CN110144553B - 大面积原子级精度激光分子束外延薄膜制备系统及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种大面积原子级精度激光分子束外延薄膜制备系统及方法。本发明系统包括快速进样室、主腔及其配件、准分子激光器、气体传输组件、机械泵以及若干个分子泵。本发明通过利用二轴步进电机对激光光路中的全反镜进行控制，对系统中的氧管、高能电子衍射、样品加热组件进行修改以及对样品架、样品托重新设计，实现大样品均匀生长。本发明制备的样品具有生长面积大、表面平整、无颗粒物、各区域物理性质一致的优点。本发明方法可通过控制激光光路、靶台等设备，实现样品的自动和手动生长。
Description
技术领域
本发明属于激光脉冲分子束外延样品生长技术领域，具体涉及一种大面积原子级精度激光分子束外延薄膜制备系统及方法。
背景技术
激光脉冲分子束外延技术是制备高质量的表面原子级平整的单晶氧化物薄膜的常用手段。在真空腔中放入相应的靶材，由准分子激光器发出紫外激光。由于激光具有能量高，方向性好等特点，因此当激光聚焦至靶材上时，靶材能够在短时间内吸收能量使得内部材料的化学键断裂形成大量的等离子体。在靶材上方放置有衬底，最终被轰击出来的物质在衬底上得到沉淀，形成薄膜。
传统的激光脉冲分子束外延技术制备样品时，激光在真空腔内的聚焦位置保持不变。衬底置于聚焦点正上方，由于光斑聚焦面积小于1mm2，而产生的等离子体羽辉具有高定向性，因此在衬底上均匀沉积的区域也不可能很大（约5mm×5mm区域）。然而，在器件制备等实验或技术中，首要的是有一块较大的均匀样品，因此寻找新的方法能够在激光脉冲分子束外延系统上均匀生长大样品显得尤为重要。本发明通过对激光光路中的全反透镜进行控制，对扫靶路径进行设计，实现大样品均匀生长。
发明内容
为了克服现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种大面积原子级精度激光分子束外延薄膜制备系统及方法。本发明通过对激光光路中的全反镜进行控制，对激光扫靶路径的设计，对氧气管、反射式高能电子衍射仪、样品加热部件进行修改以及对样品架、样品托重新设计，实现大样品均匀生长。制备的样品基本没有颗粒物，表面较平整，并且生长的样品面积可以根据后续实验或技术的要求单独定制。配套相应控制方案，可控制样品生长过程各个环节。
本发明采用以下技术方案。
本发明提供一种大面积原子级精度激光分子束外延薄膜制备系统，其包括快速进样室、准分子激光器、主腔、样品架、靶台、样品加热组件、透镜组件、反射式高能电子衍射仪、荧光屏、气体传输组件和机械泵；快速进样室、样品架和反射式高能电子衍射仪分别通过法兰口连接在主腔四周，靶台位于主腔底部，并在主腔中轴线上，样品架最前端位于靶台正上方；样品架的前端设有样品槽，样品槽中心为通孔，样品槽中插入样品托；样品加热组件位于主腔的正上方，样品加热组件包括红外激光光纤、第二聚焦透镜和支架，红外激光光纤和第二聚焦透镜固定在支架上，红外激光光纤位于第二聚焦透镜的上方，且位于第二聚焦透镜的焦点处；透镜组件包括第一聚焦透镜、全反射镜、两个步进电机以及固定支架；固定支架上安装滑轨，第一聚焦透镜和全反射镜安置在滑轨上，可以沿着固定支架上下移动；全反射镜分别与第一步进电机、第二步进电机相连，使得全反射镜可分别沿着第一旋转轴和第二旋转轴旋转转动，第一旋转轴和第二旋转轴相互正交；透镜组件通过固定支架固定在样品加热组件后方；准分子激光器发出的激光通过透镜组件引入主腔；气体传输组件中包括波纹管和卡套管；反射式高能电子衍射仪通过两根波纹管分别与快速进样室和机械泵相连，氧气通过卡套管连入主腔内，卡套管有2根，其中一根指向样品托中心，另外一根呈环形，靠近靶台表面。
本发明中，样品架中还包括面内角旋转轴、齿条和齿轮；面内角旋转轴的转动由样品架前端的齿条带动齿轮实现。
本发明中，样品架和样品托采用耐高温耐高氧的镍基合金。
本发明中，样品槽和样品架之间设有陶瓷垫片；样品架前端部分为镂空结构。
本发明中，第一步进电机控制全反射镜沿着第一旋转轴在-10°~10°角度内旋转，第二步进电机控制全反射镜沿着第二旋转轴进行0°~360°旋转。
本发明还提供一种基于上述的系统的薄膜制备方法，包括以下步骤：
（1）清洗衬底并安装在样品托上，样品托经快速进样室传样至样品架，通过卡套管向主腔中通入氧气气体，通过样品加热组件的红外激光光纤加热样品至合适温度；
（2）打开反射式高能电子衍射仪的控制器，在荧光屏上观察衍射斑并将衍射斑调至最优；
（3）打开仪器控制程序，设定激光参数，将靶位转至需要生长的位置，打开靶材自转按钮；打开激光扫靶程序，打开扫靶方案，控制全反射镜开始转动；准备就绪后，选择手动生长或自动生长，即开始生长样品；此时，脉冲激光根据设定的程序打在靶面上不同位置，在整个扫靶周期内，脉冲位置遍历靶面；重复样品生长操作，根据样品生长计划层状生长样品；
（4）生长完毕后，关闭反射式高能电子衍射仪，关闭红外激光加热，样品托被传送至快速进样室中，取出样品。
本发明中，采用行列扫描的扫靶方式。
和现有技术相比，本发明的有益效果在于：
1. 样品架与样品托采用耐高温耐高氧的镍基合金，能够在1000℃高温、一个大气压的氛围中保持机械性能不变。样品槽中心为通孔可使红外激光直接打在样品托上，通过热传导使整个样品均处在一个稳定的温度范围内，加热效率大大提高。并且样品槽与样品架其他部件之间加装陶瓷垫片，可减小样品托与样品架其他部件之间的热传导。样品架前端部分镂空可使样品架重量减轻。
2. 通过两个步进电机控制转动角度，全反射镜能够在原来位置上进行一定角度偏转，从而使激光光斑遍历整个靶材表面。一个步进电机可控制全反镜旋转角度为0 ~360°，另一个步进电机控制的旋转角度为-10°~ 10°。两个方向旋转的角度区间基本满足各种不同面积样品的制备。
3. 样品加热采用的是红外激光加热。红外激光加热采用红外激光直接辐射样品的背面。最高温度可以达到1000℃以上，在一个大气压的纯氧环境下寿命超过两万小时。整个样品加热组件并不需要放置在主腔内，通过支架直接固定在主腔上，拆装和修理简单，均不影响系统真空。
4. 采用双差分式反射式高能电子衍射仪，即将反射式高能电子衍射仪安装两根波纹管分别与快速进样室和机械泵相连，可大大降低该装置处的氧压。采用双差分式氧气管（卡套管），环形氧气管靠近靶材表面，在产生大量等离子体的爆炸过程中补充氧气；另一根氧气管指向衬底中心，保证样品生长位置的局部氧压远远高于腔内整体氧压，防止沉积过程缺氧。两种方法并用可实现在0.01Torr以上氧气环境中实时监测薄膜生长情况。
5. 通过控制方案可以解决传统模式下手动操作仪器所带来的困难，并且仪器操纵将变得更加精准。运动控制程序可以手动或自动控制全反射镜，因此可以改变激光打在靶面上的位置，扩大激光运动范围，从而生长更大面积的样品。程序中还可以根据需要自己设定全反射镜的运动方案，这为样品生长提供了更多的方式。仪器控制程序可以直接控制激光器，当激光控制模式选择高压模式并设定某一高压值，就可以调整激光器使其自动达到设定的电压及其对应的能量，当激光控制模式选择能量模式，即可直接设定激光能量。两种模式切换可以更轻松地控制激光能量。仪器控制程序还提供自动生长与手动生长两种方式，将生长样品变得更加信息化、智能化。
6. 通过行列扫描的这种扫靶方式，使脉冲激光在靶面上的位置更加均匀，物质沉积在衬底上也较为均匀，因此在高温、高氧压的条件下，样品中每一区域的性质均一致。可以避免因激光脉冲位置的改变导致衬底各区域沉积物质总量不同，最终影响样品各区域的性质。
附图说明
图1是本发明一实施例系统示意图。
图2是本发明一实施例样品架结构图。
图3是本发明一实施例中样品加热组件结构图。
图4是本发明一实施例中透镜组件结构图。
图5是本发明一实施例中双差分式反射高能电子衍射与双差分式氧气管结构图。
图6是本发明一实施例中运动控制程序（激光扫靶控制）示意图。
图7是本发明一实施例中仪器控制程序示意图。
图8是本发明一实施例中生长面积为10mm×10mm样品的扫靶方式示意图。
图9是本发明一实施例中样品切割示意图。
图10是本发明一实施例中样品9块区域原子力显微镜扫描图。
图11是本发明一实施例中样品9块区域薄膜厚度图。
图中标号：1-快速进样室，2-传样杆，3-主腔，4-样品架，5-靶台，6-样品加热组件，7-透镜组件，8-荧光屏，9-分子泵，10-反射高能电子衍射仪；41-XYZ位移平台，42-俯仰角旋转轴，43-面内角旋转轴，44-齿轮，45-陶瓷轴承，46-齿条，47-样品槽，61-支架，62-红外激光光纤，63-第二聚焦透镜，71-第一步进电机，72-第二步进电机，73-全反射镜，74-第一聚焦透镜，75-固定支架；76-第一旋转轴，77-第二旋转轴，101-双差分反射高能电子衍射仪，102-第一氧管，103-第二氧管。
具体实施方式
为了使本发明的技术方案更加清晰，下面结合附图和实施例进一步详细说明。应当理解，以下描述的实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
下面介绍的是本发明的多个可能实施例中的一部分，旨在提供对本发明的基本了解，并不旨在确认本发明的关键或决定性的要素或限定索要保护的范围。
一种大面积原子级精度激光分子束外延薄膜制备系统，如图1所示，包括以下几个重要部分组成：快速进样室1、主腔及其配件、准分子激光器、气体传输组件、机械泵以及若干个分子泵9。快速进样室1包括传样杆2与传样小车。主腔及其配件包括主腔3、样品架4、样品加热组件6、透镜组件7、靶台5、反射高能电子衍射仪10及荧光屏8。主腔2呈球状，其上有多个法兰口以及视窗。快速进样室1、样品架4、反射高能电子衍射仪10、传样杆2分别通过法兰口连接在主腔3四周，靶台5位于主腔3底部，并在主腔3的中轴线上，反射式高能电子衍射仪10、荧光屏8、样品架4安装平行于地面，反射式高能电子衍射仪10与荧光屏8必须在一条直线上，样品架4稍高于反射式高能电子衍射仪10。样品架4最前端位于靶台5的正上方。样品加热组件6位于主腔3正上方，透镜组件7固定在样品加热组件6后方。准分子激光器发出的激光通过透镜组件7引入主腔3。气体传输组件包括若干波纹管和卡套管。反射式高能电子衍射仪10与快速进样室1之间通过波纹管相连，钢瓶中的气体通过卡套管连入主腔3内。各个分子泵9接在主腔3、快速进样室1、反射式高能电子衍射仪10上。机械泵通过波纹管与各个分子泵9相连，作为分子泵9的前级。开启机械泵可使整个激光脉冲分子束外延系统达到0.01Torr 以下的粗真空条件；开启分子泵9并烘烤除气以后可使整个激光脉冲分子束外延系统本底真空达到约10-10torr。
如图2所示，样品架4部分包括XYZ位移平台41，俯仰角旋转轴42，面内角旋转轴43。样品架4可以在5个维度运动。样品架4上下左右前后运动是通过XYZ位移平台41。样品架4的俯仰角旋转是通过后端的俯仰角旋转轴42实现。样品架4的前端的面内角转动是由齿条46带动大齿轮44实现。样品架4前端的齿轮44、样品槽47以及两者的连接部件之间用螺丝连接，三者内部均镂空，样品架4前端有样品槽7，可插入样品托。
如图3所示，样品加热组件6包括支架61、红外激光光纤62、聚焦透镜63。红外激光光纤62穿过支架61并通过螺丝固定在支架61上，下部固定直径为1英寸，焦距为35mm的聚焦透镜63。将红外激光光纤62放置在聚焦透镜63焦点上。红外激光光纤62通过红外激光加热的方式直接加热样品托，红外激光的波长为808nm。
如图4所示，透镜组件7包括步进电机71、72、全反射镜73、第一聚焦透镜74以及固定支架75。固定支架75上安装滑轨，第一聚焦透镜74和全反射镜73可以沿着固定支架75上下移动。全反射镜73与第一步进电机71、 第二步进电机72相连，可分别正交的第一旋转轴76、第二旋转轴77转动。第一步进电机71可控制全反镜透镜360°旋转，第二步进电机72控制的旋转角度为-10°至10°；通过第一步进电机71、第二步进电机72控制转动角度，全反射镜73能够在原来位置上进行一定角度偏转。
如图5所示，使用双差分式反射式高能电子衍射仪101，即反射高能电子衍射仪10安装两根波纹管分别与快速进样室1和机械泵相连；主腔内氧管（卡套管）分为两根，第一氧管102指向样品托中心，第二氧管103呈环形，稍高于靶台5。
实施例中，大面积原子级精度激光分子束外延薄膜制备系统配套运动控制程序（激光扫靶程序）界面以及仪器控制程序界面分别如图6，7所示。运动控制程序中可操作模块包括：连接设备、电机配置、手动控制、自动控制、启动、停止、暂停。运动控制程序中可选择手动控制与自动控制。手动控制下，可控参数包括：绝对定速、相对定速、绝对定位、相对定位、查找零位。可读取第一步进电机71、第二步进电机72的位置与速度。自动控制下，可以打开已经设定好的扫靶方案，可直接在软件上编写、修改、保存方案。仪器控制程序包含控制样品生长中各项操作，包括激光设置、手动生长、自动生长、靶台设置。手动生长与自动生长都可以记录当前样品生长层数、生长时间与退火时间。仪器控制程序中激光设置包括激光控制模式选择（高压模式、能量模式）、开关激光、激光参数调整、激光状态读取。可调地激光参数包括高压（KV）、能量（mJ）、频率（Hz）。激光状态读取包括激光控制模式、高压、能量、频率、压强。样品生长包含手动生长模式与自动生长模式。手动生长模式下包括样品生长按钮与退火按钮，可控制样品生长与停止。自动生长模式可输入初始层数，最终生长层数，每次生长层数以及生长、退火时间，程序根据这些参数自动控制生长。靶台控制包括靶台原点设置、公转控制、自转控制，同时可读取激光状态与靶台状态。
一种大面积原子级精度激光分子束外延薄膜制备方法，包括以下步骤：
清洗衬底并安装在样品托上，将样品托放入快速进样室1中的传样小车上，利用传样杆2将样品托从传样小车传至样品架4，通过氧气管向主腔3中通入气体，打开红外激光加热为样品升温至合适温度，打开反射式高能电子衍射仪10的控制器，在荧光屏8上观察衍射斑并将衍射斑调至最优。打开准分子激光器，设定仪器控制程序的激光参数，将靶位转至需要生长的位置，打开靶材自转按钮。打开激光扫靶程序，打开扫靶方案，控制全反射镜73开始转动。准备就绪后，选择手动生长或自动生长，即开始生长样品。此时，脉冲激光根据设定的程序打在靶面上不同位置，在整个扫靶周期内，脉冲位置遍历靶面。生长过程中软件自动记录生长时间。点击退火按钮停止生长，软件同时记录退火时间。重复样品生长操作，根据样品生长计划层状生长样品。生长完毕后，关闭反射式高能电子衍射仪10，关闭红外激光加热，用传样杆2将样品托从样品架4传入传样小车，将传样小车推至快速进样室1中，取出样品。
实施例中，使用行列扫描的扫靶方式：由于每一个脉冲打在靶材上产生的等离子体沉积在衬底上可形成大约直径为5mm的均匀区域。为保证样品整体生长均匀，每两个脉冲的位置间隔为4.5mm。根据制备样品的大小确定扫靶面积和区域。扫靶顺序为：首先保持第二步进电机72不变，转动第一步进电机71，脉冲位置由上至下，间隔为4.5mm，扫至底部后，保持第一步进电机71不变，转动第二步进电机72至下一个位置，然后保持第二步进电机72不变，继续转动第一步进电机71，光斑位置由下至上，重复操作，脉冲位置遍历靶面。
实施例中，可以根据实验需求改变样品生长面积。不扫靶时，可生长5mm×5mm样品，扫靶时，可以大面积均匀生长样品，尺寸大于等于10mm×10mm。通过改变每一行每一列脉冲数量，扩大扫靶区域，生长更大面积的样品。
图8所示为生长10mm×10mm面积的样品所使用行列扫描的扫靶方式：每两个脉冲的位置间隔为4.5mm。图中实线表示在样品架上放置的衬底，其大小为10mm×10mm。虚线表示扫靶区域。每一个脉冲位置由全反射镜73旋转位置确定。激光频率为1Hz，全反射镜73旋转频率与激光频率契合。脉冲打在靶上的轨迹构成扫靶路径。对于10mm×10mm样品来说，脉冲分别打在靶上1到9这9个位置，激光扫靶路径为：
1→2→3→4→……→8→9→10→11→12→13→……→17→18.
每个位置均有两个脉冲的激光，一个扫靶周期为18s。图中圆圈表示每个脉冲打在靶面上产生的等离子体在衬底上可均匀沉积的区域。由于沉积上去的物质可在衬底表面缓缓移动，因此制备的大样品仍可保持均匀。
一种大面积原子级精度激光分子束外延薄膜制备方法对于所要生长的材料以及衬底没有要求，在本例中使用的衬底为SrTiO3（100），生长的材料为La0.625Ca0.375MnO3。生长样品面积为10mm×10mm，是传统利用脉冲激光分子束外延生长样品的面积的4倍。本例中的薄膜的具体制备步骤如下：清洗10mm×10mm SrTiO3（100）衬底并安装在样品托上，将样品托放入快速进样室1中的传样小车上，利用传样杆2将样品托从传样小车传至样品架4。主腔3本底真空为5×10-10torr。通过氧气管向主腔3中通入氧气，直至所需氧压。打开红外激光加热为样品逐渐升温至所需温度。打开反射式高能电子衍射仪10的控制器，在荧光屏8上观察衍射斑并将衍射斑调至最优。软件操作包括：打开仪器控制程序，设定激光参数：激光能量200mJ，频率为1Hz，将靶位转至需要生长的La0.625Ca0.375MnO3靶位，打开靶材自转按钮。打开激光扫靶程序，将两个电机的绝对定位调至零点，打开预先设定好的扫靶方案，使电机开始运动。此时，脉冲激光根据设定程序打在靶面上不同位置，在整个扫靶周期内，脉冲位置遍历靶面。本例中使用手动生长。在以上条件下，一层La0.625Ca0.375MnO3生长时间约为50s。可以明显看到高能电子衍射斑强度震荡。本发明中扫靶方式合理，可大面积均匀生长样品，因此只需用反射式高能电子衍射仪检测样品中间部分即可。生长过程中软件自动记录生长时间。点击退火按钮停止生长，软件同时记录退火时间。生长完毕后，关闭反射式高能电子衍射仪10，关闭红外激光加热，用传样杆2将样品托从样品架4传入传样小车，将传样小车推至快速进样室1中，取出样品。本例中生长样品层数为78层约30nm厚。
图9-图11展示了利用大面积原子级精度激光分子束外延薄膜制备方法生长的样品具有生长面积大、表面平整、无颗粒物、各区域物理性质一致的优点。如图9，测试时将10mm×10mm的样品划分成9个区域。
图10所示为9块区域表面起伏以及表面颗粒物情况。原子力显微镜扫描结果显示9块区域样品表面起伏均小于等于1nm，表面台阶清晰可见。样品表面平整，并未见大量颗粒物。每一区域内扫描范围10μm×10μm，图像分辨率为1024×1024。
图11所示为9块区域La0.625Ca0.375MnO3薄膜厚度。将切割后的9块样品分别用聚焦离子束显微切割。切割形状为一个上底10μm、下底15μm、高10μm的梯形，切割深度为1μm，如图9中前两幅所示。测量9块样品切割截面中La0.625Ca0.375MnO3薄膜厚度（深灰色区域）。厚度均在30nm附近。可见大样品各区域薄膜厚度均匀。切割后9块La0.625Ca0.375MnO3样品在零磁场下测量电阻随温度变化曲线。9块样品的金属-绝缘体相变点均在265K左右。测量切割后9块La0.625Ca0.375MnO3样品磁矩随温度变化曲线基本重合，9块样品的居里温度Tc均在270K左右。La0.625Ca0.375MnO3大样品各区域物性相似，样品整体生长均匀。
可见利用本发明可以大面积均匀生长样品。应当注意，实施例中仅生长10mm×10mm样品，按照本发明，可以修改样品托的大小，扩大扫靶路径，根据实验需求生长更大面积的均匀样品。
以上实施例主要说明了大面积原子级精度激光分子束外延薄膜制备系统及方法，尽管只对其中一种本发明实施方式进行了描述，但本发明在不偏离其主旨与范围内可以以许多其他方式实施。因此，应该理解的是，以上实施例并不限于本发明，凡在本发明精神和原则内，所做的修改、替换等，均应包含在本发明的保护范围内。
Claims (3)
1.一种大面积原子级精度激光分子束外延薄膜制备系统，其包括快速进样室、准分子激光器、主腔、样品架、靶台、样品加热组件、透镜组件、反射式高能电子衍射仪、荧光屏、气体传输组件和机械泵；其特征在于，快速进样室、样品架和反射式高能电子衍射仪分别通过法兰口连接在主腔四周，靶台位于主腔底部，并在主腔中轴线上，样品架最前端位于靶台正上方；样品架的前端设有样品槽，样品槽中心为通孔，样品槽中插入样品托；样品加热组件位于主腔的正上方，样品加热组件包括红外激光光纤、第二聚焦透镜和支架，红外激光光纤和第二聚焦透镜固定在支架上，红外激光光纤位于第二聚焦透镜的上方，且位于第二聚焦透镜的焦点处；透镜组件包括第一聚焦透镜、全反射镜、两个步进电机以及固定支架；固定支架上安装滑轨，第一聚焦透镜和全反射镜安置在滑轨上，可以沿着固定支架上下移动；全反射镜分别与第一步进电机、第二步进电机相连，使得全反射镜可分别沿着第一旋转轴和第二旋转轴旋转转动，第一旋转轴和第二旋转轴相互正交；透镜组件通过固定支架固定在样品加热组件后方；准分子激光器发出的激光通过透镜组件引入主腔；气体传输组件中包括波纹管和卡套管；反射式高能电子衍射仪通过两根波纹管分别与快速进样室和机械泵相连，氧气通过卡套管连入主腔内，卡套管有2根，其中一根指向样品托中心，另外一根呈环形，靠近靶台表面；其中：
样品架中还包括面内角旋转轴、齿条和齿轮，面内角旋转轴的转动由样品架前端的齿条带动齿轮实现；样品架上下左右前后运动是通过XYZ位移平台；样品架和样品托采用耐高温耐高氧的镍基合金；样品槽和样品架之间设有陶瓷垫片；样品架前端部分为镂空结构；第一步进电机控制全反射镜沿着第一旋转轴在-10°~10°角度内旋转，第二步进电机控制全反射镜沿着第二旋转轴进行0°~360°旋转。
2.一种基于权利要求1所述的系统的薄膜制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
（1）清洗衬底并安装在样品托上，样品托经快速进样室传样至样品架，通过卡套管向主腔中通入氧气，通过样品加热组件的红外激光光纤加热样品至合适温度；
（2）打开反射式高能电子衍射仪的控制器，在荧光屏上观察衍射斑并将衍射斑调至最优；
（3）打开仪器控制程序，设定激光参数，将靶位转至需要生长的位置，打开靶材自转按钮；打开激光扫靶程序，打开扫靶方案，控制全反射镜开始转动；准备就绪后，选择手动生长或自动生长，即开始生长样品；此时，脉冲激光根据设定的程序打在靶面上不同位置，在整个扫靶周期内，脉冲位置遍历靶面；重复样品生长操作，根据样品生长计划层状生长样品；
（4）生长完毕后，关闭反射式高能电子衍射仪，关闭红外激光加热，样品托被传送至快速进样室中，取出样品。
3.根据权利要求2所述的薄膜制备方法，其特征在于，采用行列扫描的扫靶方式。
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