制备出阳极催化剂层(13)，制备出阳极(4)；
步骤2，制备阴极(2)；
将阴极催化剂、导电剂和粘结剂混合后，通过无水乙醇分散，形成混合物，将混合物涂覆到阴极集流体(11)上，形成阴极催化剂层(12)，将阴极集流体(11)放置在微孔层(10)上，将上述结构通过在粉末压片机上静压得到阴极(2)；
步骤3，组装电池；
将阳极极板(5)、阳极(4)、电解质膜(3)、阴极(2)和阴极极板(1)，按照从上到下的顺序进行组装，通过螺钉固定连接阳极板(5)和阴极极板(1)的四个角，将混合燃料加入到燃料腔(6)中，电池组装完毕。
8.根据权利要求7所述的一种具有燃料腔的被动式直接甲醇燃料电池组装方法，其特征在于，步骤2中，所述阴极催化剂、导电剂和粘结剂按照质量比6:3:1进行混合。
9.根据权利要求7所述的一种具有燃料腔的被动式直接甲醇燃料电池组装方法，其特征在于，步骤2中，所述微孔层(10)的制备过程为：将聚四氟乙烯悬浊液和乙炔黑在无水乙醇溶液中混合搅拌均匀成浆料，将浆料放置在辊压机上压成厚度为0.3mm的膜，将制出的膜在340℃热处理1h，得到微孔层(10)。
10.根据权利要求7所述的一种具有燃料腔的被动式直接甲醇燃料电池组装方法，其特征在于，步骤3中，混合燃料由KOH和甲醇按照摩尔比4:5混合而成。
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