CN110776227A - 一种基于直接电子传递的微生物电化学沼气升级的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于直接电子传递的微生物电化学沼气升级的方法。该方法可以在阴极污泥池内利用碳刷作为电极富集乙酸营养型产甲烷菌,并在特定的阴极电势下以直接电子传递途径将CO2还原为CH4。本发明通过还原CO2,提高了沼气中CH4的浓度和产量以获得更高纯度和更高产量的生物能源,对环境更为友好。本发明可以应用于厌氧消化工艺中实现沼气的提纯及升级。
Description
技术领域
本发明属于沼气领域,涉及一种基于直接电子传递的微生物电化学沼气升级的方法。
背景技术
随着经济持续快速发展,我国的能源需求日益增加,近10年能源消费总量以1.4~7.3%的速度逐年增加。与此同时,我国能源消费结构的清洁化进程加速,天然气、水电、核电、风电等清洁能源消费量占能源消费总量的比重也持续上升。2017年,我国清洁能源消费量占比首次突破20%,发展潜力巨大。厌氧消化产生的沼气是一种理想的新兴清洁能源,能够同时实现能源的回收利用和有机污染物的去除。但是厌氧消化产生的沼气中CH4浓度不高(50~70%)严重影响了沼气的燃烧热值和利用价值,需要进行沼气升级以提高CH4浓度。
沼气升级技术是指降低沼气中无价值的组分(如CO2),进而获得更高CH4浓度的沼气的一类沼气提纯技术。沼气升级旨在提高沼气的燃烧低位热值,从而将升级后的沼气转换为更高标准的生物燃料。现有的沼气升级技术可分为物理、化学和生物升级技术两大类。物理、化学升级技术主要通过分离CO2来提升CH4浓度进而实现升级过程;生物升级技术是在生物的作用下将CO2转化为CH4或其他高价值的附加产品从而实现沼气升级。
目前已实际应用的沼气升级技术有吸收法、吸附法、膜分离法等物理、化学升级技术,此类技术升级成本高、条件严苛、会产生二次污染物等缺点,而且往往会伴随着一定的CH4损失。生物升级技术则反应条件温和,对环境友好,处理成本低。其中,微生物电化学法通过将CO2转化为CH4可同时增加沼气中的CH4产量。相比其他升级技术,微生物电化学法具有更好的经济效益,但是存在升级效率低,CH4浓度不够高等不足。
专利CN103958688A报道了用于氢基沼气升级的方法与设备,该发明在反应器中富集出氢营养型产甲烷菌,再利用电解水产生的H2还原CO2产CH4实现沼气升级。
如以上公开报道的专利所描述的传统微生物电化学沼气升级方法,是依靠氢营养型产甲烷菌利用H2还原CO2产CH4。在微生物电解池的生物阴极表面产甲烷古菌还原CO2产CH4实现沼气升级有间接和直接两种方式。目前已公开报道的微生物电化学沼气升级均通过间接方式,即在生物阴极电子与氢离子结合先形成H2(2H++2e-→H2,E0=-0.414V),氢营养型产甲烷菌再以H2作为电子载体还原CO2产CH4(CO2+4H2→CH4+2H2O,E0=-0.244V)。
发明内容
为克服传统的微生物电化学法沼气升级效率低,CH4浓度不够高等不足,本发明的目的是提供一种基于直接电子传递的微生物电化学沼气升级的方法。该方法能够富集出乙酸营养型产甲烷菌并直接从电极获得电子还原CO2产CH4进而实现高效沼气升级的技术。
本发明提供的用于微生物电化学沼气升级的装置,如图1所示,包括厌氧反应器、伴热带9、温控探头8、阴极污泥池1、阳极反应池5、阳离子交换膜7、电极、电化学工作站、阴极区进水池19、阴极区出水池11和气体采样袋14;
所述厌氧反应器由所述伴热带9包裹并与所述温控探头8连接,且所述厌氧反应器位于所述阴极污泥池1中;
所述阴极污泥池1和所述阳极反应池5之间用所述阳离子交换膜7分隔开;
所述电极包括参比电极2、阴极电极3和阳极电极4;
所述阴极电极3置于所述阴极污泥池1中并与所述电化学工作站15的工作电极接口17连接;
所述参比电极2置于所述阴极污泥池1左侧并与所述电化学工作站15的参比电极接口18连接;
所述阳极电极4置于所述阳极反应池5中并与所述电化学工作站15的辅助电极接口16连接;
所述阴极污泥池1的一端与所述阴极区进水池19连接,另一端与所述阴极区出水池11连接;
所述阴极污泥池1顶部与所述气体采样袋14连接;
所述阳极反应池5与外界空气相通。
上述装置中,所述参比电极具体可为Ag/AgCl电极;
所述阴极电极具体可为碳刷电极或石墨板电极;具体的,所述碳刷电极的直径为30mm长为60mm;所述石墨板电极的长为30mm宽为6mm高为60mm;所述碳刷电极也即碳纤维刷电极;各种尺寸的碳刷电极均适用;如所述碳刷电极的结构参数具体可如下:碳纤维密度1.75g/cm3,碳纤维直径为10微米,直径30mm,长60mm的碳刷碳纤维用量为6g。
所述阳极电极具体可为石墨棒阳极。
所述阴极区进水池19通过进水泵20、进水管21经由进水口22与所述阴极污泥池1连接;
所述阴极污泥池1由出水口6通过出水管12、出水泵10与所述阴极区出水池11连接;
所述阴极污泥池1顶部通过出气导管13与所述气体采样袋14连接。
上述本发明提供的用于微生物电化学沼气升级的装置在沼气升级中的应用或所述用于微生物电化学沼气升级的装置在提高沼气中CH4的浓度和/或产量中的应用,也属于本发明的保护范围。
本发明还要求保护一种微生物电化学沼气升级的方法,该方法包括:
1)将阴极电极置于阴极污泥池中并与电化学工作站的工作电极接口连接;
将参比电极置于阴极污泥池左侧并与电化学工作站的参比电极接口连接;
将阳极电极置于阳极反应池并与电化学工作站的辅助电极接口连接;
2)在所述阴极污泥池中通入乙酸钠水溶液,并使得水力停留时间为0.5~2.0天;
3)再将所述阴极污泥池的出水引入阴极区出水池;
4)加热使得厌氧反应器的温度为33~37℃;
5)打开电化学工作站,设置工作电势相对于标准氢电极为-0.4~-0.6V,由气体采样袋收集阴极污泥池中产生的气体,完成所述微生物电化学沼气升级。
上述方法的所述步骤1)至步骤5)均可在前述本发明提供的用于微生物电化学沼气升级的装置中进行。
具体的,所述微生物电化学沼气升级的方法在所述用于微生物电化学沼气升级的装置中进行,包括:
1)将所述阴极电极3置于所述阴极污泥池1中并与所述电化学工作站15的工作电极接口17连接;
将所述参比电极2置于所述阴极污泥池1左侧并与所述电化学工作站15的参比电极接口18连接;
将所述阳极电极4置于所述阳极反应池5并与所述电化学工作站15的辅助电极接口16连接;
2)在所述阴极污泥池1中通入乙酸钠水溶液,并使得水力停留时间为0.5~2.0天);
3)再将所述阴极污泥池1的出水引入阴极区出水池11;
4)加热使得厌氧反应器的温度为33~37℃;
5)打开电化学工作站15,设置工作电势相对于标准氢电极为-0.4~-0.6V,由气体采样袋14收集阴极污泥池1中产生的气体,完成所述微生物电化学沼气升级。
所述方法还包括:所述阴极电极和所述阳极电极在使用前依次用酸和碱浸泡后烘干;
具体的,所述酸为盐酸;所述碱为氢氧化钠的水溶液;所述酸和碱的浓度均为1mol/L;所述浸泡时间均为6-24h;更具体为12h。
所述乙酸钠水溶液的浓度为3.125-37.5mol/L;具体为9.375mol/L;
所述水力停留时间为1.4天;
所述工作电势相对于标准氢电极为-0.5V。
本发明的反应原理如下:电子在生物阴极不形成H2直接被乙酸营养型产甲烷菌利用还原CO2产CH4(CO2+8H++8e-→CH4+2H2O,E0=-0.244V),该过程是一种更高效节能的电子传递途径,目前还未见相关报道。
本发明的应用机理:在阴极污泥池中:
(1)碳刷电极的加入强化厌氧系统的处理能力及稳定性。
(2)特定的阴极电势可以富集乙酸营养型产甲烷菌。
(3)乙酸营养型产甲烷菌通过直接电子传递途径的还原二氧化碳。
(4)传递至阴极区的氢离子对二氧化碳的还原起积极作用。
阳极反应池中:通过电化学工作站产生的氢离子经阳离子交换膜传递至阴极污泥池。
本发明提供的基于直接电子传递的微生物电化学沼气升级的方法具有如下特定:碳刷加至阴极污泥池内,可以作为导电材料富集更多的电活性微生物,并提高厌氧系统的稳定性。-0.5V的阴极电势接近于直接电子传递途径的氧化还原电势,可以富集乙酸营养型产甲烷菌,并发生直接电子传递途径的CO2还原过程。电活性微生物可以促进厌氧系统对有机物的降解,并将产生的电子传递至阴极,来自电化学工作站的电子通过导线传递至阴极,进而提供阴极中乙酸营养型产甲烷菌还原CO2所需的电子。因此,阴极室CO2的还原过程得到增强。阳极反应池在电化学工作站的电势下产生H+,经阳离子交换膜传递至阴极区,进而提供还原CO2所需的H+。产生的H+作为CO2还原过程中的重要物质对CO2还原效率的提高起着重要的促进作用。
附图说明
图1为本发明提供的基于直接电子传递的微生物电化学沼气升级的方法与工作流程示意图。
其中:1、厌氧反应器主体(阴极污泥池),2、Ag/AgCl电极(参比电极),3、碳刷电极(阴极),4、石墨棒电极(阳极),5、阳极反应池,6、出水口,7、阳离子交换膜,8、温控探头,9、伴热带,10、出水泵,11、阴极区出水池,12、出水管,13、出气导管,14、气体采样袋,15、电化学工作站,16、辅助电极接口,17、工作电极接口,18、参比电极接口,19、阴极区进水池,20、进水泵,21、进水管,22、进水口。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明作进一步阐述,但本发明并不限于以下实施例。所述方法如无特别说明均为常规方法。所述原材料如无特别说明均能从公开商业途径获得。下述实施例所用碳刷也即碳纤维刷的结构参数如下:碳纤维密度1.75g/cm3,碳纤维直径为10微米,直径30mm,长60mm的碳刷碳纤维用量为6g。
实施例1、
本发明提供的用于微生物电化学沼气升级的装置,如图1所示,包括厌氧反应器、伴热带9、温控探头8、阴极污泥池1、阳极反应池5、阳离子交换膜7、电极、电化学工作站、阴极区进水池19、阴极区出水池11和气体采样袋14;
所述厌氧反应器由所述伴热带9包裹并与所述温控探头8连接,且所述厌氧反应器位于所述阴极污泥池1中;
所述阴极污泥池1和所述阳极反应池5之间用所述阳离子交换膜7分隔开;
所述电极包括参比电极2、阴极电极3和阳极电极4;
所述阴极电极3置于所述阴极污泥池1中并与所述电化学工作站15的工作电极接口17连接;
所述参比电极2置于所述阴极污泥池1左侧并与所述电化学工作站15的参比电极接口18连接;
所述阳极电极4置于所述阳极反应池5中并与所述电化学工作站15的辅助电极接口16连接;
所述阴极污泥池1的一端与所述阴极区进水池19连接,另一端与所述阴极区出水池11连接;
所述阴极污泥池1顶部与所述气体采样袋14连接;
所述阳极反应池5与外界空气相通。
具体的,所述参比电极为Ag/AgCl电极;
所述阴极电极为碳刷电极;
所述阳极电极为石墨棒阳极。
所述阴极区进水池19通过进水泵20、进水管21经由进水口22与所述阴极污泥池1连接;
所述阴极污泥池1由出水口6通过出水管12、出水泵10与所述阴极区出水池11连接;
所述阴极污泥池1顶部通过出气导管13与所述气体采样袋14连接。
使用上述装置的基于直接电子传递的微生物电化学沼气升级的方法包括以下步骤:
1)取直径为30mm长为60mm的碳刷;碳刷冲洗后,用1mol/L的HCl溶液浸泡12h;用水冲洗后再用1mol/L的NaOH溶液浸泡12h后烘干备用;
2)取直径为6mm长为80mm的石墨棒;石墨棒冲洗后,用1mol/L的HCl溶液浸泡12h;用水冲洗后再用1mol/L的NaOH溶液浸泡12h后烘干备用;
3)碳刷电极3置于阴极污泥池1中并于电化学工作站15的工作电极接口17连接;Ag/AgCl电极2置于阴极污泥池1左侧并与电化学工作站15的参比电极接口18连接;石墨棒电极4置于阳极反应池5并与电化学工作站15的辅助电极接口16连接;
4)阴极污泥池1与阳极反应池5由阳离子交换膜7分隔;
5)打开进水泵20,使阴极区进水池19中浓度为9.375mol/L的CH3COONa溶液通过进水泵20、进水管21、进水口22进入到阴极污泥池1,通过进水泵20和出水泵10的泵速使得水力停留时间调整为1.4天;
6)打开出水泵10,阴极污泥池1的出水通过出水口6、出水管12、出水泵13进入到阴极区出水池11;
7)打开加热装置,通过伴热带9和温控探头8维持厌氧反应器主体1在37℃;
8)打开电化学工作站15,工作电势设置为-0.5V(相对于标准氢电极);
9)在阴极污泥池1的气体通过出气导管13进入气体采样袋14。
通过采用上述方法,本发明可以达到如下效果:阴极污泥池促进有机物的降解,同时提高了厌氧消化中的甲烷CH4浓度和CH4产量,实现了沼气升级过程。石墨板电极CH4浓度由70%增长至89.8%,CH4产量由2.78mmol/d增长至4.33mmol/d。而选用碳刷电极沼气升级后CH4浓度可以由70%提升到91%以上,CH4产量由3.02mmol/d增长到5.39mmol/d;在更高有机负荷的运行条件(进水COD增长至2400mg/L时)下,CH4浓度达到96%以上。碳刷电极的电流密度为4.07*10^-4A/m2,要高于石墨板电极的8.08*10^-5A/m2。同时碳刷电极相比石墨电极,更利于微生物的附着,获得更好的沼气升级效果,碳刷电极表面生物量(463.10ng/μL)也要高于石墨板(14.30ng/μL)。可见,本发明提供的沼气升级方法,所用阴极污泥池通过对CO2的还原不仅避免了沼气中CO2的排放,还可以增加沼气中的CH4的浓度和产量,实现了低碳减排和能源回收,具有重要的应用价值。
Claims (9)
1.一种用于微生物电化学沼气升级的装置,包括厌氧反应器、伴热带9、温控探头8、阴极污泥池1、阳极反应池5、阳离子交换膜7、电极、电化学工作站、阴极区进水池19、阴极区出水池11和气体采样袋14;
所述厌氧反应器由所述伴热带9包裹并与所述温控探头8连接,且所述厌氧反应器位于所述阴极污泥池1中;
所述阴极污泥池1和所述阳极反应池5之间用所述阳离子交换膜7分隔开;
所述电极包括参比电极2、阴极电极3和阳极电极4;
所述阴极电极3置于所述阴极污泥池1中并与所述电化学工作站15的工作电极接口17连接;
所述参比电极2置于所述阴极污泥池1左侧并与所述电化学工作站15的参比电极接口18连接;
所述阳极电极4置于所述阳极反应池5中并与所述电化学工作站15的辅助电极接口16连接;
所述阴极污泥池1的一端与所述阴极区进水池19连接,另一端与所述阴极区出水池11连接;
所述阴极污泥池1顶部与所述气体采样袋14连接;
所述阳极反应池5与外界空气相通。
2.根据权利要求1所述的装置,其特征在于:所述参比电极为Ag/AgCl电极;
所述阴极电极为碳刷电极或石墨板电极;
所述阳极电极为石墨棒阳极。
3.根据权利要求1或2所述的装置,其特征在于:所述阴极区进水池19通过进水泵20、进水管21经由进水口22与所述阴极污泥池1连接;
所述阴极污泥池1由出水口6通过出水管12、出水泵10与所述阴极区出水池11连接;
所述阴极污泥池1顶部通过出气导管13与所述气体采样袋14连接。
4.权利要求1-3任一所述用于微生物电化学沼气升级的装置在沼气升级中的应用;或,
权利要求1-3任一所述用于微生物电化学沼气升级的装置在提高沼气中CH4的浓度和/或产量中的应用。
5.一种微生物电化学沼气升级的方法,包括:
1)将阴极电极置于阴极污泥池中并与电化学工作站的工作电极接口连接;
将参比电极置于阴极污泥池左侧并与电化学工作站的参比电极接口连接;
将阳极电极置于阳极反应池并与电化学工作站的辅助电极接口连接;
2)在所述阴极污泥池中通入乙酸钠水溶液,并使得水力停留时间为0.5~2.0天;
3)再将所述阴极污泥池的出水引入阴极区出水池;
4)加热使得厌氧反应器的温度为33~37℃;
5)打开电化学工作站,设置工作电势相对于标准氢电极为-0.4~-0.6V,由气体采样袋收集阴极污泥池中产生的气体,完成所述微生物电化学沼气升级。
6.根据权利要求5所述的方法,其特征在于:所述步骤1)至步骤5)均在权利要求1-3任一所述用于微生物电化学沼气升级的装置中进行。
7.根据权利要求5或6所述的方法,其特征在于:所述微生物电化学沼气升级的方法在权利要求1-3任一所述用于微生物电化学沼气升级的装置中进行,包括:
1)将所述阴极电极3置于所述阴极污泥池1中并与所述电化学工作站15的工作电极接口17连接;
将所述参比电极2置于所述阴极污泥池1左侧并与所述电化学工作站15的参比电极接口18连接;
将所述阳极电极4置于所述阳极反应池5并与所述电化学工作站15的辅助电极接口16连接;
2)在所述阴极污泥池1中通入乙酸钠水溶液,并使得水力停留时间为0.5~2.0天);
3)再将所述阴极污泥池1的出水引入阴极区出水池11;
4)加热使得厌氧反应器的温度为33~37℃;
5)打开电化学工作站15,设置工作电势相对于标准氢电极为-0.4~-0.6V,由气体采样袋14收集阴极污泥池1中产生的气体,完成所述微生物电化学沼气升级。
8.根据权利要求5-7中任一所述的方法,其特征在于:所述方法还包括:所述阴极电极和所述阳极电极在使用前依次用酸和碱浸泡后烘干;
具体的,所述酸为盐酸;所述碱为氢氧化钠的水溶液;所述酸和碱的浓度均为1mol/L;所述浸泡时间均为6-24h;更具体为12h。
9.根据权利要求5-8中任一所述的方法,其特征在于:所述乙酸钠水溶液的浓度为3.125-37.5mol/L;具体为9.375mol/L;
所述水力停留时间为1.4天;
所述工作电势相对于标准氢电极为-0.5V。
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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RJ01 | Rejection of invention patent application after publication | ||
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Application publication date: 20200211 |