CN109935884A - 锂电池单电芯及其锂电池 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及锂电池领域，其包括一种锂电池单电芯及其锂电池，其包括正极结构、负极结构以及设置在正极结构与负极结构之间的隔膜层、在正极结构、负极结构及隔膜层中的电解液，其中，正极结构包括正极集流体及形成于正极集流体之上的正极层，所述正极层包括至少一层MOx柱状晶体。通过对锂电池单电芯及其电池正极结构的改进，及设置与其匹配的负极、隔膜及电解液，可以提高锂电池单电芯及其锂电池的能量密度，还可提高锂电池的安全性，循环性能。
Description
【技术领域】
本发明涉及锂电池领域，特别涉及一种锂电池单电芯及其锂电池。
【背景技术】
锂电池是消费电子产品、电动车、储能设施、可穿戴电池、和军工国防装备最有前景的清洁能源解决方案。典型的锂电池单电芯主要由正极、负极、电解液和隔膜组成，正极一般为锂嵌入式的化合物为锂与过渡金属的复合氧化物(LixMO2)，其理论容量较低基本都在300mA/g以下，负极材料主要是石墨碳材料，但其较低的理论比容量(372mA/g)，较差的倍率性能制约了其在下一代锂电池中的应用，隔膜常用PE等聚烯烃类的有机隔膜，这类隔膜的熔点较低，热稳定性较差，电池在受到内部或外部刺激使电池温度升高时，有机隔膜会发生收缩或融化，导致电池短路，又由于电解液的存在使电池燃烧会爆炸。为解决以上问题有必要对电池的正负极材料，隔膜，电解液等全电池的要素进行优化，从而提高锂电池的能量密度，安全性，循环性能。
【发明内容】
为克服现有锂电池性能不佳的问题，本发明提供了一种锂电池单电芯及其锂电池。
本发明解决技术问题的技术方案是提供一技术方案：一种锂电池单电芯，其包括正极结构、负极结构以及设置在正极结构与负极结构之间的隔膜层、在正极结构、负极结构及隔膜层中的电解液，其中，正极结构包括正极集流体及形成于正极集流体之上的正极层，所述正极层包括至少一层MOx柱状晶体，其中，MOx柱状晶体的材质包括含V、Mo、Mn、Ni、Fe、Co、Cr、Ti或Bi中一种或几种组合的金属氧化物或含锂金属氧化物。
优选地，所述正极层的厚度为1-130μm。
优选地，所述隔膜层的厚度为1-50μm，所述隔膜层包括隔膜基层及涂覆形成在所述隔膜基层之上的陶瓷层。
优选地，所述陶瓷层的厚度为0.1-5μm；所述陶瓷层包括尺寸为10-100nm的陶瓷颗粒。
优选地，在所述正极结构、负极结构及所述隔膜层中的电解液包含有机溶剂、锂盐及功能型添加剂。
优选地，所述功能型添加剂包括成膜添加剂、阻燃添加剂、防过充添加剂、控制电解液中酸和水含量的添加剂、浸润性添加剂、高电压添加剂及高低温添加剂中任一种或几种的组合。
优选地，所述负极结构包括负极集流体及形成在负极集流体之上的锂硅碳复合负极层。
优选地，所述锂硅碳复合负极层的厚度为0.1-20μm。
本发明解决技术问题的技术方案是提供又一技术方案：一种锂电池，其包括多个如上所述锂电池单电芯。
优选地，多个锂电池单电芯之间以串联或并联方式连接，并进行封装得到所述锂电池。
与现有技术相比，本发明所提供的锂电池单电芯及其锂电池具有如下的有益效果：
在本发明中提供锂电池单电芯及其锂电池，其包括直接在正极集流体之上的正极层，所述正极层包括至少一层MOx柱状晶体，其中MOx柱状晶体包括含V、Mo、Mn、Ni、Fe、Co、Cr、Ti或Bi中一种或几种组合的金属氧化物或含锂金属氧化物。通过直接在正极集流体上形成具有至少一层MOx柱状晶体的正极层，其所形成的完整的柱状晶体可以为锂离子在充放电的过程中提供畅通的扩散和迁移通道，以提高具有该正极结构的锂电池单电芯及其锂电池的能量密度。
所述正极结构与所述负极结构之间设置有隔膜层，且电解液浸润正极结构、负极结构及隔膜。加入的隔膜层可防止负极层形成的锂枝晶对锂电池性能造成影响，从而提高锂电池的寿命以及安全性。
所述在正极结构、负极结构及隔膜层中的电解液包含有机溶剂、锂盐及功能型添加剂。所述功能型添加剂成膜添加剂、阻燃添加剂、防过充添加剂、控制电解液中酸和水含量的添加剂、浸润性添加剂、高电压添加剂及高低温添加剂。电解液中加入了功能型添加剂，可显著提高电池的性能，如电池容量、倍率性能、循环性能、正极结构、负极结构匹配性能以及安全性能等。
在本发明中，所述锂电池单电芯及锂电池可进一步采用直接在负极集流体之上形成的锂硅碳复合负极层，其厚度为0.1-20μm。采用锂硅碳复合负极层可进一步提高锂电池的能量密度，从而获得高能锂电池电芯及其锂电池。
本发明所提供的锂电池中包括多个锂电池单电芯，且多个锂电池单电芯之间可以串联或并联的方式连接。多种可行的连接关系，可拓展所述锂电池的适用范围。
【附图说明】
图1是本发明第一实施例所提供的锂电池单电芯的层结构示意图。
图2是图1中所示正极结构的层结构示意图。
图3是图2中所示正极结构的另一变形实施例的层结构示意图。
图4A是本发明第一实施例所提供的隔膜层其中一具体实施方式的层结构示意图。
图4B是本发明第一实施例所提供的隔膜层另一具体实施方式的层结构示意图。
图5是图1中所示的锂电池单电芯的一些实施方式的层结构示意图。
图6是本发明第二实施例所提供的锂电池的结构示意图。
图7是图6中所示当多个锂电池单电芯之间为串联时的电性连接结构示意图。
图8A是图6中所示当多个锂电池单电芯之间叠合状态的结构示意图。
图8B是图8A中所示沿I-I方向的剖面结构示意图。
【具体实施方式】
为了使本发明的目的，技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施实例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
请参阅图1，本发明的第一实施例提供一种锂电池单电芯10，其包括正极结构11、负极结构12以及设置在正极结构11与负极结构12之间的隔膜层13，以及在正极结构11、负极结构12及隔膜层中的电解液14。其中，所述正极结构11包括正极集流体111及形成于正极集流体111之上的正极层112；所述负极结构12包括负极集流体121及形成于所述负极集流体121之上的负极层122。
在本发明一些具体的实施方式中，所述正极集流体111可为铝箔、或其他在电池体系中稳定且高导电性的金属薄膜，所述正极集流体111厚度为0.1-25μm。进一步地，所述正极集流体111的厚度还可为0.1μm、0.5μm、1μm、3μm、5μm、6μm、7μm、9μm、10μm、13μm、17μm、20μm、21μm、23μm或25μm。在本发明中上述针对所述正极集流体111的厚度的数据仅作为实例，不作为本发明的限定。
所述正极层112包括至少一层MOx柱状晶体,所述MOx柱状晶体的材质包括含V、Mo、Mn、Ni、Fe、Co、Cr、Ti或Bi中一种或几种组合的金属氧化物或含锂金属氧化物。
具体地，MOx柱状晶体可为V2O5柱状晶体、V6O13柱状晶体、MnO2柱状晶体、Mo2O3柱状晶体或Co1.5V0.5O3柱状晶体等。
在本发明中，在所述正极集流体111之上形成正极层112可通过先化学合成MOx柱状晶体，再通过涂布的方式涂覆于正极集流体111之上，涂布的方式有喷涂，转移涂布，狭缝涂布，浸泡提拉涂布等方式，再辅以热处理或红外，UV等方式干燥成膜。
在本发明另外的一些实施例中，所述正极层112也可以通过真空镀膜的方式如真空蒸发，磁控溅射，离子镀等方式均匀的沉积在正极集流体111上。
在本发明一些具体的实施方式中，所述负极集流体121可为铜箔，或其他在此体系中电化学稳定/电导率高的金属。
具体地，在本发明中，所述正极层112的厚度为1-130μm，具体地，所述正极层112的厚度为：1μm、1.6μm、2μm、5μm、7μm、13μm、29μm、31μm、40μm、61μm、78μm、89μm、93μm、100μm、119μm、124μm或130μm。
在本发明中，所述负极层122的厚度为0.1-100μm。所述负极层的厚度可具体为0.1μm、0.6μm、1μm、3μm、5μm、12μm、14μm、19μm、30μm、39μm、50μm、60μm、70μm、78μm、86μm、90μm、97μm或100μm。
在本发明中，在所述负极集流体121之上形成的负极层122可为锂金属负极、碳基负极、锂硅碳复合负极等中的任一种。
其中，当所述负极层122为锂硅碳复合负极时，为了使所述正极层112与所述负极层122相匹配，以获得最大的利用率。所述负极层122的厚度为进一步为0.1-20μm，所述负极层122的厚度具体为0.1μm、0.5μm、1μm、3μm、5μm、9μm、11μm、13μm、16μm、19μm或20μm。
所述负极层122可通过采用前驱体涂布的方式得到，具体的有喷涂，转移涂布，狭缝涂布，浸泡提拉涂布等方式，再辅以热处理或红外，UV等方式干燥成膜。
在本发明另外的一些实施例中，也可以通过真空镀膜的方式制备得到如真空蒸发，磁控溅射，离子镀等方式均匀的沉积在负极集流体121上。
请参阅图2，单层所述MOx柱状晶体呈规律排布，可为锂离子提供稳定的传输通道，并且可以可逆的插入锂，且所述正极材料112可具有较高的比容量密度。
具体地，相邻设置的所述MOx柱状晶体之间为致密排布。当MOx柱状晶体之间的间隙趋向于零时，则在同样面积的范围内可设置的所述MOx柱状晶体的数量越多，则可进一步提高由其所制备获得的正极结构的比容量密度。
本发明此处及以下所述MOx柱状晶体的尺寸是指沿所述正极结构厚度方向的尺寸大小。所述MOx柱状晶体的尺寸为1-5μm。
在本发明一些具体的实施例中，所述MOx柱状晶体的尺寸具体为1μm、1.3μm、1.5μm、1.9μm、2.1μm、2.3μm、2.5μm、3μm、4.3μm、4.7μm或5μm。在本发明中，具有柱状结构的MOx柱状晶体可以为锂离子在充放电的过程中提供通畅的扩散和迁移通道，可以改善锂电池的倍率特性。
继续如图3中所示，当所述正极层112为多层MOx柱状晶体时，为了进一步为锂离子在充放电的过程中提供通畅的扩散和迁移通道，则多层MOx柱状晶体之间也为规则分布。
在本发明一些优选的实施例中，所述隔膜层13的厚度为1-50μm。具体地，所述隔膜层13的厚度为1μm、3μm、7μm、10μm、16μm、20μm、24μm、28μm、32μm、36μm、40μm、43μm或50μm。
具体地，如图4A所示，所述隔膜层13还可进一步包括隔膜基材131及形成于所述隔膜基材131之上的陶瓷层132。如图4B中所示，所述陶瓷层132可设置在所述隔膜基材131的相对设置的两个主表面上。在本发明另外的实施例子中，所述陶瓷层132还可为在所述隔膜基材131的任一表面或两个相对设置的主表面上叠加设置。
继续如图5中所示，在一些具体的实施方式中，所述陶瓷层132可设置在所述隔膜基材层131面向所述负极层122的一面上。
在本发明一些具体的实施例中，所述隔膜基材131的材质为聚乙烯(PE)膜、聚丙烯(PP)膜或(PP/PE/PP)，含氟聚合物类隔膜如聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚偏氟乙烯-六氟丙烯(P(VDF-HFP))、聚偏氟乙烯-三氟乙烯(P(VDF-TrFE))、纤维素类隔膜、聚酰亚胺(PI)类隔膜、聚酯(PET)类隔膜等。上述内容仅作为举例，不作为本发明的限定。
在本发明一些具体的实施例中，所述陶瓷层132还可包括陶瓷颗粒、粘结剂及表面改性剂，在本发明中，通过将陶瓷颗粒、粘结剂及表面改性剂混合以在隔膜基材131上形成所述陶瓷层132。
其中，所述陶瓷颗粒可为LiAlO2，Al2O3，MgO，TiO2，CaCO3，ZrO2，ZnO2，Li1+xAlxTi2-x(PO4)3(LATP)，Li7La3Zr2O12(LLZO)，La2/3-xLi3xTiO3(LLTO)，Li1+xAlxGe2-x(PO4)3(LAGP)，Li4-xGe1-xPxS4，Li2S-P2S5，Li2S-SiS2，Li2S-B2S3-P2S中的一种或多种的组合。所述陶瓷层132的厚度为0.1-5μm。具体地，所述陶瓷层132的厚度还可0.1-2μm。
具体地，形成所述陶瓷层132的所述陶瓷颗粒的尺寸为10-100nm。需要说明的是，此处所指的所述陶瓷颗粒的尺寸是指所述陶瓷颗粒的粒径。进一步地，所述陶瓷颗粒的尺寸可进一步为10nm、14nm、21nm、30nm、35nm、50nm、65nm、89nm或100nm中的任一种。
所述陶瓷层132还包括粘结剂及表面改性剂，其中粘结剂为聚偏氟乙烯(PVDF)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、丁苯橡胶(SBR)等；所述表面改性剂有聚芳酯，多巴胺等。
在本发明一些具体的实施例中，所述液态电解液可进一步包括有机溶剂、锂盐、功能型添加剂，溶剂为环状碳酸酯(碳酸丙烯酯(PC)、碳酸乙烯酯EC，1-4丁内酯；链状碳酸酯(碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸甲乙酯(EMC)、乙酸乙酯EA)，所述锂盐为四氟硼酸锂(LiBF4)、六氟磷酸锂(LiPF6)、高氯酸锂(LiClO4)和六氟砷酸锂(LiAsF6)，LiBF3Cl，LiN(SO2CF3)2，LiB(C2O4)2，LiBF2(C2O4)，LiC(SO2CF3)3，LiPF3(C2F5)3，LiCF3SO3等的一种或多种组合，其中锂盐的浓度为0.01～1.5mol/L。
进一步地，在所述液态电解质中功能性添加剂具体包括：成膜添加剂、阻燃添加剂、防过充添加剂、控制电解液中酸和水含量的添加剂、浸润性添加剂、高电压添加剂及高低温添加剂等中的任一种或几种的组合。
具体如下：
成膜添加剂包括SO2、CO2、CO、VC、ES、DMS、DES、TCE、VA、ANN、苯甲醚或其卤化衍生物、Li2CO3、Li2O等；
阻燃添加剂包括烷基膦酸酯类、膦腈类化合物、膦取代基的化合物以及膦-氮键化合物，CH2F-EC、CHF2、CHF3-CE，甲醇和六氯环三磷酸合成的卤代膦酸酯，三-(4-甲氧基苯基)磷酸酯(TMPP)、甲基苯基二一甲氧二乙基硅烷。
防过充添加剂包括BP，CHB，联苯，DDB，三咪唑钠、二甲基溴代苯，环已基苯、异丙苯、叔丁苯和叔戊苯；氟苯、二氟苯、三氟苯和氯苯；苯甲醚、氟代苯甲醚、二甲氧基苯和二乙氧基苯；邻苯二甲酸二丁酯；碳酸甲苯酯和碳酸二苯酯。
控制电解液中酸和水含量的添加剂包括碳化二亚胺化合物、乙醇胺、硫氰酸酯、异硫氰酸酯类。
浸润性添加剂包括三烷基磷酸酯和磷酸三丁酯、磷酸三辛酯、硅烷化合物浸润性添加剂。
高电压添加剂，哌啶和吡咯烷类盐，N-甲基,丙基哌啶双三氟甲磺酰亚胺盐(PP13TFSI)，噻吩(thiophene)、EDOT(ethylene dioxythiophene)、BP(biphenyl)。
高低温添加剂包括六甲基二硅胺烷(HMDS)，氟代链状醚(如C4F9OCH3)、(双乙二酸硼酸锂)LiBOB、丁磺酸内酯(BS)、硅氧烷(MPBMDS)。
请参阅图6，本发明的第二实施例进一步提供一种锂电池40，所述锂电池40包括多个如本发明第一实施例中所提供的锂电池单电芯10，多个锂电池单电芯10之间可以串联或并联方式连接。
继续如图7中所示，当三个锂电池单电芯10之间为串联时，第一所述锂电池单电芯10中负极集流体与第二所述锂电池单电芯10的正极集流体电性连接，而第二所述锂电池单电芯10的负极集流体与第三所述锂电池单电芯10的正极集流体，而第一所述锂电池单电芯10中正极集流体与第三所述锂电池单电芯10的负极集流体分别与外接电路连接。
请参阅图8A或图8B中所示，锂电池40包括多个叠合设置且并联连接的锂电池单电芯10，其具体锂电池单电芯10的叠合数量不受限制。所述锂电池单电芯10包括叠合设置的正极集流体41、正极层44、电解质层以及隔膜43、负极层45及负极集流体42。相邻设置的锂电池单电芯10通过共用一个正极集流体41或负极集流体42叠合在一起。如图8B中所示，锂电池单电芯10叠加处共用的集流体的两侧同为正极层44或同为负极层45。
结合图8A及图8B，每个正极集流体41之上和每个负极集流体42之上分别设有裸露且错位设置的正极集流体极耳411和负极集流体极耳421，所有正极集流体极耳411和所有负极集流体极耳421分别超声焊接在一起，在分别与所述锂电池40的外壳上的正极端子、负极端子电连接。
与现有技术相比，本发明所提供的锂电池单电芯及其锂电池具有如下的有益效果：
(1)在本发明中提供锂电池单电芯及其锂电池，其包括直接在正极集流体之上的正极层，所述正极层包括MOx柱状晶体，其中，MOx柱状晶体正极的材质包括含V、Mo、Mn、Ni、Fe、Co、Cr、Ti或Bi中一种或几种组合的金属氧化物或含锂金属氧化物。通过直接在正极集流体上形成具有MOx柱状晶体的正极层，其所形成的完整的MOx柱状晶体可以为锂离子在充放电的过程中提供畅通的扩散和迁移通道，以提高具有该正极结构的锂电池单电芯及其锂电池的能量密度。
所述正极结构与所述负极结构之间设置有隔膜层，且电解液浸润正极结构、负极结构及隔膜。加入的隔膜层可防止负极层形成的锂枝晶对锂电池性能造成影响，从而提高锂电池的寿命以及安全性。
(2)在本发明中，所述锂电池单电芯中包括的正极层的厚度为1-130μm，所述正极层进一步可包括单层或多层MOx柱状晶体，其中当所述正极层为单层MOx柱状晶体时，柱状晶体结构的结构完整度及结晶度较高，因此，其可为锂离子的迁移与传输提供有效的通道，还可以有效的抑制由于晶体缺陷造成的电池容量的衰减，从而提高锂电池的循环性能。
(3)进一步地，所述隔膜层的厚度为1-50μm，这样厚度的设置可保证锂枝晶刺穿之外，还可以保证锂离子透过性。
(4)在本发明中，所述隔膜层可进一步包括隔膜基层及涂覆形成在所述隔膜基层之上的陶瓷层，其中，陶瓷层的厚度为0.1-5μm，所述陶瓷层包括氧化锆、氧化铝中的任一种或其组合。陶瓷隔膜的设置可进一步提高所述锂电池单电芯的安全稳定性。利用陶瓷隔膜，可在保证足够的力学性能(包括穿刺强度、拉伸强度)的同时，可保证隔膜层的厚度尽可能小，从而可使锂电池单电芯的整体厚度可进一步减少。
(5)所述在正极结构、负极结构及隔膜层中的电解液包含有机溶剂、锂盐及功能型添加剂。所述功能型添加剂成膜添加剂、阻燃添加剂、防过充添加剂、控制电解液中酸和水含量的添加剂、浸润性添加剂、高电压添加剂及高低温添加剂中任一种或几种的组合。电解液中加入了功能型添加剂，可显著提高电池的性能，如电池容量、倍率性能、循环性能、正极结构、负极结构匹配性能以及安全性能等。
(6)在本发明中，所述锂电池单电芯及锂电池可进一步采用直接在负极集流体之上形成的锂硅碳复合负极层，则其厚度为0.1-20μm。采用锂硅碳复合负极层可进一步提高锂电池的能量密度，从而获得高能锂电池电芯及其锂电池。
(7)本发明所提供的锂电池中包括多个锂电池单电芯，且多个锂电池单电芯之间可以串联或并联的方式连接。多种可行的连接关系，可拓展所述锂电池的适用范围。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的原则之内所作的任何修改，等同替换和改进等均应包含本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种锂电池单电芯，其特征在于：其包括正极结构、负极结构、设置在正极结构与、负极结构之间的隔膜层、及在正极结构、负极结构与隔膜层中的电解液，其中，正极结构包括正极集流体及形成于正极集流体之上的正极层，所述正极层包括至少一层MOx柱状晶体，其中，所述MOx柱状晶体的材质包括含V、Mo、Mn、Ni、Fe、Co、Cr、Ti或Bi中一种或几种组合的金属氧化物或含锂金属氧化物。
2.如权利要求1中所述锂电池单电芯，其特征在于：所述正极层的厚度为1-130μm。
3.如权利要求1中所述锂电池单电芯，其特征在于：所述隔膜层的厚度为1-50μm，所述隔膜层包括隔膜基层及涂覆形成在所述隔膜基层之上的陶瓷层。
4.如权利要求3中所述锂电池单电芯，其特征在于：所述陶瓷层的厚度为0.1-5μm；所述陶瓷层包括尺寸为10-100nm的陶瓷颗粒。
5.如权利要求1中所述锂电池单电芯，其特征在于：在所述正极结构、负极结构及所述隔膜层中的电解液包含有机溶剂、锂盐及功能型添加剂。
6.如权利要求5中所述锂电池单电芯，其特征在于：所述功能型添加剂包括成膜添加剂、阻燃添加剂、防过充添加剂、控制电解液中酸和水含量的添加剂、浸润性添加剂、高电压添加剂及高低温添加剂中任一种或几种的组合。
7.如权利要求1中所述锂电池单电芯，其特征在于：所述负极结构包括负极集流体及形成在负极集流体之上的锂硅碳复合负极层。
8.如权利要求7中所述锂电池单电芯，其特征在于：所述锂硅碳复合负极层的厚度为0.1-20μm。
9.一种锂电池，其特征在于：其包括多个如权利要求1-8中任一项所述锂电池单电芯。
10.如权利要求9中所述锂电池，其特征在于：多个锂电池单电芯之间以串联或并联方式连接，并进行封装得到所述锂电池。
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