CN110114140A - 包含金属纤维毡基质的催化和吸着制品 - Google Patents
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Abstract
描述了包含金属纤维毡的催化和/或吸着制品，金属毡具有金属纤维束和空隙及设置在金属纤维上和空隙内的催化剂组合物和/或吸着剂组合物。这种制品可以非常有效地减少来自内燃机的废气流中的污染物。
Description
发明领域
本发明涉及用于处理内燃机废气的功能制品，例如催化和/或吸着制品。本发明还涉及制备和使用这种功能制品的方法以及使用这种制品的废气处理系统。
背景技术
稀燃发动机，例如柴油发动机，由于它们在稀燃料条件下以高空气/燃料比运行，因此为用户提供了极好的燃料经济性。然而，柴油发动机导致废气排放物含有颗粒物质(PM)，未燃烧的烃(HC)，一氧化碳(CO)和氮氧化物(NOx)，其中NOx描述氮氧化物的各种化学物质，尤其包括一氧化氮和二氧化氮。废颗粒物质的两种主要成分是可溶性有机成分(SOF)和烟灰成分。SOF分层凝结在烟灰上且通常来自未燃烧的柴油燃料和润滑油。取决于废气的温度，SOF可以作为蒸气或气溶胶(即液体冷凝物的细小液滴)存在于柴油机废气中。烟灰主要由碳颗粒组成。
包含分散在难熔金属氧化物载体如氧化铝上的贵金属如铂族金属(PGM)的氧化催化剂已知用于处理柴油发动机的废气以转化烃和一氧化碳气态污染物，通过催化这些污染物氧化成二氧化碳和水。这种催化剂通常包含在称为柴油氧化催化剂(DOC)的单元中，其被放置在柴油动力系统的废气流路中，以在废气排放到大气之前处理废气。通常，这种柴油氧化催化剂形成在陶瓷或金属基质上，在其上沉积一种或多种催化剂涂料组合物。除了转化气态HC和CO排放物和颗粒物质(SOF部分)之外，含有PGM的氧化催化剂还促进NO氧化成NO2。催化剂通常由它们的熄灯温度或达到50％转化时的温度定义，也称为T50。
铂(Pt)仍然是在硫存在下氧化DOC中的CO和HC的最有效的铂族金属。在稀燃条件下高温老化之后，将Pd添加到Pt基DOC中可能是有利的，因为Pd使Pt在高温下烧结时稳定。使用钯(Pd)基催化剂的主要优点之一是与Pt相比Pd的成本更低。然而，没有Pt的Pd基DOC通常显示出氧化CO和HC的更高的熄灯温度，尤其是当与HC储存材料一起使用时，可能导致HC和/或CO熄灯的延迟。因此，必须注意设计催化剂以最大化正相互作用，同时最小化负相互作用。
用于处理内燃机废气的催化剂在相对低温操作期间(例如发动机运行的初始冷启动期)有效性较低，因为发动机废气温度不足够高以有效催化转化废气中的有害成分。为此，本领域已知包含吸附剂材料，其可以是沸石，作为催化处理系统的一部分，以吸附气态污染物，通常是烃，并在初始冷启动期间保留它们。随着废气温度升高，吸附的烃从吸附剂赶走并在较高温度下经受催化处理。
减少稀燃发动机如汽油直喷和部分稀燃发动机，以及柴油发动机废气中NOx的一种有效方法，需要在稀燃发动机运行条件下捕集和储存NOx并减少在化学计量或浓混合气发动机运行条件下或在稀燃发动机运行下(其中外部燃料喷射到废气中以诱导浓燃条件)捕集的NOx。稀混合气运行循环通常在1分钟至20分钟之间，浓混合气运行循环通常较短(1至10秒)以保持尽可能多的燃料。为了提高NOx转化效率，短而频繁的再生有利于长时间但不太频繁的再生。因此，稀NOx捕集催化剂通常必须提供NOx捕集功能和三效转化功能。
一些稀NOx捕集(LNT)系统包含碱土元素。例如，NOx吸着剂组分包含碱土金属氧化物，例如Mg、Ca、Sr或Ba的氧化物。其他稀LNT系统可包含稀土金属氧化物，例如Ce、La、Pr或Nd的氧化物。NOx吸着剂可以与铂族金属催化剂例如分散在氧化铝载体上的铂组合使用，用于催化NOx氧化和还原。LNT催化剂在循环稀(捕集模式)和浓(再生模式)废气条件下运行，在此期间发动机输出NO转化为N2。
从稀燃发动机的废气中减少NOx的另一种有效方法需要在稀燃发动机运行条件下NOx与合适的还原剂如氨或烃在选择性催化还原(SCR)催化剂存在下反应。合适的SCR催化剂包括含金属的分子筛如含金属的沸石。有用的SCR催化剂组分能够在低于600℃的温度下有效地催化NOx排出组分的还原，从而即使在通常与较低废气温度相关的低负载量条件下也可以实现降低的NOx水平。
这些观察结果与排放法规变得更加严格，促使需要开发具有改进的CO、HC和NO氧化能力的排放气体处理系统，以在低发动机废气温度下管理CO、HC和NO排放。此外，开发用于将NOx(NO和NO2)还原为氮气的排放气体处理系统变得越来越重要。
发明内容
本公开描述了一种功能制品，其包含金属纤维毡，金属毡具有金属纤维束和空隙以及设置在金属纤维上和空隙内的催化剂组合物和/或吸着剂组合物。还公开了一种废气处理系统，其包括包含金属纤维毡的功能制品，金属毡具有金属纤维束和空隙以及设置在金属纤维上和空隙内的催化剂组合物和/或吸着剂组合物。还公开了一种处理废气流的方法，包括使废气流通过如本文所述的制品或系统。
在一个方面，本发明提供一种功能制品，其包含：金属纤维毡，金属纤维毡具有金属纤维束和空隙；和功能组合物，包含设置在金属纤维上和空隙内的催化剂组合物、吸着剂组合物或催化剂组合物和吸着剂组合物两者。在一些具体实施方案中，功能组合物包含催化剂组合物。在一些具体实施方案中，功能组合物包含吸着剂组合物。在一些具体实施方案中，功能组合物包含催化剂组合物和吸着剂组合物。功能制品可以是例如流通式催化剂。
在一些实施方案中，所公开功能制品的金属纤维毡可以是织造的，或者可以是非织造的。在一些实施方案中，金属纤维毡是平坦的，在一些实施方案中，金属纤维毡是波纹状的。
在一些实施方案中，功能制品包括三维基体，三维基体包含多个金属纤维毡层。例如，三维基体可包含金属纤维毡的波纹层和金属纤维毡的平坦层两者。在一些实施方案中，三维基体包含金属纤维毡的波纹层和金属箔的平坦层。在进一步的实施方案中，三维基体包含金属箔的波纹层和金属纤维毡的平坦层。在一些实施方案中，金属毡包含功能组合物作为其空隙内的涂层。在一些实施方案中，金属箔包含功能组合物作为其上的涂层。在某些实施方案中，功能制品还可包含金属护套，三维基体在其内部。
在一些实施方案中，金属纤维毡包含不锈钢，镍，NiCr合金或FeCr合金。例如，在具体实施方案中，金属纤维毡包含FeCrAl合金。基于金属毡的总体积，所公开功能制品的空隙体积可以是例如约20％至约95％。在一些实施方案中，功能组合物占涂覆功能组合物之前存在的金属纤维毡基质的原始空隙体积的约5％至约100％。在一些实施方案中，金属纤维毡平均厚度为约20μm至约12,000μm。在一些实施方案中，金属纤维毡包含平均直径为约1μm至约250μm的金属纤维。在一些实施方案中，功能组合物占金属毡加功能组合物的总重量的约2％至约80％。
在各种实施方案中，提供功能制品，其中催化剂组合物包含贵金属。例如，在一些实施方案中，催化剂组合物包含铂族金属。在某些实施方案中，催化剂组合物包含铂、钯或其组合。在某些实施方案中，催化剂组合物包含铑。在其他实施方案中，催化剂组合物基本上不含(例如，不含)铂族金属。在某些实施方案中，催化剂组合物包含贱金属。在一些实施方案中，催化剂组合物包含含有铁、铜或其组合的分子筛(例如沸石)。
各种类型的催化剂和/或吸着剂组合物可与本文公开的功能制品相关联。例如，在一些实施方案中，催化剂组合物包含DOC(柴油氧化催化剂)，LNT(稀NOx捕集器)，TWC(三效催化剂)，AMOx(氨氧化)催化剂，SCR(选择性催化还原)催化剂，或其任何组合。在某些实施方案中，催化剂组合物包含难熔金属氧化物载体，其选自氧化铝，二氧化硅，氧化锆，二氧化钛，氧化镧，二氧化铈，氧化镨，氧化钕，氧化钐，氧化钆，氧化铽，氧化锡，其物理混合物及其化学组合。在一些实施方案中，催化剂组合物和/或吸着剂组合物包含碱土金属氧化物，碱土金属碳酸盐，稀土氧化物或分子筛(例如沸石)。
在另一方面，本公开提供了一种用于内燃机的废气处理系统，包括如本文所公开的功能制品。在一些实施方案中，这种系统还可包括烟灰过滤器。功能制品可以是例如柴油氧化催化剂或选择性还原催化剂。功能制品可以是例如稀NOx捕集器或三效催化剂。此外，功能制品可以是例如氨氧化催化剂。在一些实施方案中，功能制品在内燃机的下游并与内燃机流体连通。
在另一方面，本公开提供一种处理废气流的方法，包括使废气流通过本文所公开的功能制品。
在另一个方面，本公开提供了一种系统，包括如本文所公开的功能制品，用于从室内空气中除去有害或有毒物质，用于处理来自固定工业方法的排放物，或用于催化化学反应方法。
本公开包括但不限于以下实施方案。
实施方案1：一种功能制品，包含：金属纤维毡，金属纤维毡具有金属纤维束和空隙；和功能组合物，包含设置在金属纤维上和空隙内的催化剂组合物、吸着剂组合物或催化剂组合物和吸着剂组合物两者。
实施方案2：任何前述实施方案的功能制品，其中功能组合物包含催化剂组合物。
实施方案3：任何前述实施方案的功能制品，其中功能组合物包含吸着剂组合物。
实施方案4：任何前述实施方案的功能制品，其中金属纤维毡是织造的。
实施方案5：任何前述实施方案的功能制品，其中金属纤维毡是非织造的。
实施方案6：任何前述实施方案的功能制品，其中金属纤维毡是平坦的。
实施方案7：任何前述实施方案的功能制品，其中金属毡是波纹状的。
实施方案8：任何前述实施方案的功能制品，其包含三维基体，三维基体包含多个金属纤维毡层。
实施方案9：任何前述实施方案的功能制品，其中三维基体包含金属纤维毡的波纹层和金属纤维毡的平坦层。
实施方案10：任何前述实施方案的功能制品，其中三维基体包含金属纤维毡的波纹层和金属箔的平坦层。
实施方案11：任何前述实施方案的功能制品，其中三维基体包含金属箔的波纹层和金属纤维毡的平坦层。
实施方案12：任何前述实施方案的功能制品，其中金属纤维毡包含功能组合物作为空隙内的涂层。
实施方案13：任何前述实施方案的功能制品，其中金属箔包含功能组合物作为其上的涂层。
实施方案14：任何前述实施方案的功能制品，还包含金属护套，在其内部具有三维基体。
实施方案15：任何前述实施方案的功能制品，其中金属纤维毡包含不锈钢、镍、NiCr合金或FeCr合金。
实施方案16：任何前述实施方案的功能制品，其中金属纤维毡包含FeCrAl合金。
实施方案17：任何前述实施方案的功能制品，其中基于金属毡的总体积，金属纤维毡具有约20％至约95％或约60％至约90％的空隙体积。
实施方案18：任何前述实施方案的功能制品，其中功能组合物占涂覆功能组合物之前存在的金属纤维毡基质的原始空隙体积的约5％至约100％或约30％至约100％。。
实施方案19：任何前述实施方案的功能制品，其中金属纤维毡平均厚度为约50μm至约12,000μm或约100μm至约500μm。
实施方案20：任何前述实施方案的功能制品，其中金属纤维毡含有平均直径为约1μm至约250μm或约10μm至约100μm的金属纤维。
实施方案21：任何前述实施方案的功能制品，其中功能组合物占金属毡加功能组合物的总重量的约2％至约80％或约20％至约60％。
实施方案22：任何前述实施方案的功能制品，其中催化剂组合物包含铂族金属或贱金属。
实施方案23：任何前述实施方案的功能制品，其中催化剂组合物包含DOC(柴油氧化催化剂)，LNT(稀NOx捕集器)，TWC(三效催化剂)，AMOx(氨氧化)催化剂，SCR(选择性催化还原)催化剂，或其任何组合。
实施方案24：一种废气处理系统，包括任何前述实施方案的功能制品。
实施方案25：一种处理废气流的方法，包括使废气流通过任何前述实施方案的功能制品。
实施方案26：包含任何前述实施方案的功能制品的系统，用于从室内空气中除去有害或有毒物质，用于处理来自固定工业方法的排放物，或用于催化化学反应方法。
通过阅读以下详细描述以及附图，本公开的这些和其他特征、方面和优点将变得显而易见，附图在下面简要描述。本发明包括上述实施方案中的两个、三个、四个或更多个的任何组合以及本公开中阐述的任何两个、三个、四个或更多个特征或元素的组合，而不管这些特征或元素是否在本文的具体实施方案描述中明确地组合。本公开旨在从整体上阅读，使得本公开的任何可分离的特征或元素在任何其各个方面和实施方案中应被视为可组合，除非上下文另有明确说明。从下面的描述，本发明的其他方面和优点将变得显而易见。
附图说明
为了提供对本发明实施方案的理解，参考附图，附图不一定按比例绘制，并且其中附图标记指代本发明的示例性实施方案的组件。附图仅是示例性的，不应被解释为限制本发明。
图1是金属纤维毡的显微照片，包含直径约20μm的无规缠结纤维束；
图2A-2D显示了金属纤维毡的一些可能的波纹形状；
图3显示了包含的卷曲波纹金属纤维毡和的平坦隔离箔的制品，直径为5.66英寸，长度为3英寸，标称通道密度为400cpsi(孔道每平方英寸)；
图4显示了包含的卷曲金属纤维毡的另一制品，具有250μm厚的毡(波纹和平坦)，包含直径约20μm的纤维且具有约80％的空隙体积；
图5显示了本发明催化剂制品，包含涂有催化剂洗涂(washcoat)组合物的纤维状金属毡基质(实施例2)；
图6显示了在基质(本发明)和市售堇青石蜂窝基质(对比)(实施例3)上的具有相同组成的DOC催化剂的标准NEDC认证驱动循环之后模拟的实验室瞬态催化性能测试中的催化性能数据；
图7提供了在毡和市售堇青石蜂窝基质上的DOC催化剂在实验室瞬态催化性能测试中的尾管CO排放的图。
图8是提供在175-300℃下NO转化率的实验室测试数据的图，其中相同组成的SCR催化剂涂覆在毡和市售堇青石蜂窝基质上(在如下测试条件下：500ppm NO，500ppm NH3，5％H2O，10％O2，余量N2；GHSV＝80000h-1)；
图9是提供在200℃和250℃下NO转化率的实验室测试数据的图，其中相同组成的LNT催化剂涂覆在毡和市售堇青石蜂窝基质上；和
图10显示了本发明制品与对比制品的背压(压降)结果，两者均以4.3g/in3涂覆在5.66英寸直径×3英寸长的400cpsi基质上(实施例6)。
发明详述
本发明提供用于至少部分转化气态CO、HC和NOx排放物的排放处理制品、系统和方法。排放处理制品包含整体结构，整体结构还包含金属纤维毡，金属纤维毡用作催化和/或吸着材料(在本文中通常称为“功能材料”)的载体。在其空隙内具有催化剂组合物和/或吸着剂组合物(即功能材料)的金属纤维毡可称为催化和/或吸着金属纤维毡或负载催化剂和/或负载吸着剂的金属纤维毡。
本发明金属纤维毡包括织造或非织造金属纤维或长丝。纤维或长丝的平均直径为例如约1μm，约2μm，约3μm，约4μm，约5μm，约6μm，约7μm，约8μm，约9μm或约10μm至约11μm，约12μm，约13μm，约14μm，约15μm，约16μm，约17μm，约18μm，约19μm，约20μm，约21μm，约22μm，约23μm，约24μm，约25μm，约30μm，约35μm，约40μm，约45μm，约50μm，约60μm，约70μm，约80μm，约90μm，约100μm，约120μm，约130μm或约150μm。包含直径约20微米的缠结的纤维的金属纤维毡如图1所示。在一些实施方案中，金属纤维毡的纤维可以是均匀的，具有基本相同的直径，或者可以具有一系列不同的尺寸、长度和形状。
可用于本发明的金属纤维毡可包含缠结的非织造纤维或长丝的无规束。合适的金属纤维毡的平均厚度可以为约20μm，50μm，约75μm，约100μm，约125μm，约150μm，约175μm，约200μm或约225μm至约250μm，约275μm，约300μm，约325μm，约350μm，约375μm，约400μm，约425μm，约450μm，约475μm或约500μm。或者，金属纤维毡可以更厚，例如平均厚度为约200μm至约2英寸(50,800μm)或约200μm至约1英寸(25,400μm)，例如约300μm至约20,000μm，约400μm至约18,000μm，约500μm至约15,000μm或约600μm至约12,000μm。
金属纤维毡的制备方法并不重要。金属纤维毡例如通过包括在压缩下烧结金属纤维的方法制备。例如，在Kotthoff等人的公开的美国专利申请No.2011/0209451中教导了这样的方法，其通过引用并入本文。
金属纤维毡是高度多孔的，因此在其整个厚度上表现出高度的空隙体积(空隙)或“真正空间”。例如，在用催化剂和/或吸着剂组合物处理/负载催化剂和/或吸着剂组合物之前，金属纤维毡的空隙体积为金属毡总体积的平均约20％，约25％，约30％，约35％，约40％，约45％，约50％或约55％至约60％，约65％，约70％，约75％，约80％，约85％，约90％或约95％。在一些实施方案中，在用催化剂和/或吸着剂组合物处理/负载催化剂和/或吸着剂组合物之前，空隙体积可为金属毡总体积的平均约20％至约95％或约50％至约95％。金属纤维毡可以是平坦的，没有任何施加的表面结构。或者，金属纤维毡可有利地是波纹状的。波纹可以用传统的装置/设备完成。各种非限制性波纹形状示于图2A-2D中。
金属纤维毡可以堆叠、卷曲、缠绕或折叠，提供具有多个金属纤维层的三维结构。此外，具有波纹的堆叠、卷曲、缠绕或折叠的金属纤维毡提供具有多个金属纤维层和多个通道(气体流动通道)的三维结构，通道从该结构的入口到出口面延伸使得通道对于流过其的流体开放。包含纤维毡的通道壁提供高几何表面积用于使气体流动以接触沉积在其上的催化和/或吸附材料。即使没有波纹，金属纤维毡的孔隙率也会产生从三维结构的入口面到出口面的多个无规和曲折的气流通道，在该三维结构上可以沉积功能催化和/或吸附组合物。波纹层也可以通过其间的平坦层(称为隔离层)分开。包含金属纤维毡的三维结构也可称为金属纤维毡基质。
包含金属纤维毡基质的催化剂和/或吸着剂制品具有入口端，出口端，轴向长度和轴向宽度。制品的入口端与“上游”端或“前”端同义。出口端与“下游”端或“后”端同义。上游端朝向废气源，例如内燃机。
在本发明制品中，波纹层和隔离层均可包含金属纤维毡。或者，波纹层可包含金属纤维毡，隔离层可包含金属箔；或者波纹层可包含金属箔，隔离层可包含金属纤维毡。
隔离箔是例如本领域公知的平坦箔、具有蚀刻孔的平坦箔或微波纹箔。隔离箔是波纹状金属层之间的附加支撑箔，例如波纹状金属纤维毡层。平坦的隔离箔具有例如约10μm至约150μm或约25μm至约125μm，例如约40μm至约95μm的厚度。
包含多个金属毡层的上述堆叠、卷曲、缠绕或折叠的组合物提供具有三维结构的堆叠、卷曲、缠绕或折叠的基体。基体可以插入金属护套或外壳中，基体的外围可以连接到外壳内部。金属层可以通过钎焊熔合在一起。这种整体制品(金属纤维毡基质)如图3所示。通道开口清楚可见。
取决于波纹的加工条件，由堆叠的、卷曲的、缠绕的或折叠的组合物形成的通道可具有各种尺寸或形状如梯形、矩形、正方形、正弦形、六边形等。通常，本发明制品具有约60孔道/平方英寸(cpsi)垂直于气流的横截面积至约500cpsi或至多约900cpsi，例如约200至约400cpsi的孔道(通道)密度。
金属纤维毡的金属是单质金属或金属合金，例如Ni、NiCr合金、不锈钢或FeCr合金。合适的市售不锈钢金属合金是Haynes 214合金。该合金和其它有用的含镍合金描述于例如Herchenroeder等人的美国专利No.4,671,931中，其通过引用并入本文。这些合金的特征在于高抗氧化性和高耐高温性。具体实例包含约75％镍，约16％铬，约4.5％铝，约3％铁，任选痕量的一种或多种除钇之外的稀土金属，约0.05％碳和炼钢杂质，按重量计。也可用于本文的Haynes 230合金具有含有约22％铬，约14％钨，约2％钼，约0.10％碳，痕量镧，余量镍(按重量计)的组成。
合适的合金还包括其中铁是实质或主要组分的那些，例如FeCr合金和铁素体不锈钢。FeCr合金可含有镍、铬和铝中的一种或多种，并且这些金属的总量可有利地占合金的至少约15重量％，例如，约10至约25重量％铬，约1至约8重量％铝，和0至约20重量％镍，余量铁。FeCr合金包括FeCrAl合金，其含有例如约10至约25重量％铬，约3至约8重量％铝，任选痕量的稀土金属和/或其他过渡金属和余量铁。合适的FeCrAl合金是一种合金，按重量计，为Fe 72.8/Cr 22/Al 5/Y 0.1/Zr 0.1。
同样合适的是“铁素体”不锈钢，例如美国专利No.4,414,023中所述。合适的铁素体不锈钢合金的实例包含约20％铬，约5％铝和约0.002％至约0.05％的至少一种选自铈，镧，钕，钇和镨的稀土金属或者两种或更多种这种稀土金属的混合物，余量铁和痕量炼钢杂质，按重量计。
铁素体不锈钢及Haynes合金214和230(均被认为是不锈钢)是可用于本发明的耐高温、抗氧化(或耐腐蚀)金属合金的实例。用于本发明的合适的金属合金应该能够在长时间内承受“高”温度，例如约500℃至约1200℃(约932°F至约2012°F)。其他耐高温、抗氧化的金属合金是已知的并且可能是合适的。
催化剂和/或吸着剂组合物设置在金属纤维上并与之粘合。催化剂和/或吸着剂组合物也在多孔金属纤维毡的空隙内(占据空隙)。空隙内的催化剂和/或吸着剂组合物与金属纤维或长丝粘合。催化剂和/或吸着剂组合物可以设置在金属纤维上朝向毡的内部和/或在毡表面的金属纤维上。因此，催化剂和/或吸着剂组合物可以分布在纤维毡的整个内部，也可以设置在纤维毡的表面上。
催化剂和/或吸着剂组合物可包含一种或多种载体(耐熔无机固体氧化物多孔粉末)，其还包含功能活性物质。催化剂组合物通常可以以含有在其上具有催化活性物质的载体的洗涂层(washcoat)的形式施用。吸着剂组合物通常可以以含有吸着活性物质的洗涂层的形式施用。通过制备含有特定固体含量(例如，约10至约60重量％)的其上具有催化活性物质的载体或液体载体中的吸着剂材料的浆料，然后将其施加到金属纤维毡基质并干燥和煅烧以提供涂层来形成洗涂层。如果施加多个涂层，则在施加每层之后和/或在施加所需数量的多层之后干燥基质并任选地煅烧。
在涂覆催化剂和/或吸着剂组合物(功能组合物)之前，金属纤维毡基质可有利地在高温下处理。这可有助于将功能组合物粘附到纤维上。
催化剂和/或吸着剂组合物可使用粘合剂制备，例如，衍生自合适的前体如乙酸氧锆或任何其它合适的锆前体如硝酸氧锆的ZrO2粘合剂。乙酸氧锆粘合剂提供在热老化后保持均匀和完整的涂层，例如，当催化剂暴露于至少约600℃的高温如约800℃和更高及约5％或更多的高水蒸气环境时。其他可能合适的粘合剂包括但不限于氧化铝和二氧化硅。氧化铝粘合剂包括氧化铝，氢氧化铝和碱式氢氧化铝。也可以使用铝盐和胶体形式的氧化铝。二氧化硅粘合剂包括各种形式的SiO2，包括硅酸盐和胶态二氧化硅。粘合剂组合物可包括氧化锆、氧化铝和二氧化硅的任何组合。
催化剂和/或吸着剂组合物也可以在堆叠、卷曲、缠绕或折叠成三维结构之前分别施加到本发明制品的金属毡和金属箔上。沉积在金属箔上的催化剂和/或吸着剂组合物可以与设置在金属纤维毡内的催化剂和/或吸着剂组合物相同或不同。存在于金属毡空隙中、金属毡表面上或金属箔表面上的催化剂和/或吸着剂组合物在本文中可称为“功能涂层”，更具体地，称为“催化涂层”或“吸着剂涂层”。
本发明的催化剂和/或吸着剂涂层以基于金属纤维毡基质体积为例如约0.2g/in3至约8.0g/in3的载荷(浓度)存在于金属纤维毡上/中；或约0.3g/in3至约7.0g/in3；约0.4g/in3，约0.5g/in3，约0.6g/in3，约0.7g/in3，约0.8g/in3，约0.9g/in3或约1.0g/in3至约1.5g/in3，约2.0g/in3，约2.5g/in3，约3.0g/in3，约3.5g/in3，约4.0g/in3，约4.5g/in3，约5.0g/in3，约5.5g/in3，约6.0g/in3，约6.5g/in3，约7.0g/in3或约7.5g/in3或约8g/in3。这些值是指干固体重量每单位体积基质。
金属纤维毡的高空隙体积允许高负载的功能组合物。对于需要高负载的催化或吸着物质以最大化功能性能的应用，这是特别有利的。例如，功能组合物可占总重量(功能组合物和金属毡)的至多约50％或至多约80％。例如，功能组合物可占金属毡加功能组合物的总重量的约2％，约5％，约10％，约15％，约20％或约25％至约30％，约40％，约45％，约50％，约55％，约60％，约65％，约70％，约75％，约80％，约85％或约90％。
本发明功能制品可以是例如流通制品，其中废气流进入三维金属纤维毡结构的入口端，并在传送通过从入口端延伸到出口端的多个气流通道后离开相对的出口端。在某些高功能组合物负载下，包含金属纤维毡的通道壁有效地被功能组合物完全填充/堵塞，使得除了通过扩散之外，没有气体流过壁。本发明功能催化剂和/或吸着剂组合物可占在涂覆功能组合物之前存在的金属纤维毡基质的原始空隙体积的约5％，约10％，约20％，约30％，约40％或约50％至约60％，约70％，约80％，约95％或约100％。
与传统的陶瓷或金属箔基质不同，由于存在不可渗透的基质壁，功能组合物仅从一侧与废气接触，本发明涂覆的金属纤维毡基质的多孔壁允许功能组合物从毡两侧与废气接触。这使得能够利用较厚的涂层并使功能性能的扩散限制最小化，特别是如果少于100％的金属毡空隙体积被功能催化和/或吸着组合物占据。
其中，功能催化剂组合物可包括柴油氧化催化剂(DOC)，稀NOx捕集器(LNT)，三效转化催化剂(TWC)，氨氧化催化剂(AMOx)，选择性催化还原(SCR)催化剂，或者两种或更多种这类催化剂的组合。催化剂组合物可以例如包含沉积在难熔载体材料上的催化活性金属。催化活性金属是贱金属如Fe，Cu，Mn或Co；贵金属如铂族金属(PGM)，或这些金属的任何组合。例如，可用于处理气态污染物的本发明某些催化剂组合物包含PGM，例如载体颗粒上的铂、钯或铑。铂族金属组分可包含铂和钯的混合物，例如以约1:10至约10:1的重量比，例如约1:5至约5:1。活性金属可以作为单质金属或作为金属化合物存在，通常是氧化物。
其上沉积有催化活性金属的载体材料例如包含难熔金属氧化物，其在高温如与汽油或柴油发动机废气相关的温度下表现出化学和物理稳定性。示例性金属氧化物包括氧化铝，二氧化硅，氧化锆，二氧化钛，氧化镧，二氧化铈，氧化镨，氧化钕，氧化钐，氧化钆，氧化铽，氧化锡等，以及它们的物理混合物或化学组合，包括原子掺杂的组合和包括高表面积或活化化合物如活性氧化铝。包括金属氧化物的组合，例如二氧化硅-氧化铝，二氧化铈-氧化锆，氧化镨-二氧化铈，氧化铝-氧化锆，氧化铝-二氧化铈-氧化锆，氧化镧-氧化铝，氧化镧-氧化锆-氧化铝，氧化钡-氧化铝，氧化钡-氧化镧-氧化铝，氧化钡-氧化镧-氧化钕-氧化铝和氧化铝-二氧化铈。示例性氧化铝包括大孔勃姆石，γ-氧化铝和δ/θ氧化铝。在示例性方法中用作起始材料的有用的市售氧化铝包括活化氧化铝，例如高堆积密度γ-氧化铝，低或中等体积密度大孔γ-氧化铝和低堆积密度大孔勃姆石和γ-氧化铝。
高表面积金属氧化物载体如氧化铝载体材料，也称为“γ氧化铝”或“活性氧化铝”，通常表现出BET表面积超过60m2/g，通常高达约200m2/g或更高。示例性难熔金属氧化物包括比表面积为约50至约350m2/g的高表面积γ-氧化铝。这种活性氧化铝通常是氧化铝的γ相和δ相的混合物，但也可含有大量的η、κ和θ氧化铝相。“BET表面积”具有用于通过N2吸附测定表面积的Brunauer，Emmett，Teller方法通常的含义。理想地，活性氧化铝的比表面积为约50至约350m2/g，例如约75至约250m2/g。
在某些实施方案中，可用于本文公开的催化剂组合物的金属氧化物载体是掺杂的氧化铝材料，例如Si掺杂的氧化铝材料(包括但不限于1-10％的SiO2-Al2O3)，掺杂的二氧化钛材料，例如Si-掺杂的二氧化钛材料(包括但不限于1-10％的SiO2-TiO2)，或掺杂的氧化锆材料，例如Si掺杂的ZrO2(包括但不限于5-30％的SiO2-ZrO2)。有利地，难熔金属氧化物可以掺杂有一种或多种另外的贱金属氧化物材料，例如氧化镧，氧化铈，氧化锆，氧化钡，氧化锶，氧化钙，氧化镁，氧化锰，氧化铜，氧化铁，或其组合。基于催化剂组合物的重量，金属氧化物掺杂剂通常以约1至约20重量％的量存在。掺杂氧化物材料可用于改进难熔金属氧化物载体的高温稳定性或用作酸性气体如NO2，SO2或SO3的吸附剂。可以使用初湿含浸技术或通过添加胶体混合氧化物颗粒而引入掺杂剂金属氧化物。优选的掺杂金属氧化物包括氧化钡-氧化铝，氧化钡-氧化锆，氧化钡-二氧化钛，氧化钡-氧化锆-氧化铝，氧化镧-氧化锆，氧化镧-氧化铝，氧化锆-氧化铝等。
因此，催化剂组合物中的难熔金属氧化物或难熔混合金属氧化物通常选自氧化铝，氧化锆，二氧化硅，二氧化钛，二氧化铈如本体二氧化铈，氧化锰，氧化锆-氧化铝，二氧化铈-氧化锆，二氧化铈-氧化铝，氧化镧-氧化铝，二氧化硅，二氧化硅-氧化铝及其组合。进一步掺杂贱金属氧化物提供了另外有用的难熔氧化物载体，包括但不限于氧化钡-氧化铝，氧化钡-氧化锆，氧化钡-二氧化钛，氧化钡-氧化锆-氧化铝，氧化镧-氧化锆，氧化镧-氧化铝，氧化锆-氧化铝等。
催化剂组合物可包含任何上述难熔金属氧化物和任何量。例如，催化剂组合物中的难熔金属氧化物可包含至少约15，至少约20，至少约25，至少约30或至少约35重量％(重量百分数)的氧化铝，其中重量％是基于催化剂组合物的总干重。催化剂组合物可以例如包含约10至约99重量％的氧化铝，约15至约95重量％的氧化铝或约20至约85重量％的氧化铝。催化剂组合物包含基于催化组合物的重量为例如约15重量％，约20重量％，约25重量％，约30重量％或约35重量％至约50重量％，约55重量％，约60重量％，约65重量％或约70重量％的氧化铝。有利地，在一些实施方案中，催化剂组合物的载体材料可包含二氧化铈、氧化铝和氧化锆或其掺杂组合物。
贵金属例如以基于干组合物的重量为约0.1重量％，约0.5重量％，约1.0重量％，约1.5重量％或约2.0重量％至约3重量％，约5重量％，约7重量％，约9重量％，约10重量％，约12重量％，约15重量％，约16重量％，约17重量％，约18重量％，约19重量％或约20重量％存在于催化剂组合物中。贵金属例如以基于包含金属纤维毡的三维结构的体积为约10g/ft3，约15g/ft3，约20g/ft3，约40g/ft3或约50g/ft3至约70g/ft3，约90g/ft3，约100g/ft3，约120g/ft3，约130g/ft3，约140g/ft3，约150g/ft3，约160g/ft3，约170g/ft3，约180g/ft3，约190g/ft3，约200g/ft3，约210g/ft3，约220g/ft3，约230g/ft3，约240g/ft3或约250g/ft3存在。
除难熔金属氧化物载体和催化活性金属外，催化剂组合物还可包含镧、钡、镨、钕、钐、锶、钙、镁、铌、铪、钆、铽、镝、铒、镱、锰、铁、锡、锌、镍、钴或铜的氧化物中的任何一种或其组合。氧化、LNT和三效催化剂有利地包含分散在难熔金属氧化物载体上的铂族金属(PGM)。
功能催化剂和吸着剂组合物还可包含吸着剂，其用于在催化剂是冷的且不能将烃氧化成CO2(冷启动)时在车辆启动期间从发动机废气中吸附烃(HC)。当废气温度升高到催化剂中铂族金属变得有活性的点时，烃从吸着剂中释放出来，随后被氧化成CO2。可以使用任何已知的烃储存材料，例如微孔材料如沸石或类沸石材料。在优选的实施方案中，烃储存材料是沸石。沸石可以是天然或合成沸石，例如八面沸石，菱沸石，斜发沸石，丝光沸石，硅沸石，沸石X，沸石Y，超稳定沸石Y，ZSM-5沸石，钾沸石或β沸石。优选的沸石吸附剂材料具有高的二氧化硅与氧化铝比。沸石的二氧化硅/氧化铝摩尔比(“SAR”)可以为至少约5:1，优选至少约50:1，有用范围为约5:1至1000:1，50:1至500:1，以及约25:1至300:1。优选的沸石包括ZSM、Y和β沸石。特别优选的吸附剂可以包括Burk等人的美国专利No.6,171,556中公开的类型的β沸石，其全部内容通过引用并入本文。
SCR催化剂包括但不限于贱金属(例如，铜和/或铁)离子交换的分子筛(例如，Cu-Y和/或Fe-β)或基于氧化钒的组合物如V2O5/WO3/TiO2/SiO2。贱金属离子交换的沸石描述于例如Boorse等人的美国专利No.7,998,423中，其通过引用并入本文。一种示例性SCR催化剂是CuCHA，例如铜-SSZ-13。显示出与菱沸石类似的结构的分子筛如SAPO也是有效的。因此，CuSAPO，例如铜-SAPO-34也是合适的。其它合适的SCR组合物也公开于例如Tang等人的美国专利9,017,626，Mohanan等人的美国专利9,242,238和Stiebels等人的美国专利9,352,307中，这些专利在此通过引用并入本文。例如，这种SCR组合物包括包含氧化钒/二氧化钛催化剂和Cu-沸石或包含含Cu分子筛和含Fe分子筛的混合物的组合物。
分子筛是指具有广泛的三维氧离子网络的材料，通常包含四面体型位点并且具有相对均匀孔径的孔分布。沸石是分子筛的具体实例，还包含硅和铝。在催化剂层中提及“非-沸石-载体”或“非-沸石载体”是指不是沸石并且通过缔合、分散、浸渍或其他合适的方法接收贵金属、稳定剂、促进剂、粘合剂等的材料。这种非-沸石载体的实例包括但不限于高表面积难熔金属氧化物。高表面积难熔金属氧化物载体可包含选自氧化铝，氧化锆，二氧化硅，二氧化钛，二氧化铈，氧化镧，氧化钡及其组合的活化化合物。
例如，结合到SCR催化剂中的有用分子筛具有8环孔开口和双六环二级结构单元，例如具有以下结构类型的那些：AEI，AFT，AFX，CHA，EAB，ERI，KFI，LEV，SAS，SAT或SAV。包括任何和所有同位素骨架材料如具有相同结构类型的SAPO、AlPO和MeAPO材料。
硅铝酸盐沸石结构不包括磷或在骨架中同形取代的其他金属。也就是说，“硅铝酸盐沸石”不包括铝磷酸盐材料如SAPO，AlPO和MeAPO材料，而更广义的术语“沸石”包括硅铝酸盐和铝磷酸盐。
8环小孔分子筛包括硅铝酸盐，硼硅酸盐，镓硅酸盐，MeAPSO和MeAPO。这些包括但不限于SSZ-13，SSZ-62，天然菱沸石，沸石K-G，Linde D，Linde R，LZ-218，LZ-235，LZ-236，ZK-14，SAPO-34，SAPO-44，SAPO-47，ZYT-6，CuSAPO-34，CuSAPO-44和CuSAPO-47。在具体的实施方案中，8环小孔分子筛具有铝硅酸盐组合物，例如SSZ-13和SSZ-62。
在一个或多个实施方案中，8环小孔分子筛具有CHA晶体结构，并选自具有CHA晶体结构的铝硅酸盐沸石，SAPO，AlPO和MeAPO。特别是，具有CHA晶体结构的8环小孔分子筛是具有CHA晶体结构的硅铝酸盐沸石。在一个具体实施方案中，具有CHA晶体结构的8环小孔分子筛具有铝硅酸盐组合物，例如SSZ-13和SSZ-62。含铜和铁的菱沸石称为CuCHA和FeCHA。
分子筛可以是沸石的(沸石)或可以是非沸石的。沸石和非沸石分子筛均可具有菱沸石晶体结构，其也被国际沸石协会称为CHA结构。沸石菱沸石包括天然存在的架状硅酸盐矿物(tectosilicate mineral)，其具有近似式(Ca,Na2,K2,Mg)Al2Si4O12·6H2O(即水合钙铝硅酸盐)的沸石基团。三种合成形式的沸石菱沸石描述于D.W.Breck的“ZeoliteMolecular Sieves”，由John Wiley&Sons于1973年出版，该文献在此通过引用并入本文。Breck报道的三种合成形式是Zeolite K-G，描述于J.Chem.Soc.，第2822页(1956)，Barrer等人；沸石D，描述于英国专利No.868,846(1961)中；和沸石R，描述于Milton的美国专利No.3,030,181中，在此通过引用并入本文。另一种合成形式的沸石菱沸石SSZ-13的合成描述于美国专利No.4,544,538中。合成形式的具有菱沸石晶体结构的非沸石分子筛，硅铝磷酸盐34(SAPO-34)的合成描述于Lok等人的美国专利No.4,440,871和Van Den等人的美国专利No.7,264,789中，其在此通过引用并入本文。制备另一种具有菱沸石结构的合成非沸石分子筛SAPO-44的方法描述于例如Liu等人的美国专利No.6,162,415中，其通过引用并入本文。具有CHA结构的分子筛可以例如根据Zones的美国专利No.4,544,538和Zones等人的美国专利No.6,709,644中公开的方法制备，其通过引用并入本文。
合成的8-环小孔分子筛(例如，具有CHA结构)可以通过在碱性水溶液条件下混合二氧化硅源、氧化铝源和结构导向剂来制备。典型的二氧化硅源包括各种类型的热解法二氧化硅，沉淀二氧化硅和胶态二氧化硅，以及硅醇盐。典型的氧化铝源包括勃姆石，假勃姆石，氢氧化铝，铝盐如亚硫酸铝或铝酸钠和烷醇铝。通常将氢氧化钠加入到反应混合物中。用于该合成的典型结构导向剂是金刚烷基三甲基氢氧化铵，但可以取代或添加其他胺和/或季铵盐。在搅拌下将反应混合物在压力容器中加热，得到结晶产物。典型的反应温度为约100℃至约200℃，例如约135℃至约170℃。典型的反应时间为1小时至30天，在具体的实施方案中，例如为10小时至3天。在反应结束时，任选将pH调节至6-10，例如7-7.5，将产物过滤并用水洗涤。任何酸都可用于pH调节，例如硝酸。任选地，可以将产物离心。有机添加剂可用于帮助处理和分离固体产物。喷雾干燥是产物加工中的可选步骤。固体产物在空气或氮气中热处理。或者，每种气体处理可以以各种顺序施加，或者可以施加气体混合物。典型的煅烧温度为约400℃至约850℃。
分子筛可具有约1，约2，约5，约8，约10，约15，约20或约25至约30，约35，约40，约45，约50，约60，约70，约80，约90，约100，约150，约200，约260，约300，约400，约500，约750或约1000的SAR。例如，目前的分子筛可具有约5至约250，约10至约200，约2至约300，约5至约250，约10至约200，约10至约100，约10至约75，约10至约60，约10至约50，约15至约100，约15至约75，约15至约60，约15至约50，约20至约100，约20至约75，约20至约60或约20至约50的SAR。
本发明分子筛是例如含铜和/或铁的。铜和/或铁存在于分子筛的离子交换位点中，并且还可以与分子筛结合但不在“孔”中。例如，在煅烧时，未交换的铜盐分解成CuO，在本文中也称为“游离铜”或“可溶性铜”。游离碱金属可能是有利的，如Bull等人的美国专利No.8,404,203中所公开的，其通过引用并入本文。游离贱金属如铜的量可以小于、等于或大于离子交换的贱金属的量。
含铜或铁的分子筛例如通过从例如含Na+的分子筛(Na+形式)的离子交换制备。Na+形式通常是指没有任何离子交换的煅烧形式。在这种形式中，分子筛通常在交换位点含有Na+和H+阳离子的混合物。Na+阳离子占据的位点的比例取决于具体的沸石批次和配方。任选地，碱金属分子筛是NH4 +-交换的，NH4 +形式用于与铜或铁进行离子交换。任选地，将NH4 +交换的分子筛煅烧成H+-交换形式，该H+形式可用于与铜或铁离子进行离子交换。铜或铁用铜或铁盐如乙酸铜，硫酸铜，氯化铁，乙酸铁等离子交换到具有碱金属、NH4 +或H+形式的分子筛中，例如Mohanan等人的美国专利No.9,242,238中所公开的，其通过引用并入本文。例如，将Na+、NH4 +或H+形式的分子筛与盐水溶液混合，并在升高的温度下搅拌合适的时间。过滤浆液，将滤饼洗涤并干燥。
在一些实施方案中，分子筛可含有其他催化活性金属，例如铜，铁，锰，钴，镍，铈，铂，钯，铑或其组合。此外，在分子筛合成过程中可以包括至少一部分催化活性金属，使得定制胶体含有结构导向剂，二氧化硅源，氧化铝源和金属离子(例如铜)源。
在分子筛含有一种或多种金属的情况下，这种金属的量可以变化。例如，含铁分子筛中的铁含量为例如约1.0至约15重量％，含铜分子筛中的铜含量为例如约0.3至约10.0重量％，基于含铁分子筛的总重量。含铜分子筛中铜的量为例如约0.2，约0.3，约0.4，约0.5，约0.6，约0.7，约0.8，约0.9，约1.0，约1.1，约1.2，约1.3，约1.4，约1.5，约1.6，约1.7，约1.8，约1.9，约2.0，约2.1，约2.2，约2.3，约2.4，约2.5，约2.6，约2.7，约2.8，约2.9，约3.0，约3.1，约3.2，约3.3，约3.4，约3.5，约3.6，约3.7，约3.8，约3.9，约4.0，约4.1，约4.2，约4.3，约4.4，约4.5，约4.6，约4.7，约4.8，约4.9或约5.0重量％，基于含铜分子筛的总重量。含铁分子筛中铁的量为例如约3.0，约3.5，约4.0，约4.5，约5.0，约5.5，约6.0，约6.5，约7.0，约7.5，约8.0，约8.5，约9.0，约9.5或约10重量％，基于含铁分子筛的总重量。据报道，分子筛中的催化金属如铜或铁的量以氧化物，CuO或Fe2O3报告。分子筛的总干重包括任何添加/交换的金属，如铜或铁。
通常，含有铜或铁的8环小孔分子筛可以各自具有低于2重量％的钠含量(在无挥发物的基础上以Na2O报告)，基于煅烧的分子筛的总重量。在更具体的实施方案中，钠含量低于1重量％或低于2500ppm。分子筛可以各自具有约0.02至约0.7的原子钠与铝的比。分子筛可各自具有约0.5至约50的原子铜或铁与钠的比。
在一些实施方案中，可将碱金属或碱土金属掺入含铜分子筛中以提供额外的SCR促进。例如，通过在与Cu的共交换过程之前、之后或之中加入Ba乙酸盐，可以将钡掺入分子筛(例如CuCHA)中。
含铜或含铁的分子筛可以表现出根据DIN 66131测定的至少约400m2/g，至少约550m2/g或至少约650m2/g，例如约400至约750m2/g或约500至约750m2/g的BET表面积。本发明分子筛可具有通过SEM测定的约10纳米至约10微米，约50纳米至约5微米或约0.1微米至约0.5微米的平均晶体尺寸。例如，分子筛微晶可具有大于0.1微米或1微米且小于5微米的晶体尺寸。
分子筛可以以粉末的形式提供，或者喷雾干燥的材料与合适的改性剂混合或涂覆有合适的改性剂。改性剂包括二氧化硅，氧化铝，二氧化钛，氧化锆和难熔金属氧化物粘合剂(例如锆前体)。任选地在通过合适的改性剂混合或涂覆之后，粉末或喷雾材料可以形成浆料，例如用水，其沉积在合适的基质上，例如在Bull等人的美国专利No.8,404,203中所公开的，其通过引用并入本文。
当存在于基质(即包含如本文所述的金属纤维毡的基质)上时，SCR催化剂组合物以基于基质的例如约0.3g/in3-4.5g/in3，或约0.4g/in3，约0.5g/in3，约0.6g/in3，约0.7g/in3，约0.8g/in3，约0.9g/in3或约1.0g/in3至约1.5g/in3，约2.0g/in3，约2.5g/in3，约3.0g/in3，约3.5g/in3或约4.0g/in3的浓度存在。催化剂组合物或任何其他组分在基质上的浓度是指每个三维截面或区域如基质或整个基质的任何横截面的浓度。
分子筛的涂层可以使用粘合剂制备，例如，衍生自合适的前体如乙酸氧锆或任何其它合适的锆前体如硝酸氧锆的ZrO2粘合剂。乙酸氧锆粘合剂提供在热老化后保持均匀和完整的涂层，例如当催化剂暴露于至少约600℃，例如约800℃和更高的高温，以及约10％或更多的高水蒸气环境时。其他可能合适的粘合剂包括但不限于氧化铝和二氧化硅。氧化铝粘合剂包括氧化铝、氢氧化铝和碱式氢氧化铝。也可以使用铝盐和胶体形式的氧化铝。二氧化硅粘合剂包括各种形式的SiO2，包括硅酸盐和胶态二氧化硅。粘合剂组合物可包含氧化锆、氧化铝和二氧化硅的任何组合。
例如，在Wan的美国专利No.8,475,752和Wan等人的美国专利No.9,321,009中教导了LNT催化剂，在此通过引用并入本文。LNT催化剂被认为通过在其中空气燃料比(λ)大于1(即λ>1.0)的稀混合气运行期间促进NOx的存储，并且在其中空气燃料比(λ)小于1(即λ<1.0)的浓混合气期间将存储的NOx催化还原为N2来操作。一些LNT催化剂将在特定温度以上释放NOx。该温度取决于LNT洗涂层的组成。
LNT催化剂组合物通常包含分散在难熔金属氧化物载体上的NOx吸着剂和铂族金属组分。LNT催化剂组合物可任选地含有其他组分，例如储氧组分。一种示例性的合适的NOx吸着剂包含选自镁、钙、锶、钡及其混合物的碱土金属元素的基础氧合化合物(oxygenatedcompound)和/或稀土组分如铈的氧合化合物(二氧化铈组分)。稀土化合物还可含有镧、钕或镨中的一种或多种。
本发明功能金属纤维毡可含有可用于捕集和释放例如NOx或硫化合物的吸着剂。吸着剂包括但不限于材料如碱土金属氧化物、碱土金属碳酸盐、稀土氧化物和分子筛。此外，本发明功能纤维毡还可包含用于捕集和释放烃(HC)的吸着剂。吸着剂包括但不限于材料如分子筛和沸石。
例如，在Boorse等人的公开的美国专利申请No.2011/0271664中教导了AMOx催化剂，其通过引用并入本文。氨氧化(AMOx)催化剂可以是负载的贵金属组分，其有效地从废气流中除去氨。贵金属可包括钌，铑，铱，钯，铂，银或金。贵金属组分还可包括贵金属的物理混合物或者化学或原子掺杂的组合。例如，贵金属组分包括铂。基于AMOx催化剂的总重量，铂可以以约0.008％至约2重量％的量存在。
AMOx催化剂的贵金属组分通常沉积在高表面积难熔金属氧化物载体上。合适的高表面积难熔金属氧化物的实例包括氧化铝，二氧化硅，二氧化钛，二氧化铈和氧化锆，以及它们的物理混合物、化学组合和/或原子掺杂的组合。在具体的实施方案中，难熔金属氧化物可含有混合氧化物如二氧化硅-氧化铝，无定形或结晶硅铝酸盐，氧化铝-氧化锆，氧化铝-氧化镧，氧化铝-氧化铬，氧化铝-氧化钡，氧化铝-二氧化铈等。示例性难熔金属氧化物包括比表面积为约50至约300m2/g的高表面积γ-氧化铝。AMOx催化剂可包括沸石或非沸石分子筛，例如，选自CHA，FAU，BEA，MFI和MOR类型的那些。分子筛可以与氧化物负载的铂组分物理混合。在另一个实施方案中，铂可以分布在分子筛的外表面上或者通道、空穴或笼中。
TWC催化剂组合物公开于例如Keith等人的美国专利No.4,171,288和Arnold等人的美国专利No.8,815,189中，其通过引用并入本文。TWC催化剂组合物包含例如设置在高表面积难熔金属氧化物载体如高表面积氧化铝上的一种或多种铂族金属。难熔金属氧化物载体可以通过材料如氧化锆，二氧化钛，碱土金属氧化物如氧化钡、氧化钙或氧化锶，或者最通常的稀土金属氧化物如二氧化铈、氧化镧和两种或更多种稀土金属氧化物的混合物或来稳定化以防止热降解。TWC催化剂也可以配制成包含储氧组分。
本发明制品可包含一种或多种催化剂组合物，催化剂组合物选自柴油氧化催化剂(DOC)，稀NOx捕集器(LNT)，三效催化剂(TWC)，氨氧化催化剂(AMOx)和选择性催化还原(SCR)催化剂。在一些实施方案中，催化剂组合物基本上不含贵金属，例如基本上不含铂族金属。“基本上不含”意指例如“很少或没有”，例如，意指“不是有意添加”并且仅具有痕量和/或可忽略的量。例如，它意指小于2重量％(重量％)，小于1.5重量％，小于1.0重量％，小于0.5重量％，0.25重量％或小于0.01重量％，基于所示总组合物的重量。
金属纤维毡基质可有利地具有分区涂层，即含有在三维纤维毡结构入口端的具有一定功能的催化剂涂层和在出口端的具有不同功能的不同催化剂涂层。分区涂层可重叠。任何一个涂层可以从入口端朝向出口端(或从出口端朝向入口端)延伸金属毡基质的轴向长度的约10％，约20％，约30％，约40％，约50％，约60％，约70％，约80％或约90％。任何一个涂层可以延伸基质的整个轴向长度。
本发明的一些优点如下。所公开功能制品通常非常耐用并且耐催化剂和/或吸着剂的损失。所公开功能制品通常表现出良好的功能涂层粘合性，这允许施加难以施用的催化剂和/或吸着剂组合物以及良好的抗振动和冲击性。所公开功能制品通常表现出优异的催化和吸着性能。催化剂和/或吸着剂施加方法(涂覆方法)通常是容易的并且可以用现有技术完成。所公开功能制品通常表现出提高的背压性能。所公开功能制品通常可承受高负载量的功能组合物，例如比传统的堇青石或金属箔载体高2倍。功能制品通常表现出良好的导热性。当涂覆到如本文所公开的制品上时，功能组合物从两侧与废气接触，而不是像传统的功能涂层那样从一侧接触，这使得涂层更厚而没有功能性能的扩散限制。
上述特征进一步允许具有高活性的更紧凑的功能制品。特别地，尽管不打算受理论限制，但认为所公开功能制品的高导热性允许优异的低温(例如冷启动)催化性能，因为制品表现出更快的加热速率。
还公开了一种废气处理系统，其包括如本文所公开的功能制品。废气处理系统包括多于一种制品，例如DOC制品和SCR制品。该系统还可包括包含还原剂喷射器、柴油氧化催化剂(DOC)、稀NOx捕集器(LNT)、三效转化(TWC)催化剂、烟灰过滤器和/或氨氧化催化剂(AMOx)的一种或多种制品。其中包括的烟灰过滤器可以是未催化的或催化的(CSF)壁流式过滤器。例如，本处理系统可以包括(从上游到下游)含有DOC的制品、CSF、脲喷射器、SCR制品和含有AMOx催化剂的制品。还可任选地包括稀NOx捕集器(LNT)。
本发明的制品、系统和方法适用于处理来自移动排放源如卡车和汽车的废气流。制品、系统和方法也适用于处理来自固定源如发电厂的的废气流。氨是用于处理固定发电厂废气的SCR反应的典型还原剂，而脲是用于处理移动排放源废气的典型SCR还原剂。特别地，所公开基质可以适当地适于从室内空气中去除有害或有毒物质、用于处理来自固定工业方法的排放物、或用于催化化学反应方法。
“贵金属组分”是指贵金属或其化合物，例如氧化物。贵金属是钌，铑，钯，银，锇，铱，铂和金。
“铂族金属组分”是指铂族金属或其化合物，例如氧化物。铂族金属是钌，铑，钯，锇，铱和铂。
贵金属组分和铂族金属组分也指在煅烧或使用时分解或者转化成催化活性形式的任何化合物、络合物等，通常是金属或金属氧化物。
本发明制品适用于处理内燃机的废气流，例如汽油、轻型柴油和重型柴油发动机。该制品还适用于处理来自固定工业方法的排放物，从室内空气中除去有害或有毒物质或用于催化化学反应方法。
术语“催化制品”是指用于促进所需反应的元件。
术语“功能制品”是指用于促进所需反应和/或提供吸着剂功能的元件。
术语“废气流”或“排气流”是指可包含固体或液体颗粒物质的流动气体的任何组合。该料流包含气态组分，其可含有某些非气态组分，例如液滴、固体颗粒等。内燃机的废气流通常还包含燃烧产物、不完全燃烧的产物、氮氧化物、可燃和/或碳质颗粒物质(烟灰)和未反应的氧气和/或氮气。
这里的冠词“一个”和“一种”指的是一或多于一(例如至少一)的语法对象。本文引用的任何范围包括在内。贯穿全文使用的术语“约”用于描述和解释小的波动。例如，“约”可意指数值可以变化±5％，±4％，±3％，±2％，±1％，±0.5％，±0.4％，±0.3％，±0.2％，±0.1％或±0.05％。无论是否明确指出，所有数值均由术语“约”修饰。由术语“约”修饰的数值包括具体指的值。例如，“约5.0”包括5.0。
除非另有说明，否则所有份数和百分数均以重量计。如果没有另外说明，重量百分数(重量％)基于不含任何挥发物的整个组合物，即基于干固体含量。本文提及的所有美国专利申请、公开的专利申请和专利均通过引用结合到本文中。
本公开所属领域的技术人员将想到本文所阐述的本公开的许多修改和其他实施方式具有前述描述和相关附图中呈现的教导的益处。因此，应该理解，本公开不限于所公开的具体实施方式，并且修改和其他实施方式旨在包括在所附权利要求的范围内。此外，尽管前面的描述和相关附图描述了元件和/或功能的某些示例组合的示例实现，但是应当理解，可以通过替代实现来提供元件和/或功能的不同组合而不脱离所附权利要求的范围。在这方面，例如，也可以预期与上面明确描述的那些元件和/或功能的组合不同的元件和/或功能的组合，如可以在一些所附权利要求中阐述的。尽管本文采用了特定术语，但它们仅以一般性和描述性意义使用，而不是出于限制的目的。
实验部分
实施例1：包含对比堇青石基质1的DOC
通过洗涂技术将催化涂层施加到400cpsi的1″直径×3英寸长的堇青石整料芯上，以提供3.5g/in3的涂层浓度和120g/ft3的1:1重量比的Pt:Pd。在用于制备涂覆浆料的催化粉末中，Pt和Pd负载在市售的γ氧化铝上。通过用PGM前体对载体材料进行初湿浸渍，然后在约500℃下干燥和煅烧来制备催化粉末。在涂覆催化浆料后，将芯干燥并在约500℃下煅烧。
实施例2：包含波纹状金属纤维毡基质1的DOC
将与对比实施例1相同的涂料施加到400cpsi的1英寸直径×2英寸长的波纹状纤维芯上，施加相同总量的相同催化剂组合物，然后干燥和煅烧。纤维金属毡是海绵状的，可以容易地施加洗涂浆料。图5是本发明的涂覆金属纤维毡的照片。本发明制品中的催化剂组合物以5.2g/in3的水平施用。在该负载下，金属毡中的空隙被催化组合物填充，使得除了通过扩散之外，没有气体流过通道壁。
实施例3：实验室DOC的NEDC测试中CO和HC转化率
将实施例1和2的催化制品在750℃下发动机老化25小时，并使用实验室版本的“New European Driving Cycle”(NEDC)测试进行测试。一氧化碳(CO)和烃(HC)转化率结果见图6。本发明制品的CO和HC转化率均高于具有堇青石基质的对比催化剂，证实了本发明制品的性能优点。
图6中所示的性能优势是由金属毡基质上的DOC的更好的低温性能得到的结果。图7(其提供了在毡和市售堇青石基质上的DOC催化剂在实验室瞬态催化性能测试中的尾管CO随时间排放的图)。这种改进的低温性能可能是由于与堇青石基质上的参比相比，金属毡基质上的催化剂具有更高的导热性-因此加热更快。
实施例4：SCR性能SCR催化剂通过在400cpsi的1″×3″的市售堇青石整料基质上和400cpsi的1″×3″的波纹状毡基质上涂覆3.5g/in3的催化活性组分来制备。然后进行干燥和煅烧。催化剂在实验室SCR性能测试(SCR反应：6NO+4NH3＝5N2+6H2O)中在175-300℃的温度间距内，在500ppm NO，500ppm NH3，5％H2O，10％O2，余量N2；GHSV＝80000h-1的测试条件下测试。测试结果总结在图8中，显示了样品在毡基质上的显著性能优势。
实施例5：LNT性能
通过在400cpsi的1″×3″的堇青石整料基质上涂覆5.5g/in3的催化活性组分和在400cpsi的1″×2″的波纹状毡基质上涂覆8.25g/in3的催化活性组分，然后干燥和煅烧来制备LNT(稀NOx捕集器)催化剂。催化活性组分在专有载体材料上含有120g/ft3的Pt和Pd。在200℃和250℃和GHSV＝40 000h-1的实验室LNT性能测试中测试催化剂。该测试由交替的稀(285秒持续时间)和浓(8秒持续时间)脉冲组成。稀脉冲中的进料气体组成由10％O2，5％CO2，5％H2O，200ppm NO，余量N2组成。浓脉冲中的进料气体组成由0.9％O2，5％CO2，5％H2O，2.48％CO，0.74％H2，1500ppm C3H6，余量N2组成。测试结果作为稀加浓循环中的平均NO转换率表示在图9中。可以看出，毡基质上的样品相对于堇青石基质上的类似物显示出性能优势。
实施例6：包含对比堇青石基质的DOC
用DOC组合物涂覆堇青石整料基质，以在5.66英寸直径×3英寸长的400cpsi基质上提供4.3g/in3的催化剂负载量。
实施例7：包含波纹状金属纤维毡基质的DOC
本发明金属纤维毡基质以4.3g/in3的相同的催化剂负载量在5.66英寸直径×3英寸长的400cpsi基质上涂覆DOC组合物。
实施例6：背压测试
对于400cpsi、5.66英寸直径×3英寸长的未涂覆的毡和市售堇青石蜂窝基质测量压降。然后测试实施例6和7的制品的背压性能。结果见图10。可以看出，与堇青石基质相比，未涂覆的毡基质具有更高的ΔP。然而，堇青石基质的涂层导致背压的显著增加，而涂覆的毡基质仅有轻微的增加。对于在涂覆的毡基质上涂覆的DOC产生的压降比在堇青石基质上的催化剂低约10％。这是因为堇青石基质上的洗涂层沉积在通道壁上，这使得通道更窄，而对于金属毡基质，洗涂层渗透高度多孔的壁，这不会减小通道的横截面。
Claims (26)
1.功能制品，包含：
金属纤维毡，金属纤维毡具有金属纤维束和空隙；和
功能组合物，包括设置在金属纤维上和空隙内的催化剂组合物、吸着剂组合物、或催化剂组合物和吸着剂组合物两者。
2.根据权利要求1的功能制品，其中功能组合物包括催化剂组合物。
3.根据权利要求1的功能制品，其中功能组合物包括吸着剂组合物。
4.根据权利要求1的功能制品，其中金属纤维毡是织造的。
5.根据权利要求1的功能制品，其中金属纤维毡是非织造的。
6.根据权利要求1-5中任一项的功能制品，其中金属纤维毡是平坦的。
7.根据权利要求1-5中任一项的功能制品，其中金属毡是波纹状的。
8.根据权利要求1-7中任一项的功能制品，其包含三维基体，三维基体包含多个金属纤维毡层。
9.根据权利要求8的功能制品，其中三维基体包含金属纤维毡的波纹层和金属纤维毡的平坦层。
10.根据权利要求8的功能制品，其中三维基体包含金属纤维毡的波纹层和金属箔的平坦层。
11.根据权利要求8的功能制品，其中三维基体包含金属箔的波纹层和金属纤维毡的平坦层。
12.根据权利要求10或11的功能制品，其中金属纤维毡包含功能组合物作为空隙内的涂层。
13.根据权利要求10或11的功能制品，其中金属箔包含功能组合物作为其上的涂层。
14.根据权利要求8至13中任一项的功能制品，还包含金属护套，金属护套在其内部具有三维基体。
15.根据权利要求1-14中任一项的功能制品，其中金属纤维毡包括不锈钢、镍、NiCr合金或FeCr合金。
16.根据权利要求1-14中任一项的功能制品，其中金属纤维毡包括FeCrAl合金。
17.根据权利要求1-16中任一项的功能制品，其中基于金属毡的总体积，金属纤维毡的空隙体积为约20％-约95％或约60％-约90％。
18.根据权利要求1-17中任一项的功能制品，其中功能组合物占涂覆功能组合物之前存在的金属纤维毡基质的原始空隙体积的约5％-约100％或约30％-约100％。
19.根据权利要求1-18中任一项的功能制品，其中金属纤维毡的平均厚度为约50μm-约12,000μm或约100μm-约500μm。
20.根据权利要求1-19中任一项的功能制品，其中金属纤维毡包含平均直径为约1μm-约250μm或约10μm-约100μm的金属纤维。
21.根据权利要求1-20中任一项的功能制品，其中功能组合物占金属毡加功能组合物的总重量的约2％-约80％或约20％-约60％。
22.根据权利要求1-21中任一项的功能制品，其中催化剂组合物包含铂族金属或贱金属。
23.根据权利要求1-22中任一项的功能制品，其中催化剂组合物包括DOC(柴油氧化催化剂)、LNT(稀NOx捕集器)、TWC(三效催化剂)、AMOx(氨氧化)催化剂、SCR(选择性催化还原)催化剂，或其任何组合。
24.一种废气处理系统，包括根据权利要求1-23中任一项的功能制品。
25.一种处理废气流的方法，包括使废气流通过根据权利要求1-23中任一项的功能制品。
26.一种系统，包括根据权利要求1-23中任一项的功能制品，用于从室内空气中除去有害或有毒物质、用于处理来自固定工业方法的排放物、或用于催化化学反应方法。
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