CN109999862A - 一种以羟基磷灰石为载体的催化剂、制备方法及应用 - Google Patents
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Abstract
本发明提供的一种以羟基磷灰石为载体的催化剂、制备方法及应用,该催化剂是以羟基磷灰石HAP为载体,以铑Rh和铁Fe为活性组分负载于羟基磷灰石HAP上组成,记为Rh‑Fe/HAP催化剂,其中,Rh的负载质量分数为0.1%~5%,铁的负载质量分数为0.1%~5%;本发明采用的低温等离子体可以产生大量的活化自由基促使反应进行,双金属催化剂可以利用双金属的协同作用以提高催化活性并可以降低催化剂成本,本工艺实现了将二者结合,更进一步提高N2O的分解效率,是一种高效的N2O分解工艺。
Description
技术领域
本发明属于催化反应工艺领域,是一种以羟基磷灰石为载体的催化剂、制备方法及应用
背景技术
低温等离子体协同催化技术是一项新兴的技术,它结合了低温等离子体技术和多种催化技术的优点,在大气污染物脱除领域有着广阔的应用前景。目前已有将该技术应用于脱除VOCs、NOx、SO2等污染物,但是,目前的低温等离子体协同催化技术,采用的是以单金属为活性成分制备的催化剂,导致成本高过。
发明内容
本发明的目的在于提供一种以羟基磷灰石为载体的催化剂、制备方法及应用,将低温等离子体和双金属催化剂进行结合以脱除N2O尚属首次,用以解决现有技术中的不足。
为了达到上述目的,本发明采用的技术方案是:
本发明提供的一种以羟基磷灰石为载体的催化剂,该催化剂是以羟基磷灰石HAP为载体,以Rh和Fe为活性组分负载于羟基磷灰石HAP上组成,记为Rh-Fe/HAP催化剂,其中,Rh的负载质量分数为0.1%~5%,Fe的负载质量分数为0.1%~5%。
一种以羟基磷灰石为载体的催化剂的制备方法,包括以下步骤:
步骤1,向羟基磷灰石载体中依次滴加三氯化铑水溶液、硝酸铁水溶液和水,之后放置直至活性组分充分吸附在载体表面,进而得到体系;其中,三氯化铑水溶液的浓度为0.004~0.4mol/L,硝酸铁水溶液的浓度为0.004~0.4mol/L;
步骤2,将步骤1得到的体系进行干燥,得到粉末;
步骤3,将步骤2中得到的粉末进行焙烧,得到Rh-Fe/HAP催化剂,其中,Rh的负载质量分数为0.1%~5%,Fe的负载质量分数为0.1%~5%。
优选地,步骤1中,三氯化铑水溶液的浓度为0.024mol/L;硝酸铁水溶液的浓度为0.02mol/L。
一种以羟基磷灰石为载体的催化剂的应用,将所述的一种以羟基磷灰石为载体的催化剂和低温等离子体结合进行N2O的催化分解反应。
优选地,利用石英棉将Rh-Fe/HAP催化剂进行包裹,并固定在刚玉管等离子体反应器中,向刚玉管等离子体反应器内通入体积分数为10%的N2O-He混合气,进行N2O的介质阻挡放电等离子体协同催化分解反应;其中,N2O-He混合气的流速为0.005~5m/s,反应温度为50~600℃;放电间隙为1~500mm,放电功率为0.1~80000W。
优选地,Rh-Fe/HAP催化剂固定在刚玉管等离子体反应器内的放电区域。
优选地,Rh-Fe/HAP催化剂固定在刚玉管等离子体反应器的出气口一端且靠近放电区域。
与现有技术相比,本发明的有益效果是:
本发明提供的一种以羟基磷灰石为载体的催化剂及制备方法,采用羟基磷灰石HAP为载体,以铑Rh和铁Fe为活性组分负载于羟基磷灰石HAP上组成,该铑铁双催化剂中铑和铁双金属的存在形成了协同作用,具有比其单金属更好的催化活性。且铁的价格较低,可以有效的减少贵金属铑的用量降低催化剂成本。
本发明提供的一种以羟基磷灰石为载体的催化剂的应用,低温等离子体可以产生大量的活化自由基促使反应进行,双金属催化剂可以利用双金属的协同作用以提高催化活性并可以降低催化剂成本,本工艺实现了将二者结合,更进一步提高N2O的分解效率,是一种高效的N2O分解工艺。
附图说明
图1是本发明涉及的等离子体反应器示意图;
图2是本发明涉及的催化剂的固定位置示意图;
图3是本发明涉及的催化剂的另一种固定位置示意图
其中,1、刚玉管等离子体反应器2、高压放电电极3、管式炉4、温控仪5、高压电源6、石英棉7、Rh-Fe/HAP催化剂。
具体实施方式
下面结合附图,对本发明进一步详细说明。
本发明提供的一种以羟基磷灰石为载体的催化剂,该催化剂是以羟基磷灰石HAP为载体,以铑Rh和铁Fe为活性组分负载于羟基磷灰石HAP上组成,记为Rh-Fe/HAP催化剂;
其中,Rh的负载质量分数为0.1%~5%,铁的负载质量分数为0.1%~5%。
一种以羟基磷灰石为载体的催化剂的制备方法,包括以下步骤:
步骤1,向羟基磷灰石载体中依次滴加三氯化铑水溶液、硝酸铁水溶液和水,之后放置24小时使活性组分充分吸附在载体表面;其中,三氯化铑水溶液的浓度为0.004~0.4mol/L,硝酸铁水溶液的浓度为0.004~0.4mol/L;
其中,三氯化铑水溶液的浓度为0.024mol/L时最优,硝酸铁水溶液的浓度为0.02mol/L时最优。
步骤2,在真空干燥箱中200℃以下的条件下进行干燥,得到的粉末;
步骤3,在马弗炉中400℃以上的条件下焙烧1h以上,得到Rh-Fe/HAP催化剂。
如图1至图3所示,一种以羟基磷灰石为载体的催化剂的应用,将Rh-Fe/HAP催化剂和低温等离子体结合进行N2O的催化分解反应;具体地:
利用石英棉将Rh-Fe/HAP催化剂进行包裹以起到固定催化剂的作用,并将其固定在刚玉管等离子体反应器1中,向刚玉管等离子体反应器1内通入N2O-He混合气,进行N2O的介质阻挡放电等离子体协同催化分解反应;其中,N2O-He混合气的流速为0.005~5m/s,反应温度为50~600℃;放电间隙为1~500mm,放电功率为0.1~80000W。
刚玉管等离子体反应器1为内径5~2000mm的管状结构,刚玉管等离子体反应器内放置有高压放电电极2,高压放电电极2为直径2~1800mm的铜电极,放电电压峰峰值为0~50kV,放电频率为5~50kHz。
同时,刚玉管等离子体反应器1置于管式炉3中,管式炉3连接有温控仪4,用于控制刚玉管等离子体反应器1的反应温度。
刚玉管等离子体反应器1的高压放电电极2连接有高压电源5。
同时,刚玉管等离子体反应器1的进气口连接N2O-He混合气管路,刚玉管等离子体反应器的出气口连接色谱分析器。
Rh-Fe/HAP催化剂固定在刚玉管等离子体反应器内的放电区域或固定在放电区域的后面,固定在放电区域可以使等离子体和催化剂结合更为紧密。
实施例1
一种以羟基磷灰石为载体的催化剂的制备方法,包括以下步骤:
步骤1,分别称取0.98g的羟基磷灰石载体、5ml浓度为0.004mol/L的三氯化铑水溶液、5ml浓度为0.4mol/L的硝酸铁水溶液和30ml水;
步骤2,向称取所得的羟基磷灰石载体中依次滴加三氯化铑水溶液、硝酸铁水溶液和水,之后放置24小时;
步骤3,在真空干燥箱中70℃的条件下进行干燥,得到的粉末,在115℃条件下进一步干燥3h;
步骤4,在马弗炉中500℃的条件下焙烧4h,得到Rh-Fe/HAP催化剂。
利用石英棉将Rh-Fe/HAP催化剂进行包裹,并固定在刚玉管等离子体反应器中,向刚玉管等离子体反应器内通入体积分数为10%的N2O-He混合气,进行N2O的介质阻挡放电等离子体协同催化分解反应;其中,N2O-He混合气的流速为30mL/min,反应温度为200℃;放电间隙为4mm,放电功率为6W;N2O的分解率为95%。
实施例2
一种以羟基磷灰石为载体的催化剂的制备方法,包括以下步骤:
步骤1,分别称取0.98g的羟基磷灰石载体、5ml浓度为0.4mol/L的三氯化铑水溶液、5ml浓度为0.004mol/L的硝酸铁水溶液和30ml水;
步骤2,向称取所得的羟基磷灰石载体中依次滴加三氯化铑水溶液、硝酸铁水溶液和水,之后放置24小时;
步骤3,在真空干燥箱中70℃的条件下进行干燥,得到的粉末,在115℃条件下进一步干燥3h;
步骤4,在马弗炉中500℃的条件下焙烧4h,得到Rh-Fe/HAP催化剂。
利用石英棉将Rh-Fe/HAP催化剂进行包裹,并固定在刚玉管等离子体反应器中,向刚玉管等离子体反应器内通入体积分数为10%的N2O-He混合气,进行N2O的介质阻挡放电等离子体协同催化分解反应;其中,N2O-He混合气的流速为30mL/min,反应温度为200℃;放电间隙为4mm,放电功率为6W;N2O的分解率为94%。
实施例3
一种以羟基磷灰石为载体的催化剂的制备方法,包括以下步骤:
步骤1,分别称取0.98g的羟基磷灰石载体、5ml浓度为0.024mol/L的三氯化铑水溶液、5ml浓度为0.02mol/L的硝酸铁水溶液和30ml水;
步骤2,向称取所得的羟基磷灰石载体中依次滴加三氯化铑水溶液、硝酸铁水溶液和水,之后放置24小时;
步骤3,在真空干燥箱中70℃的条件下进行干燥,得到的粉末,在115℃条件下进一步干燥3h;
步骤4,在马弗炉中500℃的条件下焙烧4h,得到Rh-Fe/HAP催化剂。
利用石英棉将Rh-Fe/HAP催化剂进行包裹,并固定在刚玉管等离子体反应器中,向刚玉管等离子体反应器内通入体积分数为10%的N2O-He混合气,进行N2O的介质阻挡放电等离子体协同催化分解反应;其中,N2O-He混合气的流速为30mL/min,反应温度为200℃;放电间隙为4mm,放电功率为6W;N2O的分解率为95%。
Claims (7)
1.一种以羟基磷灰石为载体的催化剂,其特征在于,该催化剂是以羟基磷灰石HAP为载体,以Rh和Fe为活性组分负载于羟基磷灰石HAP上组成,记为Rh-Fe/HAP催化剂,其中,Rh的负载质量分数为0.1%~5%,Fe的负载质量分数为0.1%~5%。
2.一种以羟基磷灰石为载体的催化剂的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
步骤1,向羟基磷灰石载体中依次滴加三氯化铑水溶液、硝酸铁水溶液和水,之后放置直至活性组分充分吸附在载体表面,进而得到体系;其中,三氯化铑水溶液的浓度为0.004~0.4mol/L,硝酸铁水溶液的浓度为0.004~0.4mol/L;
步骤2,将步骤1得到的体系进行干燥,得到粉末;
步骤3,将步骤2中得到的粉末进行焙烧,得到Rh-Fe/HAP催化剂,其中,Rh的负载质量分数为0.1%~5%,Fe的负载质量分数为0.1%~5%。
3.根据权利要求2所述的一种以羟基磷灰石为载体的催化剂的制备方法,其特征在于,步骤1中,三氯化铑水溶液的浓度为0.024mol/L;硝酸铁水溶液的浓度为0.02mol/L。
4.一种以羟基磷灰石为载体的催化剂的应用,其特征在于,将权利要求1所述的一种以羟基磷灰石为载体的催化剂和低温等离子体结合进行N2O的催化分解反应。
5.根据权利要求4所述的一种以羟基磷灰石为载体的催化剂的应用,其特征在于,利用石英棉(6)将Rh-Fe/HAP催化剂进行包裹,并固定在刚玉管等离子体反应器(1)中,向刚玉管等离子体反应器(1)内通入体积分数为10%的N2O-He混合气,进行N2O的介质阻挡放电等离子体协同催化分解反应;其中,N2O-He混合气的流速为0.005~5m/s,反应温度为50~600℃;放电间隙为1~500mm,放电功率为0.1~80000W。
6.根据权利要求5所述的一种以羟基磷灰石为载体的催化剂的应用,其特征在于,Rh-Fe/HAP催化剂(7)固定在刚玉管等离子体反应器(1)内的放电区域。
7.根据权利要求5所述的一种以羟基磷灰石为载体的催化剂的应用,其特征在于,Rh-Fe/HAP催化剂(7)固定在刚玉管等离子体反应器(1)的出气口一端且靠近放电区域。
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
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PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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RJ01 | Rejection of invention patent application after publication | ||
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Application publication date: 20190712 |