CN110172342A - 一种蓝绿色发光材料及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及无机发光材料技术领域,尤其涉及一种蓝绿色发光材料及其制备方法。本发明公开了一种蓝绿色发光材料。该蓝绿色发光材料以硅酸盐Li6Na1‑0.5xRb1‑0.5x(SiO4)2为基质,掺杂Eu2+作为激活离子。其激发波长位于320‑500nm,激发峰位于320‑500nm;该蓝绿色发光材料的发光波长位于440nm~580nm,发光峰位于472nm和523nm的双驼峰。本发明中,通过调节Eu2+的浓度或不同的激发波长就可以调节双驼峰的强度,从而实现蓝绿光的光强调节。另外,由实验数据可知,当温度达到150℃时,相比较室温时的发光强度,该蓝绿色发光材料的发光强度还有所增强,显示出了极好的耐热淬灭性能和高的量子效率。
Description
技术领域
本发明涉及无机发光材料技术领域,尤其涉及一种蓝绿色发光材料及其制备方法。
背景技术
LED(Light emitting diode,发光二极管)是一种能将电能转化为光能的半导体器件。由于转换效率高,使用寿命长,节能,环保,响应时间短等优点,一直备受关注。目前已经被广泛用于信号指示,背光源,照明及植物生长领域。常见的白光LED多依靠荧光粉转换实现白光输出,较为普遍的方式是利用三基色(蓝,绿,红)形成白光,通过近紫外LED芯片激发适当比例的蓝、绿和红荧光粉形成白光。其中,蓝色荧光粉和红色荧光粉主要以掺杂Eu2+为主,例如商用绿粉β-SiAlON:Eu2+以及蓝粉BaMgAl10O17:Eu2+,但这些蓝粉和绿粉在高温下存在着量子效率不够高,耐热淬灭性能不好的问题。其中,β-SiAlON:Eu2+内量子效率为92%,外量子效率为60%,在150℃时,强度为室温的88%,在200℃时,强度为室温的65%。
发明内容
本发明提供了一种蓝绿色发光材料及其制备方法,解决了现有的蓝色荧光粉和绿色荧光粉在高温下存在着量子效率不高,耐热淬灭性能差的问题。
其具体技术方案如下:
本发明提供了一种蓝绿色发光材料,如式(Ⅰ)所示;
Li6Na1-0.5x Rb1-0.5x(SiO4)2:xEu2+(Ⅰ);
其中,0.01≤x≤0.08。
优选地,x为0.01、0.02、0.03、0.05或0.08。
本发明中,本发明以硅酸盐Li6Na1-0.5x Rb1-0.5x(SiO4)2为基质,掺杂Eu2+作为激活离子。该蓝绿色发光材料的激发波长位于200~500nm,优选为320-500nm,激发峰位于320-500nm,优选为374nm或396nm;该蓝绿色发光材料的发光波长位于440nm~580nm,发光峰位于472nm和523nm的双驼峰。本发明中,通过调节Eu2+的浓度或不同的激发波长就可以调节双驼峰的强度,从而实现蓝绿光的光强调节。另外,该蓝绿色发光材料显示出了极好的耐热淬灭性能和高的量子效率。
本发明还提供了一种蓝绿色发光材料的制备方法,包括以下步骤:
按式(Ⅰ)所示化学式的化学计量比进行称量,将含锂化合物、含钠化合物、含铷化合物、含硅化合物和含铕化合物混合后进行烧结,得到蓝绿光发光材料。
优选地,所述烧结分为两次:第一次烧结的温度为450℃~600℃,时间为5h~10h,优选为500℃,5h;第二次烧结的温度为650℃~800℃,,时间为5h~10h,优选为800℃,5h。
本发明中,蓝绿色发光材料的制备方法采用高温固相法;所述烧结前,还包括:将所述含锂化合物、含钠化合物、含铷化合物、含硅化合物和含铕化合物进行研磨成细粉;所述烧结后,得到蓝绿光发光材料前,还包括:对所述烧结得到的混合物进行研磨;所述蓝绿光发光材料研磨成细粉状。
优选地,所述烧结的气氛为氢气和氮气的混合气氛。本发明中,氢气和氮气的总体积为烧结容器体积的1/6~1/9,更优选为1/6。
优选地,所述含锂化合物为含锂元素的碳酸盐;
所述含钠化合物为含钠元素的碳酸盐;
所述含铷化合物为含铷元素的碳酸盐;
所述含硅化合物为含硅元素的氧化物;
所述含铕化合物为含铕元素的氧化物。
优选地,所述含锂化合物为碳酸锂;
所述含钠化合物为碳酸钠;
所述含铷化合物为碳酸铷;
所述含硅化合物为氧化硅;
所述含铕化合物为氧化铕。
本发明提供的蓝绿色发光材料的制备方法操作简单,适合大规模生产。
从以上技术方案可以看出,本发明具有以下优点:
本发明提供了一种蓝绿色发光材料。该蓝绿色发光材料以硅酸盐Li6Na1-0.5xRb1-0.5x(SiO4)2为基质,掺杂Eu2+作为激活离子。其激发波长位于320-500nm,激发峰位于320-500nm;该蓝绿色发光材料的发光波长位于440nm~580nm,发光峰位于472nm和523nm的双驼峰。本发明中,通过调节Eu2+的浓度或不同的激发波长就可以调节双驼峰的强度,从而实现蓝绿光的光强调节。另外,由实验数据可知,当温度达到150℃时,相比较室温时的发光强度,该蓝绿色发光材料的发光强度还有所增强,显示出了极好的耐热淬灭性能和高的量子效率,可以广泛应用于LED照明,激光照明,信息显示领域。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案,下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍,显而易见地,下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例,对于本领域普通技术人员来讲,在不付出创造性劳动性的前提下,还可以根据这些附图获得其它的附图。
图1为本发明实施例1、4、5、6提供的蓝绿色发光材料的XRD图;
图2是本发明实施例1制备的Li6Na0.995Rb0.995(SiO4)2:0.01Eu2+在472nm监测下的激发光谱;
图3是本发明实施例2制备的Li6Na0.995Rb0.995(SiO4)2:0.01Eu2+在523nm监测下的激发光谱;
图4是本发明实施例1制备的Li6Na0.995Rb0.995(SiO4)2:0.01Eu2+用374nm激发下的发射光谱;
图5是本发明实施例2制备的Li6Na0.995Rb0.995(SiO4)2:0.01Eu2+用396nm激发下的发射光谱;
图6是本发明实施例3制备的Li6Na0.99Rb0.99(SiO4)2:0.02Eu2+用374nm激发下的发射光谱;
图7是本发明实施例4制备的Li6Na0.985Rb0.985(SiO4)2:0.03Eu2+用374nm激发下的发射光谱;
图8是本发明实施例5制备的Li6Na0.975Rb0.975(SiO4)2:0.05Eu2+用374nm激发下的发射光谱;
图9是本发明实施例6制备的Li6Na0.96Rb0.96(SiO4)2:0.08Eu2+用374nm激发下的发射光谱;
图10是本发明实施例7制备的Li6Na0.995Rb0.995(SiO4)2:0.01Eu2+用374nm激发在不同温度下发射光谱的面积积分;
图11是本发明实施例8制备的Li6Na0.995Rb0.995(SiO4)2:0.01Eu2+用396nm激发在不同温度下发射光谱的面积积分。
具体实施方式
本发明实施例提供了一种蓝绿色发光材料及其制备方法,用于解决现有的蓝色荧光粉和绿色荧光粉存在着量子效率不高,耐热淬灭性能差的问题。
为使得本发明的发明目的、特征、优点能够更加的明显和易懂,下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述,显然,下面所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例,而非全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其它实施例,都属于本发明保护的范围。
实施例1
按照化学表达式:Li6Na0.995Rb0.995(SiO4)2:0.01Eu2+称取2.217g碳酸锂,0.527g碳酸钠,1.014g碳酸铷,1.202g二氧化硅,0.0176g氧化铕,研磨均匀后放入刚玉方舟中,在氢气与氮气的混合气氛中,缓慢升温到500℃,烧结5h,降至室温后,重新研磨,再次在氢气与氮气的混合气氛中升温到800℃,烧结5h,再缓慢降温到500℃,之后在炉管中自然冷却至室温后再次研磨为细粉即可得到淡绿色粉末状的Li6Na0.995Rb0.995(SiO4)2:0.01Eu2+蓝绿色发光材料。
如图1所示,本实施例成功制备得到Li6Na0.995Rb0.995(SiO4)2:0.01Eu2+。
在监测波长为472nm激发下,研究得到的蓝绿色发光材料的激发光谱,如图2所示,320-500nm处出现明显的激发峰,峰值最高点位于374nm。
在激发波长为374nm下,研究得到的蓝绿色发光材料的发射光谱,如图4所示,图4显示出一个双驼峰,峰值分别位于472nm和523nm,并且两个峰值强度基本相同。
实施例2
按照化学表达式:Li6Na0.995Rb0.995(SiO4)2:0.01Eu2+称取2.217g碳酸锂,0.527g碳酸钠,1.014g碳酸铷,1.202g二氧化硅,0.0176g氧化铕,研磨均匀后放入刚玉方舟中,在氢气与氮气的混合气氛中,缓慢升温到500℃,烧结5h,降至室温后,重新研磨,再次在氢气与氮气的混合气氛中升温到800℃,烧结5h,再缓慢降温到500℃,之后在炉管中自然冷却至室温后再次研磨为细粉即可得到淡绿色粉末状的Li6Na0.995Rb0.995(SiO4)2:0.01Eu2+蓝绿色发光材料。
在监测波长为523nm下,研究得到的蓝绿色发光材料的激发光谱经测试其发光光谱发现,如图3所示,320-500nm处出现明显的激发峰,峰值最高点位于396nm。
在激发波长为396nm激发下,研究得到的蓝绿色发光材料的发射光谱,如图5所示,图5显示出一个双驼峰,峰值分别位于472nm和523nm。但相比较图4,用不同的波长去激发时,两个峰的强度有明显的变化。
实施例3
按照化学表达式:Li6Na0.99Rb0.99(SiO4)2:0.02Eu2+称取2.217g碳酸锂,0.525g碳酸钠,1.009g碳酸铷,1.202g二氧化硅,0.0352g氧化铕,研磨均匀后放入刚玉方舟中,在氢气与氮气的混合气氛中,缓慢升温到500℃,烧结5h,降至室温后,重新研磨,再次在氢气与氮气的混合气氛中升温到800℃,烧结5h,再缓慢降温到500℃,之后在炉管中自然冷却至室温后再次研磨为细粉即可得到淡绿色粉末状的Li6Na0.99Rb0.99(SiO4)2:0.02Eu2+蓝绿色发光材料。
在激发波长为374nm激发下,如图6所示,图6同样显示出一个双驼峰,峰值分别位于472nm和523nm。相比较图4,随着稀土离子Eu2+掺杂的增加,两个峰的强度有明显的变化。
实施例4
按照化学表达式:Li6Na0.985Rb0.985(SiO4)2:0.03Eu2+称取2.217g碳酸锂,0.522g碳酸钠,1.004g碳酸铷,1.202g二氧化硅,0.0528g氧化铕,研磨均匀后放入刚玉方舟中,在氢气与氮气的混合气氛中,缓慢升温到500℃,烧结5h,降至室温后,重新研磨,再次在氢气与氮气的混合气氛中升温到800℃,烧结5h,再缓慢降温到500℃,之后在炉管中自然冷却至室温后再次研磨为细粉即可得到淡绿色粉末状的Li6Na0.985Rb0.985(SiO4)2:0.03Eu2+蓝绿色发光材料。
如图1所示,本实施例成功制备得到Li6Na0.985Rb0.985(SiO4)2:0.03Eu2+。
在激发波长为374nm激发下,如图7所示,图7同样显示出一个双驼峰,峰值分别位于472nm和523nm。相比较图4和图6,两个峰的强度有明显的变化。
实施例5
按照化学表达式:Li6Na0.975Rb0.975(SiO4)2:0.05Eu2+称取2.217g碳酸锂,0.517g碳酸钠,0.994g碳酸铷,1.202g二氧化硅,0.088g氧化铕,研磨均匀后放入刚玉方舟中,在氢气与氮气的混合气氛中,缓慢升温到500℃,烧结5h,降至室温后,重新研磨,再次在氢气与氮气的混合气氛中升温到800℃,烧结5h,再缓慢降温到500℃,之后在炉管中自然冷却至室温后再次研磨为细粉即可得到淡绿色粉末状的Li6Na0.975Rb0.975(SiO4)2:0.05Eu2+蓝绿色发光材料。
如图1所示,本实施例成功制备得到Li6Na0.975Rb0.975(SiO4)2:0.05Eu2+。
在激发波长为374nm激发下,如图8所示,图8同样显示出一个双驼峰,峰值分别位于472nm和523nm。相比较图4,图6和图7,两个峰的强度有明显的变化。
本实施例制备得到的蓝绿色发光材料的内量子效率为82%。
实施例6
按照化学表达式:Li6Na0.96Rb0.96(SiO4)2:0.08Eu2+称取2.217g碳酸锂,0.5088g碳酸钠,0.979g碳酸铷,1.202g二氧化硅,0.1408g氧化铕,研磨均匀后放入刚玉方舟中,在氢气与氮气的混合气氛中,缓慢升温到500℃,烧结5h,降至室温后,重新研磨,再次在氢气与氮气的混合气氛中升温到800℃,烧结5h,再缓慢降温到500℃,之后在炉管中自然冷却至室温后再次研磨为细粉即可得到淡绿色粉末状的Li6Na0.96Rb0.96(SiO4)2:0.08Eu2+蓝绿色发光材料。
如图1所示,本实施例成功制备得到Li6Na0.96Rb0.96(SiO4)2:0.08Eu2+。
在激发波长为374nm激发下,如图9所示,图9同样显示出一个双驼峰,峰值分别位于472nm和523nm。相比较图4,图6-图8,上,两个峰的强度有明显的变化,并且可以看到随着Eu2+浓度的增加,第一个峰强度逐渐降低。
实施例7
按照化学表达式:Li6Na0.995Rb0.995(SiO4)2:0.01Eu2+称取2.217g碳酸锂,0.527g碳酸钠,1.014g碳酸铷,1.202g二氧化硅,0.0176g氧化铕,研磨均匀后放入刚玉方舟中,在氢气与氮气的混合气氛中,缓慢升温到500℃,烧结5h,降至室温后,重新研磨,再次在氢气与氮气的混合气氛中升温到800℃,烧结5h,再缓慢降温到500℃,之后在炉管中自然冷却至室温后再次研磨为细粉即可得到淡绿色粉末状的Li6Na0.995Rb0.995(SiO4)2:0.01Eu2+蓝绿色发光材料。
在激发波长为374nm激发下,如图10所示,对比不同温度下的发射光谱的面积积分可以看到,当温度达150℃(105.2%),相比较与室温时的发光,强度还略有增加。
实施例8
按照化学表达式:Li6Na0.995Rb0.995(SiO4)2:0.01Eu2+称取碳酸锂,碳酸钠,碳酸铷,二氧化硅,氧化铕,研磨均匀后放入刚玉方舟中,在氢气与氮气的混合气氛中,缓慢升温到500℃,烧结5h,降至室温后,重新研磨,再次在氢气与氮气的混合气氛中升温到800℃,烧结5h,再缓慢降温到500℃,之后在炉管中自然冷却至室温后再次研磨为细粉即可得到淡绿色粉末状的Li6Na0.995Rb0.995(SiO4)2:0.01Eu2+蓝绿色发光材料。
在激发波长为396nm激发下,如图11所示,对比不同温度下的发射光谱的面积积分可以看到,当温度达150℃(104.5%),相比较与室温时的发光,强度还略有增加。
以上所述,以上实施例仅用以说明本发明的技术方案,而非对其限制;尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明,本领域的普通技术人员应当理解:其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改,或者对其中部分技术特征进行等同替换;而这些修改或者替换,并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的精神和范围。
Claims (10)
1.一种蓝绿色发光材料,如式(Ⅰ)所示;
Li6Na1-0.5xRb1-0.5x(SiO4)2:xEu2+ (Ⅰ);
其中,0.01≤x≤0.08。
2.根据权利要求1所述的蓝绿色发光材料,其特征在于,x为0.01、0.02、0.03、0.05或0.08。
3.权利要求1或2任意一项所述的蓝绿色发光材料的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
按式(Ⅰ)所示化学式的化学计量比进行称量,将含锂化合物、含钠化合物、含铷化合物、含硅化合物和含铕化合物混合后进行烧结,得到蓝绿光发光材料。
4.根据权利要求3所述的制备方法,其特征在于,所述烧结分为两次:第一次烧结的温度为450℃~600℃,时间为5h~10h;第二次烧结的温度为650℃~850℃,时间为5h~10h。
5.根据权利要求3所述的制备方法,其特征在于,所述烧结的气氛为氢气和氮气的混合气氛。
6.根据权利要求3所述的制备方法,其特征在于,所述含锂化合物为含锂元素的碳酸盐。
7.根据权利要求3所述的制备方法,其特征在于,所述含钠化合物为含钠元素的碳酸盐;
所述含铷化合物为含铷元素的碳酸盐;
所述含硅化合物为含硅元素的氧化物;
所述含铕化合物为含铕元素的氧化物。
8.根据权利要求3所述的制备方法,其特征在于,所述混合前,还包括:对所述含锂化合物、含钠化合物、含铷化合物、含硅化合物和含铕化合物进行研磨。
9.根据权利要求3所述的制备方法,其特征在于,所述烧结后,所述得到蓝绿色发光材料前,还包括:对所述烧结得到的混合物进行研磨。
10.根据权利要求7所述的制备方法,其特征在于,所述含钠化合物为碳酸钠;
所述含铷化合物为碳酸铷;
所述含硅化合物为氧化硅;
所述含铕化合物为氧化铕。
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Application publication date: 20190827 |
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