CN110224170A - 层叠体及二次电池 - Google Patents

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Abstract

本发明的实施方式涉及层叠体及二次电池。提供改善了成为高容量化阻碍的内部短路的问题的层叠体、包含该层叠体的二次电池。根据实施方式，提供一种层叠体，其包含第1集电体、从第1集电体向第1方向伸出的第1集电极耳、第1活性物质含有层和包含无机材料的第1膜。第1活性物质含有层的背面被担载于第1集电体的表面和背面中的至少一部分上。第1活性物质含有层包含与第1集电极耳邻接的第1端面和相对于第1端面朝向相反方向的第2端面。由第1活性物质含有层的第1端面规定的厚度比由第1活性物质含有层的第2端面规定的厚度小。第1膜至少将第1活性物质含有层的第1端面、以及第1集电极耳的表面和背面中的与第1端面邻接的部分被覆。

Description

层叠体及二次电池
技术领域
本发明的实施方式涉及层叠体及二次电池。
背景技术
在锂二次电池等二次电池中，为了避免正极与负极的接触而在正极与负极之间配置了多孔质的隔膜。对于隔膜，使用了与正极及负极不同的另外的自支撑膜(freestanding film)。作为其一个例子，可列举出聚烯烃系树脂制微多孔膜。这种隔膜例如通过将包含聚烯烃系树脂组合物的熔融物挤出成形为片材状，将聚烯烃系树脂以外的物质抽出除去后，将该片材进行拉伸，由此来制造。
树脂膜制的隔膜需要具有机械强度以防止在电池的制作时发生断裂，所以难以超过一定程度地变薄。正极及负极由于在其中间夹着隔膜而被层叠或卷绕，所以若隔膜厚，则电池的每单位容积中能够收纳的正极及负极的层数受到限制。其结果是，电池容量下降。另外，树脂膜制的隔膜耐久性不足，若用于二次电池，则在反复充电和放电中隔膜劣化而电池的循环性下降。
为了减薄隔膜的厚度，研究了使纳米纤维膜与正极或负极中的任一个电极一体化。对于该电极一体型隔膜，存在隔膜容易从电极上剥离的课题。
发明内容
本发明所要解决的课题是提供改善了成为高容量化阻碍的内部短路的问题的层叠体及包含该层叠体的二次电池。
根据实施方式，提供一种层叠体，其包含具有第1集电表面及第1集电背面的第1集电体、从第1集电体向第1方向伸出的第1集电极耳、第1活性物质含有层和包含无机材料的第1膜。第1活性物质含有层具有第1层表面及第1层背面。第1活性物质含有层的第1层背面被担载于第1集电体的第1集电表面及第1集电背面中的至少一部分上。第1活性物质含有层包含与第1集电极耳邻接的第1端面和相对于第1端面朝向相反方向的第2端面。由第1活性物质含有层的第1端面规定的第1厚度比由第1活性物质含有层的第2端面规定的第2厚度小。第1膜至少将第1活性物质含有层的第1端面、以及第1集电极耳的第1极耳表面和第1极耳背面中的与第1端面邻接的部分被覆。
另外，根据其它实施方式，提供一种二次电池，其包含实施方式所涉及的层叠体。
根据上述层叠体，能够提供改善了成为高容量化阻碍的内部短路的问题的二次电池。
附图说明
图1是表示实施方式所涉及的层叠体的一个例子的截面图。
图2是表示图1中所示的层叠体的第1电极的立体图。
图3是表示第1活性物质含有层的包含第1端面的端部的形状例的截面图。
图4是表示第1活性物质含有层的包含第1端面的端部的形状例的截面图。
图5是表示第1活性物质含有层的包含第1端面的端部的形状例的截面图。
图6是表示第1活性物质含有层的包含第1端面的端部的形状例的截面图。
图7是表示第1活性物质含有层的包含第1端面的端部的形状例的截面图。
图8是表示第1活性物质含有层的包含第1端面的端部的形状例的截面图。
图9是表示第1活性物质含有层的包含第1端面的端部的形状例的截面图。
图10是表示第1活性物质含有层的包含第1端面的端部的形状例的截面图。
图11是表示图1中所示的层叠体的第2电极的立体图。
图12是表示实施方式所涉及的层叠体的其它例子的截面图。
图13是表示第1电极的其它例子的立体图。
图14是表示实施方式所涉及的层叠体的其它例子的截面图。
图15是表示实施方式所涉及的层叠体的其它例子的截面图。
图16是实施方式所涉及的层叠体的制造方法中的一工序的概略图。
图17是实施方式所涉及的层叠体的制造方法中的一工序的概略图。
图18是表示实施方式所涉及的二次电池的一个例子的局部剖切立体图。
图19是实施方式所涉及的二次电池的其它例子的分解图。
图20是实施例1中的正极活性物质含有层的包含第1端面的端部的截面SEM(扫描电子显微镜)照片。
图21是比较例中的正极活性物质含有层的端面附近的截面SEM(扫描电子显微镜)照片。
图22是实施例3中的正极活性物质含有层的包含第1端面的端部的截面SEM(扫描电子显微镜)照片。
图23是实施方式所涉及的层叠体的制造方法中的一工序的概略图。
图24是实施方式所涉及的层叠体的制造方法中的一工序的概略图。
具体实施方式
第1实施方式
参照附图对第1实施方式所涉及的层叠体进行说明。
图1是表示实施方式所涉及的层叠体的一个例子的截面图。图1的截面图是将层叠体沿集电极耳的伸出方向即第一方向切断的截面图。图1中所示的层叠体包含第1电极1、第2电极2及隔膜3。第1电极1如图1及图2中所示的那样包含第1集电体1a、第1活性物质含有层1b及第1集电极耳1c。第1活性物质含有层1b具有第1表面40及第1背面41。这里，有时将第1表面40称为第1层表面。同样地，有时将第1背面41称为第1层背面。第1集电极耳1c从第1集电体1a向第1方向51伸出。第1集电体1a是具有表面和背面的导电性的片材。第1集电体1a中的一个主面为表面，另一个主面为背面。这里，有时将第1集电体1a的表面称为第1集电表面。同样地，有时将第1集电体1a的背面称为第1集电背面。第1集电体1a的4个侧面分别与表面和背面正交。第1活性物质含有层1b被保持于第1集电体1a中的除成为第1集电极耳1c的部分以外的部位中的表面和背面各自上。在第1集电体1a的表面和背面各自上，在一边(例如长边、短边)及其附近没有保持活性物质含有层。与第1集电体1a的一边平行地形成的活性物质含有层非保持部作为第1集电极耳1c发挥功能。第1活性物质含有层1b的表面中，与第1集电体1a相接的面为第1背面41。第1活性物质含有层1b具有彼此朝向相反方向的两组端面。其中一组的端面相对于第1方向51垂直。其中的一个端面为与第1集电极耳1c邻接的第1端面52。第1端面52在第1方向51上相对于第2端面53面向相反方向。另外，由第1活性物质含有层1b的第1端面52规定的厚度T1比由第1活性物质含有层1b的第2端面53规定的厚度T2小。这里，有时将以第1端面52计的厚度T1称为第1厚度。同样地，有时将以第2端面53计的厚度T2称为第2厚度。以下对厚度T1及T2的测定方法进行说明。
在氩气气氛下将二次电池解体，从二次电池的外包装构件中取出电极组。将该电极组拆开，将测定样品切成10mm×10mm左右。将切出的样品放入充满EMC(Ethyl MethylCarbonate、碳酸乙甲酯)并搅拌后的烧杯中，进行30分钟洗涤。使结束洗涤的样品干燥。对该样品使用离子铣削装置(Hitachi High-Technologies公司的IM4000PLUS)进行截面铣削。例如用扫描电子显微镜(Hitachi High-Technologies公司的TM3030Plus)对通过截面铣削得到的截面进行观察，测定厚度T1及T2。
图3～图10中示出将包含第1端面52的端部沿着第1方向51切断的截面形状的例子。在图3～图10中所示的端部，第1活性物质含有层1b的厚度均朝向第1方向51减少且在第1端面52变成最小。在图3、4、6、9、10中所示的端部，第1活性物质含有层1b的端部的厚度慢慢地减少且在第1端面52变成最小。包含第1端面52的端部呈沿与第1方向51正交的方向延伸的大致半圆柱状的形状。在图5及图8中所示的端部，第1活性物质含有层1b的端部的厚度按照纵向截面形状绘出针状或拱顶状的方式减少且在第1端面52变成最小。另一方面，在图7中所示的端部，第1活性物质含有层1b的端部的厚度按照纵向截面形状绘出突起的方式减少且在第1端面52变成最小。为了增大与集电体的接触面积，优选图3、4、6、9、10中所示的端部形状。
第2电极2如图11中所示的那样包含第2集电体2a、第2活性物质含有层2b及第2集电极耳2c。第2活性物质含有层2b具有第2表面42及第2背面43。这里，有时将第2表面42称为第2层表面。同样地有时将第2背面43称为第2层背面。第2集电极耳2c从第2集电体2a向第2方向54伸出。第2集电体2a为具有表面和背面的导电性的片材。第2集电体2a的一个主面为表面，另一个主面为背面。这里，有时将第2集电体2a的表面称为第2集电表面。同样地，有时将第2集电体2a的背面称为第2集电背面。第2集电体2a的4个侧面分别与表面和背面正交。第2活性物质含有层2b被保持于第2集电体2a中的除成为第2集电极耳2c的部分以外的部位中的表面和背面各自上。在第2集电体2a的表面和背面各自中，在一边及其附近没有保持活性物质含有层。与第2集电体2a的一边平行地形成的活性物质含有层非保持部作为第2集电极耳2c发挥功能。第2活性物质含有层2b的表面中，与第2集电体2a相接的面为第2背面43。第2活性物质含有层2b具有朝向彼此相反方向的两组端面。其中一组的端面相对于第2方向54垂直。其中的一个端面为与第2集电极耳2c邻接的第1端面55。第1端面55在第2方向54上相对于第2端面56面向相反的方向。由第2活性物质含有层2b的第1端面55规定的厚度T1也可以比由第2活性物质含有层2b的第2端面56规定的厚度T2小。
隔膜3包含含有无机材料的第1膜4和含有有机纤维的第2膜5。第1膜4具有表面A及背面B，第2膜5具有表面C及背面D。如图1及图2中所示的那样，第1膜4的背面B与第1活性物质含有层1b各自的第1表面40相接地被覆。关于两个第1活性物质含有层1b各自，相对于主面正交的四个侧面中的第1端面52被第1膜4被覆。第1膜4在第1集电极耳1c的表面和背面各自中，将第1集电极耳1c与第1活性物质含有层1b的第1端面52邻接的部分也被覆。若换而言之，则第1膜4在第1集电极耳1c的表面和背面各自中，将第1集电极耳1c与第1端面52的边界部分也被覆。需要说明的是，有时将第1集电极耳1c的表面称为第1极耳表面。同样地，有时将第1集电极耳1c的背面称为第1极耳背面。第1膜4中的与第1端面52邻接的部分位于靠近第2电极的位于第2集电极耳2c伸出的一侧的相反侧的端面的位置。通过设置第1膜4，能够降低由第1电极的第1集电极耳1c与第2电极的端面接触而引起的内部短路。第1膜4将第1活性物质含有层1b的第1端面52及与其邻接的部分被覆的形态没有特别限定，例如可列举出图3～图10中所示的例子。在图3中，第1膜4将第1活性物质含有层1b的包含第1端面52的端部(以下设为端部)按照沿着其外形的方式被覆。另外，第1膜4将与第1端面52邻接的部分(以下设为邻接部)以充分的宽度被覆，其厚度沿着第一方向51减少。在图4中，第1膜4将第1活性物质含有层1b的包含第1端面52的端部按照沿着其外形的方式被覆。另外，第1膜4将邻接部以充分的宽度和厚度被覆。在图5中，第1膜4将第1活性物质含有层1b的端部按照沿着其外形的方式被覆。另外，第1膜4将邻接部以充分的宽度被覆，其厚度沿着第一方向51减少。在图6中，第1膜4将第1活性物质含有层1b的端部按照沿着其外形的方式被覆。在图7中，第1膜4将第1活性物质含有层1b的端部被覆。另外，图7中的第1膜4将邻接部以充分的宽度被覆，其厚度沿着第一方向51减少。在图8中，第1膜4将第1活性物质含有层1b的端部的周围覆盖。在图9中，第1膜4将第1活性物质含有层1b的端部及邻接部被覆。但是，就图9中的第1膜4而言，将邻接部被覆的部分与将端部被覆的部分不连续，彼此独立。在图10中，第1膜4将第1活性物质含有层1b的端部的一部分被覆。
为了提高抑制第1膜4从第1活性物质含有层1b剥离的效果，优选图3～图6中所示的结构。
第1膜4如何被固定于第1活性物质含有层1b上并没有特别限定。作为固定的方法，例如可列举出粘接、热熔融粘合。
另一方面，第2膜5如图11中所示的那样将第2活性物质含有层2b各自的第2表面42及与第2表面42正交的四个侧面(包含端面55、56)、第2集电体2a的露出到第2电极2表面的三个端面45和第2集电极耳2c的表面和背面中的与第2活性物质含有层2b的端面55邻接的部分46被覆。需要说明的是，有时将第2集电极耳2c的表面称为第2极耳表面。同样地，有时将第2集电极耳2c的背面称为第2极耳背面。因此，第1活性物质含有层1b和第2活性物质含有层2b介由第1膜4及第2膜5相对。第2膜也可以与第2电极一体化，但不限于此。例如，第2膜也可以与第1膜的表面一体化。第2膜与第1膜或第2活性物质含有层如何一体化没有特别限定，例如可列举出第2膜中的有机纤维陷入或嵌入第1膜或第2活性物质含有层的表面中的状态。
如以上说明的例子中所示的那样，在第1实施方式所涉及的层叠体中，由第1活性物质含有层的第1端面规定的厚度比由第1活性物质含有层的第2端面规定的厚度小。另外，第1膜将第1活性物质含有层的表面和第1端面、以及第1集电极耳的表面和背面中的与第1活性物质含有层的第1端面邻接的部分被覆。根据这样的结构，能够抑制第1膜从第1活性物质含有层剥离。其结果是，得到高容量，所以在通过将层叠体卷绕成涡旋状等来制作电极组时、或提高外包装构件中的层叠体的填充率时，能够抑制第1膜从第1活性物质含有层剥离。因此，能够抑制内部短路的产生，能够提供高容量的电池。因此，实用性优异。另外，能够缓和第1活性物质含有层的第1端面侧的由伴随充放电的膨胀收缩引起的体积变化。其结果是，第1膜变得容易追随第1活性物质含有层的变形，能够抑制从第1活性物质含有层的剥离。因此，能够提高电池的充放电循环寿命等的寿命。
在图1中，将第1活性物质含有层的表面用第1膜被覆，但并不限定于该形态。也可以仅将第1活性物质含有层的第1端面和第1集电极耳的表面和背面中的与第1活性物质含有层的第1端面邻接的部分用第1膜被覆。将其一个例子示于图12中。在该情况下，第2膜5将第2活性物质含有层2b各自的第2表面及与第2表面正交的四个侧面(包含端面55)、第2集电体2a的露出到第2电极2表面的三个端面、以及第2集电极耳2c的表面和背面中的与第2活性物质含有层2b的端面55邻接的部分被覆。因此，第1活性物质含有层1b和第2活性物质含有层2b介由第2膜5相对。由此，由于即使不将第1活性物质含有层的表面用第1膜被覆，也可保证第1电极与第2电极之间的绝缘性，所以能够实现高容量且长寿命的电池。
需要说明的是，第1、第2集电极耳不限于第1、第2集电体中的活性物质含有层无担载的一边。例如，可以使用从第1、第2集电体的一侧面突出的多个带状部作为第1、第2集电极耳。将其一个例子示于图13中。图13表示第1电极1的其它例子。也可以如图13中所示的那样，将从第1集电体1a的一侧面(例如沿着长边的一侧面)突出的多个带状部作为第1集电极耳1c使用。第1膜4将第1活性物质含有层1b的表面和第1端面52、以及第1集电极耳1c的表面和背面中的与第1端面52邻接的部分被覆。第1活性物质含有层1b的另三个端面、第1集电体1a的四个侧面、或第1集电极耳1c的相对的两个侧面也可以被第1膜4被覆。另外，通过在第1活性物质含有层1b的表面与第2活性物质含有层2b的表面之间设置由第2膜5等形成的隔膜，可以将第1活性物质含有层1b的表面上的第1膜4省略。
另外，第2膜5也可以与第1电极1一体化。将其一个例子示于图14、图15中。在图14中，第2膜5将第1膜4的表面、以及没有被第1膜4覆盖的电极端面即第1集电极耳1c没有伸出的三个电极端面被覆。另一方面，在图15中，第1膜4将第1活性物质含有层1b的第1端面52、以及第1集电极耳1c的表面和背面中的与第1端面52邻接的部分被覆。第2膜5将第1膜4的表面、没有被第1膜4覆盖的电极表面即第1活性物质含有层1b的表面和第1集电极耳1c没有伸出的三个电极端面被覆。根据图14、图15的构成，能够在第1电极与第2电极间确保必要的绝缘性，并且抑制第1膜从第1活性物质含有层剥离。因此，能够提高电池的容量及充放电循环寿命。
另外，也可以在第1电极及第2电极这两者上形成第1膜。由此，能够进一步提高第1膜与电极的密合性。另外，在该情况下，能够使第1电极及第2电极之间夹持第2膜。通过该构成，能够使第1电极与第2电极之间的绝缘变得更可靠。第2膜可以形成于第1电极、第2电极中的任一者或两者上。
以下，对第1、第2电极、第1膜、第2膜进行说明。
第1、第2电极
第1电极的对极为第2电极。也可以第1电极为正极、第2电极为负极。或者，也可以第1电极为负极、第2电极为正极。
第1电极包含具有第1表面及第1背面的多孔质的第1活性物质含有层。另一方面，第2电极包含具有第2表面及第2背面的多孔质的第2活性物质含有层。
第1电极也可以进一步包含第1集电体及第1集电极耳。另一方面，第2电极也可以进一步包含第2集电体及第2集电极耳。在该情况下，第1、第2活性物质含有层也可以分别形成于第1、第2集电体的表面和背面这两者上。也可以分别仅在第1、第2集电体的一面形成第1、第2活性物质含有层。
对于第1、第2活性物质含有层的活性物质，使用正极活性物质、负极活性物质。活性物质的种类可以设定为1种或2种以上。
作为正极活性物质，例如可以使用锂过渡金属复合氧化物。例如为LiCoO2、LiNi1- xCoxO2(0＜x＜0.3)、LiMnxNiyCozO2(0＜x＜0.5、0＜y＜0.5、0≤z＜0.5)、LiMn2-xMxO4(M为选自由Mg、Co、Al及Ni构成的组中的至少1种元素、0＜x＜0.2)、LiMPO4(M为选自由Fe、Co及Ni构成的组中的至少1种元素)等。
作为负极活性物质，可以使用以石墨为代表的碳材料、锡/硅系合金材料等，优选使用钛酸锂。另外，还可列举出包含(铌)Nb等其它金属的钛氧化物或钛酸锂作为负极活性物质。作为钛酸锂，例如可列举出具有尖晶石结构的Li4+xTi5O12(0≤x≤3)、具有斜方锰矿结构的Li2+yTi3O7(0≤y≤3)。
通过第1活性物质含有层或第2活性物质含有层包含含钛氧化物作为活性物质，能够避免在第1膜或第2膜中析出锂枝晶。因此，能够提高二次电池的充放电循环寿命。
活性物质可以是单独的一次粒子、由一次粒子凝聚而成的二次粒子、或一次粒子与二次粒子的混合物。
负极活性物质的一次粒子的平均粒径优选为0.001以上且1μm以下的范围内。平均粒径例如可以通过利用扫描型电子显微镜(SEM)对负极活性物质进行观察而求出。粒子形状可以是粒状、纤维状中的任一种。在纤维状的情况下，纤维直径优选为0.1μm以下。负极活性物质的一次粒子的平均粒径具体而言可以由以电子显微镜(SEM)观察的图像进行测长。在平均粒径为1μm以下的钛酸锂作为负极活性物质使用的情况下，可得到表面的平坦性高的负极活性物质含有层。另外，若使用钛酸锂，则由于与一般的使用碳负极的锂离子二次电池相比负极电位变贵，所以在原理上不会产生锂金属的析出。包含钛酸锂的负极活性物质由于伴随充放电反应而引起的膨胀收缩小，所以能够防止活性物质的晶体结构的崩坏。
第1、第2活性物质含有层除了包含活性物质以外，还可以包含粘结剂及导电剂。作为导电剂，例如可列举出乙炔黑、炭黑、石墨或它们的混合物。作为粘结剂，例如可列举出聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏氟乙烯(PVdF)、氟系橡胶、丁苯橡胶或它们的混合物。粘结剂具有使活性物质与导电剂粘结的功能。
在正极活性物质含有层中，活性物质、导电剂及粘结剂的含量分别优选为80质量％以上且97质量％以下、2质量％以上且18质量％以下及1质量％以上且17质量％以下。在负极活性物质含有层中，负极活性物质、导电剂及粘结剂的含量分别优选为70质量％以上且98质量％以下、1质量％以上且28质量％以下、1质量％以上且28质量％以下。
第1、第2活性物质含有层的厚度可以分别设定为5μm以上且100μm以下。
第1、第2集电体可以为导电性片材。导电性片材的例子中包含由导电性材料形成的箔。导电性材料的例子中包含铝及铝合金。
第1、第2集电体的厚度可以分别设定为5μm以上且40μm以下。
第1、第2集电极耳也可以由与集电体相同的材料形成，也可以使用准备不同于集电体的另外的集电极耳并将其通过焊接等连接到集电体的至少一端面上的集电极耳。
第1膜
第1膜具有表面和背面，包含无机材料。第1膜的一个主面为表面，另一个主面相当于背面。这里，有时将第1膜的表面称为第1膜表面。同样地有时将第1膜的背面称为第1膜背面。作为无机材料的例子，可列举出氧化物(例如Li2O、BeO、B2O3、Na2O、MgO、Al2O3、SiO2、P2O5、CaO、Cr2O3、Fe2O3、ZnO、ZrO2、TiO2、氧化镁、氧化硅、氧化铝、氧化锆、氧化钛等IIA～VA族、过渡金属、IIIB、IVB的氧化物)、沸石(M2/nO·Al2O3·xSiO2·yH2O(式中，M为Na、K、Ca及Ba等金属原子，n为相当于金属阳离子M+的电荷的数，x及y为SiO2及H2O的摩尔数，2≤x≤10、2≤y)、氮化物(例如BN、AlN、Si3N4及Ba3N2等)、碳化硅(SiC)、锆石(ZrSiO4)、碳酸盐(例如MgCO3及CaCO3等)、硫酸盐(例如CaSO4及BaSO4等)及它们的复合体(例如磁器的一种即块滑石(MgO·SiO2)、镁橄榄石(2MgO·SiO2)及堇青石(2MgO·2Al2O3·5SiO2))、氧化钨或它们的混合物。
作为其它的无机材料的例子，可列举出钛酸钡、钛酸钙、钛酸铅、γ-LiAlO2、LiTiO3、固体电解质或它们的混合物。
固体电解质的例子中，包含没有锂离子传导性或锂离子传导性低的固体电解质、具有锂离子传导性的固体电解质。作为没有锂离子传导性或锂离子传导性低的氧化物粒子，可列举出锂铝氧化物(例如LiAlO2、LixAl2O3，其中0＜x≤1)、锂硅氧化物、锂锆氧化物。
具有锂离子传导性的固体电解质的例子中，包含石榴石型结构的氧化物固体电解质。石榴石型结构的氧化物固体电解质具有耐还原性高、电化学窗宽的优点。石榴石型结构的氧化物固体电解质的例子中，包含La5+xAxLa3-xM2O12(A为选自由Ca、Sr及Ba构成的组中的至少一种元素，M为Nb和/或Ta，x优选为0.5以下(包括0)的范围。)、Li3M2-xL2O12(M包含Nb和/或Ta，L包含Zr，x优选为0.5以下(包括0)的范围)、Li7-3xAlxLa3Zr3O12(x优选为0.5以下(包括0)的范围)、Li7La3Zr2O12。其中，Li6.25Al0.25La3Zr3O12、Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12、Li6.4La3Zr1.6Ta0.6O12、Li7La3Zr2O12由于离子传导性高、电化学稳定，所以放电性能和循环寿命性能优异。
另外，具有锂离子传导性的固体电解质的例子中，包含具有NASICON型结构的磷酸锂固体电解质。NASICON型结构的磷酸锂固体电解质的例子中，包含LiM12(PO4)3，其中，M1为选自由Ti、Ge、Sr、Zr、Sn及Al构成的组中的一种以上的元素。作为优选的例子，可列举出Li1+xAlxGe2-x(PO4)3、Li1+xAlxZr2-x(PO4)3、Li1+xAlxTi2-x(PO4)3。这里，各自中，x优选0以上且0.5以下的范围。另外，所例示的固体电解质分别离子传导性高，电化学稳定性高。也可以将具有NASICON型结构的磷酸锂固体电解质和石榴石型结构的氧化物固体电解质这两者作为具有锂离子传导性的固体电解质使用。
包含选自上述中的至少1种无机材料的第1膜是由无机材料粒子的集合体形成的多孔质膜。例如虽然存在像固体电解质那样具有锂离子导电性的无机材料，但无机材料大多电子传导性低、或者具有绝缘性。因此，第1膜可作为将正极与负极隔开的间隔壁发挥功能。其结果是，由于能够抑制第1活性物质含有层与和其介由第1膜相对的第2活性物质含有层之间的导电，所以能够抑制内部短路及自放电。
另外，第1膜由于能够在多孔质的部分中保持非水电解质，所以不会阻碍Li离子的透过。
包含上述种类的无机材料的第1膜具有Li离子透过性，并且具有高绝缘性。若考虑实用方面等，则优选包含氧化铝的第1膜。
无机材料的形态例如可以为粒状、纤维状等。
无机材料粒子的平均粒径D50可以设定为0.5μm以上且2μm以下。
第1膜中的无机材料的含量优选设定为80质量％以上且99.9质量％以下的范围内。由此，能够提高第1膜的绝缘性。
第1膜可包含粘合剂。作为粘合剂，例如可列举出聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏氟乙烯(PVdF)、氟系橡胶、丁苯橡胶或它们的混合物。第1膜中的粘合剂的含量优选设定为0.01质量％以上且20质量％以下的范围。
第1膜的厚度可以设定为1μm以上且30μm以下。需要说明的是，有时将第1膜的厚度称为第1膜厚度。
第2膜
第2膜包含有机纤维。第2膜可以是使有机纤维沿面方向堆积而成的多孔质膜。第2膜具有第2膜表面及第2膜背面。第2膜的一个主面为第2膜表面，另一个主面相当于第2膜背面。这里，有时将第2膜的表面称为第2膜表面。同样地有时将第2膜的背面称为第2膜背面。
有机纤维例如包含选自由聚酰胺酰亚胺、聚酰胺、聚烯烃、聚醚、聚酰亚胺、聚酮、聚砜、纤维素、聚乙烯醇(PVA)及聚偏氟乙烯(PVdF)构成的组中的至少1种有机材料。作为聚烯烃，例如可列举出聚丙烯(PP)及聚乙烯(PE)等。有机纤维的种类可以设定为1种或2种以上。优选为选自由聚酰亚胺、聚酰胺、聚酰胺酰亚胺、纤维素、PVdF及PVA构成的组中的至少1种。更优选为选自由聚酰亚胺、聚酰胺、聚酰胺酰亚胺、纤维素及PVdF构成的组中的至少1种。
由于聚酰亚胺即使在250℃～400℃下也不溶/不熔也不会分解，所以能够得到耐热性优异的第2膜。
有机纤维优选长度为1mm以上、平均直径为2μm以下，更优选平均直径为1μm以下。这种第2膜由于具有充分的强度、气孔率、透气度、孔径、耐电解质性、耐氧化还原性等，所以作为隔膜良好地发挥功能。有机纤维的平均直径可以通过利用聚焦离子束(FIB)装置的观察来进行测定。另外，有机纤维的长度基于利用FIB装置的观察中的测长而得到。
由于需要确保离子透过性及电解质保持性，所以形成第2膜的纤维整体的体积的30％以上优选为平均直径为1μm以下的有机纤维，更优选为350nm以下的有机纤维，进一步优选为50nm以下的有机纤维。
另外，平均直径为1μm以下(更优选为350nm以下、进一步优选为50nm以下)的有机纤维的体积更优选占形成第2膜的纤维整体的体积的80％以上。这种状态可以通过第2膜的扫描离子显微镜(SIM)观察来确认。更优选粗度为40nm以下的有机纤维占形成第2膜的纤维整体的体积的40％以上。有机纤维的直径小时，妨碍离子移动的影响小。
优选在有机纤维的层(第2膜)的包含表面和背面的全部表面的至少一部分中存在阳离子交换基。由于利用阳离子交换基可促进通过隔膜的锂离子等离子的移动，所以电池的性能提高。具体而言，变得能够长期地进行快速充电、快速放电。阳离子交换基没有特别限定，例如可列举出磺酸基及羧酸基。在表面具有阳离子交换基的纤维例如可以使用磺化的有机材料通过静电纺丝法来形成。
第2膜优选具有空孔、且空孔的平均孔径为5nm以上且10μm以下。另外，气孔率优选为70％以上且90％以下。若具备这种空孔，则可得到离子的透过性优异、电解质的浸渗性也良好的隔膜。气孔率更优选为80％以上。空孔的平均孔径及气孔率可以通过汞压入法、由体积和密度的算出、SEM观察、SIM观察、气体吸附法来进行确认。气孔率优选由第2膜的体积和密度算出。另外，平均孔径优选通过汞压入法或气体吸附法来进行测定。第2膜中的气孔率大时，妨碍离子的移动的影响小。
第2膜的厚度优选设定为12μm以下的范围。厚度的下限值没有特别限定，可以为1μm。需要说明的是，有时将第2膜的厚度称为第2膜厚度。
在第2膜中，若将所含的有机纤维设定为疏的状态则可提高气孔率，所以例如得到气孔率为90％左右的层也不困难。通过粒子来形成那样的气孔率大的层极为困难。
第2膜从凹凸、易开裂性、含电解质性、密合性、弯曲特性、气孔率及离子透过性的方面考虑比无机纤维的堆积物有利。
第2膜也可以包含有机化合物的粒子。该粒子例如由与有机纤维相同的材料形成。该粒子也可以与有机纤维一体地形成。
第2膜也可以形成于第2活性物质含有层上，也可以形成于第1膜上。或者，也可以在第2活性物质含有层和第1膜这两者的表面形成第2膜。任一情况下，第2膜的表面和背面中的一个面均与第1膜的表面相接。
第1膜及第2膜的厚度通过依据JIS标准(JIS B 7503-1997)的方法来测定。具体而言，它们的厚度使用接触式数字仪表(digital gauge)来测定。在石平台上放置试样，使用固定于石平台上的数字仪表。测定端子使用前端为φ5.0mm的扁平型，使测定端子从试样的上方1.5mm以上且低于5.0mm的距离开始靠近，与试样接触的距离成为试样的厚度。
第2膜例如通过静电纺丝法而形成。在静电纺丝法中，将第2膜的形成对象即第1电极或第2电极接地而制成接地电极。在形成于第1电极上的情况下，准备第1膜形成完毕的第1电极。
液状的原料(例如原料溶液)通过对纺丝喷嘴施加的电压而带电，同时通过溶剂从原料溶液的挥发，原料溶液的每单位体积的带电量增加。通过连续地产生溶剂的挥发和与此相伴的每单位体积的带电量的增加，从纺丝喷嘴喷出的原料溶液沿长度方向延伸，作为纳米尺寸的有机纤维，堆积在作为接地电极的第1电极或第2电极上。在有机纤维与接地电极间，通过喷嘴与接地电极间的电位差而产生库仑力。因而，由于通过纳米尺寸的有机纤维能够使与第1膜的接触面积增加，能够通过库仑力将该有机纤维堆积到第1电极或第2电极上，所以变得能够提高第2膜从电极的剥离强度。剥离强度例如可以通过调节溶液浓度、样品-喷嘴间距离等来进行控制。需要说明的是，在第1、第2集电极耳上没有形成第2膜的情况下，将第1、第2集电极耳遮蔽后形成第2膜较佳。将该例示于图16中。图16是表示在第2电极上形成第2膜的工序的立体图。如图16中所示的那样，对于第2膜5，通过从喷嘴N喷出的原料溶液作为有机纤维堆积在第2活性物质含有层2b及第2集电极耳2c上，从而直接形成。第2集电极耳2c的一边及其附近被掩模M被覆。因此，第2膜5成为包含按照跨越第2活性物质含有层2b的表面和第2集电极耳2c表面中的与第2活性物质含有层2b邻接的部分的方式堆积的有机纤维的多孔质膜。
通过使用静电纺丝法，能够在电极表面容易地形成第2膜。静电纺丝法在原理上形成连续的1根纤维，所以能够以薄膜确保对由弯曲引起的断裂、膜的开裂的耐性。构成第2膜的有机纤维为没有接头的连续的纤维时，在第2膜的绽开或部分缺损的概率低、自放电的抑制的方面是有利的。
对于静电纺丝中使用的液状的原料，例如使用将有机材料溶解于溶剂中而制备的原料溶液。有机材料的例子可列举出与构成有机纤维的有机材料中所列举的同样的有机材料。有机材料例如以5质量％～60质量％左右的浓度溶解于溶剂中而使用。溶解有机材料的溶剂没有特别限定，可以使用二甲基乙酰胺(DMAc)、二甲基亚砜(DMSO)、N,N‘二甲基甲酰胺(DMF)、N-甲基吡咯烷酮(NMP)、水、醇类等任意的溶剂。另外，对于溶解性低的有机材料，一边通过激光等将片材状的有机材料熔融一边进行静电纺丝。此外，还允许将高沸点有机溶剂与低熔点的溶剂混合。
通过一边使用高压产生器对纺丝喷嘴施加电压，一边从纺丝喷嘴遍及规定的电极的表面喷出原料，从而形成第2膜。施加电压根据溶剂/溶质种、溶剂的沸点/蒸气压曲线、溶液浓度、温度、喷嘴形状、样品-喷嘴间距离等而适当决定，例如可以将喷嘴与工件(work)间的电位差设定为0.1kV～100kV。原料的供给速度也根据溶液浓度、溶液粘度、温度、压力、施加电压、喷嘴形状等而适当决定。在注射器类型的情况下，例如可以设定为每1喷嘴0.1μl/min～500μl/min左右的供给速度。另外，在多喷嘴或狭缝的情况下，只要根据其开口面积来决定供给速度即可。
由于有机纤维以干燥状态直接形成于电极的表面，所以实质上可避免原料中所含的溶剂侵入电极内部。电极内部的溶剂残留量变得极低，为ppm水平以下。电极内部的残留溶剂会产生氧化还原反应而引起电池的损耗，导致电池性能的下降。根据本实施方式，由于产生这种不良情况的可能性被尽量降低，所以能够提高电池的性能。
以下对实施方式所涉及的层叠体的制造方法进行说明。
第1制造方法
在第1集电体的表面和背面中的至少一者上，同时涂装包含第1活性物质的浆料(以下设为浆料I)和包含无机材料的浆料(以下设为浆料II)。将涂装工序的一个例子示于图17及图23中。涂装装置30具备容纳浆料I的罐32和容纳浆料II的罐33，成为在基材上同时涂布浆料I及浆料II的构成。浆料I的喷出口处的与涂装方向正交的宽度对应于活性物质含有层的涂装宽度。另外，浆料II的喷出口处的与涂装方向正交的宽度对应于第1膜的涂装宽度。将裁剪为规定的尺寸之前的长条状的第1集电体1a通过搬送辊31搬送到涂装装置30的浆料喷出口处。在图23中，浆料I喷出口32a与浆料II喷出口33a相比位于集电体的上游侧。浆料I喷出口32a的与涂装方向正交的宽度与浆料II喷出口33a的与涂装方向正交的宽度相比变窄。由涂装装置30在第1集电体1a上除短边方向的两端部以外涂布浆料I。在与此几乎同一时期，按照从浆料I的涂布区域露出的方式重叠涂布(也可称为再涂)浆料II。由于在浆料I干燥之前在浆料I上重叠涂布浆料II，所以浆料II变得容易追随浆料I的表面形状。之后，使浆料干燥后，对干燥后的涂膜实施辊压，裁剪成规定的尺寸而得到第1电极。
需要说明的是，通过变更浆料II喷出口33a的配置，能够仅将第1活性物质含有层的第1端面和第1集电极耳的表面中的与第1端面邻接的部分用第1膜进行被覆。将该例示于图24中。如图24中所示的那样，浆料II喷出口33a被配置于浆料I喷出口32a的与涂装方向正交的方向的一端部上。由涂装装置30在第1集电体1a上除短边方向的两端部以外涂布浆料I。在与此几乎同一时期，在浆料I的涂布区域1b的涂装方向的一边及与其邻接的第1集电体1a表面上重叠涂布浆料II。由于在浆料I干燥之前重叠涂布浆料II，所以在浆料I的涂布区域1b在第1集电体1a上扩散时浆料II进行追随，得到包含第1端面的端部为图3～图10中所示的结构的涂膜。之后，使浆料干燥后，对干燥后的涂膜实施辊压，裁剪成规定的尺寸而得到第1电极。
优选使浆料II的粘度比浆料I的粘度大。由此，浆料II的流动性与浆料I相比变低。因此，在浆料I在第1集电体的表面上扩散而涂装的末端部分的厚度变薄时，浆料II追随浆料I的形状并且在浆料I上扩散。其结果是，能够使由第1活性物质含有层的第1端面规定的厚度比由第1活性物质含有层的第2端面规定的厚度小。浆料II的粘度优选遍及粘度剪切速度为1.0(1/s)以上且1000(1/s)以下的区域比浆料I的粘度大。浆料I的粘度在粘度剪切速度1.0(1/s)以上且1000(1/s)以下的区域中优选为0.01Pa·s以上且1000Pa·s以下，尤其特别更优选为0.1Pa·s以上且100Pa·s以下。另一方面，浆料II的粘度在粘度剪切速度1.0(1/s)以上且1000(1/s)以下的区域中优选为0.1Pa·s以上且1000Pa·s以下，尤其特别更优选为1Pa·s以上且1000Pa·s以下。
另一方面，在第2集电体上涂布包含第2活性物质的浆料后，使浆料干燥，对干燥后的涂膜实施辊压，裁剪成规定的尺寸而得到第2电极。在第2电极上通过静电纺丝法形成第2膜。接着，也可以实施加压。作为加压方法，可以是辊压，也可以是平板加压。
将第1电极和第2电极按照它们介由第1膜和第2膜而相对的方式进行层叠，得到实施方式所涉及的层叠体。
第2制造方法
在通过第1制造方法制作的第1电极上通过静电纺丝法形成第2膜。接着，也可以实施加压。
另一方面，在第2集电体上涂布包含第2活性物质的浆料后，使浆料干燥，对干燥后的涂膜实施辊压，裁剪成规定的尺寸而得到第2电极。
将第1电极和第2电极按照它们介由第1膜和第2膜而相对的方式进行层叠，得到实施方式所涉及的层叠体。
可以将通过第1或第2制造方法得到的层叠体直接作为电极组使用，也可以将多个层叠体堆积而作为电极组使用，还可以将一组或多个层叠体卷绕成涡旋状而作为电极组使用。需要说明的是，也可以对电极组实施加压。
根据以上说明的第1实施方式所涉及的层叠体，包含无机材料的第1膜至少将第1活性物质含有层的第1端面和第1集电极耳的表面和背面中的与第1端面邻接的部分被覆。另外，由第1活性物质含有层的第1端面规定的厚度比第1活性物质含有层中由朝向与第1端面相反的方向的第2端面规定的厚度小。其结果是，由于能够抑制第1膜从第1活性物质含有层的剥离，所以能够消除成为阻碍高容量化的主要原因的内部短路。
第2实施方式
第2实施方式所涉及的二次电池包含第1实施方式所涉及的层叠体。二次电池也可以进一步包含电解质和能够容纳电解质及层叠体的外包装构件。
也可以将多个层叠体按照第1膜或第2膜位于第1活性物质含有层与第2活性物质含有层之间的方式进行层叠而作为电极组用于二次电池中。电极组的形状并不限于该形状，也可以将一个以上的层叠体卷绕成涡旋或卷绕成扁平的涡旋状而作为电极组使用。
二次电池也可以进一步具备与第1集电极耳电连接的第1电极端子和与第2集电极耳电连接的第2电极端子。
作为电解质，例如使用非水电解质。作为非水电解质，可列举出通过将电解质溶解于有机溶剂中而制备的液状非水电解质、将液状电解质与高分子材料复合化而得到的凝胶状非水电解质等。液状非水电解质例如可以通过将电解质以0.5mol/L以上且2.5mol/L以下的浓度溶解于有机溶剂中来制备。
作为电解质，例如可列举出高氯酸锂(LiClO4)、六氟化磷酸锂(LiPF6)、四氟化硼酸锂(LiBF4)、六氟化砷酸锂(LiAsF6)、三氟甲磺酸锂(LiCF3SO3)、双(三氟甲磺酰)亚胺锂[LiN(CF3SO2)2]等锂盐或它们的混合物。优选为在高电位下也不易氧化的物质，最优选为LiPF6。
作为有机溶剂，例如可列举出碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚乙烯酯(VC)等环状碳酸酯、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸甲乙酯(MEC)等链状碳酸酯、四氢呋喃(THF)、2甲基四氢呋喃(2MeTHF)、二氧杂环戊烷(DOX)等环状醚、二甲氧基乙烷(DME)、二乙氧基乙烷(DEE)等链状醚、γ-丁内酯(GBL)、乙腈(AN)及环丁砜(SL)等。这种有机溶剂可以单独使用，也可以作为2种以上的混合物使用。
作为高分子材料，例如可列举出聚偏氟乙烯(PVdF)、聚丙烯腈(PAN)、聚环氧乙烷(PEO)等。
需要说明的是，作为非水电解质，也可以使用含有锂离子的常温熔融盐(离子性熔体)、高分子固体电解质、无机固体电解质等。
作为外包装构件，例如可以使用金属制容器、或层压膜制容器等。
二次电池的形态没有特别限定，例如可以制成圆筒型、扁平型、薄型、方型、硬币型等各种形态。
图18是表示实施方式所涉及的二次电池的一个例子的局部剖切立体图。图18是表示使用层压膜作为外包装构件的二次电池的一个例子的图。图18中所示的二次电池10包含层压膜制的外包装构件11、电极组12、第1电极端子13、第2电极端子14和非水电解质(未图示)。电极组12包含多个实施方式所涉及的层叠体，具有第1电极和第2电极夹着隔膜层叠而成的结构。非水电解质(未图示)被保持或浸渗于电极组12中。在第1电极端子13上，电连接有第1电极的第1集电极耳。在第2电极端子14上，电连接有第2电极的第2集电极耳。如图18中所示的那样，对于第1电极端子13与第2电极端子14，以彼此隔开距离的状态它们各自的前端从外包装构件11的一边向外部突出。
图19是表示实施方式所涉及的二次电池的其它例子的分解立体图。图19是表示使用方型的金属制容器作为外包装构件的二次电池的一个例子的图。图19中所示的二次电池包含外包装构件20、卷绕型电极组21、盖22、第1电极端子23、第2电极端子24和非水电解质(未图示)。卷绕型电极组21具有实施方式所涉及的层叠体被卷绕成扁平的涡旋状的结构。在卷绕型电极组21中，卷绕成扁平的涡旋状的第1集电极耳25位于卷绕轴方向的一个端面上。另外，卷绕成扁平的涡旋状的第2集电极耳26位于卷绕轴方向的另一个端面上。非水电解质(未图示)被保持或浸渗于电极组21中。第1电极引线27与第1集电极耳25电连接，并且与第1电极端子23也电连接。另外，第2电极引线28与第2集电极耳26电连接，并且与第2电极端子24也电连接。电极组21按照第1电极引线27及第2电极引线28与外包装构件20的主面侧相对的方式配置于外包装构件20内。盖22通过焊接等被固定于外包装构件20的开口部20a。第1电极端子23和第2电极端子24介由绝缘性的密封构件(未图示)分别被安装于盖22上。
根据以上说明的第2实施方式所涉及的二次电池，由于包含第1实施方式所涉及的层叠体，所以能够消除成为高容量化阻碍的内部短路而提供容量及寿命性能优异的二次电池。
实施例
通过以下的方法制作了以第1电极作为正极、以第2电极作为负极的二次电池。
(实施例1)
通过以下的方法制作正极及正极上的作为第1膜的绝缘性无机材料层、负极及负极上的作为第2膜的纳米纤维层。
准备作为正极活性物质的LiNi0.33Co0.33Mn0.33O2粒子、作为导电剂的炭黑、作为粘合剂的聚偏氟乙烯(PVdF)。将它们以90：5：5的质量比混合而得到混合物。接着，将所得到的混合物分散到N-甲基吡咯烷酮(NMP)溶剂中，按照在粘度剪切速度1.0(1/s)下粘度成为10Pa·s、在粘度剪切速度1000(1/s)下粘度成为0.5Pa·s的方式制备了正极浆料。
准备作为绝缘性无机材料的平均粒径为1μm的Al2O3粒子和PVdF。将它们以100：4的质量比混合而得到混合物。接着将所得到的混合物分散到NMP中，按照在粘度剪切速度1.0(1/s)下粘度成为100Pa·s、在粘度剪切速度1000(1/s)下粘度成为2Pa·s的方式制备了含氧化铝浆料。
因而，含氧化铝浆料(浆料II)的粘度遍及粘度剪切速度1.0(1/s)以上且1000(1/s)以下的区域比正极浆料(浆料I)的粘度大。
正极浆料及含氧化铝浆料的粘度可以Thermo Scientific公司HAAKE MARS III粘度·粘弹性测定装置进行了测定。
接着，在厚度为15μm的铝箔上，按照在下层成为正极浆料、在上层成为含氧化铝浆料的方式、并且按照上层的含氧化铝浆料露出的方式进行重叠涂布，并进行了干燥。在铝箔的两面进行该操作。之后，实施辊压，裁剪成规定的尺寸而得到正极。绝缘性无机材料层如图2中所示的那样将正极活性物质含有层的表面及第1端面、正极集电极耳的表面和背面中的与第1端面邻接的部分被覆。
正极活性物质含有层各自的厚度为20μm，正极活性物质含有层上的绝缘性无机材料层的厚度为3μm，从正极活性物质含有层露出并形成于铝箔上的绝缘性无机材料层的厚度为20μm。第1端面的厚度T1为5μm，第2端面的厚度T2为20μm。包含第1端面的端部的形状为图3中所示的形状。图20中示出将包含第1端面的端部附近沿着集电极耳伸出方向即第1方向切断的截面的SEM(扫描电子显微镜)照片。如图20中所示的那样，包含许多粒子的正极活性物质含有层1b的厚度朝向集电极耳侧变薄。第1膜4将正极活性物质含有层1b及正极集电体1a的表面被覆。关于第1膜4的厚度，与正极集电体1a的表面相接的部分变得比与正极活性物质含有层1b的表面相接的部分厚。即，关于与正极集电体1a的表面相接的第1膜4的第1部分的第1膜部厚度比与第1活性物质含有层1b的第1层表面相接的第2部分的第2膜部厚度厚。
需要说明的是，在集电体的一个长边上设置正极活性物质含有层无担载的部分，将该部位作为正极集电极耳。
准备作为负极活性物质的一次粒子的平均粒径为0.5μm的钛酸锂粒子、作为导电剂的炭黑和作为粘合剂的聚偏氟乙烯。将它们以90：5：5的质量比混合而得到混合物。将所得到的混合物分散到N-甲基吡咯烷酮(NMP)溶剂中，制备了浆料。
将所得到的浆料涂布于厚度为15μm的铝箔的两面上，使其干燥。接着，对干燥后的涂膜进行加压而得到负极。负极活性物质含有层各自的厚度为30μm。需要说明的是，在集电体的一个长边上设置负极活性物质含有层无担载的部分，将该部位作为负极集电极耳。
在该负极上，通过静电纺丝法使有机纤维堆积而形成纳米纤维层。作为有机材料，使用了聚酰亚胺。将该聚酰亚胺以20质量％的浓度溶解于作为溶剂的DMAc中，制备了作为液体原料的原料溶液。将所得到的原料溶液使用定量泵以5μl/min的供给速度由纺丝喷嘴供给到负极的表面。使用高电压产生器，对纺丝喷嘴施加20kV的电压，一边以1根该纺丝喷嘴在100×200mm的范围活动一边在负极活性物质含有层表面形成2μm的有机纤维的层。需要说明的是，除了负极集电极耳的两个表面(主面)中的距离与负极活性物质含有层的边界10mm的部分以外，以将负极集电极耳的表面遮蔽的状态实施静电纺丝法，从而得到负极。有机纤维的层如图11中所示的那样将负极活性物质含有层的各个表面及与表面正交的四个侧面、露出到负极集电体的负极表面的三个端面、和负极集电极耳的表面和背面中的与负极活性物质含有层的端面邻接的部分被覆。
(实施例2)
通过以下的方法制作正极及正极上的绝缘性无机材料层及无机材料层上的纳米纤维层、负极。
与实施例1同样地制作形成有绝缘性无机材料层的正极。以该正极作为基材，在基材上，通过静电纺丝法使有机纤维堆积而形成纳米纤维层。作为有机材料，使用了聚酰亚胺。将该聚酰亚胺以20质量％的浓度溶解到作为溶剂的DMAc中，制备了作为液体原料的原料溶液。将所得到的原料溶液使用定量泵以5μl/min的供给速度由纺丝喷嘴供给到正极的表面。使用高电压产生器，对纺丝喷嘴施加20kV的电压，一边以1根该纺丝喷嘴在100×200mm的范围活动一边在该基材上形成2μm的有机纤维的层。需要说明的是，除了正极集电极耳的两个表面(主面)中的距离与正极活性物质含有层的边界10mm的部分以外，以将正极集电极耳的表面遮蔽的状态实施静电纺丝法，从而得到正极。有机纤维的层如图14中所示的那样将绝缘性无机材料层的表面和没有被绝缘性无机材料层覆盖的正极表面即正极集电极耳没有伸出的三个电极端面被覆。
准备作为负极活性物质的一次粒子的平均粒径为0.5μm的钛酸锂粒子、作为导电剂的炭黑和作为粘合剂的聚偏氟乙烯。将它们以90：5：5的质量比混合而得到混合物。将所得到的混合物分散到N-甲基吡咯烷酮(NMP)溶剂中，制备了浆料。
将所得到的浆料涂布于厚度为15μm的铝箔的两面，使其干燥。接着，对干燥后的涂膜进行加压而得到负极。负极活性物质含有层各自的厚度为30μm。需要说明的是，在集电体的一个长边上设置负极活性物质含有层无担载的部分，将该部位作为负极集电极耳。
(实施例3)
通过以下的方法制作正极及正极上的作为第1膜的绝缘性无机材料层、负极及负极上的作为第2膜的纳米纤维层。
以与实施例1同样的条件制备了正极浆料及含氧化铝浆料。
接着，使用图24中所示的涂装装置。在由厚度为15μm的铝箔形成的正极集电体上，除了短边方向的两端部以外，涂布正极浆料，并且在正极浆料的涂布区域的长边及与其邻接的正极集电体表面上重叠涂布含氧化铝浆料。接着，干燥后实施辊压，按照正极集电体中涂布有含氧化铝浆料的一侧的长边附近成为正极集电极耳的方式冲裁，得到正极。
绝缘性无机材料层4如图12中所示的那样将正极活性物质含有层的第1端面52、以及正极集电极耳的表面和背面中的与第1端面52邻接的部分被覆。
正极活性物质含有层各自的厚度为20μm，正极活性物质含有层上的绝缘性无机材料层的厚度为3μm，从正极活性物质含有层露出而形成于铝箔上的绝缘性无机材料层的厚度为20μm。第1端面的厚度T1为5μm，第2端面的厚度T2为20μm。包含第1端面的端部的形状为如图5中所示的形状。图22中示出将包含第1端面的端部附近沿着集电极耳伸出方向即第1方向切断的截面的SEM(扫描电子显微镜)照片。如图22中所示的那样，包含许多粒子的正极活性物质含有层1b的厚度朝向集电极耳侧变薄。而且，正极活性物质含有层1b的第1端面附近介由第1膜4与正极集电体1a相对。第1膜4将正极活性物质含有层1b及正极集电体1a的表面被覆。关于第1膜4的厚度，与正极集电体1a的表面相接的部分变得比与正极活性物质含有层1b的表面相接的部分厚。
与实施例1同样地制作形成有第2膜的负极。
(实施例4)
作为有机材料，使用聚酰胺酰亚胺(PAI)来代替聚酰亚胺，除此以外，与实施例1同样地制作了包含正极、第1膜、第2膜及负极的层叠体。
(实施例5)
作为有机材料，使用聚酰胺酰亚胺(PAI)来代替聚酰亚胺，除此以外，与实施例2同样地制作了包含正极、第1膜、第2膜及负极的层叠体。
(实施例6)
作为有机材料，使用聚酰胺酰亚胺(PAI)来代替聚酰亚胺，除此以外，与实施例3同样地制作了包含正极、第1膜、第2膜及负极的层叠体。
(比较例)
通过以下的方法制作了正极活性物质含有层、正极集电极耳区域上的绝缘性无机材料层、负极活性物质含有层及负极活性物质含有层上的纳米纤维层。
与实施例1同样地制备了正极浆料。
使100质量份作为无机材料的平均粒径为1μm的Al2O3粒子、1质量份羧甲基纤维素(CMC)和4质量份丙烯酸系粘合剂分散到水中，制备了含氧化铝浆料II。
接着，在厚度为15μm的铝箔上的正极集电极耳区域上的一部分正极涂装侧，按照湿厚度成为10μm的方式涂布含氧化铝浆料II，使其干燥。在铝箔两面进行该操作。
接着，将正极浆料涂布到铝箔上的极耳区域以外的部位，进行了干燥。在铝箔两面进行该操作。之后，实施辊压，裁剪成规定的尺寸而得到正极。正极活性物质含有层各自的厚度为20μm，绝缘性无机材料层各自的厚度为5μm。用SEM观察正极活性物质含有层中的与极耳区域邻接的端面附近，结果在端面附近存在正极活性物质与无机材料的混合层，极耳区域上的绝缘性无机材料层(保护层)与该混合层邻接。将SEM照片示于图21中。
需要说明的是，在集电体的一个长边上设置没有担载正极活性物质含有层及氧化铝含有层中的任一者的部分，将该部位作为正极集电极耳。
与实施例1同样地制作负极。在该负极上，与实施例1同样地通过静电纺丝法使有机纤维堆积而形成有机纤维的纳米纤维层。
使用所得到的实施例及比较例的正极及负极，制造了卷绕式的电极组线圈。将其插入到内尺寸为110mm×20mm、高度为100mm的容器中，使用HIOKI公司的毫欧测试仪3650测定电阻值，确认内部短路的产生率。关于内部短路，将测试仪的数值为1000Ω以下定义为内部短路。将结果示于表1中。
根据实施例与比较例的对比，就具有形成于正极的集电极耳区域上的包含丙烯酸粘合剂的5μm的氧化铝含有层的比较例的电极组而言，若增加卷绕数则内部短路产生率上升，与此相对，根据实施例1～6的电极组在卷绕64周时没有产生内部短路。因此，实施例1～6的二次电池的初期容量为20.9Ah以上，与此相对，比较例的二次电池的初期容量为18.7Ah。另外，根据实施例1、2、4、5的电极组，即使卷绕68周也没有产生内部短路。因此，实施例1、2、4、5的二次电池的初期容量能够提高至22.5Ah。由此获知，根据实施例的层叠体，能够消除成为高容量化阻碍的内部短路而实现高容量且长寿命的二次电池。
对于以上说明的至少一个实施方式及实施例所涉及的层叠体，包含无机材料的第1膜至少将第1活性物质含有层的第1端面、以及第1集电极耳的表面和背面中的与第1端面邻接的部分被覆。另外，由第1活性物质含有层的第1端面规定的厚度比由第1活性物质含有层中面向与第1端面相反方向的第2端面规定的厚度小。其结果是，能够抑制第1膜从第1活性物质含有层的剥离。因此，能够消除成为妨碍高容量化的主要原因的内部短路。
对本发明的几个实施方式进行了说明，但这些实施方式是作为例子而提出的，其意图并非限定发明的范围。这些新颖的实施方式能够以其他各种形态实施，在不脱离发明的主旨的范围内，可以进行各种省略、置换、变更。这些实施方式和其变形包含于发明的范围、主旨中，同时包含于权利要求书中记载的发明和其均等的范围内。

Claims (9)

1.一种层叠体，其包含：
具有第1集电表面及第1集电背面的第1集电体；
从所述第1集电体向第1方向伸出的第1集电极耳；
第1活性物质含有层，其具有第1层表面及第1层背面，所述第1层背面被担载于所述第1集电体的所述第1集电表面及所述第1集电背面中的至少一部分上，而且其包含与所述第1集电极耳邻接的第1端面和相对于所述第1端面朝向相反方向的第2端面；和
包含无机材料的第1膜，
由所述第1活性物质含有层的所述第1端面规定的第1厚度比由所述第1活性物质含有层的所述第2端面规定的第2厚度小，
所述第1膜至少将所述第1活性物质含有层的所述第1端面、以及所述第1集电极耳的第1极耳表面和第1极耳背面中的与所述第1端面邻接的部分被覆。
2.根据权利要求1所述的层叠体，其中，所述第1活性物质含有层的厚度沿着所述第1方向减少，由所述第1端面规定的所述第1厚度变成最少。
3.根据权利要求1或2所述的层叠体，其中，所述第1膜进一步将所述第1活性物质含有层的所述第1层表面被覆。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的层叠体，其中，所述第1膜的厚度沿着所述第1方向减少。
5.根据权利要求3所述的层叠体，其中，所述第1膜的厚度中的将所述第1集电极耳被覆的第1部分的第1膜部厚度比将所述第1活性物质含有层的所述第1层表面被覆的第2部分的第2膜部厚度厚。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的层叠体，其进一步包含：
与所述第1活性物质含有层相对的第2活性物质含有层、和
配置在所述第1活性物质含有层与所述第2活性物质含有层之间且包含有机纤维的第2膜。
7.根据权利要求6所述的层叠体，其中，所述第2膜与所述第1膜、所述第2活性物质含有层、或所述第1膜和所述第2活性物质含有层这两者一体化。
8.根据权利要求6或权利要求7所述的层叠体，其中，所述第2活性物质含有层包含含钛氧化物作为活性物质。
9.一种二次电池，其包含权利要求1～8中任一项所述的层叠体。
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