CN111095574A - 使用钙钛矿结构的发光太阳能聚光器 - Google Patents
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Abstract
本发明的目的是一种发光太阳能聚光器，其包含玻璃或塑料基体，该玻璃或塑料基体含有或覆盖有具有来自间隙内状态的发光的钙钛矿。
Description
技术领域
本发明涉及一种根据主要权利要求的前序部分的发光太阳能聚光器。
背景技术
众所周知，发光太阳能聚光器(或LSC)包含限定了聚光器本体的玻璃或塑料基体或波导，该聚光器的主体涂覆或掺杂有通常被称为荧光团的高发射性元素或组分。直射和/或漫射的太阳光被这些荧光团吸收并以更长的波长被重新接纳(readmitted)。如此产生的发光通过全内反射向波导的边缘传播，并通过附着在聚光器本体周边的高效光伏电池转换为电能。
近来，已经提出了将发光太阳能聚光器作为对用于光伏一体化建筑(或BIPV)系统，诸如有可能将建筑物的饰面转换为电能发生器的半透明光伏窗户结构的常规光伏模块的有效补充。由于光学功能机制及其设计/制造的多功能性，这些LSC具有许多优点；实际上：i)通过在大面积上收集太阳光，通常为板状或片状的LSC的构型会在周边的光伏器件上产生可观的入射光密度，从而产生高的光电流；ii)由于LSC使用较少量的光伏材料用于光电转换，因此它们使得使用具有比常规硅电池(其制作昂贵使其大量使用昂贵)更高效率的光伏器件成为可能；iii)由波导引起的周边的光伏电池的间接发光使LSC基本上不受由于器件的局部遮蔽而产生的效率损失和有害电应力的影响，而常规的光伏模块会发生这种情况；iv)在形状、透明度、颜色和柔韧性方面，LSC可以无可比拟的自由度来制造，并且通过其设计可在没有电极的情况下通过半透明的波导来收集太阳能，对美学的影响基本上为零，这使其理想地适合于建筑物的窗玻璃系统，并可能为建筑师提供用于进一步增强建筑物的美学价值的工具。
尽管有这样的希望，但长期以来，由于缺乏在其吸收与发射曲线之间具有足够小的光谱重叠以抑制所引导的发光的再吸收的荧光团，导致了在大尺寸器件内的严重的光学损失，LSC的广泛使用受到了阻碍。这是由于非放射性衰变的概率(其随着再辐射事件的数量成指数下降)和发射过程的各向同性性质(其使得引导的光的传播方向成为因果要素，增加了由斯涅尔(Snell)物理定律规定的临界全内反射角之外的撞击LSC表面的发射的光子数量)。
为了获得有效的LSC，荧光团必须具有高的发光效率和在其自身的吸收与光发射谱之间最大可能的能量分离(或术语“斯托克斯位移”)。此要求对于制造大型聚光器是必要的,在该大型聚光器中由给定的荧光团发出的光在到达聚光器本体(通常但并非唯一地呈层状或片状形状)的边缘之前必须经过较大距离。
基于卤化铅的钙钛矿纳米结构(以下也用NS表示)(其杂化的有机-无机MAPbX3(MA＝CH3NH3；X＝Cl、Br、I)化学组合物，和完全无机形式的铅和铯的卤化物(CsPbX3))最近都已成为从光伏电池延伸到二极管和激光器的各种光电和光子技术的潜在候选者。像已知的硫属化物纳米结构一样，可通过控制尺寸、形状和组成来调节钙钛矿NS的光学性质，其可通过合成后的卤素交换反应容易地改变；通过这些可获得跨整个可见光谱的发射光谱。
然而，CsPbX3和MAPbX3类型的所述常规的钙钛矿纳米结构的光吸收与发光之间的光谱分离非常小，这导致LSC中的效率损失很大。
再次，由于这个原因，在文献中一直没有报告关于将在吸收与光发射之间具有小的光谱重叠的钙钛矿NS应用于LSC的研究。
发明内容
本发明的目的是提供一种发光太阳能聚光器或LSC，其与已知的方案和已公开但仍处于实际应用的调查阶段的方案相比得到了改进。
特别地，本发明的一个目的是提供一种具有高效率的发光太阳能聚光器，或者由于再吸收而导致的光学损失非常小或者在任何情况下如果不为零也可以忽略不计的发光太阳能聚光器。
根据本发明的太阳能聚光器包含钙钛矿NS。尽管上面指出了这些纳米结构的缺点，但最近仍使用多种过渡金属原子(包括锰、镉、锌和锡)实现了钙钛矿NS的掺杂，在锰(宏观晶体中为铋)的情况下，其产生了归因于由掺杂剂引起的带隙内电子态的发光，与含有它的NS(下文中称为“主体NS”)的吸收带具有高的光谱分离，并使其发射敏化。通过使主体NS的光吸收与寄主(hosted)杂质的带隙内发射解耦成为可能，掺杂工艺显著增加了纳米晶体(零维、一维和二维)和薄层(称为“层状钙钛矿”)形式的钙钛矿纳米结构的应用潜力，为它们在LSC中的使用开辟了道路。其他不一定需要掺杂杂原子的加宽光谱分离的策略包含使用替代组合物，诸如铯和锡的卤化物(CsSnX3)的那些组合物，其中出现了不归因于杂原子存在的间隙内发射态。
对于本领域技术人员而言将会清楚这些和其他目的是通过根据所附权利要求的发光太阳能聚光器来实现的。
附图说明
为了更好地理解本发明，仅以非限制性示例的方式附加以下附图，其中：
图1显示了发光太阳能聚光器(LSC)的图示，其包含引入了掺杂有杂原子的钙钛矿纳米晶体或具有合适的组成以获得不归因于杂原子的间隙内状态的聚合物基体；
图2显示了表示未掺杂的钙钛矿纳米结构的能级与在根据本发明的LSC中使用的掺杂有杂原子(例如锰)的钙钛矿纳米结构和诸如具有光学活性间隙内能级的组合物以及施主和受主类型的能级的图之间的比较；
图3显示了根据所述本发明的实施方案的方式获得的特定钙钛矿纳米晶体的吸收光谱(线A)和光致发光光谱(线P)；
图4显示了根据本发明的一个实施方案的在发光太阳能聚光器的边缘处收集的图3中考虑的钙钛矿纳米晶体的标准化发光光谱；和
图5显示了由位于根据本发明的聚光器的边缘处的光伏电池产生的输出功率。
具体实施方式
参考所提及的附图，发光太阳能聚光器或LSC 1包含由玻璃或塑料或聚合物材料制成的本体1A，其中存在钙钛矿的胶体纳米晶体，仅出于描述的目的，其被显示为在聚光器的本体1内明显可识别的元素。众所周知，纳米晶体或纳米结构是具有纳米数量级(例如10nm)并且在任何情况下都小于100nm的线性尺寸的结构。LSC 1中存在的纳米晶体或纳米结构NS用2表示。
在本体1的边缘3、4、5、6处有光伏电池7，其能够收集由存在于本体1中的NS发射的光辐射(由箭头Z表示)并将其转换为电。入射到器件本体上的太阳辐射由箭头F表示。
LSC 1的本体1A可以由不同的材料获得。作为非限制性示例，后者可以是：聚丙烯酸酯和聚甲基丙烯酸甲酯、聚烯烃、聚乙烯化合物、环氧树脂、聚碳酸酯、聚乙酸酯、聚酰胺、聚氨酯、聚酮、聚酯、聚氰基丙烯酸酯、硅酮、聚二醇(polyglycol)、聚酰亚胺、氟化聚合物、聚纤维素及衍生物诸如甲基纤维素、羟甲基纤维素、聚噁嗪(polyoxazine)、二氧化硅基玻璃。可以使用以上提及的聚合物的共聚物来获得LSC的相同本体。
NS能够表现出几乎100％的光致发光效率，并且其表现出的发射光谱可通过尺寸控制以及通过组成或掺杂杂原子来进行选择，作为其结果，可将它们最佳地引入包含单结和多结器件的各种类型的太阳能电池中。
根据本发明的基本特征，仅作为非限制性示例，在所述LSC中用作发射体或荧光团的胶体纳米结构是具有以下类型的通用组成的钙钛矿NS：1)掺杂杂原子的M1M2X3(其中M1＝Cs，M2＝Pb，X＝IUPAC命名法中的VIIA或17族中的元素)；2)未掺杂或掺杂杂原子的M1M2X3(其中M1＝Cs，M2＝Sn或IUPAC命名法中的IV或14族中除Pb以外的另一元素；X＝IUPAC命名法中的VIIA或17族中的元素)；3)未掺杂或掺杂杂原子的M1 2M2X6(其中M1＝Cs，M2＝IUPAC命名法中的IV或14族中的元素，X＝IUPAC命名法中的VIIA或17族中的元素)；4)未掺杂或掺杂杂原子的MAM2X3(其中MA＝[CH3NH3]+，[CH(NH2)2]+，[CH6N3]+；M2＝IUPAC命名法中的IV或14族中的元素，X＝IUPAC命名法中的VIIA或17族中的元素；5)未掺杂或掺杂杂原子的M1 3M2 2X9或MA3M2 2X9(其中M1＝Cs或IAPAC命名法中的IA或1族中的另一元素，M2＝Bi或IUPAC命名法中的VA或15族中的另一元素)；6)通用组成为M1 2M2M3X6的双钙钛矿(其中M1＝IUPAC命名法中的IA或1族中的元素，M2＝IUPAC命名法中的IB或11族或IUPAC命名法中的IIIA或13族中的元素，M3＝IUPAC命名法中的VA或15族中的元素，X＝IUPAC命名法中的VIIA或17族中的元素)，诸如：Cs2CuSbCl6、Cs2CuSbBr6、Cs2CuBiBr6、Cs2AgSbBr6、Cs2AgSbI6、Cs2AgBiI6、Cs2AuSbCl6、Cs2AuBiCl6、Cs2AuBiBr6、Cs2InSbCl6、Cs2InBiCl6、Cs2TlSbBr6、Cs2TlSbI6和Cs2TlBiBr6。这些结构可以不掺杂或掺杂杂原子；7)(C4N2H14Br)4SnX6类型的结构(其中X＝Br、I或IUPAC命名法中的VIIA或17族中的另一元素)。
在通过示例方式报告并参考图2-5的情况下，特别选择了CsPbCl3作为主体材料，并选择了锰离子(Mn2+)作为掺杂剂，因为在该系统中，Mn2+的基态(6A1)和激发三重态(4T1)处于NS主体能隙之内，与所有具有纯的组成和混合有卤素的组成的CsPbX3的其他变种相比，其导致了由NS主体引起的掺杂剂的更有效的敏化。在LSC中应用的基础是Mn2+的基态和激发态具有不同自旋的多重性，决定了6A1→4T1吸收跃迁的特征性小消光系数(约1M-1cm-1)。这意味着被主体NS间接激发的相应的发光基本上不受再吸收的影响。
在本发明的一个实施方案中，制备并测试了包含引入上述类型的钙钛矿NS的本体聚合的聚丙烯酸酯基体的纳米复合材料LSC。甲苯溶液中和引入到聚合物波导中的NS的光谱测量表明，在自由基聚合过程之后，掺杂剂的光学性能得以完全保留，这进一步证明了掺杂的钙钛矿NS作为塑料材料的纳米复合材料中的发射体的适用性。最后，对LSC进行的光传播测量结果证实，基于掺杂Mn2+的钙钛矿NS的LSC器件基本上表现为没有再吸收或光漫射损失的理想的器件。
在本发明的一个实施方案中，使用了具有约3.9％的Mn掺杂水平的CsPbCl3钙钛矿的纳米晶体。
图3显示了在约395nm处具有特征性吸收峰和在约405nm处具有相应的窄带光致发光(占总发射的约20％)的纳米晶体的光学吸收光谱(线A)和光致发光光谱(PL，曲线图P)。其余80％的发射光子归因于Mn2+掺杂剂的4T1→6A1的光学跃迁，该跃迁导致在约590nm处的峰，其具有随之发生的距CsPbCl3主体纳米晶体的吸收边缘约200nm(约1eV)的高的斯托克斯位移。
图4中的光谱的检查显示，Mn2+的发光几乎完全不受主体纳米晶体的再吸收的影响。
作为示例，利用甲基丙烯酸甲酯(MMA)与甲基丙烯酸月桂酯(LMA)的混合物的自由基引发剂使用本体聚合来构造发光太阳能聚光器或LSC 1，所述混合物掺杂有重量百分比为80％的MMA和20％的LMA(显然其他重量百分比也是可能的)的纳米晶体。
获得了尺寸为25cm×20cm×0.5cm并且包含0.03重量％的纳米晶体的LSC 1。
图4显示了在局部激发下，在距片边缘增加的距离处，从存在于发光太阳能聚光器的边缘处的光伏电池7收集的CsPbCl3纳米晶体中锰发射的标准化发光光谱。光谱基本相同，表明没有归因于光吸收的畸变效应。
通过器件表面的所有部分几乎均等地贡献于在其边缘处收集的总功率这一事实，进一步证实了LSC中不存在再吸收和光学漫射损失。为了显示这种行为，图5显示了从LSC的一个边缘(边缘尺寸具有20×0.5cm2的面积)提取的相对输出功率，该相对功率是使用附着在一个片边缘的校准的晶态Si太阳能电池，并逐渐将LSC区域越来越大的部分暴露在太阳辐射下测量的。
图5显示了与理想的LSC的理论计算功率有关的图或线C，该理想的LSC没有漫射或吸收损失，并且具有与实验构造的LSC相同的尺寸(25cm×20cm×0.5cm)；所述理想的LSC包括具有与LSC 1的纳米晶体中使用的Mn2+相同的量子发射率的发射体。对于理想的LSC，输出光功率完全取决于照明区域的数值孔径。实验数据(也示于图5中)与计算数据几乎完全重叠。
由于本发明，已经证明了在示例的情况下，由于在发光太阳能聚光器中使用掺杂剂作为具有几乎零再吸收的发光体而具有来自间隙内状态的发射的钙钛矿纳米结构的适用性。
Claims (9)
1.发光太阳能聚光器(1)，其具有聚合物或玻璃材料的本体(1A)并包含荧光团，其特征在于，这些荧光团是掺杂或未掺杂杂原子的钙钛矿纳米结构，具有来自间隙内状态的发射。
2.根据权利要求1所述的发光太阳能聚光器，其特征在于，这些纳米结构可替代地为纳米晶体、细丝或者二维或薄膜形状。
3.根据权利要求1所述的发光太阳能聚光器，其特征在于，所述钙钛矿纳米结构(2)可替代地具有以下类型的组成：
A)掺杂杂原子的M1M2X3，其中
M1＝IUPAC命名法中的IA或1族中的元素，
M2＝Pb，
X＝IUPAC命名法中的VIIA或17族中的元素；
B)未掺杂或掺杂杂原子的M1M2X3，其中：
M1＝IUPAC命名法中的IA或1族中的元素，
M2＝IUPAC命名法中的IV或14族中除Pb之外的元素；
X＝IUPAC命名法中的VIIA或17族中的元素；
C)未掺杂或掺杂杂原子的M1 2M2X6，其中：
M1＝IUPAC命名法中的IA或1族中的元素；
M2＝IUPAC命名法中的IV或14族的元素；
X＝IUPAC命名法中的VIIA或17族中的元素；
D)未掺杂或掺杂杂原子的MAM2X3，其中：
MA＝[CH3NH3]+、CH(NH2)2]+、[CH6N3]+或另一有机阳离子；
M2＝IUPAC命名法中的IV或14族中的元素；
X＝IUPAC命名法中的VIIA或17族中的元素；
E)M1 3M2 2X9或MA3M2 2X9，其中：
M1＝IUPAC命名法中的IA或1族中的元素；
M2＝IUPAC命名法中的VA或15族中的元素；
X＝IUPAC命名法中的VIIA或17族中的元素；
MA＝[CH3NH3]+、CH(NH2)2]+、[CH6N3]+或另一有机阳离子，这些结构未掺杂或掺杂杂原子。
4.根据权利要求1所述的发光太阳能聚光器，其特征在于，所述纳米结构是具有M1 2M2M3X6类型组成的双钙钛矿，其中：
M1＝IUPAC命名法中的IA或1族中的元素；
M2＝IUPAC命名法中的IB或11族或IUPAC命名法中的IIIA或13族中的元素；
M3＝IUPAC命名法中的VA或15族中的元素；
X＝IUPAC命名法中的VIIA或17族中的元素。
5.根据权利要求4所述的发光太阳能聚光器，其特征在于，所述钙钛矿纳米结构选自：Cs2CuSbCl6、Cs2CuSbBr6、Cs2CuBiBr6、Cs2AgSbBr6、Cs2AgSbI6、Cs2AgBiI6、Cs2AuSbCl6、Cs2AuBiCl6、Cs2AuBiBr6、Cs2InSbCl6、Cs2InBiCl6、Cs2TlSbBr6、Cs2TlSbI6、和Cs2TlBiBr6，这些纳米结构可以不掺杂或掺杂杂原子。
6.根据权利要求1所述的发光太阳能聚光器，其特征在于，所述钙钛矿纳米结构是(C4N2H14Br)4SnX6类型的结构，其中：
X＝Br、I或IUPAC命名法中的VIIA或17族中的另一元素。
7.根据权利要求1所述的发光太阳能聚光器，其特征在于，所述本体由以下聚合物或相应的共聚物中的至少一种制成：聚丙烯酸酯和聚甲基丙烯酸甲酯、聚烯烃、聚乙烯基化合物、环氧树脂、聚碳酸酯、聚乙酸酯、聚酰胺、聚氨酯、聚酮、聚酯、聚氰基丙烯酸酯、硅酮、聚二醇、聚酰亚胺、氟化和全氟化聚合物、聚纤维素及衍生物诸如甲基纤维素、羟甲基纤维素、聚噁嗪、二氧化硅基玻璃。
8.根据权利要求1所述的发光太阳能聚光器，其特征在于，所述发光太阳能聚光器具有片状形状，其中所述纳米结构分散在塑料或二氧化硅基玻璃的基体中或以膜的形式沉积在其表面上。
9.用于建筑物或用于移动结构的窗户，其至少包含使用根据权利要求1所述的发光太阳能聚光器所构造的部分。
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