CN111129561A - 一种可持续供料的熔盐电解质直接碳燃料电池装置 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种可持续供料的熔盐电解质直接碳燃料电池装置，包括密闭容器，密闭容器的顶部设置密封盖体，盛有电解质的电解质槽设置在密闭容器中；阳极及阴极进气导管贯穿密封盖体设置；阳极进气导管的下端与电池阳极连接，上端与阳极连接体连接，阳极连接体分别与阳极载气源连通及进料漏斗连接，进料漏斗内设有碳燃料；阴极进气导管的下端与电池阴极连接，上端通过阴极连接体连接与阳极气源连通；阳极尾气及阴极尾气分别从密闭容器中导出；本发明通过设置在阳极进气导管的上端设置阳极连接件，将进料漏斗连接在阳极连接件上，进料漏斗中的碳燃料通过阳极连接件进入直接碳燃料电池中，实现对碳燃料的持续供给，提高了碳燃料电池的适用范围。

Description

一种可持续供料的熔盐电解质直接碳燃料电池装置
技术领域
本发明属于电池技术领域，特别涉及一种可持续供料的熔盐电解质直接碳燃料电池装置。
背景技术
近年来，随着经济的高速发展，中国已经成为了煤炭净进口国；而煤炭的主要用途是作为一次能源被用于火力发电。由于煤炭燃烧发电属于热机过程，导致这种能源利用方式不仅能量效率有限，而且会产生并排放大量温室气体CO2；因此，人们有必要研发煤炭高效清洁发电的新技术。
直接碳燃料电池是一种电化学能源技术，它以煤炭等碳燃料为能源，可通过电化学反应直接将碳的化学能转化为电能。由于过程中不涉及燃烧，不是热机过程，因此，该技术没有卡诺循环对效率上限的约束，理论上发电的能量转化效率可达到100％，这比现有火力发电的平均30％的转化效率要高出许多，可以说是革命性的提高。此外，煤炭等碳燃料是固体，而电池反应的最终产物为CO2气体，因此，直接碳燃料电池由于其自身的特点，十分有利于分离和捕集生成的CO2，从而实现CO2的减排甚至零排放的目标。
现有的直接碳燃料电池技术按照电解质的不同可分为三种：熔融氢氧化物型、氧离子导体陶瓷型和熔融碳酸盐型；其中，熔融氢氧化物型直接碳燃料电池中熔融氢氧化物在运行条件下对金属集流器的高腐蚀速率会导致电池性能很快衰退，不利于保持阳极的耐久性；氧离子导体陶瓷型直接碳燃料电池中氧离子导体陶瓷为固体，与同为固体的碳燃料接触的相界面太小，不利于阳极传质，因此电池性能不佳；相比于前两种，熔融碳酸盐直接碳燃料电池中使用锂钠钾三元共晶碳酸盐，熔盐中的锂和钾有助于降低阳极金属集电器的腐蚀，同时与固态碳燃料形成液-固相界面，阳极传质改善，因此利于实际应用；但现有技术中熔融碳酸盐直接碳燃料电池无法实现可持续供料，严重影响了熔盐电解质直接碳燃料电池的推广应用。
发明内容
针对现有技术中存在的技术问题，本发明提供了一种可持续供料的熔盐电解质直接碳燃料电池装置，以解决现有技术中的熔盐电解质直接碳燃料电池无法实现持续供料的技术问题。
为达到上述目的，本发明采用的技术方案为：
本发明提供了一种可持续供料的熔盐电解质直接碳燃料电池装置，包括密闭容器、密封盖体、电解质槽、阳极进气导管、阴极进气导管、电池阳极、电池阴极、阳极连接体、阴极连接体、阳极出气管、阴极出气管及进料漏斗；
密闭容器的顶部设置密封盖体，电解质槽设置在密闭容器中，电解质槽中盛装有熔盐电解质；阳极进气导管贯穿密封盖体设置，阳极进气导管的下端伸入熔盐电解质中，并与电池阳极连接；阳极进气导管的上端露出密封盖体后与阳极连接体连接，阳极连接体的第一端口与阳极载气源连通，阳极连接体的第二端口与进料漏斗的出口端连接，进料漏斗内设置有碳燃料；
阴极进气导管贯穿密封盖体设置，阴极进气导管的下端伸入熔盐电解质中，并与电池阴极连接；阴极进气导管的上端露出密封盖体后与阴极连接体连接，阴极连接体与阴极气源连通；阳极尾气通过阳极出气管从密闭容器中导出，阴极尾气通过阴极出气管从密闭容器中导出。
进一步的，熔盐电解质采用锂钠钾三元共晶碳酸盐。
进一步的，锂钠钾三元共晶碳酸盐的制备方法为：
将碳酸锂、碳酸钠及碳酸钾按质量比为(1-3)：(1-6)：(1-8)的比例，研磨均匀混合；
在600-800℃条件下，加热1-4h，得到所述锂钠钾三元共晶碳酸盐。
进一步的，电池阴极采用圆片型阴极，圆片型阴极采用氢氧化锂、氧化亚镍及三元共晶碳酸盐压实，烧结制作而成。
进一步的，圆片型阴极的制作方法具体为：
将氢氧化锂与氧化亚镍球磨按摩尔比为(1-5)：(5-9)的比例，研磨均匀混合，压实，烧结，得到锂化氧化镍；
将锂化氧化镍与三元共晶碳酸盐按质量比为(10-5)：(0-5)的比例，研磨均匀混合，烧结得到所述的圆片型阴极。
进一步的，电池阳极采用卷曲状多孔镍网，卷曲状多孔镍网的孔径为1μm-1mm。
进一步的，碳燃料包括高纯碳及三元共晶碳酸盐；高纯碳与三元共晶碳酸盐的质量比为1：(1-10)；其中，高纯碳为炭黑或活性炭。
进一步的，电解质槽采用刚玉坩埚；阳极进气导管、阴极进气导管、阳极出气管及阴极出气管均采用刚玉管，刚玉坩埚及刚玉管均采用99.5％刚玉制作。
进一步的，阳极连接体、阴极连接体及进料漏斗均采用99％石英制作。
进一步的，还包括阳极集流导线及阴极集流导线，阳极集流导线的一端与电池阳极连接，另一端与负载连接；阴极集流导线的一端与电池阴极连接，另一端与负载连接。
与现有技术相比，本发明的有益效果为：
本发明提供了一种可持续供料的熔盐电解质直接碳燃料电池装置，通过设置在阳极进气导管的上端设置阳极连接件，将进料漏斗连接在阳极连接件上，碳燃料通过进料漏斗进入阳极连接体中，在阳极载气的作用下将阳极连接体内的碳燃料连续性地吹入阳极，实现了对碳燃料的持续供给，提高了碳燃料电池的适用范围；本发明对碳燃料的纯度要求较低，无需贵金属催化剂，成本较低，操作容易，工作温度较高，反应速度快。
进一步的，电池阴极采用圆片型阴极，便于更换，同时加工制作方便。
进一步的，电池阴极采用网兜状阳极易于加工和更换，且使用网兜状阳极结构可以增大碳燃料与电池阳极接触面积，增大发生反应的有效界面。
进一步，熔盐电解质采用锂钠钾三元共晶碳酸盐，熔盐中的锂和钾有助于降阳极集电器的腐蚀，改善阳极传质，有利于实际应用。
进一步的，碳燃料采用高纯碳及三元共晶碳酸盐，电池运行过程中，三元共晶碳酸盐形成可流动熔盐，带动碳燃料在阳极区域流动，强化碳燃料电池阳极的传质过程；同时，熔盐中的碳酸根是参与碳燃料反应的中间体，反应起始需要一定量的三元共晶碳酸盐促进反应。
附图说明
构成本发明的一部分的说明书附图用来提供对本发明的进一步理解，本发明的示意性实施例及其说明用于解释本发明，并不构成对本发明的不当限定。在附图中：
图1为本发明所述的可持续供料的熔盐电解质直接碳燃料电池装置的结构示意图；
图2为605℃下，氩气为阳极载气的电池装置的运行性能图；
图3为615℃下，氩气为阳极载气的电池装置的运行性能图；
图4为625℃下，氩气为阳极载气的电池装置的运行性能图。
其中，1密闭容器，2密封盖体，3电解质槽，4阳极进气导管，5阴极进气导管，6电池阳极，7电池阴极，8阳极连接体，9阴极连接体，10阳极出气管，11阴极出气管，12进料漏斗，13熔盐电解质，14阳极集流导线，15阴极集流导线。
具体实施方式
下面将参考附图并结合实施例来详细说明本发明。需要说明的是，在不冲突的情况下，本申请中的实施例及实施例中的特征可以相互组合。
以下详细说明均是示例性的说明，旨在对本发明提供进一步的详细说明。除非另有指明，本发明所采用的所有技术术语与本申请所属领域的一般技术人员的通常理解的含义相同。本发明所使用的术语仅是为了描述具体实施方式，而并非意图限制根据本发明的示例性实施方式。
下面结合附图给出可持续供料的熔盐电解质直接碳燃料电池装置的具体实施例，对装置进行进一步的技术说明：
如附图1所示，本发明提供了一种可持续供料的熔盐电解质直接碳燃料电池装置，包括密闭容器1、密封盖体2、电解质槽3、阳极进气导管4、阴极进气导管5、电池阳极6、电池阴极7、阳极连接体8、阴极连接体9、阳极出气管10、阴极出气管11及进料漏斗12；
密闭容器1的顶部设置密封盖体2，电解质槽3设置在密闭容器1中，电解质槽3中盛装有熔盐电解质13；密封盖体2上设置有两个通孔，阳极进气导管4贯穿在密封盖体2上的一个通孔内，阳极进气导管4的下端伸入熔盐电解质13中，并与电池阳极6连接；电池阳极6采用卷曲状多孔镍网，多孔镍网的孔径为1μm-1mm；阳极进气导管4的上端露出密封盖体2后与阳极连接体8连接，阳极连接体8的第一端口与阳极载气源连通，阳极连接体8的第二端口与进料漏斗12的出口端连接，进料漏斗12内设置有碳燃料；进料漏斗12内部有两道阀门，两道阀门之间有一个料仓，通过不停切换两道阀门的开关，实现将料仓内部的碳燃料持续性地供给进入阳极连接体8，再通过阳极载气将阳极连接体8内的碳燃料连续性地吹入阳极完成持续供料；碳燃料包括高纯碳及锂钠钾三元共晶碳酸盐；高纯碳与锂钠钾三元共晶碳酸盐的质量比为1：(1-10)；其中，高纯碳为炭黑或活性炭；碳燃料采用高纯碳及三元共晶碳酸盐，电池运行过程中，三元共晶碳酸盐形成可流动熔盐，带动碳燃料在阳极区域流动，强化碳燃料向电池阳极的传质过程；同时，熔盐中的碳酸根是参与碳燃料反应的中间体，反应起始需要一定量的三元共晶碳酸盐促进反应。
阴极进气导管5贯穿在密封盖体2上的另一个通孔中，阴极进气导管5的下端伸入熔盐电解质13中，并与电池阴极7连接；阴极进气导管4的上端露出密封盖体3后与阴极连接体9连接，阴极连接体8与阳极气源连通；阳极尾气通过阳极出气管10从密闭容器1中导出，阴极尾气通过阴极出气管11从密闭容器1中导出。阳极集流导线14的一端与电池阳极6连接，另一端与负载连接；阴极集流导线15的一端与电池阴极7连接，另一端与负载连接。
本发明中的熔盐电解质13采用锂钠钾三元共晶碳酸盐，所述锂钠钾三元共晶碳酸盐的制备方法，包括以下步骤：
步骤1、将碳酸锂、碳酸钠及碳酸钾按质量比为(1-3)：(1-6)：(1-8)的比例，混合球磨均匀；
步骤2、在600-800℃条件下，加热1-4h，得到所述锂钠钾三元共晶碳酸盐。
本发明中的电池阴极7采用圆片型阴极，圆片型阴极采用氢氧化锂、氧化亚镍及三元共晶碳酸盐压实，烧结制作而成；采用圆片型阴极，便于更换，同时加工制作方便。
圆片型阴极的制备方法，具体包括以下步骤：
步骤1、将氢氧化锂与氧化亚镍球磨按摩尔比为(1-5)：(5-9)的比例，球磨或研钵研磨均匀混合，混合后颗粒粒径在100μm-100nm之间；在500-900℃条件下，烧结1-4h，得到锂化氧化镍；
步骤2、将锂化氧化镍与三元共晶碳酸盐按质量比为(10-5)：(0-5)的比例，球磨或研钵研磨均匀混合；通过干压法在5-10t压力下压实；
步骤3、在600-900℃条件下，烧结1-4h，得到所述的电池阴极7。
密闭容器1采用圆筒型密闭容器，圆筒型密闭容器上设置有法兰；密闭容器1采用耐高温不锈钢材质制作；密封盖体及其他金属体的材质为不锈钢。
电解质槽3采用刚玉坩埚；阳极进气导管4、阴极进气导管5、阳极出气管10及阴极出气管11均采用刚玉管材质，刚玉坩埚及刚玉管均采用99.5％刚玉制作，确保了上述部件的耐熔盐腐蚀性及绝缘性要求。
阳极连接体8、阴极连接体9及进料漏斗12均采用99％石英制作，实现了阳极连接体8、阴极连接体9及进料漏斗12的耐熔盐腐蚀性及绝缘性要求。
阳极载体是氩气或氮气等惰性气体，阴极气体为二氧化碳和氧气混合气。
实施例1
实施例1中提供了一种可持续供料的熔盐电解质直接碳燃料电池装置，将多孔镍网卷曲形成电池阳极，并将电池阳极粘接在阳极进气导管4的下端；将圆片型阴极粘接在阴极进气导管的下端；将粘接有卷曲状多孔镍网的阳极进气导管4穿设在密封盖体的一个通孔中，将粘接有圆片型阴极的阴极进气导管5穿设在密封盖体的另一个通孔中，并将阳极进气导管及阴极进气导管分别与密封盖体粘紧；将阳极出气管和带有进料漏斗的阳极连接体粘接在阳极进气导管的上端，将阴极出气管和阴极连接体粘接在阴极进气导管的上端。
将采用碳酸锂、碳酸钠及碳酸钾按质量比为(1-3)：(1-6)：(1-8)的比例，混合球磨均匀，在600-800℃条件下，加热1-4h，制备得到所述锂钠钾三元共晶碳酸盐；将制备得到的锂钠钾三元共晶碳酸盐放入圆筒型刚玉坩埚中。
将密封盖体盖在密封容器上，采用法兰密封，并封装好电池装置；采用炭黑为碳燃料，将0.2g碳黑粉末通过进料漏斗持续送入阳极。
在常温下，向阳极通入高纯氩气，流量为5-50sccm，排除阳极腔中的空气；向阴极通入CO2和O2的混合气，流量比为1：3至3：1，总流量为100sccm。
开启加热器，用电化学工作站测量并记录电池运行工况，605℃的极化放电曲线，如图2所示，所述电池装置的电流密度较高。
实施例2
实施例2中提供了一种可持续供料的熔盐电解质直接碳燃料电池装置，将多孔镍网卷曲形成电池阳极6，并将卷曲状多孔镍网粘接在阳极进气导管4的下端；将圆片型阴极粘接在阴极进气导管的下端；将粘接有电池阳极的阳极进气导管4穿设在密封盖体的一个通孔中，将粘接有电池阴极的阴极进气导管5穿设在密封盖体的另一个通孔中，并将阳极进气导管及阴极进气导管分别与密封盖体粘紧；将阳极出气管和带有进料漏斗的阳极连接体粘接在阳极进气导管的上端，将阴极出气管和阴极连接体粘接在阴极进气导管的上端。
将采用碳酸锂、碳酸钠及碳酸钾按质量比为(1-3)：(1-6)：(1-8)的比例，混合球磨均匀，在600-800℃条件下，加热1-4h，制备得到所述锂钠钾三元共晶碳酸盐；将制备得到的锂钠钾三元共晶碳酸盐放入圆筒型刚玉坩埚中。
将密封盖体盖在密封容器上，采用法兰密封，并封装好电池装置；采用炭黑为碳燃料，将0.2g碳黑粉末通过进料漏斗持续送入阳极。
在常温下，向阳极通入高纯氩气，流量为5-50sccm，排除阳极腔中的空气；向阴极通入CO2和O2的混合气，流量比为1：3至3：1，总流量为100sccm。
开启加热器，用电化学工作站测量并记录电池运行工况，615℃的极化放电曲线，如图3所示，所述电池装置的电流密度较高。
实施例3
实施例3中提供了一种可持续供料的熔盐电解质直接碳燃料电池装置，将多孔镍网卷曲形成电池阳极6，并将电池阳极6粘接在阳极进气导管4的下端；将电池阴极粘接在阴极进气导管的下端；将粘接有电池阳极的阳极进气导管4穿设在密封盖体的一个通孔中，将粘接有电池阴极的阴极进气导管5穿设在密封盖体的另一个通孔中，并将阳极进气导管及阴极进气导管分别与密封盖体粘紧；将阳极出气管和带有进料漏斗的阳极连接体粘接在阳极进气导管的上端，将阴极出气管和阴极连接体粘接在阴极进气导管的上端。
将采用碳酸锂、碳酸钠及碳酸钾按质量比为(1-3)：(1-6)：(1-8)的比例，混合球磨均匀，在600-800℃条件下，加热1-4h，制备得到所述锂钠钾三元共晶碳酸盐；将制备得到的锂钠钾三元共晶碳酸盐放入圆筒型刚玉坩埚中。
将密封盖体盖在密封容器上，采用法兰密封，并封装好电池装置；采用炭黑为碳燃料，将0.2g碳黑粉末通过进料漏斗持续送入阳极。
在常温下，向阳极通入高纯氩气，流量为5-50sccm，排除阳极腔中的空气；向阴极通入CO2和O2的混合气，流量比为1：3至3：1，总流量为100sccm。
开启加热器，用电化学工作站测量并记录电池运行工况，625℃的极化放电曲线，如图4所示，所述电池装置的电流密度较高。
本发明所述的一种可持续供料的熔盐电解质直接碳燃料电池装置中，熔盐电解质由碳酸锂、碳酸钠、碳酸钾混合加热共晶化所得，燃料电池的阴极由锂化氧化镍和碳酸盐混合所得的原料压实、烧结而成；阳极为多孔镍网卷曲制作而成；密闭容器内放有一个圆筒型99.5％刚玉坩埚的槽用来盛放电池的共晶碳酸盐电解质；阴/阳极气路，安装于阴/阳极连接体和阴/阳极出气管上；通过连接在阳极和阴极的集流导线连接负载。
本发明所述的一种可持续供料的熔盐电解质直接碳燃料电池装置，工作温度较高，反应速度快；对燃料的纯度要求相对较低，可以对燃料进行持续供给；不需贵金属催化剂，成本较低；操作容易；且由于使用锂钠钾三元共晶碳酸盐，熔体中的锂和钾有助于降低阳极集电器的腐蚀速率。
由技术常识可知，本发明可以通过其它的不脱离其精神实质或必要特征的实施方案来实现。因此，上述公开的实施方案，就各方面而言，都只是举例说明，并不是仅有的。所有在本发明范围内或在等同于本发明的范围内的改变均被本发明包含。

Claims (10)

1.一种可持续供料的熔盐电解质直接碳燃料电池装置，其特征在于，包括密闭容器(1)、密封盖体(2)、电解质槽(3)、阳极进气导管(4)、阴极进气导管(5)、电池阳极(6)、电池阴极(7)、阳极连接体(8)、阴极连接体(9)、阳极出气管(10)、阴极出气管(11)及进料漏斗(12)；
密闭容器(1)的顶部设置密封盖体(2)，电解质槽(3)设置在密闭容器(1)中，电解质槽(3)中盛装有熔盐电解质(13)；阳极进气导管(4)贯穿密封盖体(2)设置，阳极进气导管(4)的下端伸入熔盐电解质(13)中，并与电池阳极(6)连接；阳极进气导管(4)的上端露出密封盖体(2)后与阳极连接体(8)连接，阳极连接体(8)的第一端口与阳极载气源连通，阳极连接体(8)的第二端口与进料漏斗(12)的出口端连接，进料漏斗(12)内设置有碳燃料；
阴极进气导管(5)贯穿密封盖体(2)设置，阴极进气导管(5)的下端伸入熔盐电解质(13)中，并与电池阴极(7)连接；阴极进气导管(4)的上端露出密封盖体(3)后与阴极连接体(9)连接，阴极连接体(8)与阴极气源连通；阳极尾气通过阳极出气管(10)从密闭容器(1)中导出，阴极尾气通过阴极出气管(11)从密闭容器(1)中导出。
2.根据权利要求1所述的一种可持续供料的熔盐电解质直接碳燃料电池装置，其特征在于，熔盐电解质(13)采用锂钠钾三元共晶碳酸盐。
3.根据权利要求2所述的一种可持续供料的熔盐电解质直接碳燃料电池装置，其特征在于，锂钠钾三元共晶碳酸盐的制备方法为：
将碳酸锂、碳酸钠及碳酸钾按质量比为(1-3)：(1-6)：(1-8)的比例，研磨均匀混合；
在600-800℃条件下，加热1-4h，得到所述锂钠钾三元共晶碳酸盐。
4.根据权利要求1所述的一种可持续供料的熔盐电解质直接碳燃料电池装置，其特征在于，电池阴极(7)采用圆片型阴极，圆片型阴极采用氢氧化锂、氧化亚镍及三元共晶碳酸盐压实，烧结制作而成。
5.根据权利要求4所述的一种可持续供料的熔盐电解质直接碳燃料电池装置，其特征在于，圆片型阴极的制作方法具体为：
将氢氧化锂与氧化亚镍按摩尔比为(1-5)：(5-9)的比例，研磨均匀混合，压实，烧结，得到锂化氧化镍；
将锂化氧化镍与三元共晶碳酸盐按质量比为(10-5)：(0-5)的比例，研磨均匀混合，烧结得到所述的圆片型阴极。
6.根据权利要求1所述的一种可持续供料的熔盐电解质直接碳燃料电池装置，其特征在于，电池阳极(6)采用卷曲状多孔镍网，卷曲状多孔镍网的孔径为1μm-1mm。
7.根据权利要求1所述的一种可持续供料的熔盐电解质直接碳燃料电池装置，其特征在于，碳燃料包括高纯碳及三元共晶碳酸盐；高纯碳与三元共晶碳酸盐的质量比为1：(1-10)；其中，高纯碳为炭黑或活性炭。
8.根据权利要求1所述的一种可持续供料的熔盐电解质直接碳燃料电池装置，其特征在于，电解质槽(3)采用刚玉坩埚；阳极进气导管(4)、阴极进气导管(5)、阳极出气管(10)及阴极出气管(11)均采用刚玉管，刚玉坩埚及刚玉管均采用99.5％刚玉制作。
9.根据权利要求1所述的一种可持续供料的熔盐电解质直接碳燃料电池装置，其特征在于，阳极连接体(8)、阴极连接体(9)及进料漏斗(12)均采用99％石英制作。
10.根据权利要求1所述的一种可持续供料的熔盐电解质直接碳燃料电池装置，其特征在于，还包括阳极集流导线(14)及阴极集流导线(15)，阳极集流导线(14)的一端与电池阳极(6)连接，另一端与负载连接；阴极集流导线(15)的一端与电池阴极(7)连接，另一端与负载连接。
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