CN111180767A - 具有流体不均匀分配效应的燃料电池堆建模方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种具有流体不均匀分配效应的燃料电池堆建模方法，模型的建立包括三个部分：流体网络模型、单电池机理模型、以及流体网络模型与单电池机理模型的耦合。流体网络模型，通过计算各部分压降损失，得到实际流入各单电池的气体流量以及冷却液的实际分配情况。单电池机理模型在每层的中心处计算膜态水含量、液态水体积分数、气体组分以及温度等，可反映单电池内部气体浓度和温度分布。通过两个模型的耦合，可准确计算电堆中反应气体的分配情况，同时能够给出各单电池内部参数分布情况的电堆模型。本发明既弥补了以往流体网络模型对于单电池内部传热传质机理过度简化导致模型准确度低的短板，也解决了三维电堆模型仿真效率低的问题。

Description

具有流体不均匀分配效应的燃料电池堆建模方法
技术领域
本发明属于质子交换膜燃料电池领域，具体涉及一种具有进气与冷却液等流体不均匀分配效应的质子交换膜燃料电池堆建模方法。
背景技术
质子交换膜燃料电池(PEMFC)具有高能量密度、高能量转化效率、低运行温度和零排放等优势，可用于未来交通运输行业的清洁能源之一。燃料电池堆作为系统核心部件将反应气体的化学能转化为电能，由于单电池输出的电压和功率较为有限，燃料电池堆通常由几十甚至几百片单电池串联(或混联)而成，以满足输出电压及功率需求。
反应气体(如氢气、空气)流入燃料电池堆进气歧管之后，随后被分配至各单电池中发生电化学反应。由于流体运动过程中有压降损失，实际分配至各单电池的反应气体量是不均匀的，这导致了单电池之间的性能差异(如输出电压、温度)，严重影响电堆的整体输出性能。此外，单电池之间温度分布的不均匀性会导致热应力的产生，严重影响电堆的耐久性与可靠性。为了解决电堆中不均匀分配效应对于输出性能的影响，人们展开了多种方法的研究。在实验研究方面主要侧重于电堆中单电池输出电压及温度分布的测量，但是电堆中进气歧管尺寸狭小，流量传感器无法放置于其中，因而采用实验的方法无法获取流入各单电池的实际气体量。采用数值仿真方法(如流体网络模型、三维电堆模型)能够对反应气体及冷却液分配问题进行定量分析，其中流体网络模型对于单电池内部多物理量耦合的传热传质现象有着极大简化，因此模型的准确性低。三维电堆模型充分考虑了电堆歧管的流动分配问题及电池内部的传质机理，模型准确度高，但是对计算资源需求极高且计算效率低。
本发明提出的具有流体(主要是进气与冷却液)不均匀分配效应的燃料电池堆模型，基于流体网络模型与单电池机理模型的耦合，能够准确的计算电堆中反应气体与冷却液的分配情况，同时能够清晰的给出各单电池内部的参数分布情况(如水含量、气体浓度、温度)，既弥补了以往流体网络模型对于单电池内部传热传质机理过度简化导致模型准确度低的短板，也解决了三维电堆模型仿真效率低的问题，能够对于电堆歧管设计优化与产品开发提供仿真数据支持，极大的减小实验成本及研发周期。
发明内容
本发明的目的在于，提供一种具有不均匀流体分配效应的质子交换膜燃料电池堆建模方法，能够计算稳态工况下电堆中反应气体与冷却液的分配情况，同时能够给出各单电池的输出性能及参数分布情况(如水含量、局部电流密度、温度)。质子交换膜燃料电池结构包括双极板、气体流道、气体扩散层、微孔层、催化层和质子交换膜。
具有不均匀分配流体效应的燃料电池堆模型的建立包括流体网络模型、单电池机理模型以及流体网络模型与单电池机理模型的耦合，具体方法包括如下步骤：
(1)流体网络模型
流体运动过程存在摩擦压降损失与局部压降损失。摩擦压降损失是指流体与壁面之间的摩擦，局部压降损失是指流体运动过程中的分叉、汇合及转弯造成的损失，压降计算公式如下：
Figure BDA0002357443340000021
其中Δptotal是总压降损失，Δpfr是摩擦压降损失，Δplocal是局部压降损失，ζfr是摩擦压降系数，ζlocal是局部压降系数，ρ是流体密度，u是流体速度，其中压降系数取决于流动状态及流通截面设计。
(a)摩擦压降损失计算
摩擦压降系数定义如下：
Figure BDA0002357443340000022
其中ψ表示摩擦因子，其数值取决于雷诺数及壁面粗糙度，l是流动长度，Dh是水力直径。针对光滑的圆形截面通道，在稳定流动状态下，摩擦因子计算如下：
Figure BDA0002357443340000023
Figure BDA0002357443340000024
其中ψcir表示圆形截面摩擦因子，Re表示雷诺数，μ表示动力粘度。
对于矩形流通截面，实际摩擦因子需要在圆形截面的基础上进行修正，计算如下：
Figure BDA0002357443340000031
Figure BDA0002357443340000032
其中
Figure BDA0002357443340000033
表示修正系数，a0表示矩形截面的长度，b0表示矩形截面的宽度。
(b)局部压降损失
局部压降损失由于流体运动过程中的分叉、汇合及转弯造成(如图1)，其中分叉压降损失的计算表达式如下：
Figure BDA0002357443340000034
Figure BDA0002357443340000035
Figure BDA0002357443340000036
其中
Figure BDA0002357443340000037
表示流体从直截面流动到旁截面的分叉压降损失，
Figure BDA0002357443340000038
表示流体从一个直截面流动到另外一个直截面的分叉压降损失，
Figure BDA0002357443340000039
分别表示流体从直截面流动到旁截面、在流到另一个直截面的分叉压降系数，u1表示流体位于直截面的速度，A1，A2表示直截面与旁截面的横截面积，m1、m2、m3分别表示从直截面流到旁截面，在流到另一个直截面的质量流量，下角标1、2、3分别表示第一直截面、旁截面、另外一个直截面，x、y分别表示从旁截面与第一直截面的面积比值与质量流量比值，p00,p10...p14,p05表示多项式拟合系数。
对于汇合压降损失，计算表达式如下：
Figure BDA0002357443340000041
Figure BDA0002357443340000042
Figure BDA0002357443340000043
Figure BDA0002357443340000044
流体运动过程中分叉与汇合属于一种类型流道，转弯属于另一种类型流道。定义分叉、汇合通道由直截面和旁截面通道组成；转弯通道由两个直截面通道组成。
其中
Figure BDA0002357443340000045
表示流体从旁截面流到第一直截面的汇合压降损失，
Figure BDA0002357443340000046
表示流体从另外一个直截面流动到第一直截面的汇合压降损失，
Figure BDA0002357443340000047
分别表示流体从第一直截面与旁截面流动到另外一个直截面的汇合压降系数，φ表示修正系数。针对转弯压降损失，计算表达式如下：
Figure BDA0002357443340000048
Figure BDA0002357443340000049
Figure BDA00023574433400000410
其中
Figure BDA00023574433400000411
表示转弯处的压降损失，
Figure BDA00023574433400000412
表示转弯处的压降损失系数，a、b表示直截面的长度与宽度，z表示直截面的长宽比，p00,p10...p12,p03表示多项式拟合系数。
基于上述压降公式，本发明能够计算总反应气体及冷却液流入电堆歧管后的各部分压降损失，结合质量守恒关系，从而得到实际流入各单电池的反应气体流量和冷却液流量。
(2)单电池机理模型
质子交换膜燃料电池结构包括双极板，气体流道，气体扩散层，微孔层，催化层和质子交换膜。模型采用显式格式算法，并且层内不再细分网格，在每层的中心处计算膜态水含量、液态水体积分数、气体组分以及温度。
为了计算单电池内部沿着流道方向上气体浓度和温度分布情况，模型沿着流动方向将单电池分成多个节点，流道中的气体温度，浓度和速度信息从上一节点传递到下一节点，从而将模型扩展为“垂直于极板方向”与“沿着流道方向”相叠加的准二维瞬态多相流模型。
(a)膜态水含量
膜态水含量的计算采用显式格式算法，在每个时间步直接求解阳极催化层，膜和阴极催化层中心处的膜态水含量。经过离散化处理后，膜态水计算表达式如下：
Figure BDA0002357443340000051
Figure BDA0002357443340000052
Figure BDA0002357443340000053
其中
Figure BDA0002357443340000054
是上一时刻阳极催化层，膜和阴极催化层的膜态水含量，
Figure BDA0002357443340000055
Figure BDA0002357443340000056
是下一时刻的膜态水含量。
Figure BDA0002357443340000057
分别表示膜与阳极催化层，膜与阴极催化层之间的有效扩散率。δ表示厚度，Smw表示膜态水源项，ω表示聚合物体积分数，EW表示膜当量质量，ρMEM表示质子交换膜密度，Δt表示时间步长。
(b)液态水体积分数
催化层，微孔层和扩散层中心处的液压同样在每一个时刻进行更新。
Figure BDA0002357443340000058
Figure BDA0002357443340000061
Figure BDA0002357443340000062
Figure BDA0002357443340000063
其中
Figure BDA0002357443340000064
为催化层，微孔层和扩散层上一时刻的液压数值，
Figure BDA0002357443340000065
Figure BDA0002357443340000066
为下一时刻的液压数值。slq表示液态水体积分数，
Figure BDA0002357443340000067
表示催化层和微孔层之间、微孔层与扩散层之间的有效液态水扩散系数。
Figure BDA0002357443340000068
表示扩散层中有效液态水扩散系数，rCH表示扩散层和气体流道界面处的有效传质面积系数，Slq是液态水的源项，ε是孔隙率，ρlq表示液态水密度。
一旦液压和气压得到求解后，液态水体积分数计算表达式如下：
pc＝pg-pl (1-25)
Figure BDA0002357443340000069
其中pc表示毛细压力，pg表示气压，σ表示表面张力系数，θ表示接触角，K0表示固有液态水渗透率。
(c)气体浓度
气体组分包括水蒸气、氢气、氧气和氮气，同样采用显示格式算法进行计算：
Figure BDA00023574433400000610
Figure BDA0002357443340000071
Figure BDA0002357443340000072
Figure BDA0002357443340000073
其中
Figure BDA0002357443340000074
表示催化层，微孔层，扩散层和流道中上一时间步的气体浓度，
Figure BDA0002357443340000075
表示下一时间步的气体浓度(i＝H2、O2、N2、水蒸气)，
Figure BDA0002357443340000076
Figure BDA0002357443340000077
表示催化层和微孔层之间，微孔层与扩散层之间，扩散层与流道之间的有效气体扩散系数，Si是气体源项。
(d)温度
单电池内部每层中心处的温度同样在每个时间步更新：
Figure BDA0002357443340000078
Figure BDA0002357443340000079
Figure BDA00023574433400000710
Figure BDA0002357443340000081
Figure BDA0002357443340000082
Figure BDA0002357443340000083
其中
Figure BDA0002357443340000084
表示上一时间步的极板、流道、气体扩散层、微孔层、催化层和膜的温度。
Figure BDA0002357443340000085
是下一时间的温度。
Figure BDA0002357443340000086
Figure BDA0002357443340000087
是极板和流道之间、流道与扩散层之间、扩散层与微孔层之间、催化层与微孔层之间、膜与催化层之间的有效导热系数。hcool是极板与冷却液之间的传热系数，cp表示比热容，ST是热源项。
(e)输出电压
单电池的输出电压(基于塔菲尔方程)计算：
Vout＝VNernst+Vact+Vohmic+KVconc (1-37)
Figure BDA0002357443340000088
Figure BDA0002357443340000089
Vohmic＝-I·ASR (1-40)
Figure BDA00023574433400000810
其中Vout表示输出电压，VNernst表示能斯特电压，Vact表示活化损失电压，Vohmic表示欧姆损失电压，Vconc表示浓差损失电压，K是校正因子，ΔG表示吉布斯自由能，F表示法拉第常数，ΔS表示熵变，Tref表示参考温度，R表示理想气体常数。
Figure BDA0002357443340000091
表示催化层中氢气与氧气浓度。
Figure BDA0002357443340000092
是参考反应气体浓度，α是电荷转移系数，n表示电子转移数目，j是反应速率，I表示电流密度，ASR表示单位面积电阻，Ilim表示极限电流密度。
通过上述方程的求解，本发明能够准确计算“垂直于极板方向”与“沿着流道方向”的参数分布情况(如膜态水含量，液态水体积分数，温度)，适用于计算不同稳态工况下(如进气湿度，化学计量比)及瞬态工况下(如启动、变载)的电池性能表现。
(3)流体网络模型与单电池机理模型的耦合
上述流体网络模型给出了电堆中实际流入各单电池的反应气体流量，单电池机理模型计算了电池内部的传热传质过程，通过两者的耦合，可建立既能准确的仿真电堆中反应气体的分配情况，又能够给出各单电池内部参数分布情况的电堆模型，详细的模型耦合过程如下：
首先根据法拉第定律及化学计量比计算电堆需求的总进气量：
Figure BDA0002357443340000093
其中
Figure BDA0002357443340000094
表示电堆需求的总氢气量与空气量，Nstack表示单电池数量，Acell表示单电池面积，ST表示化学计量比，
Figure BDA0002357443340000095
Mair表示氢气与空气的摩尔质量。
由于进气歧管中无电化学反应，所以电堆入口的总反应气体全部流入单电池中。根据质量守恒定律，设定各单电池入口反应气体的初始值，则各单电池出口的气体量等于入口气体量减去电化学反应消耗量，随后根据流体网络模型计算电堆中各部分的压降损失。
针对任一闭环回路，设定气体顺时针运动时压降为正，逆时针运动时压降为负，则闭环回路的总压降损失等于零，若总压降损失不为零，则更新各部分的气体流量，循环迭代，直至所有闭环回路中的总压降损失达到收敛标准。
Max{Δploop,1,...,Δploop,N-1}＜10-3Pa (1-43)
其中Δploop,1,...,Δploop,N-1分别表示闭合回路1到闭合回路N-1中的总压降损失。
当流体网络模型收敛后，则可以设定各单电池的实际入口气体量，随后通过单电池机理模型计算“垂直于极板方向”与“沿着流道方向”两个维度的传热传质过程，由于电池内部除了反应气体的消耗也有水蒸气的生成，因此需要将各单电池的实际出口气体流量反馈给流体网络模型，重新计算压降损失，从而修正各单电池入口的气体量，上述步骤循环进行，直至各单电池内部的状态参数以及各单电池入口的反应气体量均趋于稳定状态。
Figure BDA0002357443340000101
其中ΔV,ΔT,Δλ,Δslq,Δcgas表示两次迭代过程中输出电压、温度、膜态水含量、液态水体积分数和气体浓度的相对误差，
Figure BDA0002357443340000102
表示各单电池入口氢气、空气及冷却液量的相对误差。
本发明的特点和带来的有益之处在于：
(1)提出的具有不均匀流体分配效应的燃料电池堆模型，是基于流体网络模型与单电池机理模型的耦合，能够准确的计算电堆中反应气体与冷却液的分配情况，同时能够清晰的给出各单电池内部的参数分布情况(如水含量、局部电流密度、温度)。
(2)提出的电堆模型既弥补了以往流体网络模型对于单电池内部传热传质机理过度简化导致模型准确度低的短板，也解决了三维电堆模型仿真效率低的问题，能够对于电堆歧管设计优化与产品开发提出数据计算依据，极大的减小实验成本及研发周期。
附图说明
图1是流体运动过程中分叉、汇合及转弯造成的局部压降损失示意图。
图2是电堆中阳极歧管及单电池阳极压降计算情况。
图3是电堆模型输出电压与实验数据验证图。
图4是电堆模型中电压分布验证图。
图5是电堆中单电池输出电压分布图。
图6是电堆中单电池阴极入口气体流量分布图。
具体实施方式
以下通过具体计算实施例对发明的方法以及模型建立的具体步骤进行详细的说明。
电堆结构参数：
单电池数量：5；气体歧管尺寸：10×6mm；冷却液歧管尺寸：10×5mm。
单电池结构参数：
有效反应面积：120cm2；冷却液有效换热面积：60cm2。
极板厚度：2mm；流道厚度：1mm；气体扩散层厚度：0.2mm；微孔层厚度：0.03mm；催化层厚度：0.01mm；膜厚度：0.0508mm；流道长度：0.1m；流道高度：1mm；流道与肋板宽的比值：1。
质子交换膜密度：1980kg m-3；催化层密度：1000kg m-3；微孔层密度：1000kg m-3；扩散层密度：1000kg m-3；极板密度：1000kg m-3。
质子交换膜比热容：833J kg-1K-1；催化层比热容：3300J kg-1K-1；微孔层比热容：568J kg-1K-1；扩散层比热容：2000J kg-1K-1；极板比热容：1580J kg-1K-1。
催化层孔隙率：0.3；微孔层孔隙率：0.4；扩散层孔隙率：0.6。
质子交换膜当量质量：1.1kg mol-1。
单电池与冷却液之间的换热系数：200W m-2K-1。
阴阳极催化层中聚合物体积分数：0.4。
沿着流动方向划分的节点数：5。
操作工况参数：
电流密度：1.0A cm-2；
电堆工作温度：60℃。
反应气体及冷却液入口温度：60℃。
电堆阴阳极入口气体压强：1.5atm。
电堆阴阳极入口相对湿度：1。
电堆阴阳极化学计量比：2.0；1.5。
环境温度：25℃。
单电池初始膜态水含量：8。
冷却液总质量流量：0.2kg s-1。
具有流体不均匀分配效应的燃料电池堆建模方法，质子交换膜燃料电池结构包括双极板、气体流道、气体扩散层、微孔层、催化层和质子交换膜。模型的建立包括流体网络模型、单电池机理模型以及流体网络模型与单电池机理模型的耦合，以下选取一个完整的循环迭代步骤进行说明。
(1)计算电堆需求的总反应气体量
Figure BDA0002357443340000111
带入上述参数，计算得出电堆阳极总氢气量为9.40×10-6kg s-1，阴极总空气量为4.29×10-4kg s-1，由于反应气体的相对湿度为100％，通过水蒸气饱和蒸汽压计算得出阳极与阴极入口水蒸气质量流量为1.26×10-5kg s-1，4.02×10-5kg s-1，因此得出电堆阳极与阴极入口气体的总质量流量分别为2.21×10-5kg s-1，4.70×10-4kg s-1。
(2)计算各单电池入口与出口处的气体量
初始情况下，假设总反应气体均匀分配到各单电池，则可以计算得出各单电池阳极与阴极的入口气体流量分别为4.11×10-6kg s-1，9.40×10-5kg s-1，减去气体消耗量，计算得出电池出口处的气体量为3.16×10-5kg s-1，8.40×10-5kg s-1。
(3)计算电堆中各部分的压降损失
压降损失包括摩擦压降损失与局部压降损失两部分，计算式如下：
Figure BDA0002357443340000121
摩擦压降系数定义如下：
Figure BDA0002357443340000122
针对光滑的圆形截面通道，在稳定流动状态下，摩擦因子计算如下：
Figure BDA0002357443340000123
Figure BDA0002357443340000124
针对矩形流通截面，实际摩擦因子需要在圆形截面的基础上进行修正，计算如下：
Figure BDA0002357443340000125
Figure BDA0002357443340000126
其中
Figure BDA0002357443340000127
表示修正系数，a0(m)表示矩形截面的长度，b0(m)表示矩形截面的宽度。
局部压降损失由于流体运动过程中的分叉、汇合及转弯造成，其中分叉压降损失的计算式如下：
Figure BDA0002357443340000131
Figure BDA0002357443340000132
Figure BDA0002357443340000133
多项式系数如下表所示，拟合结果的确定系数分别为0.9988和0.9683，表明拟合结果良好。
Figure BDA0002357443340000134
对于汇合压降损失，计算表达式如下：
Figure BDA0002357443340000135
Figure BDA0002357443340000136
Figure BDA0002357443340000141
Figure BDA0002357443340000142
针对转弯压降损失，计算表达式如下：
Figure BDA0002357443340000143
Figure BDA0002357443340000144
Figure BDA0002357443340000145
多项式拟合系数如下表所示，拟合结果的确定系数分别为0.993，表明拟合结果良好。
Figure BDA0002357443340000146
利用上述压降计算公式，可以得出阳极总压降损失分布情况如图2所示：
阳极进气歧管中，单电池1到单电池2压降损失0.21Pa，单电池2到单电池3压降损失0.14Pa，单电池3到单电池4压降损失0.08Pa，单电池4到单电池5压降损失0.01Pa。
阳极排气歧管中，单电池1到单电池2压降损失0.02Pa，单电池2到单电池3压降损失0.04Pa，单电池3到单电池4压降损失0.06Pa，单电池4到单电池5压降损失0.07Pa。
单电池入口到出口的阳极压降损失，单电池1为3.36Pa，单电池2为3.73Pa，单电池3为3.63Pa，单电池4为3.54Pa，单电池5为3.43Pa。
同理，计算阴极总压降损失分布情况如下：
阴极进气歧管中，单电池1到单电池2压降损失11.42Pa，单电池2到单电池3压降损失7.04Pa，单电池3到单电池4压降损失3.88Pa，单电池4到单电池5压降损失0.07Pa。
阴极排气歧管中，单电池1到单电池2压降损失1.43Pa，单电池2到单电池3压降损失2.49Pa，单电池3到单电池4压降损失3.56Pa，单电池4到单电池5压降损失4.66Pa。
单电池入口到出口阴极压降损失，单电池1为24.40Pa，单电池2为43.43Pa，单电池3为36.48Pa，单电池4为29.66Pa，单电池5为21.60Pa。
(4)计算各闭合回路中总压降损失
基于上述压降损失分布情况，按照流体顺时针运动方向压降为正，逆时针方向压降为负，核算各闭合回路中的总压降损失。
阳极，由单电池1和单电池2组成的闭合回路中，总压降损失为0.56Pa，由单电池2和单电池3组成的闭合回路总压降损失为0Pa，由单电池3和单电池4组成的闭合回路总压降损失为-0.08Pa，由单电池2和单电池3组成的闭合回路总压降损失为-0.16Pa。
阴极，由单电池1和单电池2组成的闭合回路中，总压降损失为29.02Pa，由单电池2和单电池3组成的闭合回路总压降损失为-2.4Pa，由单电池3和单电池4组成的闭合回路总压降损失为-6.5Pa，由单电池2和单电池3组成的闭合回路总压降损失为-12.65Pa。
(5)迭代更新流量分布情况直至各闭合回路总压降损失达到收敛标准
基于上述闭合回路中的总压降损失情况，利用牛顿迭代法，更新各单电池入口的流量并重新计算各部分压降损失，直至各闭合回路总压降损失达到收敛情况。针对阳极反应气体，上述迭代过程进行了97次直至收敛，对于阴极反应气体，迭代过程进行了268次直至收敛，计算得出单电池1到单电池5的阳极进气量分别为5.04×10-6kg s-1，4.08×10-6kgs-1，4.09×10-6kg s-1，4.23×10-6kg s-1，4.60×10-6kg s-1，阴极进气量分别为1.82×10- 4kg s-1，4.31×10-5kg s-1，4.55×10-5kg s-1，5.93×10-5kg s-1，1.40×10-5kg s-1。
(6)计算各单电池模型内部的传热传质过程
上述流体网络模型得出了电堆中各单电池的入口气体量，通过单电池机理模型计算各单电池内部的膜态水、液态水体积分数、气体组分、温度及输出电压，从而得出整个电堆的性能表现。
膜态水含量的计算采用显式格式算法，在每个时间步直接求解阳极催化层，膜和阴极催化层中心处的膜态水含量。
Figure BDA0002357443340000151
Figure BDA0002357443340000161
Figure BDA0002357443340000162
阳极催化层与膜之间的有效扩散系数
Figure BDA0002357443340000163
经计算为1.67×10-10m2s-1，膜与阴极催化层之间的有效扩散系数
Figure BDA0002357443340000164
经计算为1.68×10-10m2s-1，初始的膜态水含量为8，经过0.1s后，计算得出单电池1中节点1阳极催化层，膜，阴极催化层的膜态水含量分别为6.99，7.99，8.76。
催化层，微孔层和扩散层中心处的液压同样在每一个时刻进行更新。
Figure BDA0002357443340000165
Figure BDA0002357443340000166
Figure BDA0002357443340000167
Figure BDA0002357443340000168
一旦液压和气压得到求解后，液态水体积分数计算表达式如下：
pc＝pg-pl (1-24)
Figure BDA0002357443340000171
经过0.1s后，计算得出阴极催化层，微孔层，扩散层与流道中液态水体积分数分别为1.05×10-4，1.48×10-10，0，0。
气体组分包括水蒸气，氢气，氧气和氮气，同样采用显示格式更新算法进行计算：
Figure BDA0002357443340000172
Figure BDA0002357443340000173
Figure BDA0002357443340000174
Figure BDA0002357443340000175
经过0.1s后，计算得出，阳极流道，扩散层，微孔层与催化层中的氢气浓度分别为47.7、47.6、47.4、以及47.3mol m-3，水蒸气浓度为0.12、0.15、0.8、以及1.2mol m-3，阴极催化层，微孔层，扩散层与流道中氧气浓度为9.65、9.80、10.0、以及10.1mol m-3，水蒸气浓度为1.72、1.16、0.17、以及0.2mol m-3，氮气浓度为37.7、37.6、37.6、以及37.7mol m-3。
因此计算得出，单电池1阳极出口混合气体密度分别为0.0979kg m-3,粘度为0.9×10-5kg m-1s-1，质量流量为0.19×10-5kg s-1，阴极出口混合气体密度分别为1.38kg m-3,粘度为0.19×10-4kg m-1s-1，质量流量为0.89×10-4kg s-1。
单电池内部每层中心处的温度同样在每个时间步更新：
Figure BDA0002357443340000181
Figure BDA0002357443340000182
···
Figure BDA0002357443340000183
经过0.1s后，从阳极极板到阴极极板的温度分布分别为333.14K，333.15K，333.15K，333.15K，333.15K，333.18K，333.16K，333.15K，333.15K，333.15K，333.14K。
单电池的输出电压基于塔菲尔方程进行计算：
Vout＝VNernst+Vact+Vohmic+KVconc (1-37)
Figure BDA0002357443340000184
Figure BDA0002357443340000185
Vohmic＝-I·ASR (1-40)
Figure BDA0002357443340000186
在0.1s时，通过计算得出，单电池1到单电池5的输出电压依次为0.72V，0.70V，0.71V，0.72V，0.73V。
(7)将单电池出口处的气体状态反馈给流体网络模型
单电池机理模型准确的给出了出口处的气体状态，如气体浓度、流速和温度，将其反馈给流体网络模型，并重复步骤(1)-(5)，重新计算电堆中各单电池入口的气体量。
上述步骤循环进行，直至各单电池内部的状态参数以及各单电池入口的反应气体量均趋于稳定状态。最终收敛情况下，单电池1到单电池5的阳极进气质量流量分别为1.43×10-4kg s-1，6.41×10-5kg s-1，6.69×10-5kg s-1，7.80×10-5kg s-1，1.17×10-4kg s-1，如图5所示。单输出电压分别为0.76V，0.74V，0.74V，0.75V，0.76V，如图6所示。

Claims (1)

1.具有流体不均匀分配效应的燃料电池堆建模方法，质子交换膜燃料电池结构包括双极板、气体流道、气体扩散层、微孔层、催化层和质子交换膜，其特征是：模型的建立包括流体网络模型、单电池机理模型以及流体网络模型与单电池机理模型的耦合，具体建模步骤如下：
(1)流体网络模型
流体运动过程存在摩擦压降损失与局部压降损失。摩擦压降损失是指流体与壁面之间的摩擦，局部压降损失是指流体运动过程中的分叉、汇合及转弯造成的损失，压降计算公式如下：
Figure FDA0002357443330000011
其中Δptotal是总压降损失，Δpfr是摩擦压降损失，Δplocal是局部压降损失，ζfr是摩擦压降系数，ζlocal是局部压降系数，ρ是流体密度，u是流体速度，其中压降系数取决于流动状态及流通截面设计，
(a)摩擦压降损失计算
摩擦压降系数定义如下：
Figure FDA0002357443330000012
其中ψ表示摩擦因子，其数值取决于雷诺数及壁面粗糙度，l是流动长度，Dh是水力直径，针对光滑的圆形截面通道，在稳定流动状态下，摩擦因子计算如下：
Figure FDA0002357443330000013
Figure FDA0002357443330000014
其中ψcir表示圆形截面摩擦因子，Re表示雷诺数，μ表示动力粘度，
对于矩形流通截面，实际摩擦因子需要在圆形截面的基础上进行修正，计算如下：
Figure FDA0002357443330000021
Figure FDA0002357443330000022
其中
Figure FDA0002357443330000023
表示修正系数，a0表示矩形截面的长度，b0表示矩形截面的宽度，
(b)局部压降损失
局部压降损失由于流体运动过程中的分叉、汇合及转弯造成，其中分叉压降损失的计算表达式如下：
Figure FDA0002357443330000024
Figure FDA0002357443330000025
Figure FDA0002357443330000026
其中
Figure FDA0002357443330000027
表示流体从直截面流动到旁截面的分叉压降损失，
Figure FDA0002357443330000028
表示流体从一个直截面流动到另外一个直截面的分叉压降损失，
Figure FDA0002357443330000029
分别表示流体从直截面流动到旁截面、在流到另一个直截面的分叉压降系数，u1表示流体位于直截面的速度，A1，A2表示直截面与旁截面的横截面积，m1、m2、m3分别表示从直截面流到旁截面，在流到另一个直截面的质量流量，下角标1、2、3分别表示第一直截面、旁截面、另外一个直截面，x、y分别表示从旁截面与第一直截面的面积比值与质量流量比值，p00,p10...p14,p05表示多项式拟合系数，
对于汇合压降损失，计算表达式如下：
Figure FDA0002357443330000031
Figure FDA0002357443330000032
Figure FDA0002357443330000033
Figure FDA0002357443330000034
其中
Figure FDA0002357443330000035
表示流体从旁截面流到第一直截面的汇合压降损失，
Figure FDA0002357443330000036
表示流体从另外一个直截面流动到第一直截面的汇合压降损失，
Figure FDA0002357443330000037
分别表示流体从第一直截面与旁截面流动到另外一个直截面的汇合压降系数，φ表示修正系数，
针对转弯压降损失，计算表达式如下：
Figure FDA0002357443330000038
Figure FDA0002357443330000039
Figure FDA00023574433300000310
其中
Figure FDA00023574433300000311
表示转弯处的压降损失，
Figure FDA00023574433300000312
表示转弯处的压降损失系数，a、b表示直截面的长度与宽度，z表示直截面的长宽比，p00,p10...p12,p03表示多项式拟合系数，
基于上述压降公式，能够计算总反应气体及冷却液流入电堆歧管后的各部分压降损失，从而得到实际流入各单电池的反应气体流量和冷却液流量；
(2)单电池机理模型
质子交换膜燃料电池结构包括双极板、气体流道、气体扩散层、微孔层、催化层和质子交换膜，模型采用显式格式算法，并且层内不再细分网格，在每层的中心处计算膜态水含量、液态水体积分数、气体组分以及温度，
为了反映单电池内部沿着流道方向上气体浓度和温度分布情况，模型沿着流动方向将单电池分成多个节点，流道中的气体温度、浓度和速度信息参数从上一节点传递到下一节点，从而将模型扩展为“垂直于极板方向”与“沿着流道方向”相叠加的准二维瞬态多相流模型，
(a)膜态水含量
膜态水含量的计算采用显式格式算法，在每个时间步直接求解阳极催化层，膜和阴极催化层中心处的膜态水含量。经过离散化处理后，膜态水计算表达式如下：
Figure FDA0002357443330000041
Figure FDA0002357443330000042
Figure FDA0002357443330000043
其中
Figure FDA0002357443330000044
是上一时刻阳极催化层、膜和阴极催化层的膜态水含量，
Figure FDA0002357443330000045
Figure FDA0002357443330000046
是下一时刻的膜态水含量，
Figure FDA0002357443330000047
分别表示膜与阳极催化层、膜与阴极催化层之间的有效扩散率，δ表示厚度，Smw表示膜态水源项，ω表示聚合物体积分数，EW表示膜当量质量，ρMEM表示质子交换膜密度，Δt表示时间步长，
(b)液态水体积分数
催化层，微孔层和扩散层中心处的液压同样在每一个时刻进行更新，
Figure FDA0002357443330000048
Figure FDA0002357443330000049
Figure FDA0002357443330000051
Figure FDA0002357443330000052
其中
Figure FDA0002357443330000053
为催化层，微孔层和扩散层上一时刻的液压数值，
Figure FDA0002357443330000054
Figure FDA0002357443330000055
为下一时刻的液压数值，slq表示液态水体积分数，
Figure FDA0002357443330000056
表示催化层和微孔层之间、微孔层与扩散层之间的有效液态水扩散系数，
Figure FDA0002357443330000057
表示扩散层中有效液态水扩散系数，rCH表示扩散层和气体流道界面处的有效传质面积系数，Slq是液态水的源项，ε是孔隙率，ρlq表示液态水密度，
一旦液压和气压得到求解后，液态水体积分数计算表达式如下：
pc＝pg-pl (1-25)
Figure FDA0002357443330000058
其中pc表示毛细压力，pg表示气压，σ表示表面张力系数，θ表示接触角，K0表示固有液态水渗透率，
(c)气体浓度
气体组分包括水蒸气、氢气、氧气和氮气，同样采用显示格式算法进行计算：
Figure FDA0002357443330000059
Figure FDA00023574433300000510
Figure FDA0002357443330000061
Figure FDA0002357443330000062
其中
Figure FDA0002357443330000063
表示催化层、微孔层、扩散层和流道中上一时间步的气体浓度，
Figure FDA0002357443330000064
表示下一时间步的气体浓度(i＝H2、O2、N2、水蒸气)，
Figure FDA0002357443330000065
Figure FDA0002357443330000066
表示催化层和微孔层之间，微孔层与扩散层之间，扩散层与流道之间的有效气体扩散系数，Si是气体源项，
(d)温度
单电池内部每层中心处的温度同样在每个时间步更新：
Figure FDA0002357443330000067
Figure FDA0002357443330000068
Figure FDA0002357443330000069
Figure FDA00023574433300000610
Figure FDA00023574433300000611
Figure FDA0002357443330000071
其中
Figure FDA0002357443330000072
表示上一时间步的极板、流道、气体扩散层、微孔层、催化层和膜的温度，
Figure FDA0002357443330000073
是下一时间的温度，
Figure FDA0002357443330000074
Figure FDA0002357443330000075
是极板和流道之间、流道与扩散层之间、扩散层与微孔层之间、催化层与微孔层之间、膜与催化层之间的有效导热系数。hcool是极板与冷却液之间的传热系数，cp表示比热容，ST是热源项，
(e)输出电压
单电池的输出电压计算：
Vout＝VNernst+Vact+Vohmic+KVconc (1-37)
Figure FDA0002357443330000076
Figure FDA0002357443330000077
Vohmic＝-I·ASR (1-40)
Figure FDA0002357443330000078
其中Vout表示输出电压，VNernst表示能斯特电压，Vact表示活化损失电压，Vohmic表示欧姆损失电压，Vconc表示浓差损失电压，K是校正因子，ΔG表示吉布斯自由能，F表示法拉第常数，ΔS表示熵变，Tref表示参考温度，R表示理想气体常数，
Figure FDA0002357443330000079
表示催化层中氢气与氧气浓度，
Figure FDA00023574433300000710
是参考反应气体浓度，α是电荷转移系数，n表示电子转移数目，j是反应速率，I表示电流密度，ASR表示单位面积电阻，Ilim表示极限电流密度；
(3)流体网络模型与单电池机理模型的耦合
通过流体网络模型与单电池机理模型两者的耦合，可准确描述电堆中反应气体的分配情况，同时能够给出各单电池内部参数分布情况的电堆模型，两个模型耦合过程如下：
首先根据法拉第定律及化学计量比计算电堆需求的总进气量：
Figure FDA0002357443330000081
其中
Figure FDA0002357443330000082
表示电堆需求的总氢气量与空气量，Nstack表示单电池数量，Acell表示单电池面积，ST表示化学计量比，
Figure FDA0002357443330000083
Mair表示氢气与空气的摩尔质量，
由于进气歧管中无电化学反应，所以电堆入口的总反应气体全部流入单电池中。根据质量守恒定律，设定各单电池入口反应气体的初始值，则各单电池出口的气体量等于入口气体量减去电化学反应消耗量，随后根据流体网络模型计算电堆中各部分的压降损失。
针对任一闭环回路，设定气体顺时针运动时压降为正，逆时针运动时压降为负，则闭环回路的总压降损失等于零，若总压降损失不为零，则更新各部分的气体流量，循环迭代，直至所有闭环回路中的总压降损失达到收敛标准，
Max{Δploop,1,...,Δploop,N-1}＜10-3Pa (1-43)
其中Δploop,1,...,Δploop,N-1分别表示闭合回路1到闭合回路N-1中的总压降损失。
当流体网络模型收敛后，则可以设定各单电池的实际入口气体量，随后通过单电池机理模型计算“垂直于极板方向”与“沿着流道方向”两个维度的传热传质过程，由于电池内部除了反应气体的消耗也有水蒸气的生成，因此需要将各单电池的实际出口气体流量反馈给流体网络模型，重新计算压降损失，从而修正各单电池入口的气体量，上述步骤循环进行，直至各单电池内部的状态参数以及各单电池入口的反应气体量均趋于稳定状态，
Figure FDA0002357443330000084
其中ΔV,ΔT,Δλ,Δslq,Δcgas表示两次迭代过程中输出电压、温度、膜态水含量、液态水体积分数和气体浓度的相对误差，
Figure FDA0002357443330000085
表示各单电池入口氢气、空气及冷却液量的相对误差。
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