CN111509303B - 全固体电池 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及全固体电池。本发明的主要目的在于提供兼顾了提高发电元件中的电极反应的均匀性和抑制能量密度的降低的全固体电池。本公开提供一种全固体电池，其具备正极集电器、正极极耳、负极集电器、负极极耳以及发电元件，其中，上述发电元件具有第一发电部、第二发电部以及绝缘部，上述第一发电部和上述第二发电部分别具有正极层、固体电解质层和负极层的发电单元，上述全固体电池具有通过上述绝缘部的弯曲而使上述第一发电部和上述第二发电部在厚度方向上被层叠而得的弯曲结构，上述正极极耳和上述负极极耳两者配置于上述全固体电池的同侧，在将上述弯曲结构展开为平面状的情况下，上述正极极耳和上述负极极耳呈对角关系，由此解决上述课题。

Description

全固体电池
技术领域
本公开涉及全固体电池。
背景技术
全固体电池是在正极层和负极层之间具有固体电解质层的电池，与具有包含可燃性的有机溶剂的电解液的液态电池相比，具有易于实现安全装置的简化这样的优点。
另一方面，电池为了提取电流而具有正极极耳和负极极耳。另外，根据极耳的配置，以往的电池大致区分为单极耳结构和双极耳结构。例如专利文献1中公开了具有正极极耳和负极极耳配置于同侧的单极耳结构的电池。另一方面，专利文献2中公开了具有正极极耳和负极极耳以对置的方式配置的双极耳结构的电池。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2018-129153号公报
专利文献2：日本特开2004-031270号公报
发明内容
发明所要解决的课题
单极耳结构中，由于无助于发电的死区(デッドスペース)少，因此易于抑制能量密度的降低，但发电元件中的电极反应的均匀性低。与此相对，双极耳结构中，发电元件中的电极反应的均匀性高，但无助于发电的死区多，因此难以抑制能量密度的降低。
本公开是鉴于上述实际情况而提出的，其主要目的在于，提供兼顾提高发电元件中的电极反应的均匀性和抑制能量密度的降低的全固体电池。
用于解决课题的手段
为了解决上述课题，在本公开中，提供一种全固体电池，其具备：正极集电器、连接于上述正极集电器的正极极耳、负极集电器、连接于上述负极集电器的负极极耳、以及形成于上述正极集电器和上述负极集电器之间的发电元件，其中，上述发电元件具有第一发电部、第二发电部以及绝缘部，上述第一发电部和上述第二发电部分别具有正极层、固体电解质层和负极层的发电单元，上述全固体电池具有通过上述绝缘部的弯曲而使上述第一发电部和上述第二发电部在厚度方向上被层叠而得的弯曲结构，上述正极极耳和上述负极极耳两者配置于上述全固体电池的同侧，并且在将上述弯曲结构展开为平面状的情况下，上述正极极耳和上述负极极耳呈对角关系。
根据本公开，使正极极耳和负极极耳呈对角关系的电池具有经由绝缘部而被弯曲的结构，因此可以制成兼顾提高发电元件中的电极反应的均匀性和抑制能量密度的降低的全固体电池。
在上述公开中，上述正极极耳的宽度和上述负极极耳的宽度的合计可以为上述正极层的宽度以上。
在上述公开中，上述正极极耳的宽度和上述负极极耳的宽度的合计可以为上述负极层的宽度以上。
在上述公开中，上述发电元件可以具有其中多个上述发电单元在厚度方向上被层叠的结构。
在上述公开中，上述多个发电单元可以彼此并联连接。
在上述公开中，上述多个发电单元可以彼此串联连接。
在上述公开中，在将上述弯曲结构展开为平面状的情况下，上述多个发电单元中的上述绝缘部的长度可以沿厚度方向增加。
发明的效果
本公开中的全固体电池可以发挥兼顾提高发电元件中的电极反应的均匀性和抑制能量密度的降低这样的效果。
附图说明
图1为说明本公开中的全固体电池的概略截面图。
图2为说明本公开中的全固体电池的概略立体图。
图3为说明单极耳结构的示意图。
图4为说明双极耳结构的示意图。
图5为说明本公开中的全固体电池的概略截面图。
图6为说明本公开中的全固体电池的概略平面图。
图7为说明本公开中的全固体电池的概略截面图。
图8为说明本公开中的全固体电池的概略截面图。
图9为说明本公开中的全固体电池的概略截面图。
图10为说明本公开中的全固体电池的制造方法的一例的概略截面图。
附图标记
1…正极层
2…固体电解质层
3…负极层
10…发电单元
11…第一发电部
12…第二发电部
15…绝缘部
20…正极集电器
30…正极极耳
40…负极集电器
50…负极极耳
100…全固体电池
具体实施方式
以下，对于本公开中的全固体电池进行详细地说明。
图1为说明本公开中的全固体电池的概略截面图，示出形成弯曲结构之前的电池。需要说明的是，形成弯曲结构之前的状态如后所述相当于将弯曲结构展开为平面状的状态。
图1所示的全固体电池100具备：正极集电器20、连接于正极集电器20的正极极耳30、负极集电器40、连接于负极集电器40的负极极耳50以及形成于正极集电器20和负极集电器40之间的发电元件。进一步，发电元件具有第一发电部11、第二发电部12以及绝缘部15。图1(将弯曲结构展开为平面状的情况)中，第一发电部11和第二发电部12之间配置有绝缘部15。进一步，第一发电部11和第二发电部12分别具有正极层1、固体电解质层2和负极层3的发电单元10a。
另外，图1(将弯曲结构展开为平面状的情况)中，正极极耳30和负极极耳50呈对角关系。所谓“对角关系”，是指在全固体电池的第一侧配置有正极极耳和负极极耳中的一者、在与第一侧对置的第二侧配置有正极极耳和负极极耳中的另一者的关系。图1中，在全固体电池的第一侧S1配置有正极极耳30，在与第一侧对置的第二侧S2配置有负极极耳50。另外，对角关系还可以如图1所示为从正极集电器20向正极极耳30流动的电流方向Dc与从负极集电器40向负极极耳50流动的电流方向Da相反的关系。以往的双极耳结构中，正极极耳和负极极耳呈对角关系。
图2(a)与图1同样，示出形成弯曲结构之前的全固体电池。如图2(a)所示，固定第一发电部11，将绝缘部15作为起点，使第二发电部12翻转。由此，如图2(b)所示，绝缘部15弯曲，形成第一发电部11和第二发电部12在厚度方向上被层叠而得的弯曲结构。在该状态下，正极极耳30和负极极耳50两者配置于全固体电池100的S侧(同侧)。
根据本公开，使正极极耳和负极极耳呈对角关系的电池具有经由绝缘部而被弯曲的结构，因此可以制成兼顾提高发电元件中的电极反应的均匀性和抑制能量密度的降低的全固体电池。换言之，通过使双极耳结构经由绝缘部而弯曲，制成单极耳结构，从而可以在消除双极耳结构和单极耳结构的缺点的同时，获得两结构的优点。
在此，图3(a)为说明单极耳结构的概略平面图，图3(b)为图3(a)的A-A线截面图，图3(c)为图3(a)的B-B线截面图。如图3(a)所示，在单极耳结构中，正极极耳30和负极极耳50两者配置于全固体电池的同侧。单极耳结构中，无助于发电的死区仅在电池的单侧产生，因此具有可以将能量密度的降低抑制到最小限度这样的优点。另一方面，单极耳结构具有发电元件中的电极反应的均匀性低这样的缺点。
具体而言，如图3(b)、(c)所示，在正极极耳30和负极极耳50存在的一侧，电极反应优先发生，因此发电元件中的电极反应的均匀性降低。电极反应的均匀性低时，电极反应优先发生的区域易于产生劣化，电极反应没有优先发生的区域不容易产生劣化，因此具有不能充分有效地利用发电元件的性能的可能性。特别是在进行高倍率下的充放电的情况下，电极反应的均匀性易于降低。另外，电极反应优先发生的区域的温度易于上升，电极反应没有优先发生的区域的温度不容易上升。温度越高，则电极反应越活性化，因此还具有加速电极反应的不均匀性的可能性。
图4(a)为说明双极耳结构的概略平面图，图4(b)为图4(a)的A-A线截面图。如图4(a)所示，双极耳结构中，以使得正极极耳30和负极极耳50对置的方式来配置。如图4(b)所示，双极耳结构中，正极极耳30和负极极耳50呈对角关系，因此具有发电元件中的电极反应的均匀性高这样的优点。另一方面，双极耳结构中，无助于发电的死区在电池的两侧产生，因此具有难以抑制能量密度的降低这样的缺点。
与此相对，本公开中的全固体电池中，使正极极耳和负极极耳呈对角关系的电池具有经由绝缘部而被弯曲的结构，因此可以制成兼顾提高发电元件中的电极反应的均匀性(双极耳结构的优点)和抑制能量密度的降低(单极耳结构的优点)的全固体电池。
1.全固体电池的构成
本公开中的全固体电池具备：正极集电器、连接于正极集电器的正极极耳、负极集电器、连接于负极集电器的负极极耳、以及形成于正极集电器和负极集电器之间的发电元件。
发电元件具有第一发电部、第二发电部以及绝缘部。进一步，第一发电部和第二发电部分别具有正极层、固体电解质层和负极层的发电单元。优选第一发电部和第二发电部中的正极层的构成成分(例如正极活性材料)的种类和构成成分的比例相同。例如，使用相同的组合物(例如浆料)来连续地形成第一发电部中的正极层与第二发电部中的正极层的情况下，第一发电部和第二发电部中的正极层的构成成分的种类和构成成分的比例变得相同。
另外，第一发电部和第二发电部中，正极层的厚度可以相同，也可以不同，在能够维持电极反应的均匀性的程度下优选正极层的厚度相同。厚度之差例如为10μm以下，可以为5μm以下，可以为1μm以下。
同样地，优选第一发电部和第二发电部中的负极层的构成成分(例如负极活性材料)的种类和构成成分的比例相同。另外，第一发电部和第二发电部中，负极层的厚度可以相同，也可以不同，在能够维持电极反应的均匀性的程度下优选负极层的厚度相同。厚度之差例如为10μm以下，可以为5μm以下，可以为1μm以下。同样地，优选第一发电部和第二发电部中的固体电解质层的构成成分(例如固体电解质)的种类和构成成分的比例相同。另外，第一发电部和第二发电部中，固体电解质层的厚度可以相同，也可以不同，在能够维持电极反应的均匀性的程度下优选固体电解质层的厚度相同。厚度之差例如为10μm以下，可以为5μm以下，可以为1μm以下。
另外，本公开中的全固体电池具有通过绝缘部的弯曲而使第一发电部和第二发电部在厚度方向上被层叠而得的弯曲结构。具体而言，如图2(b)所示，第一发电部11和第二发电部12在厚度方向上被层叠。弯曲结构中，绝缘部15以弯曲的状态存在。另外，绝缘部15优选与第一发电部11的端部和第二发电部12的端部接触。
另外，图2(a)中，相对于第一发电部11、绝缘部15和第二发电部12，连续地形成有正极集电器20。因此，图2(b)中，弯曲的绝缘部15包含正极集电器20的一部分。这样，弯曲的绝缘部优选包含正极集电器或负极集电器的一部分。需要说明的是，图2(a)中，相对于第一发电部11、绝缘部15和第二发电部12，也连续地形成有负极集电器40。
另外，如图1所示，在将弯曲结构展开为平面状的情况下，将绝缘部的长度设为L。L的值没有特别限制，例如为1mm以上，可以为1cm以上。另一方面，L的值例如为5cm以下，可以为2cm以下。另外，在形成弯曲结构的情况下，为了使得体积效率优于以往的双极耳结构，L/2的值优选小于正极极耳的长度或负极极耳的长度。
绝缘部为用于使正极集电器和负极集电器绝缘的区域。绝缘部通常含有绝缘性材料。作为绝缘性材料，例如可以列举：聚酰亚胺等树脂、橡胶、陶瓷。绝缘部可以以使得正极集电器和负极集电器绝缘的方式形成。例如，图5(a)中，在负极集电器40的表面形成绝缘部15，绝缘部15与正极集电器20之间产生空隙。这样，可以在正极集电器和负极集电器中的至少一者的表面形成绝缘部，并且在绝缘部与对置的集电器之间产生空隙。
另外，图5(b)中，在第一发电部11中的负极层3的端面整体和第二发电部12中的负极层3的端面整体形成有绝缘部15。由此，可以防止第一发电部11和第二发电部12的短路。这样，在第一发电部中的负极层的端面整体可以形成有绝缘部，在第二发电部中的负极层的端面整体可以形成有绝缘部。同样地，在第一发电部中的正极层的端面整体可以形成有绝缘部，在第二发电部中的正极层的端面整体可以形成有绝缘部。
另外，图5(c)中，以填充第一发电部11和第二发电部12之间的方式形成有绝缘部15。需要说明的是，虽然没有图示，但绝缘部可以仅为空隙。这是因为即使仅存在空隙，也能够使正极集电器和负极集电器绝缘。空隙中优选存在氩气等惰性气体。
图6(a)为说明本公开中的正极的概略平面图，例如相当于从附图下侧观察图1中的正极(正极层、正极集电器、正极极耳)的平面图。另一方面，图6(b)为说明本公开中的负极的概略平面图，例如相当于从附图上侧观察图1中的负极(负极层、负极集电器、负极极耳)的平面图。在此，如图6(a)、(b)所示，将正极极耳30的宽度设为W1，将正极集电器20的宽度设为W2，将正极层1的宽度设为W3，将负极极耳50的宽度设为W4，将负极集电器40的宽度设为W5，将负极层3的宽度设为W6。另外，例如，将W1相对于W2的比例表示为W1/W2。
W1/W2的值可以为0.5以上，也可以小于0.5。在前者的情况下，W1/W2的值可以为0.6以上，可以为0.8以上，可以为1。在后者的情况下，W1/W2的值可以为0.45以下，可以为0.35以下。需要说明的是，在后者的情况下，W1/W2的值例如为0.1以上，优选为0.25以上。另一方面，W4/W5的值可以为0.5以上，也可以小于0.5。W4/W5的优选范围与W1/W2的优选范围相同。
W3/W2的值例如为0.8以上，可以为0.9以上，可以为1。W3/W2的值越大，则越易于实现能量密度的提高。另一方面，W6/W5的优选范围与W3/W2的优选范围相同。
在本公开中，正极极耳的宽度和负极极耳的宽度的合计可以为正极层的宽度以上。即，可以为(W1+W4)≥W3。同样地，在本公开中，正极极耳的宽度和负极极耳的宽度的合计可以为负极层的宽度以上。即，可以为(W1+W4)≥W6。另外，在本公开中，正极极耳的宽度可以为正极层的宽度以上。即，可以为W1≥W3。同样地，在本公开中，负极极耳的宽度可以为负极层的宽度以上。即，可以为W4≥W6。
在本公开中，正极极耳和负极极耳可以以在俯视下至少一部分重叠的方式进行配置，也可以以在俯视下没有重叠的方式进行配置。在前者的情况下，易于将正极极耳和负极极耳的宽度设定得大，因此可以抑制电极反应集中于极耳周边。另一方面，在后者的情况下，易于防止正极极耳和负极极耳的短路。
图7为将本公开中的全固体电池进一步简化来表示的概略截面图。图7(a)表示形成弯曲结构之前的电池，图7(b)表示形成弯曲结构之后的电池。
在本公开中，在正极极耳和负极极耳中的至少一者的表面可以形成有防短路部。例如图7(c)中，在正极极耳30和负极极耳50的表面分别形成有防止短路的防短路部4。特别是在正极极耳和负极极耳以在俯视下至少一部分重叠的方式进行配置的情况下，优选形成有防短路部。另外，防短路部例如优选含有与上述绝缘部相同的材料。
在本公开中，发电元件可以具有多个绝缘部。例如图7(d)中，通过3个绝缘部15、16、17的弯曲，从而形成有第一发电部11、第二发电部12、第三发电部13和第四发电部14在厚度方向上被层叠而得的弯曲结构。绝缘部的数目可以为奇数，也可以为偶数。
本公开中的发电元件可以具有多个发电单元。另外，多个发电单元(正极层、固体电解质层和负极层)可以具有在厚度方向上被层叠的结构。进一步，多个发电单元可以彼此并联连接，也可以彼此串联连接。
图8为表示多个发电单元彼此并联连接的全固体电池(单极型层叠电池)的概略截面图，图8(a)表示形成弯曲结构之前的电池，图8(b)表示形成弯曲结构之后的电池。如图8(a)所示，第一发电部11和第二发电部12中，分别层叠有多个正极层、固体电解质层和负极层的发电单元10a。在相邻的发电单元10a之间配置有中间集电器60，中间集电器60以形成并联连接的方式经由中间极耳70与正极极耳30或负极极耳50连接。另外，优选如图8(a)所示多个发电单元10a中的绝缘部15的长度L沿厚度方向增加。这是因为可以在如图8(b)所示使绝缘部15弯曲的情况下缓和应力集中。
图9为表示多个发电单元彼此串联连接的全固体电池(双极型层叠电池)的概略截面图，图9(a)表示形成弯曲结构之前的电池，图9(b)表示形成弯曲结构之后的电池。如图9(a)所示，第一发电部11和第二发电部12中，分别层叠有多个正极层、固体电解质层和负极层的发电单元10a。在相邻的发电单元10a之间配置有中间集电器60。另外，优选如图9(a)所示多个发电单元10a中的绝缘部15的长度L沿厚度方向增加。这是因为可以在如图9(b)所示使绝缘部15弯曲的情况下缓和应力集中。
2.全固体电池的构件
全固体电池具有发电元件、正极集电器、正极极耳、负极集电器和负极极耳。发电元件具有正极层、负极层以及形成于正极层和负极层之间的固体电解质层作为发电单元。
(1)正极层
正极层为至少含有正极活性材料的层。另外，正极层可以根据需要含有固体电解质、导电材料和粘合剂中的至少一者。
作为正极活性材料，例如可以列举氧化物活性材料。作为氧化物活性材料，例如可以列举：LiCoO2、LiMnO2、LiNiO2、LiVO2、LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2等岩盐层状型活性材料、LiMn2O4、Li4Ti5O12、Li(Ni0.5Mn1.5)O4等尖晶石型活性材料、LiFePO4、LiMnPO4、LiNiPO4、LiCoPO4等橄榄石型活性材料。
作为上述固体电解质，例如可以列举：硫化物固体电解质、氧化物固体电解质、氮化物固体电解质、卤化物固体电解质等无机固体电解质。作为上述导电材料，例如可以列举碳材料。作为碳材料，例如可以列举：乙炔黑(AB)、科琴黑(KB)等粒子状碳材料；碳纤维、碳纳米管(CNT)、碳纳米纤维(CNF)等纤维状碳材料。作为上述粘合剂，例如可以列举：丁烯橡胶(BR)、丁苯橡胶(SBR)等橡胶类粘合剂；聚偏二氟乙烯(PVDF)等氟化物类粘合剂。
正极层的厚度例如为0.1μm以上且1000μm以下。作为正极层的形成方法，例如可以列举：涂覆至少含有正极活性材料和分散介质的浆料并进行干燥的方法。
(2)负极层
负极层为至少含有负极活性材料的层。另外，负极层可以根据需要含有固体电解质、导电材料和粘合剂中的至少一者。
作为负极活性材料，例如可以列举：碳活性材料、金属活性材料和氧化物活性材料等。作为碳活性材料，例如可以列举：石墨、硬碳、软碳。作为金属活性材料，例如可以列举：In、Al、Si、Sn以及至少包含它们的合金。作为氧化物活性材料，例如可以列举：Nb2O5、Li4Ti5O12、SiO。
关于负极层中所使用的固体电解质、导电材料和粘合剂，与上述“(1)正极层”中所记载的内容相同，因此省略此处的记载。
负极层的厚度例如为0.1μm以上且1000μm以下。作为负极层的形成方法，例如可以列举：涂覆至少含有负极活性材料和分散介质的浆料并进行干燥的方法。
(3)固体电解质层
固体电解质层为配置于正极层和负极层之间的层。固体电解质层至少含有固体电解质，可以根据需要含有粘合剂。关于固体电解质和粘合剂，与上述“(1)正极层”中所记载的内容相同，因此省略此处的记载。固体电解质层的厚度例如为0.1μm以上且1000μm以下。作为固体电解质层的形成方法，例如可以列举：将固体电解质进行压缩成型的方法。
(4)集电器和极耳
本公开中的全固体电池具有：正极集电器、连接于正极集电器的正极极耳、负极集电器以及连接于负极集电器的负极极耳。
正极集电器和正极极耳的材料可以相同，也可以不同。在前者的情况下，正极集电器和正极极耳优选连续地形成。作为正极集电器的材料，例如可以列举：SUS、铝、镍、铁、钛和碳。正极集电器的厚度没有特别限制。
负极集电器和负极极耳的材料可以相同，也可以不同。在前者的情况下，负极集电器和负极极耳优选连续地形成。作为负极集电器的材料，例如可以列举：SUS、铜、镍和碳。负极集电器的厚度没有特别限制。
(5)全固体电池
本公开中的全固体电池优选为传导金属离子的电池。作为金属离子，例如可以列举：碱金属离子、碱土金属离子。其中，本公开中的全固体电池优选为全固体锂电池。另外，本公开中的全固体电池可以为一次电池，也可以为二次电池，其中优选为二次电池。这是因为可以反复充放电，例如作为车载用电池是有用的。本公开中的全固体电池可以具有容纳正极集电器、发电元件和负极集电器的外装体。
3.全固体电池的制造方法
图10为说明本公开中的全固体电池的制造方法的一例的概略截面图。图10中，首先，准备负极集电器40和负极极耳50(图10(a))。接下来，在负极集电器40的一面侧形成第一发电部11和第二发电部12(图10(b))。接下来，在第一发电部11和第二发电部12之间形成绝缘部15(图10(c))。接下来，在第一发电部11、第二发电部12和绝缘部15的一面侧配置正极集电器20和正极极耳30(图10(d))。由此，获得电池层叠体110。接下来，使电池层叠体110中的绝缘部15弯曲，形成第一发电部11和上述第二发电部12在厚度方向上被层叠而得的弯曲结构(图10(e))。由此，获得全固体电池100。
这样，在本公开中，还可以提供一种全固体电池的制造方法，其为上述全固体电池的制造方法，所述方法具有下述工序：准备工序，准备电池层叠体，所述电池层叠体具备具有上述第一发电部、上述第二发电部以及形成于上述第一发电部和上述第二发电部之间的上述绝缘部的上述发电元件；以及弯曲工序，使上述电池层叠体中的上述绝缘部弯曲，形成上述弯曲结构。
准备电池层叠体的方法没有特别限制，可以采用公知的任意方法。另外，使绝缘部弯曲的方法也没有特别限制。
本公开不限于上述实施方式。上述实施方式为例示，具有与本公开中的权利要求书所记载的技术思想实质上相同的构成、发挥同样的作用效果的技术方案无论是怎样的技术方案，都包含在本公开中的技术范围内。

Claims (3)

1.一种全固体电池，其具备：
正极集电器、
连接于所述正极集电器的正极极耳、
负极集电器、
连接于所述负极集电器的负极极耳、以及
形成于所述正极集电器和所述负极集电器之间的发电元件，其中，
所述发电元件具有第一发电部、第二发电部以及绝缘部，
所述第一发电部和所述第二发电部分别具有正极层、固体电解质层和负极层的发电单元，
所述全固体电池具有通过所述绝缘部的弯曲而使所述第一发电部和所述第二发电部在厚度方向上被层叠而得的弯曲结构，
所述正极极耳和所述负极极耳两者配置于所述全固体电池的同侧，并且
在将所述弯曲结构展开为平面状的情况下，所述正极极耳和所述负极极耳配置于所述全固体电池的相反侧，呈对角关系，
所述正极极耳的宽度和所述负极极耳的宽度的合计为所述正极层的宽度以上，
所述正极极耳的宽度和所述负极极耳的宽度的合计为所述负极层的宽度以上，
所述第一发电部和所述第二发电部分别具有其中多个所述发电单元在厚度方向上被层叠的结构，
在将所述弯曲结构展开为平面状的情况下，所述发电元件中的所述绝缘部的长度沿厚度方向增加。
2.根据权利要求1所述的全固体电池，其中，所述多个发电单元彼此并联连接。
3.根据权利要求1所述的全固体电池，其中，所述多个发电单元彼此串联连接。
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