CN110869120B - 控制离解反应中产物和副产物的再化合或逆反应的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种在反应腔室中控制流体样本的反应物分子的离解反应中形成的产物分子的逆反应或再化合反应的方法。该方法包括：通过一个或多个入口将流体样本引入反应腔室；在反应腔室中引发流体样本的反应物分子的离解反应以形成产物分子；在反应室中产生流体样品的图案化流动，以减少/最小化流体样品中反应物分子和/或产物分子的无序和/或湍流混合；以及通过一个或多个出口将包含产物分子的流体样品从反应室中输送出。
Description
技术领域
本发明总体上涉及用于间接测量和/或转换流体样本中一定量的目标分子的方法，并且更具体地涉及用于减少从目标分子的离解反应获得的产物和/或副产物分子的逆反应或再化合(recombination)反应的方法。
背景技术
光离解、光解或光分解是一种化学反应，在该化学反应中，化学化合物被光子分解。其定义为，一个或多个光子与一个目标分子的相互作用。光离解不限于可见光。具有足够能量的任何光子都可以影响化学化合物的化学键。因为光子的能量与它的波长成反比，所以这种反应中通常涉及具有可见光的能量或更高能量的电磁波，比如紫外光、X射线和伽马射线。
由燃烧源发出的若干有毒气体中有两种氮氧化物的反应形式，即二氧化氮(NO2)和一氧化氮(NO)(一起称为NOx)。NO2是一种分类的标准污染物，已知它是对流层中产生有害二次污染物臭氧(O3)的主要前体。
NOx的准确测量对于获取对抗污染物的不利影响的知识以及满足政府法规或帮助政策决定至关重要。已经开发出各种测量环境空气中NO2浓度的方法。
通常，在低于420nm的紫外(UV)波长下，NO2在以下一级过程中光离解：
NO2+hv→NO+O (1)
其中，通过j(单位，s-1)给出了光解速率常数，该光解速率常数是光子通量(光子·cm-2·s-1)、弱温度依赖的NO2吸收横截面(cm2·分子-1)和光离解量子产率(分子·光子-1)的波长积分结果(DeMore，W.B.等人，用于同温层模型的化学动力学与光化学数据，NASA喷气推进实验室，帕萨迪纳市，加利福尼亚，1997)。
在空气中，反应(1)中形成的O原子迅速与氧气分子(O2)反应以形成O3，
O+O2→O3 (2)
接着，O3可以与NO反应以再形成NO2，
NO+O3→NO2 ★+O2 (3)
其中，NO2 ★为电子激发过的NO2。以被称为化学发光的原理，NO2 ★通过放出能量而弛豫(relax)，如公式(4)所示。
NO2 ★→NO2+hv. (4)
NO2高效地转化为NO有助于最大化该差异并提高对于NO2的仪器灵敏度。从反应(4)中放出的光被用来量化所得到的产物NO。
在环境空气中，在NO2光解中，可能的干扰物质是乙二醛(HCO)2，其在相同的NO2光解区(350nm-420nm)中吸收光。处于高水平的乙二醛对如以下反应方程式所示的测量的NO浓度具有负干扰。
(HCO)2+hν→2HCO· (5)
HCO·+O2→HO2 ·+CO (6)
HO2 ·+NO→OH·+NO2 (7a)
RO2 ·+NO→RO·+NO2 (7b)
R-H+OH·→R·+H2O (8)
R·+O2→RO2 · (9)
当乙二醛以高水平存在于样本室中时，其被光解以产生甲酰(HCO)自由基(式5)。HCO自由基与氧气分子反应，形成过氧自由基HO2(式6)。过氧自由基HO2，或烷氧基自由基RO2，通过二级动力学机理与NO反应以形成NO2(式7)。更如此的是，由方程式7a形成的OH自由基可以引发第二机理，其中烷基自由基可以由存在于样本流中的碳氢化合物形成。烷基自由基接着与氧气分子反应以生成过氧自由基，以再激活方程式7。虽然这导致了NO测量中的意外减小，但是设计良好的光解腔室可以最小化或阻止这些副反应发生(包括前文讨论的NO-O3的再化合反应)。完善这样的系统是具有挑战性的，但通过流动动力学与精心挑选的波长和新颖的腔室设计相结合，这是可以实现的。
通常，用于测量大气中的NO2的商业可获得的仪器采用了用于NO2转化的热催化剂。然而，这些传统的设备不是专门用于NO2的。例如，一种商业可获得的转化器设计是基于在诸如氧化钼、硫酸亚铁和不锈钢的加热的基质上将NO2还原为NO(即，热解)。这些基于表面的转化器不是专门用于NO2的，因为它们还高效地将大气中其它的含氮化合物还原成可检测的形式。(Fehsenfeld，F.C.，等人，Intercomparision of NO2 measurementtechniques,Journal of Geophysical Research，95，3579-3597，1990；Fehsenfeld，F.C.，等人，Gorund-based intercomparison of nitric acid measurement techniques,Journal of Geophysical Research，103，3343-3353，1998)。
氧化钼是最常用的热基质。在化学发光分析仪中使用钼转化器会导致对环境NO2的总体高估，因为它不仅仅将NO2转化为NO。当采样的空气团中存在诸如NO3与N2O5、过氧酰基硝酸酯(PANs)、硝酸烷基酯(ANs)和其它氧化的氮氧化物(通常称为NOz)的化合物时，这些化合物也可以被转化为NO。因为如此，当这些化合物以显著的水平存在时，‘NOx’读数会并且将被高估。通过化学发光分析仪读取的‘NOx’测量结果，目前为NOy的测量结果，其为NOx与其它反应的氮化合物的总和。所得到的‘NOx’的读数造成光化学发光分析仪高估NO2的读数。得知NO2的精确的量是重要的，因为其确定对流层中正生成多少臭氧，这对环境科学团体是极其重要的。
此外，即使所列出的NOz化合物不存在，钼转化器也不是在所有工艺条件下都有效的，因为它还可以被氨(NH3)、硝酸(HNO3)和水影响。这些产物沉积在转化器的表面，阻止(NO2至NO)有效转化的发生，并造成分析仪上的读数不可靠。最后，钼催化剂必须被加热至300℃-350℃，以将NO2转化为NO。以上阐明了用于分析仪的增加的维护和运行的成本，因为将需要更频繁地更换钼。
另一项技术，用UV光光解离解NO2，随后通过化学发光检测产物NO，已被用于NO2的环境测量超过二十年。(Kley，D.等人，Chemiluminescence detector for NO and NO2,Atmospheric Technology，12，63-69，1980；Ryerson，等人，Jorunal Geophys Res.，10，2000)。这种宽带光解技术提供了现场测量数据，该现场测量数据用来评估和提高目前对对流层与同温层的臭氧化学、辐射转移以及反应氮化合物的来源与归宿的理解。已经对光解-化学发光(P-CL)技术与其它地面上的(Mihelcic，D.，等人，An improved method ofmeasuring tropospheric NO2 and RO2 by matrix isolation and electron spinresonance,Journal of Atmospheric Chemistry，3，341-361，1985.；Fehsenfeld等人，1990)和飞机上的(Del Negro,L.A.，等人，Comparison of modeled and observed valuesof NO2 and JNO2 during the Photochemistry of Ozone Loss in the Arctic Regionin Summer(POLARIS)mission,Journal of Geophsical Research，104，26，687-26，703，1999)NO2测量技术进行了对比。其已被展示以提供在很宽范围的浓度与周围环境的有用数据，并且其具有快速的启动与整合时间。它还导致对于NO2的更大的专一性，但是其被相对低的转化效率和使用通常所采用的宽带光源(例如，高压汞灯、氙弧灯、汞弧灯)的不利影响束缚。
不利影响大部分是基于施加至样本的光的宽光谱。产生红外线(>1000nm)形式的显著辐射的源导致热量被添加至空气样本，这继而造成不稳定化合物(比如PANs和ANs)的热转化。宽带光源还发出比用于NO2转化的波长更短和更长的波长的UV形式的辐射，通常造成干扰物质的光解转化(例如，波长小于350nm的HNO3与卤素硝酸盐)。
通常，通过允许在光解腔室中的更长的驻留时间来弥补由传统光解方法带来的相对低的转化效率。这种实践由于允许所生成的NO与周围的臭氧的逆反应而进一步使该转化复杂化。理想地，光解应在一秒内或更短时间内发生，以使逆反应的影响最小化。
另外，由于与相对短寿命光源的更换相关的操作成本(根据灯，通常持续工作200-1500小时，其成本范围从每盏灯$200至每盏灯$900)，所以没有看到现有的基于光解的方法的广泛应用。更换这些灯还花费工时并且导致仪器停工时间，两者都增加了测试过程的成本。除了这些成本，现有方法的附加成本包括：机械快门设备、过滤器、宽带光源电力需求以及用来定位宽带光源的精细定位设备。
美国专利No.7,238,328公开了一种固态光源光解NO2转化器，其包括由具有漫反射特性的反射材料制成的反应腔室，其中该反应腔室包括低容积气体室，其中气体样本驻留时间小于5秒，提供该低容积气体室以避免不需要的NO2与NO的副反应。该专利中描述的转化器与方法也存在在减小的压力和受限的范围下的低转化效率的问题，因为其中公开的转化器不能测量高于2-4ppm的NO2。另外，当在减小的压力系统中操作时，转化器损失转化效率，使其甚至更难以整合至现有的分析仪中。
JP4543186公开了一种用于测量氮氧化物浓度的化学发光方法和装置，其中该装置构造成具有作为该转化器主体的一部分的紫外光源。该参考文献的装置也存在与US专利No.7,238,328的问题类似的问题，例如，反应腔室的构造将允许在NO离开该腔室之前发生再化合反应。另外，该专利既没有解决它们可操作的范围，也没有解决当NO2的浓度增加时转化器是否具有NO2到NO的线性转化。
因此，存在对提供如下系统和方法的需求：该系统与方法可以减少或最小化来自反应物分子的离解反应中获得的产物和/或副产物分子的干扰，从而提高转化效率。
发明内容
当结合附图阅读以下描述时，本发明的许多其他特征、目的和优点将从以下描述中变得明显。
根据本发明的一个方面，提供了一种在离解反应中控制产物分子和/或副产物分子的再化合或逆反应的方法。
根据本发明的一个方面，提供了一种在反应腔室中控制流体样本的反应物分子的离解反应中形成的产物分子的逆反应或再化合反应的方法。该方法包括以下步骤：通过一个或多个入口将流体样本引入反应腔室；在反应腔室中引发流体样本的反应物分子的离解反应以形成产物分子；在反应腔室中产生流体样本的图案化流动，以减少/最小化流体样本中反应物和/或产物的无序和/或湍流混合；以及通过一个或多个出口将包含产物分子的流体样本从反应腔室中输送出。
根据本发明的一个方面，提供了一种用于流体样本中的反应物分子的离解反应的转化器。该转化器包括：转化器主体，其限定反应腔室并具有中心轴线；一个或多个与用于离解流体样本中的反应物分子的反应腔室连通的能量源；一个或多个流入管道，用于将流体样本输送到反应腔室中，所述流入管道具有被构造成与流体样本源处于流体连通的入口和与反应腔室连通的出口，其中流体样本作为未处理的流体样本进入流入管道的入口；以及一个或多个流出管道，用于将流体样本输送出反应腔室，所述流出管道具有与反应腔室流体连通的入口和被构造成与用于接收流体样本的容器流体连通的出口，其中流体样本作为经处理的流体样本离开流出管道；其中所述一个或多个流入管道相对于所述转化器主体切向地定向；并且其中至少所述一个或多个流出管道从所述入口延伸的部分相对于所述转化器主体轴向定向。
在转化器的一个实施方案中，所述一个或多个流入管道相对于所述转化器主体切向定向；并且其中所述一个或多个流出管道相对于所述转化器主体轴向定向。
根据本发明的一个方面，提供了一种控制流体样本的反应物分子的离解反应中形成的产物分子的逆反应或再化合反应的方法。该方法包括以下步骤：提供如上所述的转化器；通过一个或多个流入管道将流体样本引入反应腔室；通过将流体样本暴露于来自能量源的能量，在反应腔室中引发流体样本的反应物分子的离解反应以形成产物分子；在反应腔室中和/或在流体样本在流出管道中时，产生流体样本的图案化流动，以减少流体样本中反应物分子和产物分子的无序和/或湍流混合；以及通过一个或多个流出管道将包含产物分子的流体样本从反应腔室中输送出。
附图简述
图1示出了根据本发明的光解转化器的实施方案的转化器主体。
图2示出了根据本发明的光解转化器的另一实施方案的转化器主体。
图3示出了根据本发明的光解转化器的另一实施方案的转化器主体。
图4示出了根据本发明的光解转化器的另一实施方案的转化器主体。
图5示出了根据本发明的光解转化器的另一实施方案的转化器主体。
图6示出了根据本发明的光解转化器的另一实施方案的转化器主体。
图7示出了根据本发明的光解转化器的另一实施方案的转化器主体以及光源。
图8示出了根据本发明的光解转化器的另一实施方案的转化器主体以及光源。
图9是根据本发明的光解转化器的实施方案的俯视图，其包括围封在壳体中的转化器主体，壳体设有电磁辐射源，还包括附接至壳体的散热装置。
具体实施方式
定义
除非另有定义，本文使用的所有技术和科学术语具有与本发明所属领域的普通技术人员通常理解的相同的含义。
如本文使用的，术语“电磁辐射”包括无线电波、微波、红外辐射、可见光、紫外辐射、X-射线或γ-射线。
如本文所用的，术语“UV”指的是包括从
至
(4nm至400nm)的波长的电磁光谱的区域中的紫外辐射。
如本文所用的，术语“化学发光”指的是由于系统的组分的化学反应，所吸收的能量(作为光)的发射。化学发光发生在数以千计的涵盖种类繁多的化合物(有机的和无极的)的化学反应中。
如本文所用的，用于光化学反应的术语“量子产率”指的是，每吸收一单位的所述波长的光，消失的所述反应物的摩尔数量，或生成的所述产物的摩尔数量。量子产率还意指，每吸收一个光子，特定类型的光子感生反应的数量。光解的与光解意指使用辐射能量以产生化学变化。光解的与光解还意指，由于吸收了一个或多个量子的辐射，化合物分解为更简单的单元。吸收横截面意指，通过由目标吸收无线电能量而从波束中去除的功率的量与入射到该目标上的波束中的功率的比。
如本文所用的，术语“固态光源”指的是二极管，其中，半导体材料产生光谱相干的输出波束(二极管激光器)，或者窄范围的波长(LED-通常的半高全宽为5-20nm)。
如本文所用的，术语“流体”指的是如液体或气体的物质。
如本文所用的，术语“约”指的是，与给定值的差异近似为+/-10％。应当理解，无论是否具体提及，这种变化总是包括在本文提供的任何给定值中。
根据本发明的一个方面，提供了一种在反应腔室中控制流体样本的反应物分子的离解反应中形成的产物和副产物分子的逆反应或再化合反应的方法。本发明的方法包括：通过一个或多个入口将流体样本引入反应腔室，并在反应腔室中引发流体样本的反应物分子的离解反应以形成产物分子，在反应腔室中和/或当流体样本向所述一个或多个出口移动时产生流体样本的图案化流动，以减少/最小化流体样本中反应物和/或产物的无序和/或湍流混合，以及通过一个或多个出口将包含产物分子的流体样本从反应腔室中输送出。
反应腔室中的离解反应可以通过将流体样本暴露于能够离解目标反应物分子的能量源而被启动。这种能量源的非限制性实例是特定波长的光或辐射、热等。
在将能量传递到所述过程期间，流体样本流以产生图案化流动的方式被引导通过腔室，该图案化流动减少/最小化流体样本中的反应物和/或产物的无序和/或湍流混合，这继而可减少和/或防止产物分子和/或副产物分子在它们之间和/或与流体样本中的反应物分子再化合。
图案化流动的非限制性实例包括有序流动，例如线性流动、活塞流动、分层流动或其组合，和/或螺旋流动，例如旋流或涡流。
流体样本的图案化流动可以通过反应腔室的适当形状和/或构造和/或与反应腔室相关的入口和出口的特定布置和/或构造来实现。
通过相对于反应腔室切向地定向所述一个或多个入口和相对于反应腔室轴向地定向所述一个或多个出口，可以产生流体样本的螺旋流动。
通过提供与反应腔室连通的一个或多个流入管道和/或一个或多个流出管道，并使所述一个或多个流入管道和/或流出管道的至少一部分平行于反应腔室的纵向轴线延伸，可以实现流体样本的有序流动。在一些实施方案中，流入管道和/或流出管道平行于反应腔室的横向轴线延伸。
在一些实施方案中，通过使用一个或多个延伸到反应腔室中的流入和/或流出管道，可以实现流体样本的有序流动。在这样的实施方案中，流入管道和/或流出管道具有平行于转化器主体的纵向轴线延伸的部分和平行于反应腔室的横向轴线延伸的部分。在一些实施方案中，流入管道和/或流出管道具有相对于反应腔室的纵向轴线和/或横向轴线以一定角度延伸的部分。
据信，反应腔室中流体样本的图案化流动减少/最小化流体样本中反应物和产物的无序和/或湍流混合，这减少了反应腔室内每单位面积的分子碰撞量，从而减少了产物和/或副产物分子和/或反应物分子的逆反应/再化合反应。
在一些实施方案中，所述方法还包括将包含产物和副产物的流体样本通过流出管道输送到检测器装置中，以产生指示经处理的气体样本中的产物分子的浓度的信号。
在所述方法的一些实施方案中，所述离解反应是光解离解反应。
在所述方法的一些实施方案中，所述离解反应是热离解反应。
在所述方法的一些实施方案中，在流体样本进入反应腔室时和/或在流体样本经历离解反应时，产生图案化的流动。
在所述方法的一些实施方案中，在流体样本朝向出口移动并被输送出反应腔室时产生图案化的流动，这又在反应腔室中引起图案化的流动。
根据本发明的另一个方面，提供了一种用于流体样本中的反应物分子的离解反应的转化器。所述转化器包括限定反应腔室并具有中心轴线的转化器主体。提供一个或多个与用于离解流体样本中的反应物分子的反应腔室连通的能量源。所述转化器进一步包括，用于将流体样本输送到反应腔室中的一个或多个流入管道，以及用于将流体样本输送出反应腔室的一个或多个流出管道。所述一个或多个流入管道具有被构造成与流体样本的源流体连通的入口，以及与反应腔室连通的出口，其中，流体样本作为未处理流体样本进入流入管道的入口。所述一个或多个流出管道各自具有与反应腔室流体连通的入口，以及构造成与用于接纳流体样本的容器流体连通的出口，其中该流体样本作为已处理流体样本离开流出管道。
在一些实施方案中，所述一个或多个流入管道相对于所述转化器主体切向定向；所述一个或多个流出管道以使得至少所述一个或多个流出管道从所述入口延伸的部分相对于所述转化器主体轴向定向的方式定向。在一些实施方案中，流出管道可任选地延伸到反应腔室中。
转化器主体可以是细长的、正方形的、矩形的、圆形的、锥形的、长椭圆形的、椭圆形的或部分椭圆形的等。
在一些实施方案中，转化器主体是锥形的。
在一些实施方案中，将所述一个或多个流入管道和/或一个或多个流出管道定向，使得所述一个或多个流入管道和/或流出管道的至少一部分平行于反应腔室的纵向轴线延伸。在这些实施方案中，流入管道和/或流出管道可任选地延伸到转化器主体中。
在一些实施方案中，所述一个或多个流出管道具有平行于转化器主体的纵向轴线延伸的部分。
用于离解流体样本中的反应物分子的一个或多个能量源可以设置在转化器主体的外部或内部。
在一些实施方案中，所述一个或多个离解反应能源设置在转化器主体外部，并且转化器主体设有设置在转化器主体中的一个或多个相应的连通区域，从而允许将来自所述一个或多个电磁辐射源的辐射向反应腔室中的流体样本暴露。
在一些实施方案中，所述一个或多个连通区域设置在转化器主体的一端和/或一侧。在一些实施方案中，所述一个或多个连通区域设置在转化器主体的相对端和/或相对侧。
可以选择管道的直径以实现和/或控制对于流体流动的所需速度。例如，管道的直径可以是约3mm至约15mm，这取决于管道的长度和反应腔室的长度和/或宽度。
在一些实施方案中，流出管道的直径为1/4英寸至约1/8英寸。
在一些实施方案中，转化器还包括在反应腔室内或放置在反应腔室之前或之后的结构辅助物，其促进图案化流动。在一些实施方案中，结构辅助物是引起盘旋或螺旋流动的螺旋(实心和/或带翅片)表面。
在本发明的一些实施方案中，所述转化器是光解转化器，其包括转化器主体，该转化器主体限定反应腔室，并且具有内表面和外表面，其中，反应腔室可选地具有反射特性。一个或多个电磁辐射源放置成与反应腔室连通，用于将电磁辐射发送到反应腔室中，用于光解离解流体样本中的反应物分子以形成产物分子。光解转化器进一步包括，用于将流体样本输送到反应腔室中的一个或多个流入管道，以及用于将流体样本输送出反应腔室的一个或多个流出管道。所述一个或多个流入管道具有与流体样本的源流体连通的入口，以及与反应腔室连通的出口，其中，流体样本作为未处理流体样本进入流入管道的入口。流出管道具有与反应腔室流体连通的入口，以及与用于接纳流体样本的容器流体连通的出口，该流体样本作为已处理流体样本离开流出管道。
在光解转化器的一些实施方案中，所述一个或多个流入管道相对于所述转化器主体切向定向；所述一个或多个流出管道以使得至少所述一个或多个流出管道从所述入口延伸的部分相对于所述转化器主体轴向定向的方式定向。在这些实施方案中，流出管道可任选地延伸到反应腔室中。
在一些实施方案中，将所述一个或多个流入管道和/或一个或多个流出管道定向，使得所述一个或多个流入管道和/或流出管道的至少一部分平行于转化器主体的纵向轴线延伸。在这些实施方案中，流入管道和/或流出管道可任选地延伸到反应腔室中。
在一些实施方案中，所述一个或多个流出管道具有平行于反应腔室的纵向轴线延伸的部分。
延伸至反应腔室的管道可以是透明的、半透明的和/或不透明的。
管道可以在反应腔室内的任何方向上延伸。
在一些实施方案中，延伸到反应腔室中的管道在平行于、垂直于腔室内的电磁辐射的传播和/或相对于腔室内的电磁辐射的传播成一定角度的方向上延伸。
在一些实施方案中，延伸到反应腔室中的管道具有在平行于腔室内的电磁辐射的传播的方向上延伸的部分，并且具有在垂直于腔室内的电磁辐射的传播的方向上延伸的部分。
在一些实施方案中，流入管道和/或流出管道具有平行于转化器主体的纵向轴线延伸的部分和平行于转化器主体的横向轴线延伸的部分。
延伸到反应腔室中的管道在反应腔室内具有足以为流体样本进入反应腔室中的流动提供受限的路径的长度(由此用以实现流体样本进入反应腔室中的限定流动)，或足以为流体样本流出反应腔室的流动提供受限的路径的长度(由此用以实现已处理流体样本流出到反应腔室外的受限流动)。例如，流入管道的在反应腔室内的长度被构造成实现流体样本进入反应腔室的限定流动，并且流出管道的在反应腔室内的长度构造成实现流体样本流出反应腔室的受限流动。关于延伸到反应腔室中的管道的进一步细节在申请人的共同未决PCT公开号WO2017/173552中提供，其通过引用结合到本文中。
所述一个或多个电磁源可以放置在转化器主体的外部或内部。
在一些实施方案中，所述一个或多个电磁辐射源设置在转化器主体外部，并且转化器主体设有设置在转化器主体中的一个或多个相应的连通区域，从而允许将来自所述一个或多个电磁辐射源的辐射向反应腔室中的流体样本暴露。
在一些实施方案中，所述一个或多个连通区域设置在转化器主体的一端和/或一侧。在一些实施方案中，所述一个或多个连通区域设置在转化器主体的相对端和/或相对侧。
在一些实施方案中，所述一个或多个连通区域是设置在转化器主体上的一个或多个透明窗口，从而允许将来自所述一个或多个电磁辐射源的辐射向反应腔室中的流体样本暴露。
在一些实施方案中，本发明的光解转化器包括围封转化器主体的壳体，并且电磁辐射源设置在该壳体中并与设置在转化器主体中的所述一个或多个连通区域连通。在一些实施方案中，壳体具有保持电磁辐射源的结构部件。在一些实施方案中，电磁辐射源直接整合到壳体中。
在一些实施方案中，所述一个或多个电磁辐射源整合在主体中或置于主体内，使得辐射源与流体样本直接接触。在一些实施方案中，电磁辐射源定位在主体的一端和/或一侧。在一些实施方案中，所述一个或多个电磁辐射源定位在转化器主体的相对端和/或相对侧。
在一些实施方案中，在电磁辐射源与转化器主体整合或置于转化器主体内的情况下，转化器主体具有一个或多个开放端部/开放侧以允许与电磁源接触和/或具有独立的壳体(电磁源附接在所述独立的壳体上)，并且具有与电磁源和/或独立的壳体的气密密封，例如JP4543186中所描述的，该JP4543186通过引用并入本文。
在一些实施方案中，所述一个或多个电磁辐射源定位在转化器主体的两个相对端处。
在一些实施方案中，电磁辐射源定位成围绕在转化器主体的外部。在反应腔室是圆柱形的实施方案中，电磁辐射源可以定位成圆周地围绕转化器主体。
在一些实施方案中，(多个)流入管道的(多个)出口和/或(多个)流出管道的(多个)入口布置成紧邻反应腔室的与所述一个或多个电磁辐射源连通的部分。在一些实施方案中，(多个)流入管道的(多个)出口和/或流出管道的(多个)入口邻近反应腔室的与所述一个或多个电磁辐射源连通的部分。
转化器主体可以由任何材料制成。该材料可以是对电磁辐射反射的、透明的、半透明的和/或不透明的。
转化器主体可以通过将材料形成为所需的转化器形状(例如焊接、玻璃吹制、机械加工、雕刻、挤压)，或者从实心材料块空心化/雕刻出转化器形状的方式来生成。
在一些实施方案中，转化器主体由实心材料块(金属、塑料、玻璃等)制成。腔室内部的空间成为由空心化材料块的行为所生成的空间。在一些实施方案中，金属为铝和/或钢。
在一些实施方案中，转化器主体由玻璃(例如，石英、硼硅酸盐等)制成。在一些实施方案中，转化器主体由金属(例如，铝、钢、不锈钢等)制成。
反应腔室的反射特性可以源于制成转化器主体的材料，和/或通过用具有反射特性和/或电磁辐射反射特性的材料覆盖和/或涂覆转化器主体的内表面和/或外表面来得到。
在一些实施方案中，转化器主体由电磁辐射反射材料制成。在这种情况下，转化器主体的内表面和/或外表面具有反射特性。在一些实施方案中，转化器主体由对电磁辐射透明的材料制成。在这种情况下，转化器主体的内表面和/或外表面可以覆盖或涂覆有具有反射特性和/或电磁辐射反射特性的材料，该反射特性可以是镜面反射特性和/或漫反射特性。在一些实施方案中，转化器主体可由对电磁辐射半透明和/或不透明的材料制成。在这种情况下，转化器主体的内表面可以覆盖或涂覆有具有反射特性的材料。
在一些实施方案中，转化器主体的内表面和/或外表面涂覆有具有镜面反射体或漫反射体特性的反射涂层。
在一些实施方案中，转化器主体的内表面和/或外表面涂覆有反射涂层，该反射涂层包括具有镜面反射体特性的材料，比如
镜面玻璃喷涂物，Rust-Oleum 
镜面效果喷涂物和/或薄膜UV椭圆涂层。
在一些实施方案中，转化器主体的内表面和/或外表面涂覆有反射涂层，该反射涂层包括具有漫反射体特性的材料，比如TeflonTM或硫酸钡(BaSO4)。TeflonTM是指聚四氟乙烯(PTFE)氟碳聚合物，可作为模制和挤出粉末、水分散体、膜、表面材料(finishes)，以及多丝纤维纱或纤维，和/或薄膜UV漫反射涂层。
在一些实施方案中，转化器主体的内表面和/或外表面覆盖有具有反射特性的材料，比如铝箔。
在一些实施方案中，转化器主体由玻璃制成，其覆盖或涂覆有反射材料，同时留下未被覆盖或未被涂覆的某些部分以提供一个更加透明的窗口，以允许电磁辐射的传输。在一些实施方案中，转化器主体由石英制成。
在一些实施方案中，转化器主体的内表面和/或外表面或覆盖转化器主体的材料具有镜面反射特性和/或漫反射特性。镜面反射体意指，提供源的直接影像的反射表面(抛光金属或镀银玻璃)，其反射角度等于入射角度。镜面反射体也称为规则反射体或镜面表面，它产生直接反射、镜面反射或常规反射。漫反射体意指，表面的不规则性与入射辐射的波长相比非常大以致反射的射线在多个方向上被发回的任何表面。
在一些实施方案中，转化器主体由玻璃(比如石英)制成，其覆盖或涂覆有反射材料，同时留下未覆盖或未涂覆的某些部分以提供一个或多个透明的窗口，以允许电磁辐射的传输。在一些实施方案中，转化器主体覆盖有铝和/或铝箔。
本发明的转化器的管道可以构造成，分别地在期望的压力下将未处理流体样本输送到反应腔室中和将已处理流体样本从反应腔室输送出。
在一些实施方案中，流入管道连接至压力调节器以在低于反应腔室压力的压力下输送未处理流体样本，并且流出管道连接至压力调节器以在高于反应腔室压力的压力下输送已处理流体样本。
在一些实施方案中，流入管道连接至压力调节器以在高于反应腔室压力的压力下输送未处理流体样本，并且流出管道连接至压力调节器以在低于反应腔室压力的压力下输送已处理流体样本。
在一些实施方案中，流入管道连接至压力调节器以在高于反应腔室压力的压力下输送未处理流体样本，并且流出管道连接至压力调节器以在高于反应腔室压力的压力下输送已处理流体样本。
在一些实施方案中，流入管道连接至压力调节器以在低于反应腔室压力的压力下输送未处理流体样本，并且流出管道连接至压力调节器以在低于反应腔室压力的压力下输送已处理流体样本。
在一些实施方案中，本发明的转化器的反应腔室能够承受170mmHg(绝对)至1000mmHg(绝对)的范围内的压力。
在本发明的光解转化器的一些实施方案中，通过改变反应腔室的容积和/或反应腔室的形状，流体样本在光解转化器中的驻留时间可以长达10秒。在一个实施方案中，通过使用压力调节器和/或流量控制器实现了长达10秒的驻留时间。
本发明的光解转化器可以与任何电磁辐射源一起使用，比如发光二极管(LED)、激光器、氙弧灯等。
在一些实施方案中，电磁辐射源构造成产生351-415nm范围内的UV波长和近UV波长的辐射
在一些实施方案中，电磁辐射源是无线电波、微波、红外辐射、可见光、紫外辐射、X-射线或γ-射线源。
在一些实施方案中，容器包括与流出管道的出口连通的检测器构件，用于产生指示已处理气体样本中的产物分子的浓度的信号。
在一些实施方案中，本发明的光解转化器用于将存在于气体样本中的NO2转化为NO。在一个实施方案中，容器包括与反应腔室出口连通的NO检测器装置，该NO检测器装置用于产生指示已处理气体样本中的NO的浓度的信号。
在一个实施方案中，NO2到NO的转化可以用作采用直接测量技术的现有NO2分析仪的调零方案。该实施方案使用转化器以从样本中“去除”NO2，产生可用以校准和调零仪器的零背景。
在一些实施方案中，在光解转化器的主体上设置隔热覆盖物，以(优选地，在测量系统内的相同测量条件下)维持恒定的流体样本温度。
在一些实施方案中，光解转化器设有一个或多个散热设备。这种设备的示例包括，散热器、热电冷却装置(比如帕耳帖冷却器)、风扇、热管系统或水冷却系统。
在一些实施方案中，散热设备连接或附接至电磁辐射源。
在一些实施方案中，其中，转化器主体容纳在壳体中，该壳体包括用于保持一个或多个散热设备的结构部件。在一些实施方案中，散热设备直接整合到壳体中。
在一些实施方案中，至少一个散热器安装到壳体上并且定位成基本上靠近所述至少一个电磁辐射源。
在一些实施方案中，散热器和主动冷却设备串联使用。
散热设备可以通过螺钉或者替代地通过其他紧固件(比如螺栓、夹具、联轴器或销)附接至壳体。
散热器和壳体可以由具有良好传热特性的材料构成，例如铝。
在一些实施方案中，提供散热设备，以通过将热量垂直地散发到传热设备(比如带有风扇和/或水冷却的散热器)或通过其他方式(比如，用帕耳帖冷却器热电地)，将电磁源温度保持在足够低的温度，使得流体样本不会热分解气体样本中的其他物质(例如过氧乙酰硝酸酯(Peroxyacetal nitrate,PAN))，和/或保持足够低的温度以根据制造商推荐的操作参数延长电磁源的寿命。
在一些实施方案中，存在附加冷却装置，所述附加冷却装置放置得足够靠近和/或附接至壳体，和/或为转化器主体和/或光解转化器的壳体的内部提供附加冷却。
在一些实施方案中，壳体提供电磁光源、散热设备、以及转化器主体的中心的轴线对齐。
在一些实施方案中，光解转化器(具有或不具有壳体)放置在底座内以提供整个光解转化器系统。
本发明的光解转化器可以构造成与现有的化学发光分析仪结合使用(内部地或外部地)。
在一个实施方案中，本发明的光解转化器可以用作目前的化学发光分析仪中的现有的热催化转化器的替代物，以向用户提供光解转化器的附加益处而无需购买新的分析仪。可以断开现有的热转化器，并且可以替代地连接光解设备以将NO2转化为NO，以用于通过化学发光分析仪来测量。本发明的转化器可以设有连接构件，所述连接构件构造成与现有热转化器的入口和出口连接。
根据本发明的另一实施方案，提供了一种控制在流体样本的反应物分子的离解反应中形成的产物分子的逆反应或再化合反应的方法，所述方法包括：提供如上所述的转化器；通过一个或多个流入管道将流体样本引入反应腔室；通过将流体样本暴露于来自能量源的能量，在反应腔室中引发流体样本的反应物分子的离解反应以形成产物分子，并通过一个或多个流出管道将包含产物分子的流体样本从反应腔室中输送出。
为了获得对本文所述发明的更好的理解，阐述了以下实施例。应当理解，这些实施例旨在描述本发明的说明性实施方案，而不是以任何方式限制本发明的范围。
实施例
图1示出了转化器主体10的一个示例，其限定了具有第一端部12a和第二端部12b的反应腔室12。转化器主体具有在端部12a的一个切向流入管道14(具有被构造成与流体源连通的入口15和与反应腔室12连通的出口(未示出))，和流出管道16，所述流出管道16具有与反应腔室12连通的入口17和被构造成与用于处理过的流体样本的容器连通的出口(未示出)，并且在末端12b具有轴向定向部分(从轴向定向的入口17延伸)。
图2示出了转化器主体20的另一个示例，其是锥形形状并限定了具有第一端部22a和第二端部22b的反应腔室22。在该实施方案中，转化器主体包括至少一个位于端部22a附近的切向定向的流入管道24(具有入口25)和位于相对端部22b处的流出管道，该流出管道具有从轴向定向入口延伸的轴向定向部分。
图3示出了转化器主体30的另一个实施方案，其限定了具有第一端部32a和第二端部32b的反应腔室32。在该实施方案中，所述切向定向的流入管道34(具有入口35)位于端部32a附近，且流出管道具有出口37，并且从轴向定向的入口延伸的轴向定向部分在端部32a处。
图4示出了转化器主体40的另一个实施方案，其限定了具有第一端部42a和第二端部42b的反应腔室42。在该实施方案中，转化器主体包括在靠近端部42a的主体的相对侧的两个切向定向的流入管道44和46，且具有流出管道48，所述流出管道48具有出口47和在端部42a处从轴向定向的入口延伸的轴向定向部分。
图5示出了转化器主体50的另一个实施方案，其限定了具有第一端部52a和第二端部52b的反应腔室52。在该实施方案中，转化器主体包括在靠近端部52a的主体的一侧的一个切向定向的流入管道54(具有入口55)，且具有分别在相对端部52a和52b处具有从轴向定向的入口延伸的轴向定向部分的两个流出管道56(具有出口57)和58(出口未示出)。
图6示出了转化器主体60的另一个实施方案，其限定了具有第一端部62a和第二端部62b的反应腔室62。在该实施方案中，转化器主体包括在靠近端部62a的主体的相对侧的两个切向定向的流入管道64(具有入口65)和66(入口未示出)，和分别在相对端部62a和62b处具有从轴向定向的入口延伸的轴向定向部分的流出管道68(具有出口67)和69(出口未示出)。
图7示出了转化器主体70的另一个实施方案，其限定了具有第一端部72a和第二端部72b的反应腔室72。在该实施方案中，分别在两个端部72a与72b处提供了UV透明窗口73a与73b，以分别从UV源79a与7b接收UV辐射。在该实施方案中，转化器主体由石英制成，其中，用反射涂层涂覆或用铝覆盖除了窗口之外的部分。转化器主体还具有切向定向的流入管道74(入口未示出)和75(具有入口76)(其中入口被构造成与气体源连通)，并且具有与反应腔室72连通的相应出口(未示出)，以及L形流出管道77，其具有与反应腔室72连通的轴向定向的入口(未示出)和被构造成与用于处理过的气体样本的容器连通的出口78。
图8示出了转化器主体80的另一个实施方案，其限定了具有第一端部82a和第二端部82b的反应腔室82。在该实施方案中，分别在两个端部82a与82b处提供了UV透明窗口83a与83b，以分别从UV源92a与92b接收UV辐射。在该实施方案中，转化器主体由石英制成，其中，用反射涂层涂覆或用铝覆盖除了窗口之外的部分。转化器主体还具有切向定向的流入管道84(入口未示出)和84(具有入口86)，与反应腔室82连通的相应出口(未示出)，以及L形流出管道86和87，其具有与反应腔室82连通的轴向定向的入口(未示出)和被构造成与用于处理过的气体样本的容器连通的出口。
图9示出了置于底座101(形成光解转化器100的一部分)内部的光解转化器的实施方案的俯视图。光解转化器包括：壳体102，其包围限定反应腔室106的转化器主体104；切向定向的流入管道108和110，其分别具有入口110和111以及出口112和114；以及流出管道116，其具有轴向定向的入口118和出口120。LED模块122a和122b设置在壳体内，使得来自LED模块的电磁辐射经由设置在转化器主体的相对端处的窗口107a和107b与反应腔室连通。LED模块122a和122b分别与散热器124a和124b热连通，所述散热器124a和124b继而附接至壳体的壁。
该实施方案中的壳体由金属制成，并且在壳体壁中具有切开的窗口部分，其中定位有LED。反应腔室与壳体的结构元件对准，使得反应腔室的中心与LED的中心成一条线。LED的光穿过转化器主体的窗口，并且与流动通过该腔室的样本流体相交。风扇126a和126b分别与散热器124a和124b整合，以在垂直于LED的方向上散热，使得来自LED的热不会被吹动穿过反应腔室和/或壳体。
显然，本发明的前述实施方案是示例，并且可以以多种方式变化。这些现在或将来的变型不应被视为脱离本发明的精神和范围，并且对于本领域技术人员来说将很明显的所有这些修改旨在包括在所附权利要求的范围内。
权利要求的范围不应受说明书中阐述的优选实施方案的限制，而应给出与整个说明书一致的最广泛的解释。
Claims (13)
1.一种控制气体样本的反应物分子的光解离解反应中形成的产物分子的逆反应或再化合反应的方法，所述方法包括：
提供光解转化器，其包括
转化器主体，所述转化器主体限定反应腔室并且具有中心轴线；
与所述反应腔室连通的一个或多个电磁辐射源，用于离解气体样本中的反应物分子以形成产物分子；
用于将未处理的气体样本输送到反应腔室中的一个或多个流入管道，每个所述流入管道具有被配置为与气体样本的源流体连通的入口以及与所述反应腔室连通的出口，
用于将已处理的气体样本输送出反应腔室的一个或多个流出管道，每个所述流出管道具有与所述反应腔室流体连通的入口以及被配置为与用于接纳已处理的气体样本的容器流体连通的出口，
其中相对于所述转化器主体切向地定向所述一个或多个流入管道的出口并且其中相对于所述转化器主体轴向地定向所述一个或多个流出管道的入口；
通过所述一个或多个流入管道将未处理的气体样本引入反应腔室；
在反应腔室中通过用所述一个或多个电磁辐射源辐射引发未处理的气体样本的反应物分子的离解反应以形成产物分子；
将包含所述产物分子的已处理的气体样本通过所述一个或多个流出管道输送出所述反应腔室，
从而在反应腔室中产生气体样本的图案化流动，以减少气体样本中的反应物分子和/或产物分子的无序和/或湍流混合并控制产物分子的逆反应或再化合反应。
2.根据权利要求1所述的方法，其中所述图案化流动在反应腔室中是流体样本的螺旋流动。
3.根据权利要求1所述的方法，其中所述一个或多个流入管道的至少一部分延伸到所述反应腔室中和/或所述一个或多个流出管道的至少一部分延伸到所述反应腔室中。
4.根据权利要求3所述的方法，其中所述转化器主体是细长的。
5.根据权利要求3所述的方法，其中，所述转化器主体的内表面具有反射涂层，和/或所述转化器主体的外表面具有反射涂层或反射覆盖物。
6.根据权利要求5所述的方法，其中，所述反射涂层和覆盖物具有针对UV光谱的镜面反射和/或漫反射特性。
7.根据权利要求1至6中任一项所述的方法，其中所述电磁辐射源包括发光二极管(LED)、激光器和/或气体放电灯。
8.根据权利要求7所述的方法，其中，所述一个或多个电磁辐射源整合在所述主体中，或布置在所述主体内。
9.根据权利要求1所述的方法，其进一步包括：壳体，所述壳体围封所述转化器主体，其中所述一个或多个电磁辐射源设置在所述壳体中，并且所述转化器主体具有一个或多个相应的透明窗口，从而允许来自所述一个或多个电磁辐射源的辐射向所述反应腔室中的气体样本的暴露。
10.根据权利要求9所述的方法，其中，所述一个或多个电磁辐射源通过设置在所述转化器主体的一个端部或一侧处的和/或周向地围绕所述主体的一个或多个窗口与所述反应腔室连通，或通过设置在所述转化器主体的相对端部和/或相对侧处的一个或多个窗口与所述反应腔室连通。
11.根据权利要求9所述的方法，其中，所述壳体包括散热设备。
12.根据权利要求1所述的方法，其中，所述转化器主体由金属和/或玻璃制成。
13.根据权利要求1所述的方法，其中，所述转化器用于将未经处理的流体样本中存在的NO2转化为NO，其中所述容器具有与所述流出管道连通的NO检测器装置，所述NO检测器装置用于产生指示已处理流体样本中的NO的浓度的信号。
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