CN110095802B - 一种模拟研究放射性固体废物处置过程中氢气产生的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明属于放射性废物处理技术领域，涉及一种模拟研究放射性固体废物处置过程中氢气产生的方法。所述的方法是在模拟高密度聚乙烯高整体容器的模拟容器中，用模拟放射性固体废物的模拟样品，开展如下步骤的研究：(1)将所述的模拟样品加入所述的模拟容器中；(2)对所述的模拟容器进行辐照至所需剂量；(3)测出所述的模拟容器内气体的压力并对气体气氛进行分析，得出不同处置时间段的氢气平均释放速率和气体组分比例。利用本发明的方法，能够模拟研究放射性固体废物处置过程中氢气的产生，为高密度聚乙烯高整体容器处置的理论计算提供输入，从而以模拟研究结果为依据，避免可燃气体在高密度聚乙烯高整体容器处置环境中浓度过高引起爆炸。

Description

一种模拟研究放射性固体废物处置过程中氢气产生的方法
技术领域
本发明属于放射性废物处理技术领域，涉及一种模拟研究放射性固体废物处置过程中氢气产生的方法。
背景技术
高密度聚乙烯高整体容器(HDPE-HIC，简称HIC)由高密度聚乙烯材料滚塑加工而成，具有很高的化学稳定性、热稳定性、耐生物降解性以及耐辐照性能。在核电厂中HIC用于装填放射性湿固体废物，如废树脂。HIC装填放射性湿固体废物后，首先送至核电厂固体废物暂存库暂存，最终送至处置场处置。在暂存及处置过程中，HIC内装填的废树脂及其吸附水受自身所携带放射性核素的辐照分解产生氢气等气体。
HIC在核电厂固体废物暂存库内暂存期间，由于固体废物暂存库设有通风系统，能够及时将HIC装填废物暂存期间释放的氢气等气体带出，不会因可燃气体聚集产生爆炸风险，也不会因气体积聚气压升高而影响HIC性能。但在固体废物处置期间，处置场内的处置单元格内没有通风系统，HIC处置方案能否确保HIC释放气体不影响HIC的安全处置，需要通过试验和理论计算手段验证HIC释氢对安全处置的影响。
因此，有必要开展如下相关研究：HIC桶内装填的固体废物分解产生的氢气等气体能否顺利扩散至处置场外部环境中，从而避免可燃气体在HIC处置环境中聚集至浓度过高引起爆炸风险，避免气体积聚致使HIC内部气压升高影响HIC性能。这就要求在HIC安全处置之前，通过试验手段验证HIC释氢对安全处置的影响，需要一种可研究高密度聚乙烯高整体容器处置过程中氢气产生的装置和方法，为理论计算手段验证HIC释氢对安全处置的影响提供基础和依据。
发明内容
本发明的目的是提供一种模拟研究放射性固体废物处置过程中氢气产生的方法，以能够在用模拟容器模拟高密度聚乙烯高整体容器，在用模拟样品模拟放射性固体废物的情况下，模拟研究放射性固体废物处置过程中氢气的产生，为高密度聚乙烯高整体容器处置的理论计算提供输入，从而以模拟研究结果为依据，避免可燃气体在高密度聚乙烯高整体容器处置环境中浓度过高引起爆炸。
为实现此目的，在基础的实施方案中，本发明提供一种模拟研究放射性固体废物处置过程中氢气产生的方法，所述的方法是在模拟高密度聚乙烯高整体容器的模拟容器中，用模拟放射性固体废物的模拟样品，开展如下步骤的研究：
(1)将所述的模拟样品加入所述的模拟容器中；
(2)对所述的模拟容器进行辐照至所需剂量；
(3)将所述模拟容器与气压表和分析测量仪器相连接，测出所述的模拟容器内气体的压力并对气体气氛进行分析，得出不同处置时间段的氢气平均释放速率和气体组分比例。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种模拟研究放射性固体废物处置过程中氢气产生的方法，其中所述的模拟样品是模拟放射性废树脂的同型号未使用树脂。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种模拟研究放射性固体废物处置过程中氢气产生的方法，其中步骤(1)中，所述的未使用树脂在加入所述的模拟容器前经过预处理和预处理后的脱游离水处理。
未使用的树脂常含有少量的低聚合物和一些无机杂质，因此在开展模拟研究之前需对树脂进行预处理。对于强酸或弱碱类未使用树脂，一般按酸—水—碱—水的处理顺序进行冲洗；对于弱酸或强碱类未使用树脂，一般按碱—水—酸—水的处理顺序进行冲洗。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种模拟研究放射性固体废物处置过程中氢气产生的方法，其中所述的模拟容器包括罐体、罐体钢管、第一1/2VCR接头、第二1/2VCR接头、波纹管、波纹管金属密封阀、卡套接头、卡套螺母、罐体螺母，
所述的罐体在其顶部端面外侧焊接垂直于端面的所述的罐体钢管；
所述的罐体钢管可向所述的罐体中通入所述的模拟样品，并通过其上部外侧卡套的所述的第一1/2VCR接头与所述的第二1/2VCR接头连接；
所述的波纹管的外侧自上而下卡套所述的波纹管金属密封阀与所述的卡套接头，所述的卡套接头可通过其外侧的所述的卡套螺母进一步固定，所述的卡套接头插入其下方的所述的第二1/2VCR接头；
所述的第一1/2VCR接头与所述的第二1/2VCR接头在连接处的外侧通过所述的罐体螺母进一步固定。
在一种更加优选的实施方案中，本发明提供一种模拟研究放射性固体废物处置过程中氢气产生的方法，其中所述的波纹管金属密封阀采用波纹管加阀门阀杆双重防泄露的设计。
在一种更加优选的实施方案中，本发明提供一种模拟研究放射性固体废物处置过程中氢气产生的方法，其中所述的模拟容器还包括第三1/2VCR接头，其卡套在所述的波纹管的外侧，所述的波纹管金属密封阀的上端，用于与压力表的1/2VCR接头或气体测量导管的1/2VCR接头相连接。
在一种更加优选的实施方案中，本发明提供一种模拟研究放射性固体废物处置过程中氢气产生的方法，其中所述的模拟容器还包括设置在所述的第一1/2VCR接头与所述的第二1/2VCR接头的连接处的密封垫片。
在一种更加优选的实施方案中，本发明提供一种模拟研究放射性固体废物处置过程中氢气产生的方法，其中所述的密封垫片为金属垫片。
在一种更加优选的实施方案中，本发明提供一种模拟研究放射性固体废物处置过程中氢气产生的方法，其中所述的罐体的顶部端面为不锈钢板，通过焊接与所述的罐体的下端部分相连接。
在一种更加优选的实施方案中，本发明提供一种模拟研究放射性固体废物处置过程中氢气产生的方法，其中所述的模拟容器还包括设置在所述的罐体顶部端面外侧的吊环，用于吊装所述的模拟容器。
本发明的有益效果在于，利用本发明的模拟研究放射性固体废物处置过程中氢气产生的方法，能够在用模拟容器模拟高密度聚乙烯高整体容器，在用模拟样品模拟放射性固体废物的情况下，模拟研究放射性固体废物处置过程中氢气的产生，为高密度聚乙烯高整体容器处置的理论计算提供输入，从而以模拟研究结果为依据，避免可燃气体在高密度聚乙烯高整体容器处置环境中浓度过高引起爆炸。
本发明所提供的方法，相比在真实的处置过程中观察和测量HIC内氢气的产生，有以下优点：
(1)可在试验条件下，对模拟容器内树脂采用辐照加速试验，相比真实的处置过程，能在较快的可接受的时间尺度内获得HIC桶内废树脂在处置不同阶段的气体释放速率，气体成分及组成。
(2)辐照加速试验可精确的模拟HIC及其内树脂在真实的处置过程中所受的累积剂量，试验可控性强；辐照加速试验设施具有多重辐射防护体系和严格操作规程，相比真实的处置条件，试验人员不会受到辐照剂量的影响，试验安全性高。
此外，本发明所使用的模拟容器具有如下优点：
(1)罐体密封阀为全金属的波纹管金属密封阀，波纹管密封的设计，完全消除了普通阀门阀杆填料密封老化快易泄露的缺点，双重的密封设计(波纹管+填料)若波纹管失效，阀杆填料也会避免外泄漏，这不但符合国际密封标准，也减少了维修保养次数及维修费用。
(2)波纹管金属密封阀采用卡套连接。卡套接头处，通过接合，将两个独立的传输媒介连接起来。当卡套接头在波纹管上插入接头体后，旋紧卡套螺母时，卡套接头前端外侧与接头体锥面贴合，内刃均匀地咬入无缝钢管，形成有效的刚性密封。卡套接头具有连接牢靠、耐压能力高、耐温性，密封性和反复性好、安装检修方便、工作安全可靠等特点，且波纹管金属密封阀为全金属构造，可在辐照和加热试验条件下保持良好的密封性能。
(3)波纹管金属密封阀两端设计并加工两个1/2VCR(真空连接径向密封)接头，一端可与罐体上部进料口处的1/2VCR接头相连，另一端可与压力表的1/2VCR接头或气体测量导管的1/2VCR接头相连。该VCR接头是面密封接头的一种，密封元件采用金属垫片。通过内、外螺纹互锁来压迫金属垫片，使垫片产生一定的变形，从而达到密封的效果。VCR接头洁净度高(组件经过电抛光及清洗等工艺处理)、密封性好，特别适用于要求无泄漏的超高纯净系统、超高真空系统及高压系统。因为采用了金属密封元件，VCR接头具有耐高温和耐辐照的特点。VCR接头便于安装，具有最小拆卸间隙，可以反复拆装(拆卸后重新安装需要更换新金属垫片)。
(4)罐体采用304不锈钢无缝钢管制作，两边端盖可使用5mm厚度304不锈钢板与罐体焊接。相比法兰连接，整体焊接可靠，强度高，密封性好；而法兰连接属于动态连接，连接繁琐，可靠性差，密封性也相对较差。罐体顶部连接的罐体钢管只留有一10mm左右的进料口，并在罐体钢管另一端焊接一1/2VCR接头，与波纹管金属密封阀一端的1/2VCR接头连接，可实现罐体密封。该罐体设计紧凑，波纹管金属密封阀与罐体主体通过VCR接头相连接，连接简单、可靠性高、易于实现密封、便于捡漏，罐体小巧轻便，便于运输和开展试验。
附图说明
图1为示例性的本发明的模拟研究放射性固体废物处置过程中氢气产生的方法的流程图(图中的辐照容器即模拟容器)。
图2为实施图1所示流程的本发明的方法的示例性的模拟高密度聚乙烯高整体容器的模拟容器的立体结构图。
图3为图2的侧视图。
图4为图2沿A-A线的剖视图(A-A线通过模拟容器的轴线)。
图5为示例性的本发明的模拟容器的罐体1、卡套接头7、VCR接头配合图。
图6为示例性的本发明的模拟容器的使用流程图。
具体实施方式
以下结合附图对本发明的具体实施方式作出进一步的说明。
实施本发明的方法的示例性的模拟高密度聚乙烯高整体容器的模拟容器如图2-5所示，包括罐体1、罐体钢管2、第一1/2VCR接头3、第二1/2VCR接头4、波纹管5、波纹管金属密封阀6、卡套接头7、卡套螺母8、罐体螺母9、金属垫片10、吊环11、第三1/2VCR接头(图中未示出)。
罐体1在其顶部端面外侧焊接垂直于端面的罐体钢管2。端面为不锈钢板，通过焊接与罐体1的下端部分相连接。端面外侧设置吊环11，通过吊环11可将装有模拟废树脂(为未使用的同型号的树脂)且密封连接好的模拟容器安置在辐照厂房内开展辐照试验或放置在烘箱内进行加热试验。
罐体钢管2可向罐体1中通入模拟废树脂，并通过其上部外侧卡套的第一1/2VCR接头3与第二1/2VCR接头4连接。通过第一1/2VCR接头3的反复拆卸，可将波纹管5从模拟容器上部拆卸下，将模拟容器内模拟废树脂取出分析。
波纹管5的外侧自上而下卡套波纹管金属密封阀6与卡套接头7，波纹管金属密封阀6采用波纹管加阀门阀杆双重防泄露的设计。卡套接头7可通过其外侧的卡套螺母8进一步固定，卡套接头7插入其下方的第二1/2VCR接头4。
第一1/2VCR接头3与第二1/2VCR接头4在连接处设置金属垫片10，在连接处的外侧通过罐体螺母9进一步固定。
第三1/2VCR接头卡套在波纹管5的外侧，波纹管金属密封阀6的上端，用于与压力表的1/2VCR接头或气体测量导管的1/2VCR接头相连接。
上述示例性的模拟容器的使用流程如图6所示。在组装好所述的模拟容器后，先后经密封检漏和装入试验样品进行辐照和/或热试验，或经密封检漏后直接进行辐照和/或热试验。辐照和/或热试验结束后对模拟容器进行压力测试，并取样进行样品分析与气体分析。
利用上述示例性的模拟容器开展本发明的示例性的模拟研究的流程如图1所示，具体包括如下步骤。
(1)源项确定与分析。确定模拟研究处置时间上限(半衰期最长的放射性核素的10倍半衰期)，并划分处置时间点，模拟计算得出划分的不同处置时间点的累积辐照剂量。如某核电HIC拟处置废树脂内主要放射性核素信息见表1，可以得到，模拟处置时间上限300年，划分的处置时间点及达到相应处置时间内的累积辐照剂量上限值见表2。
表1废树脂核素成分及半衰期
Figure BDA0001565418570000061
Figure BDA0001565418570000071
表2处置时间点的划分及不同处置时间年限对应的预估树脂吸收剂量(预估累积辐照剂量上限)估算值
Figure BDA0001565418570000072
(2)模拟容器设计加工，对加工好的模拟容器进行密封性检测。
(3)树脂准备，采用HIC所处置相同型号的洁净树脂，按GB 5476-2013对树脂进行预处理，随后可采用压滤、离心过滤或沥水装置去除经过预处理树脂中的游离水。
(4)将预处理后不含游离水的树脂装入经密封性检测合格的模拟容器中，树脂装填量为模拟容器容积的60％，并将模拟容器密封。
(5)将装有树脂的模拟容器编号后运至辐照厂房，按预定计划辐照至相应的累积剂量。
(6)取出模拟容器，将模拟容器与气压表和分析测量仪器相连接，测出模拟容器内气体的压力并对气体气氛进行分析，得出不同处置时间段的氢气平均释放速率和气体组分比例。
显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若对本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其同等技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。上述实施例或实施方式只是对本发明的举例说明，本发明也可以以其它的特定方式或其它的特定形式实施，而不偏离本发明的要旨或本质特征。因此，描述的实施方式从任何方面来看均应视为说明性而非限定性的。本发明的范围应由附加的权利要求说明，任何与权利要求的意图和范围等效的变化也应包含在本发明的范围内。

Claims (10)

1.一种模拟研究放射性固体废物处置过程中氢气产生的方法，其特征在于，所述的方法是在模拟高密度聚乙烯高整体容器的模拟容器中，用模拟放射性固体废物的模拟样品，开展如下步骤的研究：
(1)将所述的模拟样品加入所述的模拟容器中；
(2)对所述的模拟容器进行辐照至所需剂量；
(3)测出所述的模拟容器内气体的压力并对气体气氛进行分析，得出不同处置时间段的氢气平均释放速率和气体组分比例。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：所述的模拟样品是模拟放射性废树脂的同型号未使用树脂。
3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于：步骤(1)中，所述的未使用树脂在加入所述的模拟容器前经过预处理和预处理后的脱游离水处理。
4.根据权利要求1-3中任意一项所述的方法，其特征在于：所述的模拟容器包括罐体、罐体钢管、第一1/2VCR接头、第二1/2VCR接头、波纹管、波纹管金属密封阀、卡套接头、卡套螺母、罐体螺母，
所述的罐体在其顶部端面外侧焊接垂直于端面的所述的罐体钢管；
所述的罐体钢管可向所述的罐体中通入所述的模拟样品，并通过其上部外侧卡套的所述的第一1/2VCR接头与所述的第二1/2VCR接头连接；
所述的波纹管的外侧自上而下卡套所述的波纹管金属密封阀与所述的卡套接头，所述的卡套接头可通过其外侧的所述的卡套螺母进一步固定，所述的卡套接头插入其下方的所述的第二1/2VCR接头；
所述的第一1/2VCR接头与所述的第二1/2VCR接头在连接处的外侧通过所述的罐体螺母进一步固定。
5.根据权利要求4所述的方法，其特征在于：所述的波纹管金属密封阀采用波纹管加阀门阀杆双重防泄露的设计。
6.根据权利要求4所述的方法，其特征在于：所述的模拟容器还包括第三1/2VCR接头，其卡套在所述的波纹管的外侧，所述的波纹管金属密封阀的上端，用于与压力表的1/2VCR接头或气体测量导管的1/2VCR接头相连接。
7.根据权利要求4所述的方法，其特征在于：所述的模拟容器还包括设置在所述的第一1/2VCR接头与所述的第二1/2VCR接头的连接处的密封垫片。
8.根据权利要求7所述的方法，其特征在于：所述的密封垫片为金属垫片。
9.根据权利要求4所述的方法，其特征在于：所述的罐体的顶部端面为不锈钢板，通过焊接与所述的罐体的下端部分相连接。
10.根据权利要求4所述的方法，其特征在于：所述的模拟容器还包括设置在所述的罐体顶部端面外侧的吊环，用于吊装所述的模拟容器。
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