CN111486459A - 处理含硫化合物的气态进料的工艺流程 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种通过以下各项处理含硫化合物的气态进料以获得贫硫化合物的气体的工艺流程：燃烧含硫化合物的气体，从而获得含二氧化硫的气体；并且随后从气体中分离出二氧化硫，从而获得贫硫化合物的气体。燃烧通过向燃烧空间排放以下各项来执行：(i)经由一个或多个第一喷嘴排放温度介于150℃和550℃之间并且气体速度至少为25m/s的一种或多种含氧气体流；以及(ii)经由一个或多个第二喷嘴排放速度至少为25m/s的一种或多种含硫化合物的气态进料流，其中燃烧在介于800℃和1200℃之间的温度下进行。

Description

处理含硫化合物的气态进料的工艺流程
技术领域
本发明涉及一种处理硫化合物含量低于5vol.％的含硫化合物的气态进料以获得贫硫化合物的气体的工艺流程。
背景技术
元素硫和硫化合物广泛存在于煤炭、原油和天然气等自然资源中。当处理这些资源时，获得包括大量硫化合物和少量硫化合物的气态流，如烟气。通常，在这些气体排放到环境中之前，除去或至少大量还原这些气体中的硫化合物。已经研发了各种工艺，它们旨在隔离硫化合物并且将硫化合物(如二硫化物)转化为元素硫。例如，隔离硫化合物的工艺的示例是众所周知的低温甲醇洗工艺、DIPA吸收工艺以及SCOT工艺。例如，将硫化物转化为元素硫的工艺是克劳斯工艺和超级克劳斯工艺。在40多年前就已知的典型系列(line-up)中，如在DIPA吸收工艺或低温甲醇洗工艺中获得的含有相对高含量的硫化合物(主要为H2S)的酸性气体用作克劳斯工艺的进料。在克劳斯工艺中，大多数硫化物都转化为元素硫。通常，在SCOT工艺或超级克劳斯工艺中对可能含有0.5至2vol.％的H2S的克劳斯工艺的废气进行进一步处理，以将H2S含量降低至小于2000ppmv，甚至小于30ppmv。在排放到环境中之前，对这些工艺的废气进行焚烧。已经证明上述工艺在处置硫化合物方面非常高效。
卡尔·弗里德里希·克劳斯(Carl Friedrich Claus)在十九世纪下半叶研发了克劳斯工艺。在该工艺中，硫化氢通过氧化在相当程度上转化为元素硫；因此获得的硫通过冷凝从气体中分离出来。残留气体流(克劳斯尾气)仍然含有一些H2S和SO2。如在GB1356289中所描述的SCOT工艺中，可以除去残留H2S。超级克劳斯工艺在US4988494中得以进行描述，并且牵涉使用含铁氧化物的催化剂将H2S选择性地氧化为硫。
US2011/0280795描述了无焰克劳斯反应器，其中高温空气用于将相对富含H2S的气态进料燃烧为元素硫。由此获得的尾气仍然由COS、CS2、SO2和Sn组成。这些化合物可以水解成H2S并循环到无焰克劳斯反应器。
GB14848085描述了一种工艺，其中在1050℃的温度下以超过约1vol.％的氧燃烧克劳斯工艺的残留气体(尾气)和主要由氨和燃料气体组成的气体。在该工艺中，离开燃烧室的部分烟气在外部进行循环。GB14848085的工艺的缺点在于，它需要富氨共进料以转化克劳斯工艺的尾气。
US2009/0136406描述了一种通过首先将气体与空气混合来燃烧含有挥发性有机化合物的气体的工艺。混合气体随后通过反应器中的通道进入燃烧空间，在该燃烧空间中，发生无焰燃烧。这种系统的缺点在于，它需要仔细控制预混合区域中易燃成分的含量，以避免混合物的自发爆炸。这使得该工艺不太适用于如提供给燃烧室的气体的质量和数量变化的应用。
DE19939390描述了一种工艺，其中在无焰燃烧下，填埋气体在流化床燃烧室中通过空气进行燃烧。填埋气体和空气分别供给到流化床反应器。填埋气体进入反应器的气体速度介于1m/s和2.5m/s之间。
US5635139描述了一种燃烧工艺，其中空气和被挥发性有机化合物污染的气体流首先在反应器的混合区域中接触，随后在无焰燃烧条件下在反应器的燃烧区域中燃烧。混合区域和燃烧区域两者均填充有陶瓷颗粒，以增强这些区域中的传热。该反应器还设有催化氧化剂。在燃烧区域中的停留时间可能小于2秒，优选小于0.2秒。
DE19939390和US5635139的燃烧工艺的缺点在于，这两个工艺均利用了反应器中的传热颗粒。使用这类颗粒会使工艺变得复杂。本发明的目的是提供一种用于含硫化合物的气态进料的简单而稳定的燃烧工艺，这种燃烧工艺没有现有技术的工艺的缺点。
发明内容
该目的由以下的工艺流程提供。一种通过以下各项处理硫化合物含量低于5vol.％的含硫化合物的气态进料以获得贫硫化合物的气体的工艺流程：燃烧含硫化合物的气体，从而获得含二氧化硫的气体；并且随后从气体中分离出二氧化硫，从而获得贫硫化合物的气体；
其中燃烧通过分别向燃烧空间排放以下各项来执行：(i)经由一个或多个第一喷嘴排放温度介于150℃和550℃之间并且气体速度至少为25m/s的一种或多种含氧气体流；以及(ii)经由一个或多个第二喷嘴排放速度至少为25m/s的一种或多种含硫化合物的气态进料流，其中燃烧在介于800℃和1200℃之间的温度下进行。
具体实施方式
申请人发现，当氧气和含硫气体分别排放在燃烧空间中时，获得简单而稳定的燃烧过程。因为没有使用预混合区域，所以避免了爆炸的风险。进一步地，燃烧空间内无需热交换增强结构，如陶瓷珠或流化床。通过在相对高的速度下排放气体，实现了良好的混合和热交换。通过在要求的温度下执行燃烧，实现了无焰燃烧。这就避免了较高的火焰温度，从而减少了氮氧化物的形成。
含硫化合物的气态进料将具有低于5vol.％、优选低于2vol.％的硫化合物含量。硫化合物含量可以高于30ppmv。气态进料还可以包括二氧化碳和/或气态烃，诸如甲烷、乙烷以及丙烷。这种气体可以包括克劳斯工艺、SCOT工艺或超级克劳斯工艺的废气。SCOT工艺或超级克劳斯工艺的废气的硫化合物含量通常低于克劳斯工艺的废气，克劳斯工艺的废气可以包括例如0.5vol.％至1.8vol.％的硫化氢。含硫化合物的气态进料可以是对在克劳斯工艺、SCOT工艺和/或超级克劳斯工艺中获得的液态硫进行脱气时获得的气体。这种气体可以包含元素硫，并且已经发现本工艺流程也适合于燃烧包括元素硫的气态进料。尽管该工艺流程旨在处理硫化合物低于5vol.％的气态进料，但是它还可以顺便处理含硫较高的进料，如克劳斯工艺的进料。如果克劳斯工艺暂时停止服务，这极为有利。
合适地，含硫气态进料的低热值介于1MJ/Nm3和40MJ/Nm3之间，优选地，介于1.5MJ/Nm3和20MJ/Nm3之间。在含硫化合物的气态进料的低热值低于1MJ/Nm3的情况下，优选增加供给到燃烧空间的全部气态进料的低热值。这可以通过共同供给含烃共进料来实现，该含烃共进料具有较高的低热值，优选具有介于2MJ/Nm3和40MJ/Nm3之间的低热值。上述低热值会进一步确保维持燃烧，尤其是当气态进料中的硫含量随时间的推移而变化时。在包括气态进料的硫化合物具有高热值的情况下，可以优选将部分烟气从外部循环到燃烧空间。
合适的含烃气态共进料的示例是含天然气的共进料。申请人发现，当在炼油环境中执行硫处理时，将包括如在炼油工艺中获得的燃料气体的气体(尤其是否则在燃烧之前用作火焰燃烧炉中的燃料的炼油燃料气体)用作含烃气态共进料是有利的。
已经发现，因为在同时使所需共气体进料最少以维持燃烧的同时，可以与含硫气态进料一起进行处理而不必担心不完全燃烧、形成过量NOx以及火焰熄灭的燃料气体的质量和数量的较大变化，所以与在较高温度下操作的标准炉相比较，燃烧条件更为有利。因此，在该实施例中，不仅可以省略SCOT和超级克劳斯尾气焚烧炉，而且还可以省略炼油废气炉。
燃烧发生的温度条件会导致观察不到可见火焰，也称为无焰燃烧。这由以下各项通过由于气体速度大而使反应物在燃烧空间中良好混合来实现：供给自动点火温度低于燃烧空间温度的进料和可选共进料，并且使用温度介于150℃和550℃之间、优选介于300℃和550℃之间的含氧气体。当含硫气体的热值较低时，优选较高温度；而当使用具有较高热值的气态进料时，较低温度就足够。
通过与从燃烧空间排放的含二氧化硫的气体进行间接热交换来升高温度低于100℃的含氧启动气体的温度，可以适当获得温度介于150℃和550℃之间的含氧气体。这可以在间接热交换器中执行。优选地，单个热交换器用于加热含氧气体。随后，将加热后的气体提供给单独的第一喷嘴。这种热交换限制了来自燃烧空间的能量损失并且增强了连续燃烧。气体中所包含的剩余能量可以用于制备蒸汽或用于发电。
含氧气体和含硫化合物的气态进料分别引入到燃烧空间中，因此仅在燃烧空间内存在的条件下接触。因此，不会发生含氧气体和含硫化合物的气态进料的预先混合，从而避免了爆炸的风险。
在一部分所得烟气内部循环到气态进料和含氧气体从第一喷嘴和第二喷嘴排放的地方的同时，无焰燃烧发生。这会导致气态进料和含氧气体与烟气混合，该烟气在燃烧空间内部循环，使得局部氧含量将降低。为了实现这种湍流和内部循环，优选的是，燃烧空间内的空间是空的，或至少大体上是空的。本文中意味着该空间没有被固体传热装置(诸如陶瓷珠或固体颗粒的流化床)所占据。空的空间可以包括可选的结构(如梁)，以增强燃烧空间的强度。减少的氧含量将避免形成火焰，并且燃烧空间中的温度保持在根据本发明的温度范围内。含硫气态进料的优选低热值将进一步有助于避免火焰形成的条件。优选的是，在燃烧空间中的气体停留时间为至少0.5秒，更优选为至少1秒，以实现硫化合物向二氧化硫的充分转化。不存在最长的优选停留时间。停留时间越长，无焰燃烧就越好。然而，显然在燃烧充分并且燃烧空间不超过实际尺寸的情况下存在最佳。含二氧化硫的气体(在本说明书中也称为烟气)中的氧含量取决于例如含氧气体中的氧含量、该气体的体积以及供给到燃烧空间的一种或多种气态进料的体积和组成，以及烟气与燃烧器前面(burner front)的内部循环比。合适地，氧含量介于1vol.％和10vol.％之间，优选1vol.％和6vol.％之间。烟气离开燃烧空间时的氧含量与燃烧空间内的氧含量将是相同或接近的。这是因为燃烧空间中的燃烧合适且一般的动作像理想的连续搅拌釜反应器那样进行操作。
通过测量烟气排放时的温度来控制燃烧空间中的温度。当温度太低时，如上所述可以添加附加共进料。当温度太高时，未预热的含氧气体与热的含氧气体混合。这可以通过部分绕过加热含氧气体的热交换器来实现。
如上文所讨论的，重要的是，含氧气体和含硫化合物的气体在一定的最小速度下分别排放到燃烧空间。速度越高，燃烧反应物的混合就越好。该速度存在实际上限，例如以避免振动、噪音或实现较高气体速度所需的过高气压。优选地，两种流的速度都高于40m/s，更优选高于50m/s，并且优选低于125m/s。燃烧空间中的压力范围可以为0.1MPa至2MPa，优选为0.1MPa至0.2Mpa。
气态进料和可选气态共进料以及含氧气体借助于分开的第一喷嘴和第二喷嘴排放到燃烧空间中。优选地，含氧气体经由3至300个第一喷嘴排放到燃烧空间中，并且其中含硫化合物的气态进料经由3至300个第二喷嘴排放到燃烧空间中。这些喷嘴可以组合，其中第一喷嘴是围绕第二喷嘴的环形通道，或更优选地，其中第二喷嘴是围绕第一喷嘴的环形通道。当第一喷嘴和第二喷嘴的数目较少时，优选当第一喷嘴的数目在3个和30个之间时，优选使用这种同轴燃烧器。当结合一个燃烧空间应用数目较多的喷嘴(例如30至300个第一喷嘴)时，优选在燃烧空间的壁中使用彼此隔开的单独喷嘴。优选地，燃烧空间由竖直壁限定，在竖直壁上定位有这种第一喷嘴和第二喷嘴的组。优选地，这种组沿着这种壁交替定位。因此，在第一喷嘴和第二喷嘴的上游不会发生含氧气体和含硫气态进料的预先混合。
第一喷嘴和第二喷嘴或同轴喷嘴可以是适合于将具有指定速度的气体排放到空间的任一喷嘴。
燃烧空间可以是管状反应器空间，其中第一喷嘴和第二喷嘴定位在管状壁中，或更优选地，燃烧空间是矩形盒。优选地，第一喷嘴和第二喷嘴定位在成形为矩形盒的燃烧空间的其中一个竖直壁中。第一喷嘴和第二喷嘴可以定位在成形为矩形盒的燃烧空间的两个相对的垂直壁中。优选地，含二氧化硫的气体的出口的定位使得所有燃烧的气体以及因此进入燃烧空间靠近出口的气体具有如上所述的优选最短停留时间。出口可以具有任何方位，诸如水平或垂直。
优选地，燃烧空间设有用作启动燃烧器的一个或多个第三喷嘴。这些第三燃烧器适用于在启动实际燃烧之前将燃烧空间预热到650℃和1400℃之间。一旦燃烧空间处于该期望温度，含氧气体和含硫气体就可以供给到第一喷嘴和第二喷嘴，以在燃烧空间中启动连续燃烧。该预热通过燃烧低热值(LHV)介于2MJ/Nm3和40MJ/Nm3之间的合适的含烃气态进料来执行。这种气体可以包括天然气和/或例如在炼油工艺中获得的燃料气体。
如本申请中所述的炼油燃料气体通常不包含任何大量的硫化合物。本文中所描述的炼油燃料气体合适地是以下炼油流的任一种或任何组合，即FCC/炼焦器废气、粗制废气、稳定器废气、分馏器废气、石脑油闪蒸废气、催化重整器废气、加氢处理器废气、加氢裂解器废气以及异构化废气。这种废气主要由气态烃组成，并且通常具有高于20MJ/Nm3的低热值。
在燃烧中，相对于进料中的硫，按作为含二氧化硫的气体中的二氧化硫存在的原子硫的重量计，产率可以达到大于95wt％，优选大于99wt％，甚至更优选大于99.5wt％。
含氧气体可以是任何含氧气体，优选具有大于10vol.％、更优选大于20vol.％的氧含量。合适的气体是空气，在富氧的空气直至纯氧中。
在需要共进料以增加气态进料的低热值的情况下，尽可能限制这种共进料的使用可能是有利的。这可以通过在所要求的范围内的较低的可能温度下执行燃烧来实现。
从由燃烧空间排放的含二氧化硫的气体分离出二氧化硫，以获得贫硫化合物的气体。二氧化硫的分离可以通过公知工艺(诸如苛性碱洗涤、盐水洗涤或淡水洗涤和活性炭吸收)执行。一种合适技术是用石灰石吸收二氧化硫并且将其氧化为石膏。另一合适的工艺是通过使烟气与含氢氧化钙的固体化合物接触而将二氧化硫与含二氧化硫的气体分离。更优选地，该步骤通过如US5277837、US6939523、WO16207159和CN105642103中所述的氢氧化钙接触工艺执行。合适的氢氧化钙例如在EP2200940中得以进行描述。优选地，执行该步骤，使得所处理的气体中的SO2含量低于100ppmv，优选低于50ppmv。

Claims (21)

1.一种通过以下各项处理硫化合物含量低于5vol.％的含硫化合物的气态进料以获得贫硫化合物的气体的工艺流程：燃烧含硫化合物的气体，从而获得含二氧化硫的气体；并且随后从气体中分离出二氧化硫，从而获得贫硫化合物的气体；
其中所述燃烧通过分别向燃烧空间排放以下各项来执行：(i)经由一个或多个第一喷嘴排放温度介于150℃和550℃之间并且气体速度至少为25m/s的一种或多种含氧气体流；以及(ii)经由一个或多个第二喷嘴排放速度至少为25m/s的一种或多种含硫化合物的气态进料流，其中燃烧在介于800℃和1200℃之间的温度下进行。
2.根据权利要求1所述的工艺流程，其中在所述燃烧空间中的气体停留时间为至少0.5秒。
3.根据权利要求2所述的工艺流程，其中在所述燃烧空间中的气体停留时间为至少1秒。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的工艺流程，其中当含氧气体排放到所述燃烧空间中时其速度为40m/s至120m/s，和/或其中当含硫化合物的气态进料排放到所述燃烧空间时其速度为40m/s至125m/s。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的工艺流程，其中当含氧气体经由所述一个或多个第一喷嘴排放时其温度介于300℃和550℃之间。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的工艺流程，其中含氧气体经由3至300个第一喷嘴排放到所述燃烧空间中，并且其中含硫化合物的气态进料经由3至300个第二喷嘴排放到所述燃烧空间中。
7.根据权利要求6所述的工艺流程，其中所述燃烧空间是矩形盒。
8.根据权利要求7所述的工艺流程，其中所述第一喷嘴和第二喷嘴定位在成形为矩形盒的燃烧空间的其中一个竖直壁中。
9.根据权利要求7所述的工艺流程，其中所述第一喷嘴和第二喷嘴定位在成形为矩形盒的燃烧空间的两个相对的竖直壁中。
10.根据权利要求6所述的工艺流程，其中所述燃烧空间是管式反应器空间。
11.根据权利要求6至10中任一项所述的工艺流程，其中存在用作启动燃烧器的一个或多个第三喷嘴，并且其中这些第三燃烧器用于将所述燃烧空间预热到介于650℃和1400℃之间的温度。
12.根据权利要求1至11中任一项所述的工艺流程，其中温度介于150℃和550℃之间的含氧气体通过与从所述燃烧空间排放的含二氧化硫的气体的间接热交换来升高温度低于100℃的含氧启动气体的温度来获得。
13.根据权利要求1至12中任一项所述的工艺流程，其中从所述燃烧空间排放的含二氧化硫的气体包括二氧化硫、二氧化碳、水以及介于1vol.％和10vol.％之间的未反应氧，优选介于1vol.％和10vol.％的未反应氧。
14.根据权利要求1至13中任一项所述的工艺流程，其中含硫气态进料的低热值介于1MJ/Nm3和30MJ/Nm3之间。
15.根据权利要求14所述的工艺流程，其中所述低热值介于1.5MJ/Nm3和15MJ/Nm3之间。
16.根据权利要求1至15中任一项所述的工艺流程，其中低热值小于1MJ/Nm3的含硫化合物的启动气态进料与低热值大于20MJ/Nm3的含烃气态共进料混合使用，作为含硫化合物的气态进料。
17.根据权利要求1至16中任一项所述的工艺流程，其中硫化合物的含量低于2vol.％。
18.根据权利要求1至17中任一项所述的工艺流程，其中含硫化合物的气态进料还包括在克劳斯工艺中获得的废气、在SCOT工艺中获得的废气和/或在超级克劳斯工艺中获得的废气。
19.根据权利要求1至17中任一项所述的工艺流程，其中含硫化合物的气态进料包括元素硫。
20.根据权利要求1至19中任一项所述的工艺流程，其中含氧气体是空气。
21.根据权利要求1至20中任一项所述的工艺流程，其中通过使气体与含氢氧化钙的固体化合物接触来分离二氧化硫。
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