CN110697934A - 一种减少饮用水消毒副产物的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种减少饮用水消毒副产物的方法，属于环境工程饮用水处理技术领域。本发明采用高锰酸钾预氧化，可以利用预氧化过程中生成的二氧化锰以及混凝过程的高锰酸钾来提高混凝过程中对大分子有机物的去除效率，在臭氧活性炭之前利用陶瓷膜截留，可以去除藻类物质，避免臭氧氧化过程中藻细胞破裂而产生新的消毒副产物前体物。本发明处理后的高藻地表水的TCM、DCAA和CH的浓度均达到了国家生活饮用水卫生标准(GB 5749‑2006)的要求，相较于传统工艺，本发明方法所述组合工艺对消毒副产物的控制效率更高。

Description

一种减少饮用水消毒副产物的方法
技术领域
本发明涉及一种减少饮用水消毒副产物的方法，具体涉及一种利用高锰酸钾预氧化-混凝沉淀砂滤-陶瓷膜过滤-臭氧活性炭联用的组合工艺减少高藻地表水消毒副产物的方法，属于环境工程饮用水处理技术领域。
背景技术
随着我国人口迅速增长、经济高速发展，地表水饮用水源地受到了严重的污染。在饮用水处理过程中，消毒是保障水质安全性的最后屏障。但是水中含有大量的溶解性有机物(DOM)，DOM是重要的消毒副产物前体物，它能与消毒剂发生反应生成大量的消毒副产物，对人体健康产生不利影响。夏季水温较高，因此，地表水中除了含有大量DOM之外，还含有大量的藻类物质。多数自来水厂以常规的混凝、沉淀和砂滤工艺为主，然而藻细胞生长时产生的多糖、果胶、蛋白类物质、聚酰胺酸类物质会使藻细胞表面呈现带负电荷的状态，因此会干扰混凝过程，使沉淀效果变差。不能被混凝沉淀去除的藻细胞会堵塞滤池，影响过滤效果。在后续消毒过程中，未被去除的藻细胞和DOM都会和氯消毒剂发生反应生成消毒副产物——卤代消毒副产物。卤代消毒副产物具有潜在的健康风险，是饮用水水质监测过程中的重点关注对象。三卤甲烷(THMs)是发现最早的一类含碳消毒副产物，随后卤代乙酸(HAAs)、三氯乙醛(CH)类等含碳消毒副产物相继被发现。近年来，随着检测技术的不断提高，多种含氮消毒副产物如卤代乙腈(HANs)和卤代硝基甲烷等陆续被识别出来。目前，我国生活饮用水卫生标准(GB 5749-2006)中对三氯甲烷(TCM)、二氯乙酸(DCAA)、三氯乙酸(TCAA)和CH的最大限值都做出了明确的规定，分别为60μg/L、50μg/L、100μg/L和10μg/L。其中，TCM、DCAA和CH超标风险较大，需要重点关注。
常规水处理工艺(混凝-沉淀-砂滤)可以除去部分DOM，但是去除效果不佳。因此常通过增加深度处理工艺来增强DOM的去除效果，从而实现消毒副产物的有效控制，臭氧-活性炭是目前国内自来水厂应用最为广泛的深度处理工艺之一。但是夏季水体中富含藻类物质，而常规工艺(混凝-沉淀-砂滤)并不能完全去除水中的藻。若对常规工艺的出水或地表水直接进行臭氧氧化，高浓度的臭氧会导致藻细胞的破裂从而使藻细胞胞内有机物大量释放，从而使得有机物与氯消毒剂反应产生额外的消毒副产物，使得消毒副产物的生成量急剧增加。而低浓度的臭氧无法对DOM起到较好的氧化降解作用。因此，需要探寻一种有效的方法，来提高高藻地表水中有机物的去除效率，从而减少消毒副产物的生成。
发明内容
为了解决上述问题，本发明采用一种高锰酸钾预氧化-混凝沉淀砂滤-陶瓷膜过滤-臭氧活性炭联用处理技术，通过高效去除高藻地表水中DOM和藻类物质来控制消毒副产物的生成。具体的，本发明的技术方案为：一种减少饮用水消毒副产物的方法，所述方法在饮用水处理装置中进行，所述饮用水处理装置包括调节池、混凝池、沉淀池、砂滤柱、陶瓷膜过滤单元、臭氧氧化池和活性炭柱，且上述设备依次相连；
所述方法包括如下步骤：
(1)将地表水泵入调节池，向调节池内加入高锰酸钾，进行预氧化，搅拌，高锰酸钾的投加量为0.5～1.0mg/L；
(2)将步骤(1)获得的高锰酸钾预氧化后的水体泵入混凝池，向混凝池内同时投加高锰酸钾和混凝剂聚合氯化铝(PACl)，搅拌，高锰酸钾的投加量为0.5～0.6mg/L，PACl的投加量为10～20mg/L；
(3)将混凝池出水泵入沉淀池，使水体进行自由沉淀；
(4)将沉淀池出水泵入砂滤柱进行过滤；
(5)将砂滤柱出水泵入陶瓷膜过滤单元；
(6)将陶瓷膜出水泵入臭氧氧化池，利用臭氧发生器产生臭氧，利用臭氧对陶瓷膜出水中的有机物进行氧化处理，氧化时间10～15min；
(7)将臭氧氧化池出水泵入活性炭柱；
(8)采集活性炭柱出水进行消毒；消毒后，加入过量的终止剂终止氯消毒反应，即可。
在本发明的一种实施方式中，所述地表水优选为高藻地表水，其中，水体浊度：48～55NTU，DOC：10.5～15.0mg/L，DON：0.20～0.28mg/L，藻细胞数量：2.2×107个/L～2.8×107个/L。
在本发明的一种实施方式中，所述高藻地表水取自无锡市饮用水水源地，进水流量为6～8L/h。
在本发明的一种实施方式中，步骤(1)中，所述预氧化的过程中高锰酸钾的投加量为优选为0.6～0.8mg/L，最优选为0.8mg/L；步骤(2)中，混凝的过程中高锰酸钾的投加量为0.5mg/L。
在本发明的一种实施方式中，高锰酸钾的水力停留时间为10～15min。
在本发明的一种实施方式中，所述混凝剂PACl的投加量优选为10～15mg/L，最优选为15mg/L。
在本发明的一种实施方式中，所述砂滤柱的填充物为石英砂，粒径约为3～4mm。
在本发明的一种实施方式中，所述陶瓷膜可以是孔径为1μm、0.1μm或0.05μm中的任一种。
在本发明的一种实施方式中，所述臭氧采用臭氧发生器进行制备，采用高纯氧气(99.999％)为臭氧发生器气源，通过调节放电电压和气体流量从而控制臭氧浓度。
在本发明的一种实施方式中，所述臭氧浓度为0.5～1.0mg/L，优选为0.5～0.8mg/L。
在本发明的一种实施方式中，所述活性炭柱填充物为长度2～4mm的棒状活性炭，活性炭柱采用下进上出的方式，水力停留时间为10～15min。
在本发明的一种实施方式中，所述氯消毒剂为次氯酸钠，消毒条件为加氯量30mg/L(有效游离氯)，温度25±0.5℃，pH 7.0±0.1，避光反应24h。
在本发明的一种实施方式中，所述终止剂为抗坏血酸。
在本发明的一种实施方式中，步骤(1)和步骤(2)的搅拌的速率为60～80r/min。
本发明的有益效果：
(1)本发明使用的化学试剂均为常见的水处理试剂，无有毒有害物质，安全性较高。
(2)本发明采用高锰酸钾预氧化，可以利用预氧化过程中生成的二氧化锰来提高混凝过程中对大分子有机物的去除效率，由此可以避免混凝剂PACl的过度投加，防止出水中铝超标；此外，与现有的处理高藻水体的技术方案相比，本发明的高锰酸钾的加入量较少，两次投加一共仅需1.1～1.3mg/L，且通过分阶段加入使得高藻地表水中的DOM和藻细胞能够更好的被去除，同时混凝过程中加入高锰酸钾还有助于加快混凝速度，提高沉淀分离的效率。
(3)在臭氧活性炭之前利用陶瓷膜截留砂滤出水中的有机物，包括DOM和藻类物质，可以避免臭氧氧化过程中藻细胞破裂而产生新的消毒副产物前体物；陶瓷膜具有分离效果稳定、分离过程简单、能耗低、操作维护简便、使用寿命长等众多优势，有利于工业推广和应用。
(4)臭氧氧化后的出水进行活性炭吸附，利用活性炭表面的微孔和微生物膜对臭氧氧化出水中的小分子有机物进行吸附和降解。
(5)本发明首先在预氧化过程中加入高锰酸钾0.6～0.8mg/L，接着在混凝过程中加入高锰酸钾0.5mg/L，PACl 10～15mg/L，结合1.0μm孔径陶瓷膜过滤，而后进行臭氧氧化，臭氧投加量0.5～0.8mg/L，最后经活性炭进行过滤，活性炭出水消毒后生成的TCM、DCAA和CH的浓度均达到了国家生活饮用水卫生标准(GB 5749-2006)的要求，相较于混凝沉淀砂滤-臭氧活性炭深度处理工艺，本发明方法所述组合工艺对消毒副产物的控制效率更高，PACl和臭氧投加量更少；相较于在预氧化过程中一次投加高锰酸钾，本方法所述分段投加高锰酸钾对消毒副产物的控制效率更高；尤其的，本发明该工艺对DOM和藻类物质的去除效率都有较大程度的提升，对于炎热夏季的高藻地表水具有更强的针对性，大大降低了消毒副产物的生成量。
具体实施方式
为了更好地理解本发明，下面用具体实例来详细说明本发明的技术方案，但是本发明并不局限于此。
下述实施例中涉及的检测方法如下：
采用TOC总有机碳分析仪(TOC-VCPH，日本岛津)对DOC进行测定；采用全自动连续流动分析仪(Auto Analyzer 3，德国SEAL)对溶解性总氮(DTN)浓度进行测定；采用纳氏试剂分光光度法对NH4 +-N进行测定；采用紫外分光光度法对NO3 --N进行测定；采用N-(1-萘基)-乙二胺分光光度法对NO2 --N进行测定；DON由公式：DON＝TN－NH4 +-N－NO3 --N－NO2 --N进行计算；采用紫外分光光度计对UV254进行测定。采用N,N-二乙基对苯二胺分光光度法对余氯进行测定。采用靛蓝二磺酸钠(IDS)分光光度法对水中臭氧浓度进行测定。
TCM和CH消毒副产物的测定：将20mL消毒后的水样加入50mL样品瓶中；加入4mL甲基叔丁基醚(MTBE)，并立即加入6g经高温干燥的无水Na2SO4；在漩涡振荡器上振荡2min使萃取充分；静置30min，使上层有机相和下层水相分离；吸取上层有机相1mL，装入气相小瓶中，利用气相色谱仪(GC-ECD)进行测定。
DCAA消毒副产物的测定：将20mL消毒后的水样加入50mL样品瓶中；向水样中加入1mL浓硫酸；加入6g经高温干燥的无水Na2SO4，在旋涡振荡器上振荡1min；加入4mL MTBE，在漩涡震荡器上萃取2min使萃取充分；静置30min，使上层有机相和下层水相分离；吸取2mL有机相至10mL样品瓶中，加入2mL酸化甲醇(含10％的硫酸)，并混合均匀；置于50℃水浴锅中反应2h；取出冷却后加入5mL Na2SO4溶液(150g/L)，振荡后静置分层；吸取下层水溶液，直至下层水溶液不多于0.5mL；加入1mL新鲜饱和NaHCO3溶液，混合均匀后打开瓶盖释放气体，并静置5min；吸取上层有机相1mL，装入气相小瓶中，利用气相色谱仪(GC-ECD)进行测定。
实施例1
将高藻地表水(基本理化性质见表1)泵入调节池，分别向调节池中加入0.1、0.5、0.6、0.8、1.0和2.0mg/L的高锰酸钾水溶液进行预氧化，同时用搅拌桨搅拌(60r/min)；预氧化出水泵入混凝池，向混凝池内同时加入高锰酸钾(0.5mg/L)和PACl(15mg/L)，同时用搅拌桨搅拌(60r/min)；混凝出水泵入沉淀池进行自由沉淀；沉淀池出水泵入砂滤池进行有机物的过滤；砂滤出水进行陶瓷膜(1μm)过滤；陶瓷膜出水泵入臭氧氧化池，臭氧浓度为1.0mg/L，氧化时间为10min；臭氧氧化出水泵入活性炭柱，水力停留时间为10min；取活性炭出水进行氯消毒，氯投加量为30mg/L，pH 7.0±0.1，加氯后放入25℃恒温培养箱。氯消毒24h后投加过量抗坏血酸终止氯消毒反应，并进行水样的萃取及消毒副产物浓度的测定，结果见表2。结果表明，预氧化过程中投加0.5～1.0mg/L高锰酸钾都可使TCM、DCAA和CH浓度达到GB5749-2006要求。在0.5～1.0mg/L范围内时，随着高锰酸钾投加量的增加，3种消毒副产物的生成量逐渐降低。而高锰酸钾投加量过低(0.1mg/L)或过高(2.0mg/L)都不利于消毒副产物的控制。投加量为0.1mg/L时，不足以去除高藻地表水中的DOM及藻类物质，因此3种消毒副产物都无法得到有效控制，均超标。而投加量为2.0mg/L时，3种消毒副产物的生成量均高于投加量1.0mg/L时的生成量，这可能是由于高锰酸钾浓度较高导致藻细胞破裂而产生了新的消毒副产物前体物。结合去除效率和经济成本，优选高锰酸钾投加量0.6～0.8mg/L，最优选为0.8mg/L。
表1高藻地表水的基本理化性质
Figure BDA0002229131690000051
表2实施例1中3种消毒副产物的生成量
高锰酸钾投加量(mg/L) TCM(μg/L) DCAA(μg/L) CH(μg/L)
0.1 69.36 63.15 16.22
0.5 43.66 42.39 8.04
0.6 40.39 39.18 7.64
0.8 38.99 37.54 7.33
1.0 38.22 37.15 7.21
2.0 46.48 52.33 9.22
实施例2
将实施例1的高藻地表水泵入调节池，向调节池中加入0.8mg/L的高锰酸钾水溶液进行预氧化，搅拌(60r/min)；预氧化出水泵入混凝池，向混凝池内同时加入高锰酸钾(0.5mg/L)和PACl(分别为10、15和20mg/L)，搅拌(60r/min)；混凝出水泵入沉淀池进行自由沉淀；沉淀池出水泵入砂滤池进行有机物的过滤；砂滤出水进行陶瓷膜(1μm)过滤；陶瓷膜出水泵入臭氧氧化池，臭氧浓度为1.0mg/L，氧化时间为10min；臭氧氧化出水泵入活性炭柱，水力停留时间为10min；取活性炭出水进行氯消毒，氯投加量为30mg/L，pH 7.0±0.1，加氯后放入25℃恒温培养箱。氯消毒24h后投加过量抗坏血酸终止氯消毒反应，并进行水样的萃取及消毒副产物浓度的测定，结果见表3。结果表明，在混凝过程同时投加高锰酸钾和PACl时，PACl在较低的投加量下也可以使TCM、DCAA和CH得到有效控制。随着PACl投加量的增加，3种消毒副产物的生成量逐渐降低。结合去除效率和经济成本，优选PACl投加量10～15mg/L，最优选为15mg/L。
表3实施例2中3种消毒副产物的生成量
PACl投加量(mg/L) TCM(μg/L) DCAA(μg/L) CH(μg/L)
10 49.27 45.15 8.37
15 38.99 37.54 7.33
20 38.22 37.15 7.21
实施例3
将实施例1的高藻地表水泵入调节池，向调节池中加入0.8mg/L的高锰酸钾水溶液进行预氧化，搅拌(60r/min)；预氧化出水泵入混凝池，向混凝池内同时加入高锰酸钾(0.5mg/L)和PACl(15mg/L)，搅拌(60r/min)；混凝出水泵入沉淀池进行自由沉淀；沉淀池出水泵入砂滤池进行有机物的过滤；砂滤出水进行陶瓷膜(1μm)过滤；陶瓷膜出水泵入臭氧氧化池，臭氧浓度分别设置为0.5、0.8和1.0mg/L，臭氧氧化时间为10min；臭氧氧化出水泵入活性炭柱，水力停留时间为10min；取活性炭出水进行氯消毒，氯投加量为30mg/L，pH 7.0±0.1，加氯后放入25℃恒温培养箱。氯消毒24h后投加过量抗坏血酸终止氯消毒反应，并进行水样的萃取及消毒副产物浓度的测定，结果见表4。结果表明，随着臭氧浓度的增加，消毒副产物浓度逐渐降低。臭氧在投加量较低时也可有效控制消毒副产物的生成，这可能是由于通过高锰酸钾预氧化、混凝沉淀砂滤和陶瓷膜过滤后，水中大分子有机物得到了较好的去除。结合去除效率和经济成本，优选臭氧浓度为0.5～0.8mg/L mg/L。
表4实施例3中3种消毒副产物的生成量
臭氧投加量(mg/L) TCM(μg/L) DCAA(μg/L) CH(μg/L)
0.5 46.82 44.09 8.91
0.8 40.21 39.22 7.65
1.0 38.99 37.54 7.33
对照例1
取消高锰酸钾预氧化和陶瓷膜过滤，采用自来水厂中常用的混凝沉淀砂滤-臭氧活性炭深度处理工艺来处理高藻地表水，具体为：
将实施例1的高藻地表水泵入混凝池，向混凝池内加入PACl(40mg/L)，搅拌(60r/min)；混凝出水泵入沉淀池进行自由沉淀；沉淀池出水泵入砂滤池进行有机物的过滤；砂滤出水进行泵入臭氧氧化池，臭氧浓度为2.0mg/L，臭氧氧化时间为10min；臭氧氧化出水泵入活性炭柱，水力停留时间为15min；取活性炭出水进行氯消毒，氯投加量为30mg/L，pH 7.0±0.1，加氯后放入25℃恒温培养箱。氯消毒24h后投加过量抗坏血酸终止氯消毒反应，并进行水样的萃取及消毒副产物浓度的测定。
经测定，对照例1中TCM、DCAA和CH的生成量分别为69.38μg/L，45.24μg/L和17.50μg/L，TCM和CH超标。这说明在夏季藻类爆发时，采用混凝沉淀砂滤和臭氧活性炭联用的常用深度处理工艺已不足以保障出水水质的安全性，尽管常用的深度处理工艺所投加的PACl和臭氧浓度更高，活性炭柱的水力停留时间更长。
对照例2
改变高锰酸钾的投加方式为普通一次投加，即将高锰酸钾全部投加至调节池中，而取消混凝池中高锰酸钾的投加，具体为：
将实施例1的高藻地表水泵入调节池，向调节池中加入1.3mg/L的高锰酸钾水溶液进行预氧化，搅拌(60r/min)；预氧化出水泵入混凝池，向混凝池内投加PACl(15mg/L)，搅拌(60r/min)；混凝出水泵入沉淀池进行自由沉淀；沉淀池出水泵入砂滤池进行有机物的过滤；砂滤出水进行陶瓷膜(1μm)过滤；陶瓷膜出水泵入臭氧氧化池，臭氧浓度为1.0mg/L，臭氧氧化时间为10min；臭氧氧化出水泵入活性炭柱，水力停留时间为10min；取活性炭出水进行氯消毒，氯投加量为30mg/L，pH 7.0±0.1，加氯后放入25℃恒温培养箱。氯消毒24h后投加过量抗坏血酸终止氯消毒反应，并进行水样的萃取及消毒副产物浓度的测定。
经测定，高锰酸钾的投加方式为普通一次投加时，TCM、DCAA和CH的生成量分别为55.37μg/L，48.38μg/L和12.90μg/L，CH超标，且TCM和DCAA也十分接近限定值，具有很高的超标风险。这说明高锰酸钾的投加方式对消毒副产物的生成具有较大的影响，在高锰酸钾投加量总量一定的条件下，在预氧化阶段和混凝阶段分别投加高锰酸钾的效果优于仅在预氧化阶段投加。
对照例3
当高锰酸钾同时与混凝剂PACl添加时，具体为：
将实施例1的高藻地表水泵入混凝池，向混凝池中同时加入1.3mg/L的高锰酸钾和PACl(15mg/L)，搅拌(60r/min)；混凝出水泵入沉淀池进行自由沉淀；沉淀池出水泵入砂滤池进行有机物的过滤；砂滤出水进行陶瓷膜(1μm)过滤；陶瓷膜出水泵入臭氧氧化池，臭氧浓度为1.0mg/L，臭氧氧化时间为10min；臭氧氧化出水泵入活性炭柱，水力停留时间为10min；取活性炭出水进行氯消毒，氯投加量为30mg/L，pH 7.0±0.1，加氯后放入25℃恒温培养箱。氯消毒24h后投加过量抗坏血酸终止氯消毒反应，并进行水样的萃取及消毒副产物浓度的测定。
经测定，高锰酸钾的投加方式为与PACl同时投加至混凝池内时，TCM、DCAA和CH的生成量分别为58.39μg/L、55.16μg/L和13.65μg/L，DCAA和CH均超标。这说明高锰酸钾的投加方式对消毒副产物的生成具有较大的影响，在高锰酸钾投加量总量一定的条件下，在预氧化阶段和混凝阶段分别投加高锰酸钾的效果优于仅在混凝阶段投加。
虽然本发明已以较佳实施例公开如上，但其并非用以限定本发明，任何熟悉此技术的人，在不脱离本发明的精神和范围内，都可做各种的改动与修饰，因此本发明的保护范围应该以权利要求书所界定的为准。

Claims (10)

1.一种减少饮用水消毒副产物的方法，其特征在于，所述方法在饮用水处理装置中进行，所述饮用水处理装置包括调节池、混凝池、沉淀池、砂滤柱、陶瓷膜过滤单元、臭氧氧化池和活性炭柱，且上述设备依次相连；
所述方法包括如下步骤：
(1)将地表水泵入调节池，向调节池内加入高锰酸钾，进行预氧化，搅拌，高锰酸钾的投加量为0.5～1.0mg/L；
(2)将步骤(1)获得的高锰酸钾预氧化后的水体泵入混凝池，向混凝池内同时投加高锰酸钾和混凝剂聚合氯化铝(PACl)，搅拌，高锰酸钾的投加量为0.5～0.6mg/L，PACl的投加量为10～20mg/L；
(3)将混凝池出水泵入沉淀池，使水体进行自由沉淀；
(4)将沉淀池出水泵入砂滤柱进行过滤；
(5)将砂滤柱出水泵入陶瓷膜过滤单元；
(6)将陶瓷膜出水泵入臭氧氧化池，利用臭氧发生器产生臭氧，利用臭氧对陶瓷膜出水中的有机物进行氧化处理，氧化时间10～15min；
(7)将臭氧氧化池出水泵入活性炭柱；
(8)采集活性炭柱出水进行消毒；消毒后，加入过量的终止剂终止氯消毒反应，即可。
2.根据权利要求1所述一种减少饮用水消毒副产物的方法，其特征在于，所述地表水为高藻地表水，其中，高藻地表水的指标为水体浊度：48～55NTU，DOC：10.5～15.0mg/L，DON：0.20～0.28mg/L，藻细胞数量：2.2×107个/L～2.8×107个/L。
3.根据权利要求1或2所述一种减少饮用水消毒副产物的方法，其特征在于，步骤(1)中所述高锰酸钾的投加量为0.6～0.8mg/L；水力停留时间为10～15min。
4.根据权利要求1～3任一所述一种减少饮用水消毒副产物的方法，其特征在于，所述聚合氯化铝的投加量为10～15mg/L。
5.根据权利要求1～4任一所述一种减少饮用水消毒副产物的方法，其特征在于，所述砂滤柱的填充物为石英砂，粒径为3～4mm。
6.根据权利要求1～5任一所述一种减少饮用水消毒副产物的方法，其特征在于，所述臭氧浓度为0.5～1.0mg/L。
7.根据权利要求1～6任一所述一种减少饮用水消毒副产物的方法，其特征在于，所述活性炭柱填充物为长度2～4mm的棒状活性炭，水力停留时间为10～15min。
8.根据权利要求1～7任一所述一种减少饮用水消毒副产物的方法，其特征在于，所述氯消毒剂为次氯酸钠，消毒条件为加氯量30mg/L，温度25±0.5℃，pH 7.0±0.1，避光反应24h。
9.根据权利要求1～8任一所述一种减少饮用水消毒副产物的方法，其特征在于，所述终止剂为抗坏血酸。
10.权利要求1～9任一所述一种减少饮用水消毒副产物的方法在水处理领域中的应用。
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