CN114447378B - 一种质子交换膜燃料电池的参数优化方法 - Google Patents
一种质子交换膜燃料电池的参数优化方法 Download PDFInfo
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Abstract
本发明公开了一种质子交换膜燃料电池的参数优化方法，包括以下步骤：步骤1、建立质子交换膜燃料电池物理模型；步骤2、在不同操作电压和参数下，运行质子交换膜燃料电池物理模型得到数据集，用数据集训练神经网络，以训练好的神经网络替代质子交换膜燃料电池物理模型；步骤3：使用NSGA‑II进行多目标优化，并采用TOPSIS方法选择Pareto前沿最优解，得到质子交换膜燃料电池的参数最优组合。本发明优化得到的参数具有精度高的优点，可以提升质子交换膜燃料电池的性能。
Description
技术领域
本发明涉及电化学燃料电池领域，特别是一种质子交换膜燃料电池的参数优化方法。
背景技术
质子交换膜燃料电池因其能量转换效率高、污染排放低而被认为是最有前途的能源转换设备。燃料电池作为一种环境友好的电化学设备，可以将反应物的化学能转化为可用的电能，产物仅为水。但催化剂成本高、耐久性差的问题使燃料电池难以得到广泛应用。为了提高燃料电池的整体性能，人们对多孔层的结构和参数进行了大量的研究。研究人员考虑了堆叠装配力对燃料电池GDL的影响，并进行了实验研究。也有人研究了催化剂层中铂的非均相负载和PEMFC阴极气体扩散层的孔隙率。以往的研究大多集中在气体扩散层或催化层，而没有考虑两者。同时，考虑气体扩散层和催化层的参数，确定最佳的参数组合将有助于提高燃料电池的功率，并为多孔层组件的选择提供帮助。
发明内容
本发明的目的在于，提供一种质子交换膜燃料电池的参数优化方法。本发明优化得到的参数具有精度高的优点，可以提升质子交换膜燃料电池的性能。
本发明的技术方案：一种质子交换膜燃料电池的参数优化方法，包括以下步骤：
步骤1、建立质子交换膜燃料电池物理模型；
步骤2、在不同操作电压和参数下，运行质子交换膜燃料电池物理模型得到数据集，用数据集训练神经网络，以训练好的神经网络替代质子交换膜燃料电池物理模型；
步骤3：使用NSGA-II进行多目标优化，并采用TOPSIS方法选择Pareto前沿最优解，得到质子交换膜燃料电池的参数最优组合。
上述的质子交换膜燃料电池的参数优化方法，所述质子交换膜燃料电池物理模型为三维数学模型、直流道数学模型或两相流等温模型；所述质子交换膜燃料电池物理模型包括质量守恒方程，动量守恒方程，组份守恒方程，液态水守恒方程，膜中水守恒方程，电子势守恒方程和离子势守恒方程。
前述的质子交换膜燃料电池的参数优化方法，所述质子交换膜燃料电池物理模型的质量守恒方程如下：
动量守恒方程如下：
组份守恒方程如下：
流道内液态水守恒方程如下：
多孔电极中液态水守恒方程如下：
Pc＝Pg-Pl；
；
膜中水守恒方程如下：
；
电子势守恒方程如下：
离子势守恒方程如下：
其中：ε是孔隙率；s表示液态水的饱和度；S表示源项；ρ表示密度；u表示反应物速度；P表示压力；J表示Leverett-J函数；μ表示动力粘度；Y表示气体组份的质量分数；D表示气体组份的扩散速率；κ表示电导率；K表示本构渗透率；θ表示接触角；σ表示表面张力；k表示相对渗透率；Jion表示示离子电流密度；ω表示电解质体积分数；nd表示电渗拖拽系数；表示电子电势；/>表示离子电势；λ表示膜中离子水浓度；Dλ表示离子水的扩散速度；F表示阿伏伽德罗常数；EW表示膜的当量质量；其中下标：g表示气体；i表示气体组份；l表示液体；c表示毛细；mem表示质子膜；e表示电子；ion表示离子；mw表示膜水；d表示拖拽；其中上标：eff表示有效的。
前述的质子交换膜燃料电池的参数优化方法，所述的参数是气体扩散层孔隙率，电解质体积分数和催化层孔隙率。
前述的质子交换膜燃料电池的参数优化方法，所述神经网络的输入层的四个神经元分别代表工作电压、催化层孔隙率、电解质体积分数和气体扩散层孔隙率；所述神经网络的隐藏层有100个神经元；所述输出层中的神经元代表平均电流密度；
所述神经网络设置有前馈网络；所述神经网络使用Levenberg-Marquardt算法调整权重和偏差使输出与计算输出之间的误差均方最小；所述数据集划分为训练集、验证集和测试集，分别占70％、15％和15％；
训练好的神经网络构建了输入数据和对应的输出数据之间的关系：
I＝S(U，ωcl，εcl，εgbl)；
其中：I是平均电流密度和神经网络模型的输出，U是点烟，εgdl是气体扩散层的孔隙率，εcl是催化层的孔隙率，ωcl是催化层的电解质体积分数，S是工作电压和多孔层参数的函数；
输出功率密度表示为：
P＝UI；
式中P为功率密度。
前述的质子交换膜燃料电池的参数优化方法，步骤3中，所述多目标优化的目标函数的构建过程如下：
多目标优化的一般函数表示为：
min[f1(x)，f2(x)，…，fm(x)]
式中：fi(x)(i＝1，2，…，m)为目标函数，x代表变量，lb和ub为x的上下限，Aeq*x＝beq和A*x≤b是x线性等式约束和线性不等式约束；
在目标函数输入变量中加入约束条件，以剔除不满足约束条件的个体；加入约束条件后目标函数用下式表示：
设置目标函数的最小值，选择输出功率密度和电解质体积分数的负值作为目标函数：
min[-F1，F2]
s.t.
0.4≤U≤0.9
0.1≤ωcl≤0.5
0.1≤εcl≤0.45
0.4≤εgdl≤0.7。
与现有技术相比，本发明通过用神经网络模型替代燃料电池物理模型，神经网络之所以能够应用于燃料电池模型，是因为燃料电池本身的复杂性，由于燃料电池中存在着复杂的传质、能量传递和电化学耦合反应现象，这种复杂性和多尺度问题使建模变得困难并且需要大量额外的计算时间。而神经网络通过权重和阈值构建神经元之间的连接，可以快速轻松地解决这个复杂的问题，并且计算速度和准确率得到显着提高。本发明采用神经网络替换传统的燃料电池物理模型，可以在很短的时间内输出极化曲线，克服了燃料电池反应的复杂性。同时以往的研究大多集中在气体扩散层或催化层，而没有考虑两者，而发明同时考虑气体扩散层和催化层的参数，确定最佳的参数组合将有助于提高燃料电池的功率，并为多孔层组件的选择提供帮助。本发明还考虑到催化剂成本较高，因此在参数中还选择了电解质体积分数，在降低电解质体积分数的同时提高输出功率密度。
附图说明
图1为本发明的燃料电池机理模型验证图；
图2为本发明的不同气体扩散层孔隙率下得到的极化曲线图；
图3为本发明的不同电解质体积分数下得到的极化曲线图；
图4为本发明的不同催化层孔隙率下得到的极化曲线图；
图5为本发明的样本的功率密度点图；
图6为本发明的神经网络结构图；
图7为本发明的神经网络训练回归图；
图8为本发明的神经网络训练误差直方图；
图9为本发明的神经网络训练均方差收敛图；
图10为本发明的基础多孔层参数下神经网络模型和COMSOL模型极化曲线对比图；
图11为本发明的NSGA-II流程图；
图12为本发明的帕累托最优解图；
图13为本发明的TOPSIS法工作流程图；
图14为本发明的在一组解中标记TOPSIS法选择的解图；
图15为本发明的优化后多孔层参数下神经网络模型和COMSOL模型极化曲线对比图；
图16为本发明的优化后和优化前极化曲线对比图；
图17为本发明的优化后和优化前功率密度曲线对比图。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明作进一步的说明，但并不作为对本发明限制的依据。
实施例：一种质子交换膜燃料电池的参数优化方法，包括以下步骤：
步骤1、建立质子交换膜燃料电池物理模型；所述质子交换膜燃料电池物理模型遵循质量守恒方程，动量守恒方程，组份守恒方程，液态水守恒方程，膜中水守恒方程，电子势守恒方程和离子势守恒方程。
所述质子交换膜燃料电池物理模型的质量守恒方程如下：
动量守恒方程如下：
组份守恒方程如下：
流道内液态水守恒方程如下：
多孔电极中液态水守恒方程如下：
Pc＝Pg-Pl；
；
膜中水守恒方程如下：
；
电子势守恒方程如下：
离子势守恒方程如下：
其中：ε是孔隙率；s表示液态水的饱和度；S表示源项；ρ表示密度；u表示反应物速度；P表示压力；J表示Leverett-J函数；μ表示动力粘度；Y表示气体组份的质量分数；D表示气体组份的扩散速率；κ表示电导率；K表示本构渗透率；θ表示接触角；σ表示表面张力；k表示相对渗透率；Jion表示示离子电流密度；ω表示电解质体积分数；nd表示电渗拖拽系数；表示电子电势；/>表示离子电势；λ表示膜中离子水浓度；Dλ表示离子水的扩散速度；F表示阿伏伽德罗常数；EW表示膜的当量质量；其中下标：g表示气体；i表示气体组份；l表示液体；c表示毛细；mem表示质子膜；e表示电子；ion表示离子；mw表示膜水；d表示拖拽；其中上标：eff表示有效的。
基于上述方程，在COMSOL多物理场软件中建立质子交换膜燃料电池的物理模型。所述质子交换膜燃料电池物理模型为三维数学模型、直流道数学模型或两相流等温模型；为验证物理模型的准确性，将物理模型模拟得到的PEMFC极化曲线与实际的实验数据进行对比，得到如图1所示的燃料电池机理模型验证图，从图1可以看出，模拟结果与实验数据吻合良好。因此，本发明的物理模型是可靠的，可用于参数优化。
步骤2、在不同操作电压和参数下，运行质子交换膜燃料电池物理模型得到数据集，用数据集训练神经网络，以训练好的神经网络替代质子交换膜燃料电池物理模型；具体内容如下：
1、参数敏感性分析
在参数优化前需要进行参数敏感性分析。只有这样才能确定哪些参数可以作为优化对象。图2为不同气体扩散层孔隙率下得到的极化曲线。可以看出，当气体扩散层的孔隙率为0.5时，燃料电池的综合性能最好。当孔隙率为0.4时，活化极化和欧姆极化比孔隙率为0.5时较小，因此极化曲线在前期略高，而在后期浓差极化较大，导致较大性能损失和低得多的极化曲线。当孔隙率为0.6和0.7时，电极电导率随着孔隙率的增加而降低。此时电导率对性能的影响大于气体扩散，极化曲线下降幅度较大。图3为催化层不同电解质体积分数下得到的极化曲线。可以看出，随着电解质体积分数的增加，燃料电池的性能逐渐提高。当电解质体积分数从0.1增加到0.3时，燃料电池的整体性能可以得到很大的提高。但是当电解质体积分数从0.3增加到0.5时，燃料电池的性能实际上只是略有提高。考虑到由铂组成的燃料电池催化剂的成本较高，在提高燃料电池性能的基础上，最佳电解质体积分数不应导致成本过高。图4为不同催化层孔隙率下得到的极化曲线。可以看出，当催化层的孔隙率为0.25时，燃料电池的综合性能最好。当孔隙率为0.1时，与孔隙率为0.25时相比，浓差极化后期性能略有下降。当孔隙率为0.45时，电极电导率随孔隙率的增加而降低。电极电导率的影响起主导作用，极化曲线有一定程度的下降。通过敏感性分析可以发现，气体扩散层孔隙率，电解质体积分数和催化层孔隙率这三个参数对燃料电池的性能都有一定的影响，因此可以将这三个参数作为优化的对象。
2、模型参数化
由于燃料电池参数会变化多次，手动输入参数既麻烦又费时。因此本实施例的模型在COMSOL中参数化。通过模型参数化，可以得到10648组输入参数和10648组输出。功率密度可以通过将工作电压和输出电流密度相乘得到。在10648组参数下，可以得到10648组功率密度，如图5所示。可以看出，在工作电压和不同参数下功率密度变化很大。
3、神经网络替代模型的构建
神经网络之所以能够应用于燃料电池模型，是因为燃料电池本身的复杂性。燃料电池中存在着复杂的传质、能量传递和电化学耦合反应现象。这种复杂性和多尺度问题使建模变得困难并且需要大量额外的计算时间。神经网络通过权重和阈值构建神经元之间的连接，可以快速轻松地解决这个复杂的问题，并且计算速度和准确率得到显着提高。神经网络模型可以在很短的时间内输出极化曲线。可以说，神经网络是预测燃料电池性能的有用工具，它克服了燃料电池反应的复杂性。
本实施例中的神经网络结构如图6所示。输入层的四个神经元分别代表工作电压、催化层孔隙率、电解质体积分数和气体扩散层孔隙率。隐藏层有100个神经元。输出层中的一个神经元代表平均电流密度。将物理模型仿真得到的数据输入MATLAB神经网络工具箱进行神经网络训练，MATLAB神经网络工具箱为神经网络仿真提供了便利。它为无法建立解析表达的非线性系统提供功能命令和应用程序。该工具箱可用于设计、训练、可视化和模拟神经网络。
本实施例中的神经网络使用了前馈网络。为了最小化物理模型输出和计算输出之间的误差均方，使用了Levenberg-Marquardt算法。该算法可以通过调整权重和偏差来达到目标。为了更好地训练神经网络，本实施例将数据集分为三个子集：训练、验证和测试。其中，训练集、验证集和测试集分别占70％、15％和15％。
神经网络训练完成。得到的回归图如图7所示，它代表了实际输出和目标之间的回归关系。得到的误差直方图如图8所示，显示了实际输出和目标输出之间的误差。所有样本的误差都集中在-0.00045和0.000468之间。神经网络模型的均方误差小于10^(-6)，如图9所示，满足精度要求。
从图10可以看出，神经网络模型输出的极化曲线与物理模型输出的极化曲线非常吻合，因此可以用神经网络模型代替物理模型。
训练好的神经网络模型构建了输入数据和对应的输出数据之间的关系，可以用以下等式的形式表示：
I＝S(U，ωcl，εcl，εgbl)；
其中：I是平均电流密度和神经网络模型的输出，U是点烟，εgdl是气体扩散层的孔隙率，εcl是催化层的孔隙率，ωcl是催化层的电解质体积分数，S是工作电压和多孔层参数的函数；
输出功率密度表示为：
P＝UI；
式中P为功率密度，即工作电压与神经网络输出的乘积。
步骤3：使用NSGA-II进行多目标优化，并采用TOPSIS方法选择Pareto前沿最优解，得到质子交换膜燃料电池的参数最优组合。
具体的，本发明所进行参数优化的目的是在降低电解液体积分数的同时提高燃料电池的功率。所述多目标优化的目标函数的构建过程如下：
多目标优化的一般函数表示为：
min[f1(x)，f2(x)，…，fm(x)]
式中：fi(x)(i＝1，2，…，m)为目标函数，x代表变量，lb和ub为x的上下限，Aeq*x＝beq和A*x≤b是x线性等式约束和线性不等式约束；
在两个目标函数中，它们之间可能存在一定的矛盾，也就是说，当一个目标函数的改进需要以另一个目标函数的减少为代价时。这时候我们就说这样的两个解是非劣解，也就是常说的帕累托最优解。多目标优化算法就是寻找这些帕累托最优解。
本实施例中有两个目标函数，一个是由工作电压和神经网络模型的预测输出构建的输出功率密度，另一个是电解质体积分数。为保证多孔层参数的合理组成，多孔层参数的最佳组成应在表1所示的限制范围内。在目标函数输入变量中加入约束条件，以剔除不满足约束条件的个体；加入约束条件后目标函数用下式表示：
| 下边界 | 参数 | 上边界 |
| 0.4 | U | 0.9 |
| 0.4 | εGDL | 0.7 |
| 0.1 | εcl | 0.45 |
| 0.1 | ωcl | 0.5 |
| 02 | εcl+ωcl | 0.8 |
表1
在本实施例中，目标是找到多孔层参数的最佳组合，从而在减少电解质体积分数的同时获得更高的输出功率密度。在多目标优化问题中，设置目标函数的最小值，选择输出功率密度和电解质体积分数的负值作为目标函数：
min[-F1，F2]
S.t.
0.4≤U≤0.9
0.1≤ωcl≤0.5
0.1≤εcl≤0.45
0.4≤εgdl≤0.7。
设置目标函数后，使用函数gamultiobj来解决上述多目标优化问题。函数gamultiobj是MATLAB中封装的具有精英策略的快速非支配排序遗传算法(NSGA-II)。NSGA-II的流程图如图11所示。
参见图11，算法从种群初始化开始。四个输入变量，一个操作参数和三个多孔层参数，构成了群体中的一个个体。设置最大迭代次数，达到最大迭代次数，优化结束。这里设置的是最优前端个体系数为0.3，种群大小为100，最大遗传代数为200，停止代数为200，适应度函数偏差为1e-100。
NSGA-II算法得到的Pareto最优解如图12所示。在图12中，横坐标代表输出功率密度的负值，纵坐标代表电解质体积分数。由一组点组成的曲线代表帕累托前沿。这些点是算法优化得到的最优解集，但它们不能同时满足两个目标，因此需要确定输出功率密度和电解液体积分数之间的最优权衡。
在本实施例中，TOPSIS选择了输出功率密度和电解质体积分数之间的最佳权衡。TOPSIS是处理多目标优化得到的最优解集的有效方法。TOPSIS的基本原理：在归一化的原始数据矩阵中，在有限解中找出最优解和最差解，然后计算评价对象与最优解和最差解的距离，并以此为基础评估样本的优缺点。TOPSIS方法的具体工作流程如图13所示。
本发明使用TOPSIS方法对上面得到的30个对象和2个评价指标进行分析，并赋予两个评价指标相同的权重。最终选定的最优解如图14所示。此时最佳多孔层参数组成为：气体扩散层的孔隙率为0.5193，催化层的孔隙率为0.2761，电解质体积分数为催化层为0.4352。为了验证这一点，将NSGA-II优化的最优多孔层参数输入到COMSOL模型中。将神经网络模型预测的极化曲线与物理模型得到的极化曲线进行比较，如图15所示，结果吻合较好。因此，神经网络模型的预测结果准确，得到的多孔层参数优化组合合理。
如图17和图16可以看出，与基础模型相比，优化后的模型性能有了很大的提升，最大功率密度提高了3.468％。此时，电解液体积分数下降了12.96％。
综上所述，本发明采用神经网络替换传统的燃料电池物理模型，可以在很短的时间内输出极化曲线，克服了燃料电池反应的复杂性。同时以往的研究大多集中在气体扩散层或催化层，而没有考虑两者，而发明同时考虑气体扩散层和催化层的参数，确定最佳的参数组合将有助于提高燃料电池的功率，并为多孔层组件的选择提供帮助。本发明还考虑到催化剂成本较高，因此在参数中还选择了电解质体积分数，在降低电解质体积分数的同时提高输出功率密度。
Claims (4)
1.一种质子交换膜燃料电池的参数优化方法，其特征在于：包括以下步骤：
步骤1、建立质子交换膜燃料电池物理模型；
步骤2、在不同操作电压和参数下，运行质子交换膜燃料电池物理模型得到数据集，用数据集训练神经网络，以训练好的神经网络替代质子交换膜燃料电池物理模型；
步骤3：使用NSGA-II进行多目标优化，并采用TOPSIS方法选择Pareto前沿最优解，得到质子交换膜燃料电池的参数最优组合；
所述的参数是气体扩散层孔隙率，电解质体积分数和催化层孔隙率；
所述神经网络的输入层的四个神经元分别代表工作电压、催化层孔隙率、电解质体积分数和气体扩散层孔隙率；所述神经网络的隐藏层有100个神经元；输出层中的神经元代表平均电流密度；
所述神经网络设置有前馈网络；所述神经网络使用Levenberg-Marquardt算法调整权重和偏差使输出与计算输出之间的误差均方最小；所述数据集划分为训练集、验证集和测试集，分别占70％、15％和15％；
训练好的神经网络构建了输入数据和对应的输出数据之间的关系：
I＝S(U，ωcl，εcl，εgdl)；
其中：I是平均电流密度和神经网络模型的输出，U是点烟，εgdl是气体扩散层的孔隙率，εcl是催化层的孔隙率，ωcl是催化层的电解质体积分数，S是工作电压和多孔层参数的函数；
输出功率密度表示为：
P＝UI；
式中P为功率密度。
2.根据权利要求1所述的质子交换膜燃料电池的参数优化方法，其特征在于：所述质子交换膜燃料电池物理模型为三维数学模型、直流道数学模型或两相流等温模型；所述质子交换膜燃料电池物理模型包括质量守恒方程，动量守恒方程，组份守恒方程，液态水守恒方程，膜中水守恒方程，电子势守恒方程和离子势守恒方程。
3.根据权利要求2所述的质子交换膜燃料电池的参数优化方法，其特征在于：所述质子交换膜燃料电池物理模型的质量守恒方程如下：
动量守恒方程如下：
组份守恒方程如下：
流道内液态水守恒方程如下：
多孔电极中液态水守恒方程如下：
Pc＝Pg-Pl；
；
膜中水守恒方程如下：
；
电子势守恒方程如下：
离子势守恒方程如下：
其中：ε是孔隙率；s表示液态水的饱和度；S表示源项；ρ表示密度；u表示反应物速度；P表示压力；J表示Leverett-J函数；μ表示动力粘度；Y表示气体组份的质量分数；D表示气体组份的扩散速率；κ表示电导率；K表示本构渗透率；θ表示接触角；σ表示表面张力；k表示相对渗透率；Jion表示示离子电流密度；ω表示电解质体积分数；nd表示电渗拖拽系数；表示电子电势；/>表示离子电势；λ表示膜中离子水浓度；Dλ表示离子水的扩散速度；F表示阿伏伽德罗常数；EW表示膜的当量质量；其中下标：g表示气体；i表示气体组份；l表示液体；c表示毛细；mem表示质子膜；e表示电子；ion表示离子；mw表示膜水；d表示拖拽；其中上标：eff表示有效的。
4.根据权利要求1所述的质子交换膜燃料电池的参数优化方法，其特征在于：步骤3中，所述多目标优化的目标函数的构建过程如下：
多目标优化的一般函数表示为：
min[f1(x)，f2(x)，…，fm(x)]
式中：fi(x)(i＝1，2，…，m)为目标函数，x代表变量，lb和ub为x的上下限，Aeq*x＝beq和A*x≤b是x线性等式约束和线性不等式约束；
在目标函数输入变量中加入约束条件，以剔除不满足约束条件的个体；加入约束条件后目标函数用下式表示：
设置目标函数的最小值，选择输出功率密度和电解质体积分数的负值作为目标函数：
min[-F1，F2]
s.t.
0.4≤U≤0.9
0.1≤ωcl≤0.5
0.1≤εcl≤0.45
0.4≤εgdl≤0.7。
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