CN110082297B - 二维层状材料异质结堆叠序列的检测方法及光谱测量系统 - Google Patents

Abstract

本发明实施例提供一种二维层状材料异质结堆叠序列的检测方法及光谱测量系统，该方法包括：采集待检测异质结中单层层状材料区域和异质结区域在不同转动角度下分别对应的二次谐波光谱；提取二次谐波光谱中的单层层状材料区域和异质结区域在不同转动角度下分别对应的二次谐波信号峰值；根据二次谐波信号峰值获取第一极坐标分布图和第二极坐标分布图；比对第一极坐标分布图与第二极坐标分布图中二次谐波信号强度的大小，获得异质结的堆叠序列检测结果。本发明实施例通过利用层状材料堆叠为中心对称结构时，二次谐波信号为零的特点，采用光学手段作为探针，降低了对异质结样品的要求，无需将样品转移到目载网上，检测方法简便，实现快速无损检验。

Description

二维层状材料异质结堆叠序列的检测方法及光谱测量系统

技术领域

本发明实施例涉及材料技术领域，更具体地，涉及一种二维层状材料异质结堆叠序列的检测方法及光谱测量系统。

背景技术

二维层状材料的制备方法包括化学气相沉积和机械剥离两种，通常机械剥离出的样品尺寸在几个微米左右，而化学气相沉积的方法可以合成尺寸在百微米级的样品。人们通过转移的方法将两种单层层状材料堆叠在一起，然而由于材料的晶轴取向无法用肉眼分辨，导致组成的异质结的堆叠序列是较为随机的。因此，为了确定异质结堆叠序列，现有技术中通常采用高清分辨的透射电镜来检测完成。然而这种方法对于样品要求高，且需要将样品转移在目载网上，工艺比较复杂。

发明内容

为了解决上述问题，本发明实施例提供一种克服上述问题或者至少部分地解决上述问题的二维层状材料异质结堆叠序列的检测方法及光谱测量系统。

根据本发明实施例的第一方面，提供一种二维层状材料异质结堆叠序列的检测方法，该方法包括：采集待检测异质结中单层层状材料区域和异质结区域在不同转动角度下分别对应的二次谐波光谱；提取二次谐波光谱中的单层层状材料区域和异质结区域在不同转动角度下分别对应的二次谐波信号峰值；根据二次谐波信号峰值获取第一极坐标分布图和第二极坐标分布图；其中，第一极坐标分布图用于表示不同转动角度对应的单层层状材料区域的二次谐波信号强度，第二极坐标分布图用于表示不同转动角度对应的异质结区域的二次谐波信号强度；比对第一极坐标分布图与第二极坐标分布图中二次谐波信号强度的大小，获得异质结的堆叠序列检测结果。

根据本发明实施例第二方面，提供了一种用于第一方面提供的二维层状材料异质结堆叠序列的检测方法的光谱测量系统，该系统包括：激发光路、显微镜、样品台和光谱采集系统；激发光路用于激发飞秒级脉冲激光；样品台用于承载待检测异质结的样品，并通过旋转以使样品位于不同的转动角度；显微镜用于将脉冲激光聚焦至样品，并对样品成像；光谱采集系统用于采集样品在不同的转动角度下的二次谐波光谱。

本发明实施例提供的二维层状材料异质结堆叠序列的检测方法及光谱测量系统，通过提取单层层状材料和异质结区域在不同转动角度下的二次谐波信号峰值，基于二次谐波信号峰值获取第一极坐标分布图和第二极坐标分布图，最后比对第一极坐标分布图与第二极坐标分布图中二次谐波信号强度的大小，利用层状材料堆叠为中心对称结构时，二次谐波信号为零的特点，获得异质结的堆叠序列检测结果，相比于现有技术中采用高清分辨的透射电镜的方式，通过采用光学手段作为探针，降低了对异质结样品的要求，无需将样品转移到目载网上，检测方法简便，实现快速无损检验。

附图说明

为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍。显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些图获得其他的附图。

图1为本发明实施例提供的二维层状材料异质结堆叠序列的检测方法的流程示意图；

图2为本发明实施例提供的用于二维层状材料异质结堆叠序列的检测方法的光谱测量系统的结构示意图；

图3为本发明实施例提供的30度堆叠角度的WS₂/WSe₂异质结测量样品的显微镜下的光学示意图；

图4为本发明实施例提供的在样品台固定角度为0度下单层层状材料 WS₂的二次谐波光谱示意图；

图5为本发明实施例提供的在样品台固定角度为0度下单层层状材料 WSe₂的二次谐波光谱示意图；

图6为本发明实施例提供的不同转动角度对应的单层材料WSe₂的二次谐波信号峰值的示意图；

图7为本发明实施例提供的0度堆叠异质结的极坐标分布图；其中，(a) 为单层材料WS₂的极坐标分布图，(b)为单层材料WSe₂的极坐标分布图， (c)为WS₂/WSe₂异质结的极坐标分布图；

图8为本发明实施例提供的0度AA堆叠异质结的极坐标分布图；

图9为本发明实施例提供的30度堆叠异质结的极坐标分布图；

图10为本发明实施例提供的60度AB堆叠异质结的极坐标分布图；

图中，10、激发光路；11：飞秒激光器；12：第一格兰棱镜；13：第一光阑；14：第一反射镜；20：显微镜；21：物镜；22：第二反射镜；30：样品台；40：光谱采集系统；41：分束镜；42：第二光阑；43：第二格兰棱镜； 44：滤波片；45：透镜；46：光谱仪。

具体实施方式

为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。

随着二维层状材料优异的光电性能受到越来越多的关注，人们对于将这种纳米级超薄材料应用于集成化的光电器件方面的需求越来越高。而单一层状材料的光电性质受到其本身电子结构的限制，人们倾向于人为的选择将不同的二维层状材料组合成异质结来满足不同的光电响应等方面的需求。因此，二维层状材料异质结成为了当今材料科学的研究热点。

二维层状材料异质结保持着纳米级超薄的厚度且兼具不同层状材料优异的光电性能，例如高光学吸收系数，电子迁移率高，荧光量子产率高等特点，成为应用于超小尺寸光电器件非常有潜力的候选材料。二维层状材料异质结的堆叠序列如AA或者AB堆叠会影响层间激子的产生、荧光寿命和异质结谷电子学器件中产生不同的光学行为，因此确定异质结的堆叠序列对于其以后的光学性质调控有着非常重要的指导作用。为了确定异质结堆叠序列，本发明实施例提供一种二维层状材料异质结堆叠序列的检测方法，参见图1，该方法包括但不限于如下步骤：

步骤101、采集待检测异质结中单层层状材料区域和异质结区域在不同转动角度下分别对应的二次谐波光谱。

其中，待检测异质结中包括两种区域：单层层状材料区域和异质结区域。而由于异质结是由两种材料堆叠形成，因此单层层状材料区域可进一步包括第一种单层层状材料的区域和第二种单层层状材料的区域。例如图3所示，以30度构建的WS₂/WSe₂异质结为例，包括：WS₂单层层状材料区域、WSe₂单层层状材料区域和WS₂/WSe₂异质结区域。

转动角度是指异质结所处的水平旋转角度，例如可从0度到180度之间，每隔10度作为一个转动角度，测量异质结处于每个转动角度中的单层材料区域所对应的二次谐波光谱以及异质结区域所对应的二次谐波光谱。以 WS₂/WSe₂异质结为例，采集WS₂单层层状材料区域对应的二次谐波光谱、 WSe₂单层层状材料区域对应的二次谐波光谱和WS₂/WSe₂异质结区域对应的二次谐波光谱。如图4所示，为WS₂单层层状材料区域在转动角度为0度时的二次谐波光谱，如图5所示，为WSe₂单层层状材料区域在转动角度为0 度时的二次谐波光谱。图4和图5中，横坐标表示波长范围，纵坐标表示二次谐波信号强度。

基于上述步骤，可获得单层层状材料区域在不同转动角度下对应的二次谐波光谱以及异质结区域在不同转动角度下对应的二次谐波光谱。例如图6 所示，为WSe₂单层层状材料区域在不同转动角度下(0至180度，每隔15 度进行一次采集)对应的二次谐波光谱。图6中，横坐标表示波长范围，纵坐标表示二次谐波信号强度。

步骤102、提取二次谐波光谱中的单层层状材料区域和异质结区域在不同转动角度下分别对应的二次谐波信号峰值。

具体地，在步骤101中能够获得对应于不同转动角度下单层层状材料区域对应的二次谐波光谱以及异质结区域对应的二次谐波光谱。因此，针对每一个转动角度，可以在该转动角度对应的单层层状材料区域的二次谐波光谱中提取对应的二次谐波信号峰值；同样地，针对每一个转动角度，可以在该转动角度对应的异质结区域的二次谐波光谱中提取对应的二次谐波信号峰值。

步骤103、根据二次谐波信号峰值获取第一极坐标分布图和第二极坐标分布图；其中，第一极坐标分布图用于表示不同转动角度对应的单层层状材料区域的二次谐波信号强度，第二极坐标分布图用于表示不同转动角度对应的异质结区域的二次谐波信号强度。

其中，第一极坐标分布图和第二极坐标分布图均是在极坐标系中创建的，极坐标系(polar coordinates)是指在平面内由极点、极轴和极径组成的坐标系。极坐标图是在平面上取定一点O，称为极点。从O出发引一条射线Ox，称为极轴。再取定一个单位长度，通常规定角度取逆时针方向为正。这样，平面上任一点P的位置就可以用线段OP的长度ρ以及从Ox到OP的角度θ来确定，有序数对(ρ，θ)就称为P点的极坐标，记为P(ρ，θ)；ρ称为P 点的极径，θ称为P点的极角。

基于此，第一极坐标分布图中每个点的极径即为单层层状材料区域的二次谐波信号强度，每个点的极角为二次谐波信号强度所对应的转动角度。第二极坐标分布图中每个点的极径即为异质结区域的二次谐波信号强度，极角为二次谐波信号强度所对应的转动角度。

例如，参见图7，为本发明实施例提供的0度堆叠的异质结二次谐波峰值强度与角度相关在极坐标下的分布图。如图7所示，极坐标外0到360表示转动角度，纵坐标为二次谐波强度。其中，(a)为WS₂单层层状材料区域对应的第一极坐标分布图，(b)为WSe₂单层层状材料区域对应的第一极坐标分布图，(c)为WS₂/WSe₂异质结区域对应的第二极坐标分布图。

步骤104、比对第一极坐标分布图与第二极坐标分布图中二次谐波信号强度的大小，获得异质结的堆叠序列检测结果。

具体地，在步骤103中获得了第一极坐标分布图和第二极坐标分布图之后，由于第一极坐标分布图反映的是单层层状材料区域的二次谐波强度，第二极坐标分布图反映的是异质结区域的二次谐波信号强度；因此，通过比对第一极坐标分布图与第二极坐标分布图中二次谐波信号强度的大小，即可比对单层层状材料区域的二次谐波强度与异质结区域的二次谐波信号强度之间的大小关系，其中具体可比对两个极坐标分布图中的二次谐波信号的峰值之间的大小关系。由于不同堆叠序列的单层层状材料区域的二次谐波强度与异质结区域的二次谐波信号强度之间的大小关系是不一样的(单层层状材料堆叠为中心对称结构时，二次谐波信号为零)，因此可以通过比对确定待检测异质结的堆叠序列的检测结果。

本发明实施例提供的二维层状材料异质结堆叠序列的检测方法，通过提取单层层状材料和异质结区域在不同转动角度下的二次谐波信号峰值，基于二次谐波信号峰值获取第一极坐标分布图和第二极坐标分布图，最后比对第一极坐标分布图与第二极坐标分布图中二次谐波信号强度的大小，利用层状材料堆叠为中心对称结构时，二次谐波信号为零的特点，获得异质结的堆叠序列检测结果，相比于现有技术中采用高清分辨的透射电镜的方式，通过采用光学手段作为探针，降低了对异质结样品的要求，无需将样品转移到目载网上，检测方法简便，实现快速无损检验。

基于上述实施例的内容，作为一种可选实施例，提供一种采集待检测异质结中单层层状材料区域和异质结区域在不同转动角度下分别对应的二次谐波光谱的方法，包括但不限于如下步骤：

步骤1011、将待检测异质结的样品放置于样品台上，并将脉冲激光垂直聚焦于样品。

其中，将一个可调角度的样品台通过六角螺丝固定在三维电动平移台上。通过显微镜确定待测样品位置(以WS₂/WSe₂异质结为例)，并通过碳胶将样品固定在样品台转轴中心位置附近。脉冲激光可为飞秒级800nm波长的激光，可通过显微镜将脉冲激光聚焦到样品上，并通过调节反射镜和显微镜的准焦螺旋使得激光垂直聚焦在样品上。

步骤1012、旋转样品台以使样品位于不同的转动角度，并采集每个转动角度下单层层状材料区域和异质结区域分别对应的二次谐波光谱。

具体地，可首先将样品台刻度固定0度，用光学显微镜拍下样品的初始位置相片，记为0度。将激光斑点分别移动到WS₂单层层状材料区域、WSe₂单层层状材料区域和WS₂/WSe₂异质结区域，可分别记为a、b、c三个位置点，利用光谱仪采集样品的二次谐波光谱。获得0度的二次谐波光谱后，可转动样品台刻度15度，并肉眼观察样品移动的大致方向，将样品在显微镜中的5 倍物镜下观察，移动电动平移台找到初始测量位置，再次测量a、b、c三个位置的二次谐波光谱。以15度为一个间隔测试二次谐波光谱，测到180度为止。从而获得了多个不同的转动角度所对应的二次谐波光谱。

基于上述实施例的内容，作为一种可选实施例，堆叠序列检测结果包括 AA堆叠序列和AB堆叠序列；相应地，提供一种比对第一极坐标分布图与第二极坐标分布图中二次谐波信号强度的大小，获得异质结的堆叠序列检测结果的方法，包括但不限于如下步骤：

若第一极坐标分布图中的单层层状材料区域的二次谐波信号强度不大于第二极坐标分布图中的单层层状材料区域的二次谐波信号强度，则堆叠序列的检测结果为AA堆叠序列；否则，堆叠序列的检测结果为AB堆叠序列。

其中，由于二次谐波信号在非中心对称结构中信号不为零，在中心对称结构中信号为零。所以对于异质结而言，AA堆叠序列为非中心对称结构，异质结区域强度应高于单层层状材料区域；而AB堆叠序列为中心对称结构，异质结区域二次谐波信号强度基本为零，单层层状材料区域的二次谐波信号强度大于异质结区域的二次谐波信号强度。

基于上述实施例的内容，作为一种可选实施例，单层层状材料区域包括第一单层层状材料区域和第二单层层状材料区域；第一极坐标分布图包括第一单层层状材料区域对应的第三极坐标分布图以及第二单层层状材料区域对应的第四极坐标分布图；相应地，单层层状材料区域的二次谐波信号强度为第三极坐标分布图中第一单层层状材料区域的二次谐波信号强度与第四极坐标分布图中第二单层层状材料区域的二次谐波信号强度之和。

例如，参见图7，由于异质结区域二次谐波强度为WS₂单层层状材料和 WSe₂单层层状材料之和，可以确定此异质结堆叠序列为AA堆叠。参见图8，异质结区域的二次谐波信号强度大于单层层状材料区域之和，可判定该异质结为AA堆叠序列。参见图10，异质结区域信号强度远小于单层层状材料区域，可判定异质结堆叠序列为AB堆叠序列。

基于上述实施例的内容，作为一种可选实施例，比对第一极坐标分布图和第二极坐标分布图，获得异质结的堆叠序列检测结果的方法中，还提供一种获取异质结的堆叠角度的方法，包括但不限于如下步骤：

根据第三极坐标分布图获取第一单层层状材料区域的第一晶轴方向，以及根据第四极坐标分布图获取第二单层层状材料区域的第二晶轴方向；根据第一晶轴方向与第二晶轴方向之间的夹角获取异质结的堆叠角度。

具体地，利用二次谐波六瓣花瓣型分布的夹角确定单层材料组成异质结的堆叠角度。参见图7，WS₂单层层状材料区域、WSe₂单层层状材料区域和异质结区域晶轴方向均沿着29度左右，说明异质结的夹角为0度或者60度。进一步从图7中纵坐标强度可以看出，由于异质结区域二次谐波强度为单层 WS₂和WSe₂之和，可以确定此异质结堆叠序列为AA堆叠，堆叠夹角为0 度。参见图8，WS₂单层层状材料区域的第一晶轴方向和WSe₂单层层状材料区域的第二晶轴方向均沿着27度，则堆叠夹角为0度。参见图9，WS₂单层层状材料区域的第一晶轴方向和WSe₂单层层状材料区域的第二晶轴方向分别沿着0度和30度，且异质结区域强度等于两个单层区域强度，可判定该异质结堆叠角度为30度。参见图10，WS₂单层层状材料区域的第一晶轴方向和WSe₂单层层状材料区域的第二晶轴方向分别沿着0度和60度，因此，堆叠角度为60度。

基于上述实施例的内容，作为一种可选实施例，提供一种根据二次谐波信号峰值获取第一极坐标分布图和第二极坐标分布图的方法，包括但不限于如下步骤：

将对应于不同转动角度的单层层状材料区域的二次谐波信号峰值绘制于极坐标图中，获得第一数据点；对第一数据点进行拟合，获得第一极坐标分布图；其中，第一极坐标分布图中沿晶轴方向的二次谐波信号强度的值为单层层状材料区域的二次谐波信号强度的最大值；以及，将对应于不同转动角度的异质结区域的二次谐波信号峰值绘制于极坐标图中，获得第二数据点；对第二数据点进行拟合，获得第二极坐标分布图；其中，第二极坐标分布图中沿晶轴方向的二次谐波信号强度的值为异质结的二次谐波信号强度的最大值。

基于上述实施例的内容，作为一种可选实施例，通过如下方式分别对第一数据点和第二数据点进行拟合：

I＝I₀cos²3θ (1)

式中，I为采集到的样品的二次谐波信号强度，I₀为脉冲激光沿着材料晶轴方向采集到的二次谐波信号强度的最大值，θ为入射的脉冲激光与材料晶轴方向的夹角。

具体地，参见图7，通过提取WS₂单层层状材料区域、WSe₂单层层状材料区域和异质结区域的二次谐波峰值强度，将峰值强度和角度的分布图画在极坐标系下。图内的实心圆形、实心三角形和空心方形分别代表WS₂单层层状材料区域、WSe₂单层层状材料区域和异质结区域的二次谐波峰值强度的数据点，实线表示通过公式I＝I₀cos²3θ。得到的拟合分布图。其中沿着材料晶轴方向为二次谐波信号强度的最大值。图8至图10均是按照类似的方式绘制的在此不再赘述。

其中，针对第一数据点和第二数据点的拟合均采用上述公式(1)。应当说明的是，在对第一数据点拟合时，I为采集到的样品的单层层状材料区域的二次谐波信号强度，I₀为脉冲激光沿着单层层状材料区域的晶轴方向采集到的二次谐波信号强度的最大值，θ为入射的脉冲激光与单层层状材料区域的晶轴方向的夹角。而对第二数据点进行拟合时，I为采集到的样品的异质结区域的二次谐波信号强度，I₀为脉冲激光沿着异质结区域的晶轴方向采集到的二次谐波信号强度的最大值，θ为入射的脉冲激光与异质结区域的晶轴方向的夹角。

综上，本发明实施例提供了一种利用角度分辨二次谐波光谱分析确定二维层状材料异质结堆叠序列的方法，该方法中利用层状材料堆叠为中心对称结构时，二次谐波信号为零的特点，分别采集组成异质结的单层层状材料区域与异质结区域的角度分辨二次谐波光谱，通过极坐标下花瓣型信号的夹角确定异质结堆叠夹角。利用特定角度下异质结区域与单层材料信号的强度对比，确定异质结具体堆叠序列。该方法采用光学手段作为探针，可以实现对材料晶轴取向和异质结堆叠角度序列的快速无损检测。

参见图2，本发明实施例还提供一种用于上述实施例提供的二维层状材料异质结堆叠序列的检测方法的光谱测量系统，该系统包括：激发光路10、显微镜20、样品台30和光谱采集系统40；激发光路10用于激发飞秒级脉冲激光；样品台30用于承载待检测异质结的样品，并通过旋转以使样品位于不同的转动角度；显微镜20用于将脉冲激光聚焦至样品，并对样品成像；光谱采集系统40用于采集样品在不同的转动角度下的二次谐波光谱。

具体地，激发光路10，用于通过调整反射镜角度将脉冲的激发光经过显微镜20的物镜21准直聚焦在样品的区域。可转动的样品台30，用于固定样品位置，并且完成样品精确角度的转动。显微镜20，用于通过调整物镜21 放大倍数及准焦螺旋将激光移动到待检测的样品区域。光谱采集系统40，用于采集单层样品区域与异质结区域的二次谐波信号。

另外，还可设置一个二次谐波光谱极坐标数据处理模块，用于计算单层及异质结样品在不同角度下测到二次谐波信号的峰值，并绘制在极坐标下用于推测异质结的堆叠序列。换言之，该模块可以用来执行上述实施例提供的二维层状材料异质结堆叠序列的检测方法。

本发明实施例提供的光谱测量系统，利用激发光路、显微镜及光谱采集系统可以从衬底上确定待测单层层状材料和异质结区域，实现微区二次谐波光谱的测量；利用激发光路、可转动样品台和光谱采集光路，实现了角度分辨的层状材料异质结二次谐波光谱的测量，进而确定异质结堆叠序列。

基于上述实施例的内容，作为一种可选实施例，激发光路10包括：沿光路依次排列的飞秒激光器11、第一格兰棱镜12、第一光阑13和第一反射镜14；飞秒激光器11用于激发飞秒级脉冲激光；第一格兰棱镜12用于将脉冲激光转化为偏振光束；第一光阑13用于控制脉冲激光的大小和形状；第一反射镜14用于将脉冲激光引入至显微镜20。

具体地，飞秒激光器11，用于激发样品区域二次谐波信号的飞秒级脉冲激光。其中，光源的波长可以为800nm附近，使得倍频信号在400nm左右，与样品在可见光范围内吸收峰位置对应。第一格兰棱镜12，用于将飞秒级脉冲光变成更为严格的偏振光束。第一光阑13，用于控制激发光光斑的大小和形状，优选将激发光光斑控制为圆形光斑，且准直入射。第一反射镜14，用于将激发光引入至显微镜20中。相应地，显微镜20，用于通过调整第二反射镜22和物镜21将激发光聚焦在样品区域，并对样品成像。样品台30，用于转动带有刻度的样品台30，每隔15度测试样品区域的二次谐波光谱，以实现角分辨二次谐波光谱的测量。

基于上述实施例的内容，作为一种可选实施例，光谱采集系统40包括：沿光路依次排列的分束镜41、第二光阑42、第二格兰棱镜43、滤波片44、透镜45和光谱仪46；分束镜41用于通过样品中激发出的二次谐波信号；第二光阑42用于选定采集二次谐波信号的位置和形状；第二格兰棱镜43用于将二次谐波信号转化为偏振光束；滤波片44用于滤除二次谐波信号中的脉冲激光的信号；光谱仪46用于测量二次谐波信号，获得二次谐波光谱。

具体地，光谱仪46，用于采集上述样品的二次谐波信号光谱。分束镜41，用于通过样品中激发出的二次谐波信号，经过第二光阑42选定采集信号的具体位置和形状。第二格兰棱镜43，用于将激发出来的二次谐波信号变成严格意义上的偏振光，用于后续利用公式I＝I₀cos²3θ(即用于拟合的公式(1)) 确定激发光与二次谐波信号的偏振角度，进而绘制样品角度分辨二次谐波光谱。滤波片44，用于滤除采集的二次谐波下信号中可能出现的激发光的信号干扰。透镜45，用于将采集到的二次谐波信号聚焦在光谱仪46采集的小孔中。本发明实施例提供的测量系统利用激发光路10、显微镜20及光谱采集系统40可以实现微区层状材料二次谐波光谱测量。

其中，激发光和采集到的二次谐波信号都需要是偏振光。因此，需要在入射光聚焦在样品前和光谱仪46的光纤采集口前各放置格兰棱镜以保证激发光和采集的二次谐波信号都是偏振光。通过选择光谱仪46的光栅刻度，使得光谱仪46的采谱范围与激发光的倍频信号的波长对应。

最后应说明的是：以上实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的精神和范围。

Claims (10)

1.一种二维层状材料异质结堆叠序列的检测方法，其特征在于，包括：

采集待检测异质结中单层层状材料区域和异质结区域在不同转动角度下分别对应的二次谐波光谱；

提取所述二次谐波光谱中的所述单层层状材料区域和所述异质结区域在不同转动角度下分别对应的二次谐波信号峰值；

根据所述二次谐波信号峰值获取第一极坐标分布图和第二极坐标分布图；其中，所述第一极坐标分布图用于表示不同转动角度对应的所述单层层状材料区域的二次谐波信号强度，所述第二极坐标分布图用于表示不同转动角度对应的所述异质结区域的二次谐波信号强度；

比对所述第一极坐标分布图与所述第二极坐标分布图中二次谐波信号强度的大小，获得所述异质结的堆叠序列检测结果。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述采集待检测异质结中单层层状材料区域和异质结区域在不同转动角度下分别对应的二次谐波光谱，包括：

将所述待检测异质结的样品放置于样品台上，并将脉冲激光垂直聚焦于所述样品；

旋转所述样品台以使所述样品位于不同的转动角度，并采集每个所述转动角度下所述单层层状材料区域和所述异质结区域分别对应的二次谐波光谱。

3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述堆叠序列检测结果包括AA堆叠序列和AB堆叠序列；

相应地，所述比对所述第一极坐标分布图与所述第二极坐标分布图中二次谐波信号强度的大小，获得所述异质结的堆叠序列检测结果，包括：

若所述第一极坐标分布图中的所述单层层状材料区域的二次谐波信号强度不大于所述第二极坐标分布图中的所述单层层状材料区域的二次谐波信号强度，则所述堆叠序列的检测结果为AA堆叠序列；否则，所述堆叠序列的检测结果为AB堆叠序列。

4.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，所述单层层状材料区域包括第一单层层状材料区域和第二单层层状材料区域；所述第一极坐标分布图包括所述第一单层层状材料区域对应的第三极坐标分布图以及所述第二单层层状材料区域对应的第四极坐标分布图；

相应地，所述单层层状材料区域的二次谐波信号强度为所述第三极坐标分布图中所述第一单层层状材料区域的二次谐波信号强度与所述第四极坐标分布图中所述第二单层层状材料区域的二次谐波信号强度之和。

5.根据权利要求4所述的方法，其特征在于，所述比对所述第一极坐标分布图和所述第二极坐标分布图，获得所述异质结的堆叠序列检测结果，还包括：

根据所述第三极坐标分布图获取所述第一单层层状材料区域的第一晶轴方向，以及根据所述第四极坐标分布图获取所述第二单层层状材料区域的第二晶轴方向；

根据所述第一晶轴方向与所述第二晶轴方向之间的夹角获取所述异质结的堆叠角度。

6.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，所述根据所述二次谐波信号峰值获取第一极坐标分布图和第二极坐标分布图，包括：

将对应于不同转动角度的所述单层层状材料区域的二次谐波信号峰值绘制于极坐标图中，获得第一数据点；对所述第一数据点进行拟合，获得所述第一极坐标分布图；其中，所述第一极坐标分布图中沿晶轴方向的二次谐波信号强度的值为所述单层层状材料区域的二次谐波信号强度的最大值；以及，将对应于不同转动角度的所述异质结区域的二次谐波信号峰值绘制于极坐标图中，获得第二数据点；对所述第二数据点进行拟合，获得所述第二极坐标分布图；其中，所述第二极坐标分布图中沿晶轴方向的二次谐波信号强度的值为所述异质结的二次谐波信号强度的最大值。

7.根据权利要求6所述的方法，其特征在于，通过如下方式分别对所述第一数据点和所述第二数据点进行拟合：

I＝I₀cos²3θ

式中，I为采集到的样品的二次谐波信号强度，I₀为脉冲激光沿着材料晶轴方向采集到的二次谐波信号强度的最大值，θ为入射的脉冲激光与材料晶轴方向的夹角。

8.一种用于权利要求1-7任一项所述的二维层状材料异质结堆叠序列的检测方法的光谱测量系统，其特征在于，包括：激发光路、显微镜、样品台和光谱采集系统；

所述激发光路用于激发飞秒级脉冲激光；

所述样品台用于承载待检测异质结的样品，并通过旋转以使所述样品位于不同的转动角度；

所述显微镜用于将所述脉冲激光聚焦至所述样品，并对所述样品成像；

所述光谱采集系统用于采集所述样品在不同的转动角度下的二次谐波光谱。

9.根据权利要求8所述的系统，其特征在于，所述激发光路包括：沿光路依次排列的飞秒激光器、第一格兰棱镜、第一光阑和第一反射镜；

所述飞秒激光器用于激发所述飞秒级脉冲激光；

所述第一格兰棱镜用于将所述脉冲激光转化为偏振光束；

所述第一光阑用于控制所述脉冲激光的大小和形状；

所述第一反射镜用于将所述脉冲激光引入至所述显微镜。

10.根据权利要求8所述的系统，其特征在于，所述光谱采集系统包括：沿光路依次排列的分束镜、第二光阑、第二格兰棱镜、滤波片、透镜和光谱仪；

所述分束镜用于通过所述样品中激发出的二次谐波信号；

所述第二光阑用于选定采集所述二次谐波信号的位置和形状；

所述第二格兰棱镜用于将所述二次谐波信号转化为偏振光束；

所述滤波片用于滤除所述二次谐波信号中的所述脉冲激光的信号；

所述光谱仪用于测量所述二次谐波信号，获得所述二次谐波光谱。

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