CN109873186B - 质子交换膜燃料电池准二维模型建立方法 - Google Patents

质子交换膜燃料电池准二维模型建立方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种建立质子交换膜燃料电池的准二维模型建立方法，该模型的建立主要包括：求解流道内传质方程、求解沿流道的局部电流密度和电池输出电压、顺逆流进气模式下，准二维模型的迭代求解等。由于电池运行时由于反应气体的消耗，沿流道方向存在反应气浓度的下降，催化层反应速率的变化使得电池沿流道方向各节点电流密度不同。模型考虑了沿流道方向的实际反应气体浓度分布，能够更好地反映电池运行的局部特性，使模型物理过程更完整，提高了模型的准确性和应用价值，特别有助于电堆及系统级燃料电池模型的开发，推动燃料电池实际应用领域的发展。模型的求解方法具有更好的收敛性和计算效率，有助于模型快速稳定地对电池运行情况进行预测。

Description

质子交换膜燃料电池准二维模型建立方法
技术领域
本发明属于电化学燃料电池领域，具体涉及一种对质子交换膜燃料电池准二维模型的建立方法。
背景技术
质子交换膜燃料电池具有效率高、零排放、低温启动等优点，因此被广泛认为有很好的发展潜力和应用前景。相比燃料电池的实验测试，计算机仿真能够有效减少研发周期和成本，并且避免了实验测试的诸多干扰因素，因此将其作为研发手段之一。
目前，燃料电池模型的建立方式主要有两种：一种是通过现有的计算流体力学(CFD)软件，分析燃料电池内部的质量、动量、能量和电荷传输过程；另一种是在一定的假设基础上对电池的控制方程进行解析求解。然而，这两种模型建立方式都存在各自的弊端：前者虽然考虑的物理化学过程完整，且仿真工具较成熟，但模型的计算时间长、效率低，因此很难适用于燃料电池的研发；后者的计算效率高，能满足企业仿真工作者对于快速预测电池性能和运行情况的需求，但因模型做了不同程度的简化，其仿真结果的准确性受到一定影响，这直接决定了模型的实际应用价值。
为了解决上述问题，一种思路是开发出电化学反应机理和传输过程完整的解析模型。目前的解析模型多为一维模型，仅考虑了垂直于电池极板方向上的变化，而忽略了流道内部的气体浓度分布。工程实践证明，流道的结构设计和流道内进气方式的改变对于电池性能的影响是显著的，因此开发出一种考虑了流道配气的电池模型显得尤为重要。
发明内容
本发明的目的是提供一种质子交换膜燃料电池的准二维模型建立方法，能够对流道内的反应气体传输方程以及沿流道方向的局部电流密度分布进行求解，且能够对顺逆流两种不同配气方式下的电池运行情况进行分析。
建立质子交换膜燃料电池的准二维模型建立方法的具体步骤如下：
(1)求解流道内传质方程
稳态情况下，流道内反应气体的完整传输过程可以由对流扩散方程表示：
Figure GDA0003314799110000011
式中，x和y分别表示垂直电池极板方向和沿流道方向；CGDL(mol m-3)为气体扩散层(GDL)内的反应气摩尔浓度；Cch为流道内的气体摩尔浓度，由于不考虑流道截面上的气体浓度差异，此处Cch仅在y方向上变化；uch(m s-1)为流道内的气体流速；dch(m)为流道深度；
Figure GDA0003314799110000029
和Dch(m3 s-1)分别为GDL和流道(ch)内气体的有效扩散系数。
等号左侧为垂直极板方向上(x方向)通过流道进入气体扩散层的反应气体流通量；等号右侧两项依次为流道内气体的对流项和扩散项；
从流道上游到下游，流道被划分为N个相同尺寸的节点，各个节点对应的电流密度不同，但均满足：
Figure GDA0003314799110000021
上式中，Ik为各节点对应的电流密度；qk(mol m-2s-1)为单位面积反应速率；F为法拉第常数；阳极氢气反应的n＝2，阴极氧气反应的n＝4；
将变量依次无量纲化为：
Figure GDA0003314799110000022
结合公式(1-1)和(1-2)得到的无量纲方程为：
Figure GDA0003314799110000023
式中，Lch为流道特征长度，取值为电池的极板长度；流道内对流强度和扩散强度的相对大小可以由传质佩克莱数Pe表征:
Figure GDA0003314799110000024
当流道内对流占主导时，忽略流道内气体扩散的作用，而将方程简化为：
Figure GDA0003314799110000025
由上式求出的流道气体浓度分布为线性分布，结果适用于每个流道节点内；
Figure GDA0003314799110000026
表示各个节点入口界面处的气体浓度。在节点1入口处
Figure GDA0003314799110000027
有：
Figure GDA0003314799110000028
代入微分方程(1-5)可求得节点1内气体浓度分布；后续节点入口边界条件(即入口浓度)可以由上一节点求得的出口浓度给定；各节点内特征浓度可由该节点进出口平均浓度表示；
(2)求解沿流道的局部电流密度和电池输出电压
流道各节点的局部电流密度Ik和输出电压V均为待求量，共有N+1个变量，其满足两个确定关系：电池总的平均电流密度为给定值I；电池各节点处阴阳极电势差相等。这两个关系由下面的公式(2-1)和(2-2)表示：
Figure GDA0003314799110000031
Figure GDA0003314799110000032
上式中，下标k为节点标号；Erev,k为第k个节点的可逆电压；Ωk为第k个节点的面比电阻；
Figure GDA0003314799110000033
分别为阳极/阴极活化过电势，由塔菲尔公式确定，
Figure GDA0003314799110000034
均为电流密度Ik的函数；
联立公式(2-1)和(2-2)可以求出各节点的局部电流密度和输出电压；
(3)顺逆流进气模式下准二维模型的迭代求解
前述步骤1和2中的流道内反应气体浓度和电流密度Ik相互耦合，采用迭代方法进行求解，求解过程如下：
(3.1)迭代变量初始化
迭代初值的选取对迭代收敛性影响很大，采用给定的总平均电流密度I先代入一维模型(即公式(2-2))计算出一维稳态解，用计算出的稳态解对准二维模型中各节点参数进行初始化，各节点局部电流密度Ik用I初始化；
(3.2)代入各节点电流密度Ik，根据步骤(1)更新流道内各节点的平均浓度。
(3.3)由各节点电流密度和更新后的流道内各节点的平均浓度代入公式(2-2)计算对应x方向上的物理量分布，如面比电阻Ωk、可逆电压Erev,k和过电势
Figure GDA0003314799110000035
(3.4)由求解出的物理量，根据步骤(2)求出下一个迭代步的电流密度Ik *。
(3.5)重复求解步骤(3.2)-(3.4)，直到连续两次计算出的电流密度相对误差小于残差：
Figure GDA0003314799110000036
模型在顺逆流进气模式下，均默认y轴正方向为阳极入口到出口，阴阳极流道节点均由y轴正方向进行统一划分和编号。顺流模式下，阴极流道内氧气浓度的边界条件为第1节点的入口浓度已知，而在逆流模式下，该边界条件应调整为第5节点的入口浓度已知；
通过采用该方法，能够对顺逆流进气模式下的质子交换膜燃料电池性能和沿流道方向的物理量分布进行求解，且该求解方法能保证计算的收敛性和高效性；
由于电池运行时由于反应气体的消耗，沿流道方向必然存在反应气浓度的下降，从而导致催化层反应速率的变化，表现为电池沿流道方向各节点电流密度不同；
在工程实践上，实际的单电池流道为长流道，流道长度及流道结构对电池的影响往往很显著；另外，工程上往往更关注燃料电池电堆及系统的特性，而在燃料电池电堆层面，电池的局部问题会更加突出，且需要考虑流道的配气特性；
本发明的特点以及产生的有益效果是：
(1)该准二维模型的建立增加了流道方向的考虑，使模型物理过程更完整，提高了模型的准确性和应用价值；
(2)该准二维模型的建立有助于电堆及系统级燃料电池模型的开发，推动燃料电池实际应用领域的发展；
(3)模型的求解方法具有更好的收敛性和计算效率，采用的初始化方法，相比根据经验随意给定电池各参数初始值，模型求解的收敛性更好，且收敛速度更快，有助于模型快速稳定地对电池运行情况进行预测；
附图说明
图1为质子交换膜燃料电池结构和进气示意图，流道划分为五个节点；
图2为顺流进气模式下，在总的平均电流密度I取不同I时的局部电流密度分布，I从0.01A cm-2增大到2.0A cm-2，局部电流密度做了无量纲处理：
Figure GDA0003314799110000041
图3为逆流进气模式下，在总的平均电流密度I取不同值时的局部电流密度分布图；
图4为顺逆流进气模式下不同阳极化学计量比STa时的阳极流道氢气浓度分布图；
图5为顺逆流进气模式下不同阴极化学计量比STc时的阴极流道氧气浓度分布图；
图2～图5均为利用本发明计算得到的实施效果；
具体实施方式
以下结合说明书附图并通过具体实施例，对本发明的方法和步骤进行详细的说明；
电池结构和相关的基本参数如下：总的平均电流密度I＝1.5A cm-2；氢气/氧气在流道内的有效扩散系数分别为：1.055×10-4/2.652×10-5m2 s-1；进气压力为一个大气压，进气充分加湿条件下，氢气/氧气进气浓度为36.07/7.58mol m-3；进气化学计量比STa/STc为：1.5/2.0，2.0/2.0，2.5/2.0，2.0/1.5，2.0/2.5；流道特征长度Lch＝0.25m；流道深度dch＝1mm；
(1)选取迭代初始值，将流道划分为5个节点，每个节点局部电流密度Ik均由I初始化为1.5A cm-2，各节点代入局部电流密度对垂直极板方向的物理量分布进行求解；
(2)依次代入节点电流密度Ik，对流道内传质方程进行求解，更新流道内的浓度。
Figure GDA0003314799110000051
上式中，
Figure GDA0003314799110000052
阳极氢气反应的n＝2，阴极氧气反应的n＝4，法拉第常数F＝96487C mol-1；
Figure GDA0003314799110000053
表示各个节点入口界面处的气体浓度；uch(m s-1)为流道内的气体流速，由给定的化学计量比和进气浓度确定；顺流进气模式下，流道边界条件为：在节点1入口处
Figure GDA0003314799110000054
有
Figure GDA0003314799110000055
逆流模式下，该边界条件为第5节点的入口浓度已知：
Figure GDA0003314799110000056
＝1处有
Figure GDA0003314799110000057
根据该公式和流道边界条件可以得到流道各节点内的气体浓度分布。
(3)由各节点电流密度和更新后的流道内浓度计算对应x方向上的物理量分布；
(4)由求解出的物理量分布，求解下一个迭代步的电流密度Ik *，求解方程如下；
Figure GDA0003314799110000058
Figure GDA0003314799110000059
(5)重复求解步骤2-4，直到连续两次计算出的电流密度相对误差小于残差：
Figure GDA00033147991100000510
残差ε取值为0.01；
根据以上步骤可以得到电池不同运行工况下的局部电流密度分布和反应气体分布规律；
本发明所提出的质子交换膜燃料电池准二维模型的建立方法，考虑了沿流道方向的实际反应气体浓度分布，能够更好地反映电池运行的局部特性，如沿流道方向的局部电流密度和流道内反应气浓度分布等特征；
实施例图2显示了在STa/STc＝2.0/2.0的顺流进气模式下，随着平均电流密度I增大时电池各节点的局部电流密度分布图；图中纵坐标为无量纲化的局部电流密度
Figure GDA00033147991100000511
大小为各节点电流密度和流道入口节点电流密度的比值
Figure GDA00033147991100000512
可以看到，顺流模式下电池上游的电流密度均高于下游，且分布均近似线性分布；随着平均电流密度I的提高，电流密度分布曲线更平缓；
实施例图3给出了STa/STc＝2.0/2.0的逆流进气模式下，随着平均电流密度I增大时的局部电流密度分布；随着平均电流密度I的增大，电流密度分布逐渐趋于均匀，各节点电流密度均趋近于阴极入口节点值(节点5)；逆流模式下的电流密度分布不为线性分布，且当电流密度I较高时呈现出“中间高两边低”的特征；相比顺流模式的电流密度分布(
Figure GDA0003314799110000061
值最大相差0.5)，逆流模式下的电流密度分布更均匀(
Figure GDA0003314799110000062
值最大差异不超过0.2)；当I增大到0.3A cm-2后，各节点电流密度的差异变得很小，此时
Figure GDA0003314799110000063
值最大仅有0.02的差异；
实施例图4给出了在不同的阳极进气化学计量比时，顺逆流进气模式下流道内氢气的浓度分布，分布均近线性分布；从流道上游到下游区域，由于氢气的反应消耗，流道内氢气的浓度逐渐下降，在出口处达到最小值。阳极化学计量比越高，供气速率越大，因此流道内氢气浓度也越高；
实施例图5给出了在不同的阴极进气化学计量比时，顺逆流进气模式下流道内氧气的浓度分布；顺流模式下，节点1为流道入口节点，因此从节点1入口到节点5出口氧气的浓度逐渐下降；逆流模式下，节点5为流道入口节点，因此节点5到节点1氧气浓度逐渐降低；随着阴极化学计量比的提高，阴极流道内供气速率上升，因此氧气浓度也更高；
通过以上实施过程，可以量化说明本发明所建立的质子交换膜燃料电池准二维模型，可以用于快速高效地分析电池的局部特性。

Claims (1)

1.一种建立质子交换膜燃料电池的准二维模型建立方法，其特征是：所述模型建立的具体步骤如下：
(1)求解流道内传质方程
稳态情况下，流道内反应气体的完整传输过程由对流扩散方程表示：
Figure FDA0003582664020000011
式中，x和y分别表示垂直电池极板方向和沿流道方向；CGDL为GDL内的反应气摩尔浓度；Cch为流道内的气体摩尔浓度，不考虑流道截面上的气体浓度差异，此处Cch仅在y方向上变化；uch为流道内的气体流速；dch为流道深度；
Figure FDA0003582664020000012
为GDL内气体的有效扩散系数，式中等号左侧为垂直极板的x方向上通过流道进入气体扩散层的反应气体流通量；等号右侧两项依次为流道内气体的对流项和扩散项，
从流道上游到下游，流道被划分为N个相同尺寸的节点，各个节点对应的电流密度不同，但均满足：
Figure FDA0003582664020000013
式中，Ik为各节点对应的电流密度；qk为单位面积反应速率；F为法拉第常数；阳极氢气反应的n＝2，阴极氧气反应的n＝4，
将变量依次无量纲化为：
Figure FDA0003582664020000014
结合公式(1-1)和(1-2)得到无量纲方程为：
Figure FDA0003582664020000015
式中，Lch为流道特征长度，取值为电池的极板长度；流道内对流强度和扩散强度的相对大小可以由传质佩克莱数Pe表征；
Figure FDA0003582664020000016
当流道内对流占主导时，忽略流道内气体扩散的作用，将方程简化为：
Figure FDA0003582664020000017
由(1-5)式求出的流道气体浓度分布为线性分布，结果适用于每个流道节点内；在节点1入口
Figure FDA0003582664020000021
处有：
Figure FDA0003582664020000022
代入微分方程(1-5)可求得节点1内气体浓度分布；后续节点入口边界条件可以由上一节点求得的出口浓度给定；各节点内特征浓度可由该节点进出口平均浓度表示；
(2)求解沿流道的局部电流密度和电池输出电压
流道各节点的局部电流密度Ik和输出电压V作为待求量，共有N+1个变量，变量满足：电池总的平均电流密度为给定值I；电池各节点处阴阳极电势差相等，这两个关系由下式(2-1)和(2-2)表示：
Figure FDA0003582664020000023
Figure FDA0003582664020000024
式中，下标k为节点标号；Ωk为第k个节点的面比电阻；
Figure FDA0003582664020000025
分别为阳极/阴极活化过电势，并且是电流密度Ik的函数，
对公式(2-1)和(2-2)联立求解得出各节点的局部电流密度和输出电压；
(3)顺逆流进气模式下，准二维模型的迭代求解
前述步骤(1)和(2)中的流道内反应气体浓度和电流密度Ik相互耦合，采用迭代方法进行求解：
(3.1)迭代变量初始化
采用给定的总平均电流密度I先代入一维模型计算出一维稳态解，用计算出的稳态解对准二维模型中各节点参数进行初始化，各节点局部电流密度Ik用I初始化；
(3.2)代入各节点电流密度Ik，根据步骤(1)更新流道内浓度边界条件；
(3.3)由各节点电流密度和更新后的流道内浓度边界条件计算对应x方向上的物理量分布；
(4)由求解出的物理量，根据步骤(2)求出下一个迭代步的电流密度Ik *；
(5)重复求解步骤(3.2)-(3.4)，直到连续两次计算出的电流密度相对误差小于残差：
Figure FDA0003582664020000026
模型在顺逆流进气模式下，默认沿流道方向y是阳极入口到出口，阴阳极流道节点均由阳极入口到出口方向进行划分和编号；顺流模式下，阴极流道内氧气浓度的边界条件为已知的第1节点的入口浓度，而在逆流模式下，该边界条件应调整为已知的第5节点的入口浓度；由此实现顺逆流进气模式下质子交换膜燃料电池沿流道方向的局部性能参数和物理量的求解。
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