CN111540883A - 一种负极片及储能装置 - Google Patents

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Abstract

本申请提供一种负极片及储能装置，所述负极片包括：负极集流体和涂覆于所述负极集流体表面的负极浆料，所述负极浆料包括负极活性物质、导电剂和粘结剂，所述负极活性物质包括石墨，所述石墨包括一次粒子和二次粒子，所述一次粒子和二次粒子的质量比为(5‑8)∶(2‑5)。所述负极片结合了所述一次粒子和二次粒子的优点，可以提高硅基负极体系储能装置负极片的电子电导率、循环寿命、倍率性能和低温放电能力，减少极片膨胀。

Description

一种负极片及储能装置
技术领域
本申请涉及锂电池技术领域，尤其涉及一种负极片及储能装置。
背景技术
当前，商用储能装置的负极材料通常使用石墨及改性石墨，但是因其理论容量小和能量密度低的劣势，因此已难以满足储能装置未来发展的需求。近年来，国内外储能专家都在大力开发新型电极材料。与石墨负极材料相比，硅负极的理论比容量高达4200mAh/g，其理论能量密度高是石墨的十倍之多，并且其脱嵌锂电位较低、放电平台长且稳定，被广大学者认为是当前最具有应用前景的负极材料。然而由于硅基材料在充放电过程中，存在较大的体积变化，从而致使其循环寿命缩短。同时，由于硅是一种半导体材料，其电子电导率较低，从而使其电化学行为表现为欧姆阻抗增大，导致容量衰减迅速、循环性能较差。
因此，如何有效地改善硅基负极片在电化学工作中的电子电导率、提高硅基负极片在充放电循环使用中的使用寿命，从而达到当前储能领域对高能量密度的要求是亟待解决的问题。
发明内容
本申请提供一种负极片及储能装置，可以提高硅基负极体系储能装置负极片的电子电导率、循环寿命。
本申请的一个方面提供一种负极片，包括：负极集流体和涂覆于所述负极集流体表面的负极浆料，所述负极浆料包括负极活性物质、导电剂和粘结剂，所述负极活性物质包括石墨，所述石墨包括一次粒子和二次粒子，所述一次粒子和二次粒子的质量比为(5-8)∶(2-5)。
在本申请的一些实施例中，以所述负极活性物质、所述导电剂和所述粘结剂的总质量为基准，所述负极活性物质的质量百分比为80％至97％，所述导电剂的质量百分比为1％至19％，所述粘结剂的质量百分比为1％至19％。
在本申请的一些实施例中，所述负极活性物质还包括第一材料，以所述第一材料和所述石墨的总质量为基准，所述第一材料的质量百分比为1％至30％，所述石墨的质量百分比为70％至99％。
在本申请的一些实施例中，所述第一材料的克容量为1200mAh/g至2000mAh/g。
在本申请的一些实施例中，所述第一材料包括硅氧和硅碳中的至少一种。
在本申请的一些实施例中，50％以上的所述第一材料的直径为6微米至12微米，所述第一材料的最大直径不超过30微米。
在本申请的一些实施例中，所述石墨为天然石墨或人工石墨。
在本申请的一些实施例中，50％以上的所述一次粒子的直径为8微米至14微米，50％以上的所述第二粒子的直径为15微米至20微米。
在本申请的一些实施例中，所述粘结剂包括羧甲基纤维素钠、丁苯橡胶和新型粘结剂中的至少两种，所述新型粘结剂包括PAA、PVA、PAN、ALG、CTS、PFFOMB和PEDOT：PSS中的至少一种。
在本申请的一些实施例中，所述导电剂包括碳黑、导电石墨、碳纳米管、纳米碳纤维和石墨烯中的至少一种。
本申请的另一个方面提供一种储能装置，包括：正极片、负极片、电解液和隔离所述正极片和负极片的隔膜，所述负极片为上述所述的负极片。
在本申请的一些实施例中，所述储能装置包括锂离子电池、钠离子电池或超级电容器。
本申请提供一种负极片及储能装置，所述负极片采用包括一次粒子和二次粒子的石墨作为负极活性物质，所述负极片结合了所述一次粒子和二次粒子的优点，可以提高硅基负极体系储能装置负极片的电子电导率、循环寿命。
具体实施方式
以下描述提供了本申请的特定应用场景和要求，目的是使本领域技术人员能够制造和使用本申请中的内容。对于本领域技术人员来说，对所公开的实施例的各种局部修改是显而易见的，并且在不脱离本申请的精神和范围的情况下，可以将这里定义的一般原理应用于其他实施例和应用。因此，本申请不限于所示的实施例，而是与权利要求一致的最宽范围。
下面结合实施例对本发明技术方案进行详细说明。
本申请的实施例提供一种负极片，包括：负极集流体和涂覆于所述负极集流体表面的负极浆料，所述负极浆料包括负极活性物质、导电剂和粘结剂，所述负极活性物质包括石墨，所述石墨包括一次粒子和二次粒子，所述一次粒子和二次粒子的质量比为(5-8)∶(2-5)。
一次粒子(又称初级粒子或原级粒子)是指自然界中天然存在的或者利用各种化学反应方法得到的最初粒子(晶粒)。二次粒子(又称复合粒子)是指由若干所述一次粒子组成的聚集体。
常规的负极片中，所述石墨均为一次粒子，或者均为二次粒子，然而一次粒子和二次粒子各有缺点，因此常规的负极片仍然有缺点。当所述石墨均为一次粒子时，制成的电池倍率性能差，极片膨胀较大；当所述石墨均为二次粒子时，极片在做高压实时容易破碎，且面密度提高对粘合强度的要求也提高。由于单独使用一次粒子和二次粒子都优缺点，因此本申请实施例提供的负极片中，采用的石墨同时包括一次粒子和二次粒子，将一次粒子和二次粒子组合使用，可以利用一次粒子和二次粒子不同的直径大小提高极片的致密性，从而提高倍率性能、循环性能，减小极片膨胀可以提高硅基负极体系储能装置负极片的电子电导率、循环寿命等。并且通过调节所述石墨中一次粒子和二次粒子的比例，可以进一步优化所述储能装置的性能。
本申请实施例提供的负极片，在传统石墨/硅基负极的组合中通过改变石墨/硅基负极活性材料中石墨中一次粒子和二次粒子的配比，可以将石墨与硅基材料颗粒间充分接触，且石墨粒子均匀的分散在硅基颗粒周围，从而提高硅基颗粒间的电子传导，并且硅基材料周围的石墨粒子在充放电过种种硅膨胀时起到缓冲作用，从而在硅材料膨胀中起到缓冲作用，使材料表面形成兼顾的SEI膜，提高循环寿命，且使石墨颗粒均匀的分散在硅基颗粒周围，减少循环过程中因体积变化引起硅基材料失活，使硅材料的容量尽可能最大化的发挥出来。
下面结合实施例，对本申请实施例所述的负极片进行更为详细的描述。
在本申请的一些实施例中，以所述负极活性物质、所述导电剂和所述粘结剂的总质量为基准，所述负极活性物质的质量百分比为80％至97％，所述导电剂的质量百分比为1％至19％，所述粘结剂的质量百分比为1％至19％。所述负极活性物质用于与锂离子结合以及释放锂离子，是完成电池功能的关键材料，负极活性物质越多，理论上可以容纳的锂离子越多，则电池的容量越大，因此，所述负极活性物质的质量占比应该在条件允许的情况下尽可能的大。
在本申请的一些实施例中，所述负极活性物质还包括第一材料，以所述第一材料和所述石墨的总质量为基准，所述第一材料的质量百分比为1％至30％，所述石墨的质量百分比为70％至99％。
在本申请的一些实施例中，所述第一材料的克容量为1200mAh/g至2000mAh/g。例如，所述第一材料可以包括硅氧和硅碳中的至少一种。
在本申请的一些实施例中，所述第一材料的结构致密、包覆均匀一致。
在本申请的一些实施例中，50％以上的所述第一材料的直径(D50)为6微米至12微米，所述第一材料的最大直径不超过30微米。若所述第一材料的直径太大，则不容易做高压实。
在本申请的一些实施例中，所述石墨可以是天然石墨或人工石墨。
在本申请的一些实施例中，50％以上的所述一次粒子的直径(D50)为8微米至14微米，50％以上的所述第二粒子的直径(D50)为15微米至20微米。所述一次粒子和所述二次粒子的直径不能太大，否则不易做高压实；所述一次粒子和所述二次粒子的直径也不能太小，否则电池倍率性能差，极片膨胀较大。
在本申请的一些实施例中，所述粘结剂包括羧甲基纤维素钠、丁苯橡胶和新型粘结剂中的至少两种，所述新型粘结剂包括PAA(聚丙烯酸类)、PVA(聚乙烯醇)、PAN(聚丙烯腈)、ALG(海藻酸钠)、CTS(壳聚糖)、PFFOMB(9，9-二辛基芴-共-芴酮-共-甲基苯甲酸)和PEDOT：PSS(3,4-乙撑二氧噻吩：聚苯乙烯磺酸钠)中的至少一种。所述粘结剂用于增强所述负极浆料中其他组分的粘结强度以及提高所述负极浆料与附着基体的良好粘附。
在本申请的一些实施例中，所述导电剂包括碳黑、导电石墨、碳纳米管(CNT)、纳米碳纤维(VGCF)和石墨烯中的至少一种。所述导电剂是为了保证负极具有良好的充放电性能，可以在负极活性物质之间、负极活性物质与负极集流体之间起到收集微电流的作用，以减小负极的接触电阻，加速电子的移动速率，同时也能有效地提高负极的充放电效率。
在本申请的一些实施例中，制备所述负极片的方法包括：将所述负极活性物质、粘结剂和导电剂制备成负极浆料；然后将所得负极浆料涂布于负极集流体上并进行干燥及压实。
本申请提供的一种负极片中，所述负极片采用组合了一次粒子和二次粒子的石墨作为负极活性物质，所述负极片结合了所述一次粒子和二次粒子的优点，可以提高硅基负极体系储能装置负极片的电子电导率、循环寿命。
本申请的实施例还提供一种储能装置，包括：正极片、负极片、电解液和隔离所述正极片和负极片的隔膜，所述负极片为上述所述的负极片。
本申请提供的储能装置，由于采用上述所述的负极片，因此其膨胀、倍率、循环寿命性能得到有效提高。
在本申请的一些实施例中，所述储能装置包括锂离子电池、钠离子电池或超级电容器等。
本申请实施例中，所述储能装置以锂离子电池作为实施例来进行说明。所述锂离子电池的制备方法可以按照本领域的技术人员所公知的方法进行。一般来说，所述方法包括将正极片、负极片和位于正极片与负极片之间的隔膜依次叠放或卷绕形成电芯，将电芯置入电池壳中，注入电解液，然后密封。本申请实施例所述的锂离子电池对形状没有特别限定，可以为钢壳圆柱形、钢壳或铝壳方形、袋状铝塑膜软包等。
本申请提供的一种负极片及储能装置中，所述负极片采用结合了一次粒子和二次粒子的石墨作为负极活性物质，所述负极片结合了所述一次粒子和二次粒子的优点，可以提高硅基负极体系储能装置负极片的电子电导率、循环寿命。
以下，通过列举具体实施例来进一步详细说明本申请技术方案，但本申请并不受实施例的任何限定，本领域人员可以在不改变发明内容的范围内适当变更来实施。
具体的，本申请下面列举的实施例中，所述的负极片应用为锂离子电池。其中，所述第一材料为硅碳，所述石墨为人造的一次粒子和二次粒子石墨，且所述硅碳的D50为9微米，人造石墨中一次粒子的D50为10微米，二次粒子的D50为17微米，粘结剂为羧甲基纤维素钠和锂电池常用的丁苯橡胶粘结剂，导电剂为炭黑。
本申请实施例中，以所述负极活性物质的总质量为100％为基准，所述硅碳(克容量为1300mAh/g)的质量占比为8％，所述一次颗粒的质量占比为55％至74％，所述二次颗粒的质量占比为18％至37％。
本申请实施例中，由于一次石墨粒子和硅碳的粒径大小相近，可以使一次颗粒石墨和硅碳充分混合均匀，提高硅碳粒子间的电子传导率，粒径较大的二次粒子可以更充分的分散在一次石墨粒子和硅碳粒子的空隙间，提高硅在循环过程中的缓冲体并提高整体活性材料的压实密度，从而提高电池的循环寿命和能量密度。
本申请实施例中，以所述负极浆料的总质量为100％为基准，所述负极活性物质的质量占比为96％，导电剂的质量占比为1％，粘结剂为质量占比1.5％的羧甲基纤维素钠和质量占比1.5％的丁苯橡胶，以便保证极片的容量和剥离强度，进一步提高电池的能量密度。
以上述配方为原料使用本领域常规的工艺制成负极片，再将所述负极片以本领域常规的工艺制成锂离子电池。下面提供多个实施例，其中，每个实施例之间的区别仅在于一次粒子和二次粒子的质量占比不同以体现调节一次粒子和二次粒子的占比对电池性能的影响。
表1展示了不同实施例和对比例中一次粒子和二次粒子的质量占比。
表1
Figure BDA0002509299970000071
参考表1，实施例1至实施例7以及对比例1和对比例2分别代表不同的锂电池，为了使不同实施例和对比例代表的锂电池中的变量仅为一次粒子和二次粒子的质量占比，所述锂电池的形成方法均相同，所述锂电池的配方除了一次粒子和二次粒子的质量占比外均相同。所述锂电池的形成方法以及配方为前文所述的方法和配方。
下面对所述实施例和对比例中的锂电池进行性能测试。
测试1：将所述锂电池分别在0％SOC和100％SOC的时候，在手套箱内进行拆解，测试极片厚度，再将不同阶段的厚度除以碾压后的极片厚度，得到极片的膨胀率，测试结果如下表2所示。
表2
Figure BDA0002509299970000081
参考表2可以看出，改变负极活性物质中一、二次石墨粒子的比例，可以改善充放电过程中极片的膨胀，但是单纯用一次粒子或二次粒子的对比例中极片的膨胀率较大，可见一、二次石墨粒子的配比可以有效改善硅基负极片的电化学膨胀。
测试2：测试所述锂电池的0.2C、0.5C、1C、2C放电容量，以0.2C容量为100％，测试结果如下表3所示。
表3
Figure BDA0002509299970000082
参考表3可以看出，改变负极活性物质中一、二次石墨粒子的比例，可以改善电池倍率性能。
测试3：测试电池的低温放电能力，测试条件为负10摄氏度和0.5C，记录低温放电的容量，除以电池的额初始容量得到放电容量比，测试结果如下表4所示。
表4
Figure BDA0002509299970000083
参考表4可以看出，改变负极活性物质中一、二次石墨粒子的比例，可以改善电池低温放电能力。
测试4：测试电池的循环寿命，测试条件为常温25±5摄氏度和1C，记录放电500个循环的容量，将其除以电池的额初始容量得到500个循环后的容量保持率，测试结果如下表5所示。
表5
Figure BDA0002509299970000091
参考表5可以看出，改变负极活性物质中一、二次石墨粒子的比例，可以改善电池循环寿命，主要原因在于，使用本申请实施例中的负极活性物质，改善了充放电过程中极片的膨胀，使得活性材料表面形成了致密的SEI膜，在循环过程中，颗粒与颗粒间的接触较为紧密，搭建好的导电网络破坏程度较小，降低了″孤立″硅的存在，从而使硅的容量最大化，改善电池的循环性能。
综上所述，经过各种对电池性能的测试可以发现，本申请提供的一种负极片及储能装置中，所述负极片采用结合了一次粒子和二次粒子的石墨作为负极活性物质，所述负极片结合了所述一次粒子和二次粒子的优点，可以提高硅基负极体系储能装置的循环寿命、倍率性能和低温放电能力，减少极片膨胀。
综上所述，在阅读本申请内容之后，本领域技术人员可以明白，前述申请内容可以仅以示例的方式呈现，并且可以不是限制性的。尽管这里没有明确说明，本领域技术人员可以理解本申请意图囊括对实施例的各种合理改变，改进和修改。这些改变，改进和修改都在本申请的示例性实施例的精神和范围内。
应当理解，本实施例使用的术语“和/或”包括相关联的列出项目中的一个或多个的任意或全部组合。应当理解，当一个元件被称作“连接”或“耦接”至另一个元件时，其可以直接地连接或耦接至另一个元件，或者也可以存在中间元件。
类似地，应当理解，当诸如层、区域或衬底之类的元件被称作在另一个元件“上”时，其可以直接在另一个元件上，或者也可以存在中间元件。与之相反，术语“直接地”表示没有中间元件。还应当理解，术语“包含”、“包含着”、“包括”或者“包括着”，在本申请文件中使用时，指明存在所记载的特征、整体、步骤、操作、元件和/或组件，但并不排除存在或附加一个或多个其他特征、整体、步骤、操作、元件、组件和/或它们的组。
还应当理解，尽管术语第一、第二、第三等可以在此用于描述各种元件，但是这些元件不应当被这些术语所限制。这些术语仅用于将一个元件与另一个元件区分开。因此，在没有脱离本申请的教导的情况下，在一些实施例中的第一元件在其他实施例中可以被称为第二元件。相同的参考标号或相同的参考标记符在整个说明书中表示相同的元件。

Claims (12)

1.一种负极片，其特征在于，包括：负极集流体和涂覆于所述负极集流体表面的负极浆料，所述负极浆料包括负极活性物质、导电剂和粘结剂，所述负极活性物质包括石墨，所述石墨包括一次粒子和二次粒子，所述一次粒子和二次粒子的质量比为(5-8)∶(2-5)。
2.如权利要求1所述的负极片，其特征在于，以所述负极活性物质、所述导电剂和所述粘结剂的总质量为基准，所述负极活性物质的质量百分比为80％至97％，所述导电剂的质量百分比为1％至19％，所述粘结剂的质量百分比为1％至19％。
3.如权利要求1所述的负极片，其特征在于，所述负极活性物质还包括第一材料，以所述第一材料和所述石墨的总质量为基准，所述第一材料的质量百分比为1％至30％，所述石墨的质量百分比为70％至99％。
4.如权利要求3所述的负极片，其特征在于，所述第一材料的克容量为1200mAh/g至2000mAh/g。
5.如权利要求3所述的负极片，其特征在于，所述第一材料包括硅氧和硅碳中的至少一种。
6.如权利要求3所述的负极片，其特征在于，50％以上的所述第一材料的直径为6微米至12微米，所述第一材料的最大直径不超过30微米。
7.如权利要求1所述的负极片，其特征在于，所述石墨为天然石墨或人工石墨。
8.如权利要求1所述的负极片，其特征在于，50％以上的所述一次粒子的直径为8微米至14微米，50％以上的所述第二粒子的直径为15微米至20微米。
9.如权利要求1所述的负极片，其特征在于，所述粘结剂包括羧甲基纤维素钠、丁苯橡胶和新型粘结剂中的至少两种，所述新型粘结剂包括PAA、PVA、PAN、ALG、CTS、PFFOMB和PEDOT：PSS中的至少一种。
10.如权利要求1所述的负极片，其特征在于，所述导电剂包括碳黑、导电石墨、碳纳米管、纳米碳纤维和石墨烯中的至少一种。
11.一种储能装置，其特征在于，包括：正极片、负极片、电解液和隔离所述正极片和负极片的隔膜，所述负极片为权利要求1至10所述的负极片。
12.如权利要求11所述储能装置，其特征在于，所述储能装置包括锂离子电池、钠离子电池或超级电容器。
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