CN110385020A - 用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法及反应器 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法及反应器，包括阻挡介质层，阻挡介质层的外壁上设置外电极；在阻挡介质层的中部设置内电极，内电极与阻挡介质层之间的空隙形成气体通道；所述内电极的表面垂直设置多个电极针，电极针的针头与阻挡介质层之间的空隙形成放电间隙；在电源接通后，电极针与外电极之间的气体被击穿，由于阻挡介质层的作用，放电间隙内形成稳定细微的快脉冲放电通道，将气体通道内NO氧化成高阶氮氧化物，再通过碱液将高阶氮氧化物去除。本发明不仅具有非常优越的NO的脱除效果，而且本发明结构简单、制造和处理成本较为低廉。此外，本发明还具有更宽的气体通道，可以处理更大流量的气体，适用于工业化生产。
Description
技术领域
本发明涉及气体污染物控制设备制造技术领域，特别是一种用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法及反应器。
背景技术
在大气处理方面NOx的控制和处理非常重要，为此我国制定了NOx控制战略目标：到2020年、2030年、2050年NOx较2010年排放量分别降低10％、20％和40％。根据脱除原理的不同NOx脱除技术可以分为分解法、还原法和氧化法等。分解法是采用催化剂在高温下将NO分解为N2和O2，但催化剂的稳定性和效率会受到烟气粉尘等因素的严重影响。还原法是将NOx还原成无害的N2和H2O，目前常用的还原法有选择性催化还原法(Selective CatalyticReduction，SCR)和选择性非催化还原法(Selective Non-catalytic Reduction，SNCR)，但这两种方法一直面临还原剂NH3可靠存储，防腐等问题，系统投资和运行维护费用居高不下。氧化法是通过氧化剂将NOx中的NO氧化成NO2等高阶氮氧化物，然后采用烃类催化还原、吸附、溶液吸收等多种方法去除烟气中的NOx。
氧化法中，将NO转化为NO2是整个方法的核心。由于NO活性较低，不易于氧化，常规方法下对反应条件和催化剂提出了严苛的要求，在工程上不易于实现。而大气压介质阻挡放电(Dielectric BarrierDischarge，DBD)能够通过在常温常压下产生等离子体，从而在气体中产生氧化性较强的粒子，最终对NO进行氧化转化。该方法具有转化效率高、设备简单、易于维护、不产生二次污染等特点。介质阻挡放电电源形式包括脉冲和交流两类，电源频率范围为50Hz～1MHz，脉冲电源较交流结构复杂，价格更贵，但是同样反应器结构下放电间隙也更宽。DBD反应器结构设计形式多样，典型结构可分为板式、线筒式和填充床式三大类，各有优缺点和适合场合。
由此可见，传统的线筒式NO脱除结构，一方面NO的脱除效果并不理想，另一方面为了提高处理效果和降低能耗，一般会添加催化剂或者同时添加其他辅助气体，比如碳氢化合物，这样会增加费用、整体结构复杂程度及场地。此外，为了更加均匀的放电，放电气隙会被控制，但这样会造成处理气量减少，并不适用于大规模的工业化。
本发明的目的在于，提供一种用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法及反应器。本发明不仅具有非常优越的NO的脱除效果，而且本发明结构简单、制造和处理成本较为低廉。此外，本发明还具有更宽的气体通道，可以处理更大流量的气体，适用于工业化生产。
本发明的技术方案：用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法，包括呈套筒状的阻挡介质层，阻挡介质层的外壁上设置外电极；在阻挡介质层的中部设置内电极，内电极与阻挡介质层之间的空隙形成气体通道，用于流通气体；所述内电极的表面垂直设置多个电极针，电极针的针头与阻挡介质层之间的空隙形成放电间隙；在电源接通后，电极针与外电极之间的气体被击穿，由于阻挡介质层的作用，放电间隙内形成稳定细微的快脉冲放电通道，产生大量的自由基或准分子，将气体通道内NO氧化成高阶氮氧化物，再通过碱液将高阶氮氧化物去除。
上述的用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法，所述气体通道的宽度与放电间隙的宽度之比为4-7:1。
前述的用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法及反应器，所述内电极的表面垂直设置多个电极针，是通过设置一个橡胶套和薄铜箔，然后将电极针穿过薄铜箔和橡胶套，再将橡胶套套设在内电极上，使得薄铜箔与内电极的表面相贴合，电极针的端部夹设在薄铜箔和内电极的表面，完成电极针的垂直设置。
前述的用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法，所述内电极的轴身上套设有多个橡胶套，在内电极轴身表面形成起伏，使得气体通道内的气体易形成层流和/或紊流，促进自由基或准分子均匀分布在气体通道内。
前述的用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法，所述内电极的表面垂直设置多个电极针，是通过在内电极的表面开始多个环形分部且沿轴向方向开槽的嵌设槽，电极针通过导电胶或焊接固定在嵌设槽内，完成电极针的垂直设置。
前述的用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法，所述内电极和电极针均为金属材料，电极针的直径为0.5-3mm；所述电极针的针头与阻挡介质层的距离为1-5mm，且电极针的针头为平头状。
实现前述的用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法的反应器，包括呈套筒状的阻挡介质层，阻挡介质层的外壁上设有外电极；所述阻挡介质层的中部设有内电极，内电极与阻挡介质层之间的空隙形成气体通道；所述内电极表面设有多个电极针，电极针的底端与内电极连接，电极针的针头与阻挡介质层之间形成放电间隙。
前述的用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法的反应器，所述的内电极轴身上套设有多个橡胶套，所述的橡胶套内设有与内电极的表面相贴合薄铜箔，所述的电极针包括位于底部的限位环和针杆，针杆依次穿过薄铜箔和橡胶套且与内电极轴线垂直，电极针的限位环夹设在薄铜箔和内电极之间。
前述的用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法的反应器，所述橡胶套的数量与内电极的长度成正比，每个橡胶套上的电极针的数量为2-4个。
前述的用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法的反应器，所述橡胶套上的电极针的数量为3个，相邻橡胶套上的电极针沿内电极轴向方向螺旋设置,且一个360°螺旋周期内分布有13个橡胶套。
与现有技术相比，本发明在放电的过程中，电极针与外电极之间的气体被击穿，由于阻挡介质层的作用，放电间隙内形成稳定细微的快脉冲放电通道，由此可在室温下产生大量具有强化学反应活性的自由基，如OH、O、03等，这些自由基容易和其它原子、分子或其它自由基发生反应而形成稳定的原子或分子，由此通过这些自由基将气体通道内NO氧化成NO2等高阶氮氧化物，而高阶氮氧化物容易被碱液去除，因此本发明可以达到优越的转化效果，而且本发明放电所需的维持电压低，能量利用率高。同时，传统的DBD放电脱除装置放电间隙等于气体通道，由于放电间隙越大效果越不好，因而传统的DBD的气体通道空间非常有限，而本发明并不是以内电极和外电极之间的空间为放电间隙，而是采用多针-同轴的电极结构，在增大气体通道的情况下可以保证放电间隙在足够小的范围内，从而在保证良好转化效果下可以具有更宽的气体通道，并且可以根据不同的废气环境方便调节电极参数、以及放电间隙，适用于工业化生产；而且本发明无需添加催化剂及辅助气体，NO转化和脱除效果非常优越。此外，本发明对内电极与电极针的固定方式进行了优选，申请人创造性地提出了，将电极针穿过薄铜箔和橡胶套后，再将橡胶套套在内电极上，该结构既可以快速、方便地完成电极针与内电极的装配，而且装配成本非常低廉，装配难度也较低。在试验过程中，采用橡胶套和薄铜箔的结构，除了上述优点外，申请人还惊喜地发现，由于内电极管身上套设有多个橡胶套，橡胶套的厚度使得在内电极管身与阻挡介质层之间的气体通道底部形成高低起伏的物理结构，在气体通道内通过的气体受到多个橡胶套轴面的层层阻挡，气体在气体通道内形成层流和/或紊流，使得自由基或准分子随着气体的层流或紊流快速、均匀地流窜至气体通道的各个位置内，从而显著提高了气体内的NO氧化的均匀性和完全性。经申请人试验，在含有NO浓度(体积浓度)为200ppm的气体中，NO转化率(转化成高阶氮氧化物)可达100％，在含有NO浓度为250ppm的气体中，NO转化率可达95％以上，在含有NO浓度为300ppm的气体中，NO转化率可达90％以上，NO的转化和脱除效果非常显著。本发明还通过采用平头状的电极针，使得电极针针头的呈散射状产生放电电流，放电电流分散细丝多，能够更有效的对气体进行击穿，从而产生更多的具有强化学反应活性的自由基或准分子，再进一步地提高NO的转化能力。
附图说明
图1是本发明实施例2的结构示意图；
图2是本发明实施例2的透视结构示意图；
图3是本发明实施例2的俯视结构示意图；
图4是本发明实施例2中橡胶套和电极针的结构示意图；
图5是本发明实施例3的结构示意图；
图6是本发明实施例3的透视结构示意图；
图7是图6A处的结构示意图；
图8是本发明实施例3的俯视结构示意图；
图9是本发明平头状的电极针对NO转化的能力测试结构图；
图10是本发明针尖状的电极针对NO转化的能力测试结构图。
附图标记：
1-阻挡介质层，2-外电极，3-内电极，4-气体通道，5-橡胶套，6-电极针，7-放电间隙，8-薄铜箔，9-嵌设槽，10-电极针组，11-限位环，12-针杆。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明作进一步的说明，但并不作为对本发明限制的依据。
实施例1：用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法，包括呈套筒状的阻挡介质层，阻挡介质层的材料为石英或者陶瓷，阻挡介质层的外壁上设置外电极；在阻挡介质层的中部设置内电极，内电极接地，材质为金属材料，铝棒、不锈钢等，内电极与阻挡介质层之间的空隙形成气体通道，用于流通气体；所述内电极的表面垂直设置多个电极针，电极针的针头与阻挡介质层之间的空隙形成放电间隙，所述内电极和电极针均为金属材料，如不锈钢；其中电极针的直径为0.5-3mm；所述电极针的针头与阻挡介质层的距离为1-10mm，且电极针为细圆柱平头针；所述气体通道的宽度与放电间隙的宽度之比为5:1；在电源接通后，电极针与外电极之间的气体被击穿，由于阻挡介质层的作用，放电间隙内形成稳定细微的快脉冲放电通道，由此产生大量的自由基或准分子(自由基或准分子为如OH、O、03等，这些自由基容易和其它原子、分子或其它自由基发生反应而形成稳定的原子或分子，由此通过这些自由基将气体通道内NO氧化成NO2等高阶氮氧化物)，将气体通道内NO氧化成NO2等高阶氮氧化物，由于NO氧化成NO2等高阶氮氧化物需要一定量的氧气，因此本发明流通的气体应当保证足够的氧气，由于普通空气和绝大多数含NO的废气中氧气含量充足，可以保证充分反应，因此本发明的实施例均基于处理气体中氧气含量足够；当本发明在处理氧气含量较低、甚至无氧气的废气时，可以辅助补充一定的氧气，使得气体中NO能充分反应即可。当气体通道内的气体中NO完全气体成高阶氮氧化物后，再通过碱液将高阶氮氧化物去除。
实施例2：实现用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法的反应器，如图1-4所示，包括呈套筒状的阻挡介质层1，阻挡介质层1的材料为石英玻璃管，壁厚为3mm，外径为40mm，阻挡介质层1的外壁上设有外电极2，外电极2为目数200的不锈钢网；所述阻挡介质层1的中部设有内电极3，内电极3的材料为铝棒，直径为20mm，且内电极3与外电极2之间的反应区长度为40cm，所述内电极3与阻挡介质层1之间的空隙形成气体通道4，气体流量为240L/h；所述内电极3上套设有15个排列橡胶套5(为了方便显示，图中未显示完全)，所述的橡胶套5内设有与内电极3的表面相贴合薄铜箔8，所述的电极针6包括位于底部的限位环11和针杆12，针杆12依次穿过薄铜箔8和橡胶套5且与内电极3轴线垂直，电极针6的限位环11夹设在薄铜箔8和内电极3之间，电极针6的长度为6mm，直径为1mm；所述电极针6的针头与阻挡介质层1之间空隙形成放电间隙7，放电间隙7的宽度为1mm。
实施例3：实现用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法的反应器，如图5-8所示，包括呈套筒状的阻挡介质层1，阻挡介质层1的材料为石英玻璃管，壁厚为3mm，外径为40mm，阻挡介质层1的外壁上设有外电极2，外电极2为目数200的不锈钢网；所述阻挡介质层1的中部设有内电极3，内电极3的材料为铝棒，直径为20mm，且内电极3与外电极2之间的反应区长度为40cm，所述内电极3与阻挡介质层1之间的空隙形成气体通道4，气体流量为240L/h；所述内电极3的表面开设有12个轴向的嵌设槽9，相邻嵌设槽9与内电极3轴心的形成夹角的角度为30°，所述嵌设槽9内沿其轴向方向螺旋设有15组电极针组10，每组中有三根电极针6，且一个360°螺旋周期内分布有13组的电极针组10，所述电极针6的长度为6mm，直径为1mm，且所述电极针6的底端与嵌设槽9的槽底经焊接或导电胶连接，电极针6的针头与阻挡介质层1之间的空隙形成放电间隙7，放电间隙7的宽度为1mm。
对照例：市面上常规销售的DBD反应器。
申请人对实施例2、实施例3和对照例中的反应器进行氮氧化物脱除的检测，其中输入的电源频率为20KHz，在100-150J/L的能量密度下，气体氛围为空气+NO，流量为240L/h，由此检测含有不同NO浓度的气体中的NO(单位ppm)转化率(通过气体通道后的气体中NO的浓度)，其检测的结构如表1所示：
表1
从表1可以看出，本发明实施例中的NO转化能力明显好于对照例中常规的DBD反应器，本发明对NO浓度为200ppm的气体中的NO转化率可达100％，NO浓度为250ppm的气体中的NO转化率可达95％以上，NO浓度为300ppm的气体中的NO的转化率可达90％以上，而且实施例2中的自由基或准分子可以更加均匀分布在气体通道内，方便自由基或准分子与NO接触，使得NO能够尽可能的氧化。
申请人还对实施例2在不同结构参数下对NO的转化率进行了检测，通过采用控制变量法依次改变电压峰值、电极针组数量和输入功率，得到如表2-4所示的检测结果。
表2是本发明的阻挡介质层和内电极之间的气体通道中气体的NO初始浓度分别为200ppm、250ppm和300ppm，当放电间隙的击穿电压峰峰值为10KV、10.5KV、11KV、11.5KV.12KV时，通过气体通道后的气体中NO的浓度测定情况。
表3是本发明的阻挡介质层和内电极之间的气体通道中气体内的NO初始浓度分别为200ppm、250ppm和300ppm，当内电极上的橡胶套数量分别为12、13、15、16时，通过气体通道后的气体中NO的浓度测定情况。
表4是当橡胶套为15个时，本发明的阻挡介质层和内电极之间的气体通道中气体的NO初始浓度分别为200ppm、250ppm和300ppm，当内电极上的通电功率为6.1478、7.8822、10.8726和14.576时，通过气体通道后的气体中NO的浓度(单位ppm)测定情况。
表2
表3
表4
从表2中可以看到从11Kv开始，随着放电电压的增加，含有不同NO浓度的气体的NO去除效果下降，所以在一定放电间隙下，存在一定范围放电电压,最优选为11V，其对于NO浓度为200ppm的气体中的NO转化率可以做到100％，NO浓度为250ppm的气体中的NO转化率也可以做到近100％，NO浓度为300ppm的气体中的NO转化率可以做到97％以上。
从表3中可以看到橡胶套数量也存在一个较好的范围，这是因为电极针之间会相互影响，根据表3可以看出，橡胶套数量在15个时，其达到的效果是最优的,但是也看到在200ppm浓度的时候，实验针对数都可以100％转化。其对于NO浓度为200ppm的气体中的NO转化率可以做到100％，NO浓度为250ppm的气体中的NO转化率也可以做到近100％，NO浓度为300ppm的气体中的NO转化率可以做到97％以上。
从表4中可以看到，在15个橡胶套数量的条件下，以非常低的功率就可以完全的将NO转化完成，对其换算成输入能量密度约为60J/L-150J/L，其节能效果显著。
从上述控制变量法的试验可以看出，实施例2中的橡胶套的数量控制在15个，其在相同长度的气体通道内可以达到最优的NO转化能力，而且能量消耗减少，具有良好的节能效果。
申请人还优选了电极针的针头形状，即平头状。申请人也采用控制变量法将平头状和针尖状的电极针分别进行了NO转化能力的测试，其结果如图9-图10所示，图9是相同实验条件下平头状的电极针对NO转化的能力测试结构图，图10是相同实验条件下针尖状的电极针对NO转化的能力测试结构图。对比图9和图10可以发现，采用平头状的电极针头具有更好的NO转化能力，这是因为平头状的针头产生的电流为散射状放电电流，其分散细丝多，能够更有效的对气体进行击穿，从而产生更多的具有强化学反应活性的自由基，提高对NO的转化能力。
综上所述，本发明在放电的过程中，电极针与外电极之间的气体被击穿，由于阻挡介质层的作用，放电间隙内形成稳定细微的快脉冲放电通道，由此可在室温下产生大量具有强化学反应活性的自由基，如OH、O、03等，这些自由基容易和其它原子、分子或其它自由基发生反应而形成稳定的原子或分子，由此通过这些自由基将气体通道内NO氧化成NO2等高阶氮氧化物，而高阶氮氧化物容易被碱液去除，因此本发明可以达到优越的转化效果，而且本发明放电所需的维持电压低，能量利用率高；同时，传统的DBD放电脱除装置放电间隙等于气体通道，而本发明通过采用多针-同轴的电极结构在保证良好效果下可以具有更宽的气体通道，并且可以根据不同的废气环境方便调节电极参数；在无需添加催化剂及辅助气体的情况下，NO转化和脱除效果非常优越。
Claims (10)
1.用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法，其特征在于：包括呈套筒状的阻挡介质层，阻挡介质层的外壁上设置外电极；在阻挡介质层的中部设置内电极，内电极与阻挡介质层之间的空隙形成气体通道，用于流通气体；所述内电极的表面垂直设置多个电极针，电极针的针头与阻挡介质层之间的空隙形成放电间隙；在电源接通后，电极针与外电极之间的气体被击穿，由于阻挡介质层的作用，放电间隙内形成稳定细微的快脉冲放电通道，产生大量的自由基或准分子，将气体通道内NO氧化成高阶氮氧化物，再通过碱液将高阶氮氧化物去除。
2.根据权利要求1所述的用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法，其特征在于：所述气体通道的宽度与放电间隙的宽度之比为4-7:1。
3.根据权利要求1所述的用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法，其特征在于：所述内电极的表面垂直设置多个电极针，是通过设置一个橡胶套和薄铜箔，然后将电极针穿过薄铜箔和橡胶套，再将橡胶套套设在内电极上，使得薄铜箔与内电极的表面相贴合，电极针的端部夹设在薄铜箔和内电极的表面，从而完成电极针的垂直设置。
4.根据权利要求3所述的用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法，其特征在于：所述内电极的轴身上套设有多个橡胶套，在内电极轴身表面形成起伏，使得气体通道内的气体易形成层流和/或紊流，促进自由基或准分子均匀分布在气体通道内。
5.根据权利要求1所述的用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法，其特征在于：所述内电极的表面垂直设置多个电极针，是通过在内电极的表面开始多个环形分部且沿轴向方向开槽的嵌设槽，电极针通过导电胶或焊接固定在嵌设槽内，从而完成电极针的垂直设置。
6.根据权利要求2所述的用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法，其特征在于：所述内电极和电极针均为金属材料，电极针的直径为0.5-3mm；所述电极针的针头与阻挡介质层的距离为1-5mm，且电极针的针头为平头状。
7.实现如权利要求1-6任一项所述的用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法的反应器，其特征在于：包括呈套筒状的阻挡介质层(1)，阻挡介质层(1)的外壁上设有外电极(2)；所述阻挡介质层(1)的中部设有内电极(3)，内电极(3)与阻挡介质层(1)之间的空隙形成气体通道(4)；所述内电极(3)表面设有多个电极针(6)，电极针(6)的底端与内电极(3)连接，电极针(6)的针头与阻挡介质层(1)之间形成放电间隙(7)。
8.根据权利要求7所述的用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法的反应器，其特征在于：所述的内电极(3)轴身上套设有多个橡胶套(5)，所述的橡胶套(5)内设有与内电极(3)的表面相贴合薄铜箔(8)，所述的电极针(6)包括位于底部的限位环(11)和针杆(12)，针杆(12)依次穿过薄铜箔(8)和橡胶套(5)且与内电极(3)轴线垂直，电极针(6)的限位环(11)夹设在薄铜箔(8)和内电极(3)之间。
9.根据权利要求8所述的用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法的反应器，其特征在于：所述橡胶套(5)的数量与内电极(3)的长度成正比，每个橡胶套(5)上的电极针(6)的数量为2-4个。
10.根据权利要求9所述的用于氮氧化物脱除的多针同轴式放电脱除方法的反应器，其特征在于：所述橡胶套(5)上的电极针(6)的数量为3个，相邻橡胶套(5)上的电极针(6)沿内电极(3)轴向方向螺旋设置,且一个360°螺旋周期内分布有13个橡胶套(5)。
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