CN109921060A - 一种基于固体氧化物电池的储电及制合成气的系统和方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开一种基于固体氧化物电池的储电及制合成气方法，具体为一种使用单个固体氧化物电池器件，通过调节阴极气体来实现发电/电解和高效制合成气。固体氧化物电池在两种模式下运行：在发电过程中，阴极通入空气，阳极通入碳氢燃料；在电解过程中，阴极气体切换为CO2或者H2O，阳极仍然通入碳氢燃料。电解过程碳氢燃料和氧气的化学能转化为电能，发电过程电能转化为合成气的化学能。整个发电/电解过程产生的合成气是化工行业的重要原料。本储电方法区别于传统的可逆燃料电池运行储电方法，仅通过改变阴极气体方式即可实现发电/电解切换，同时可有效降低电解电压，有望提高电解效率。

Description

一种基于固体氧化物电池的储电及制合成气的系统和方法
技术领域
本发明涉及储能及制合成气领域，具体为一种在单个固体氧化物电池中通过调节阴极气体来实现发电/电解和制合成气的系统和方法。
背景技术
目前大量化石燃料直接的燃烧发电、发热，释放了大量的CO2，造成大气中CO2含量持续升高，是引起全球气候变化的主要因素之一。包括中国在内大部分国家均制定了CO2减排目标。另一方面，风电、光伏等新能源发电技术发展迅速，在我国发电装机中占据越来越大的份额。然而，风能和太阳能均具有波动性的特点，造成发电不稳定，并网困难，产生了大量弃风弃光现象。这不仅造成资源浪费，还严重阻碍新能源技术的发展。因此，为了最终实现低碳社会的目标，急需发展可靠的可再生能源储电技术及CO2减排技术。
固体氧化物电池(Solid Oxide Cell，简称SOC)作为一种可逆的电化学能量转换装置，可以实现燃料化学能及电能间的直接高效转化，具有能量转换效率高、环境友好(SOx，NOx排放低，无噪音污染)的突出优点。以目前最广泛应用的Ni/YSZ支撑型SOC电池(另一侧电极材料为钙钛矿)为例，SOC可以以固体氧化物燃料电池(solid oxide fuel cell,SOFC)和固体氧化物电解池(solid oxide electrolysis cell,SOEC)两种模式运行，如图2中模式一和模式二(以CO2/H2O共电解为例)所示。以发电模式运行时，Ni/YSZ电极通入氢气或者多种含碳燃料(煤、石油、天然气等)，钙钛矿电极通入空气，可实现燃料化学能到电能的高效转换(发电效率50％～60％)。以SOEC电解模式运行时，Ni/YSZ电极通入H2O和CO2，钙钛矿电极通入空气，可以实现将电能转化为燃料(如氢气、合成气)和氧气的化学能。SOEC高温电解相比于传统低温电解技术(如质子膜燃料电池和碱性电解池)，可大大降低电解电压，降低电解产热，因此具有更高的电解效率。而且低温电解很难实现CO2电解，SOEC却可实现。但是SOEC运行时电池衰减较快，主要与钙钛矿电极产生的氧气导致的电极剥离有关。氧气的利用也是一个难题，以空气作为钙钛矿电极气体时，产生的氧气与空气混合，会造成高纯氧气收集困难；以纯氧气作为钙钛矿电极气体时，又会对电堆中连接体材料的抗氧化性提出更高要求，且会导致电解电压升高，不利于电解效率提升。为了解决氧气利用问题，并进一步降低单位产气率下的电能消耗，在电解水制氢或共电解H2O/CO2制合成气领域，发展了甲烷辅助电解技术，包括天然气辅助电解水(专利号US6051125A)，甲烷部分氧化辅助电解(专利号US9574274B2)及煤气辅助共电解制备合成气(专利号CN107180985 A)等技术，如图2中的运行模式三。模式三下钙钛矿电极侧通入甲烷等碳氢燃料代替模式二中的空气，与产生的氧气发生甲烷部分氧化重整反应，产生合成气；Ni/YSZ电极仍然通入H2O/CO2。不仅解决了钙钛矿电极中氧气的利用问题，还可以大大降低了电极两侧的氧分压差，因此相同电解电流下，电压更低(可降低1V左右)。此外，电解过程中使用甲烷的部分化学能代替电能，降低了电能消耗。研究表明，模式三相比于模式二具有更高的能量转化效率，在相同的电解电压下也有更高的产气率(专利号US9574274B2)。
目前，在同一个器件中，SOC以模式一和模式二循环可逆运行时，即可逆SOC循环储电技术(专利号CN101253647 B及专利号CN105576273 A)。当电力富余时，以SOEC模式运行完成电能到气体燃料化学能的转变，同时实现CO2减排；当新能源电力供应不足时，以SOFC模式运行将储存的气体燃料用来发电，作为电力补充，从而实现电力调峰及可再生能源储电。但是，在同一个器件中，从一种模式变换成另一种模式运行时，对应的电极需要适应不同的气氛，这对电极材料提出了极高的要求。例如从模式一到如模式二，Ni/YSZ电极分别要在高还原性燃料气氛和中等氧化性H2O/CO2气氛下运行，而Ni很容易在氧化性气氛下被氧化，进而破坏电极的结构，因此在电解过程中需要在H2O/CO2气体中添加额外的还原性气体。另一方面在模式三中，钙钛矿材料在高还原性的甲烷下很容易解离，因此需要发展在还原性气氛下更加稳定的钙钛矿电极，这势必限制SOC技术的应用化进程。在已公布的专利中(专利号US9574274B2)，模式三通常使用具有在氧化还原气氛下均稳定的钙钛矿作为阴极和阳极材料，使用对称电池结构，这种新的SOC结构在实际工业应用方面，仍然有很长的路要走。
相关引用专利具体情况如下：
US6051125A公开一种天然气辅助电解水技术，可以利用天然气的部分或全部化学能代替一部分电能，降低了电解池两侧的氧分压差，大大降低电能消耗，产氢成本大大降低。同时电能和天然气化学能的消耗量可以调节。在一种模式下运行时，可以部分氧化天然气制合成气，通过水汽重整，即可实现电池的电极两侧同时制氢。
US9574274B2公开一种甲烷辅助电解制合成气技术，采用对称电池结构，电解池阴极通入二氧化碳和水，阳极通入甲烷，在阴阳极同时实现制备合成气。
CN107180985 A公开一种低浓度煤层气辅助电解CO2/H2O制备合成气方法及装置，耦合了煤层气部分氧化与尾气催化燃烧两个反应，二者辅助SOEC高温共电解过程的进行，实现了以废制废。与原来阳极通入空气的传统模式相比，阳极通入煤层气取代空气可有效降低工作电压，电堆甚至能实现自发运行，若辅以一定的外加电压，则可实现过程的高效运行，极大的降低了电堆的电耗水平。同时煤层气经电堆内部部分氧化后所得的低品质产物，通过催化氧化可以为原料气预热，从而进一步降低了原过程的能耗水平，实现整个过程的低能耗运行。
CN101253647 B公开一种可逆固体氧化物燃料电池堆及其制备方法，提供了可逆固体氧化物电池堆(可实现SOFC/SOEC循环运行)的制备方法。
CN105576273 A公开一种可逆循环绿色能源转换系统及转换方法，采用对称电池实现SOFC和SOEC技术的结合(即上述模式一及模式二)运行，从而实现电解制氢、发电等能量转换过程，最终实现发电和储能的可逆转换。
但是上述技术仍然存在应用的局限性，如US6051125A，US9574274B2及CN107180985 A主要用于电解领域(模式三)，目的是为了使用燃料化学能代替一部分电能降低电解能耗，同时制备高价值合成气或者氢气。而CN101253647 B及CN105576273 A公开的可逆SOC循环相关技术，其特点在于电池的逆向循环运行，从而实现储电和气体转化，电池在循环运行的SOFC和SOEC下(模式一和模式二)，氧离传导方向改变。
本发明针对储电、制氢及CO2减排的需求，受模式一和模式二循环运行储电的启发，结合模式三电解相对于模式二电解的优势，提出一种新型的储电及制合成气方法，实现化石燃料的可控气化、CO2的高效转化及新能源电力的有效储存。本发明可使用最广泛应用的Ni/YSZ支撑型SOC电池单一器件，仅通过调节钙钛矿电极气氛来实现在发电/电解循环运行(模式一和模式三技术循环运行)：在发电过程中，阴极(钙钛矿电极)通入空气，阳极(Ni/YSZ电极)通入碳氢燃料,转化为CO2和H2O；在电解过程中，阴极气体切换为CO2/H2O，转化为合成气，阳极仍然通入碳氢燃料，转化为合成气。发电过程碳氢燃料和氧气的化学能转化为电能，电解过程电能转化为电极两侧产生的合成气的化学能，通过发电/电解交替运行，实现电能储存及释放。相比于传统的可逆SOC循环储电技术，本发明电解中阳极电极燃料气氛不变，且具有更高的产气率。
发明内容
本发明提供一种基于固体氧化物电池的储电及制合成气的系统和方法，具体为一种使用单个固体氧化物电池器件，通过调节阴极气体来实现发电/电解和高效制合成气，该运行方式具有方便易调的储放电时间，很高的储放电容量(与通入的气体量有关)，可以极好的适应新能源电力“削峰填谷”的要求，并可实现温室气体CO2和甲烷制备合成气。
本发明提供的基于固体氧化物电池的储电及制合成气的系统与方法，技术方案如下：
一种基于固体氧化物电池的储电及制合成气的系统，包括：(1)燃料供给装置、(2)固体氧化物电池、(3)二氧化碳及水蒸气储存装置、(4)空气供给装置、(5)合成气储存装置、(6)二氧化碳及水蒸气供给装置、(7)合成气储存装置。其中：
燃料供给装置，用于发电和电解过程中阳极(Ni/YSZ电极)燃料供给；
固体氧化物电池，用于电化学能量转换，主要有阳极(如Ni/YSZ)，电解质(如YSZ)和阴极(如钙钛矿)构成；
二氧化碳及水蒸气储存装置，用于发电过程中阳极尾气的收集；
空气供给装置，用于发电过程中阴极空气供给；
合成气储存装置，用于电解过程阳极尾气的收集；
二氧化碳及水蒸气供给装置，用于电解过程阴极气体供给；
合成气储存装置，用于电解过程阴极尾气收集；
所述系统发电时，固体氧化物电池2阳极进口与燃料供给装置1相连，固体氧化物电池2阳极出口接通二氧化碳及水蒸气储存装置3，固体氧化物电池2阴极进口接通空气供给装置4，固体氧化物电池2阴极出口排空；电解时固体氧化物电池2阳极进口与燃料供给装置1相连，固体氧化物电池2阳极出口接通合成气储存装置5，固体氧化物电池2阴极进口接通二氧化碳及水蒸气供给装置6，固体氧化物电池2阴极出口接通合成气储存装置7；
所述系统中发电/电解切换时，通过气体切换装置调整相应的气体输入输出；
相应的，本发明给出所述系统的一种运行方法：
1)固体氧化物电池电解过程中，阴极气体切换为CO2和H2O，阴极出口生成合成气；
2)阳极通入碳氢燃料，根据电解电流控制碳氢燃料流量，阳极生成合成气；
3)固体氧化物电池发电过程中，阴极气体切换为空气，阴极出口生成贫氧空气直接排放走；
4)阳极仍然通入碳氢燃料，根据电解电流控制碳氢燃料流量，阳极生成CO2和H2O；
本发明是一种将燃料辅助电解技术与燃料电池发电技术相结合，并在单个固体氧化物电池器件中通过调节阴极气体来达到发电/电解及制合成气的方法。与现有技术相比，具有以下有益技术效果：
1)本发明方法将燃料辅助电解技术与燃料电池发电技术相结合，在单个固体氧化物电池中，通过两种模式的循环运行可实现储放电，同时实现制合成气；
2)所述方法在发电/电解循环中，阳极气体不变，通过切换阴极气体来实现发电/电解循环，氧离子在电解质中的传递方向始终保持不变，操作方便，避免了传统可逆SOC循环模式下Ni/YSZ电极在电解时的Ni氧化及Ni偏析问题；
3)所述方法需要解决阴极材料在H2O/CO2和空气下的循环稳定性问题，由于阴极材料通常是钙钛矿材料，因此选择范围更广泛，可避免传统可逆SOC在电解条件下氧电极剥离问题；
4)所述方法在气体持续供给下，可以保证电池具有极高的储放电容量，具有很好的储电适应性；
5)所述方法在发电过程中产生的CO2尾气，可以用于电解过程中，与其他途径获得的CO2一起实现电解过程；
6)所述方法在电解过程中产生的合成气，既可以用于发电过程中，也可以用于费托合成制高品质化工品；
7)所述方法在电解过程电解电压大大低于可逆SOC技术在电解的运行电压和低温电解技术电解电压，可以实现更高的电解效率；
8)所述方法在发电过程可使用甲烷燃料，在电解过程中阴阳极分别使用CO2和甲烷，可以同时实现温室气体CO2和甲烷的高效转化；
9)所述方法可采用现有技术最成熟的Ni/YSZ阳极支撑型固体氧化燃料电池，循环运行过程中仅需解决Ni/YSZ电极在碳基燃料下的抗积碳问题，这是目前SOC发展面临的共性问题，随着SOC技术的进一步成熟，该问题有望得到快速解决，有利于该技术的推广使用。
附图说明
图1为基于固体氧化物电池的储电及制合成气的方法的系统示意图。
图中，1、燃料供给装置；2、固体氧化物电池；3、二氧化碳及水蒸气储存装置；4、空气供给装置；5、合成气储存装置；6、二氧化碳及水蒸气供给装置；7、合成气储存装置。
图2为SOC的不同运行模式；
图3为实例1的一种储电及CO2转化方法；
图4为实例2的一种储电及制氢方法；
图5为实例1中电池的发电/电解循环运行实验结果。
具体实施方式
本发明是一种将燃料辅助电解技术与燃料电池发电技术相结合，并在单个固体氧化物电池器件中通过调节阴极气体，达到了储电和制合成气的目的。
下面结合附图1对本发明的具体实施方式作进一步说明。在此需要说明的是，对于这些实施方式的说明用于帮助理解本发明，但并不构成对本发明的限定。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
本发明所述在单个固体氧化物电池中实现储电及制合成气方式在两种模式下运行，如图1所示。基于固体氧化物电池的储电及制合成气的系统包括燃料供给装置1、固体氧化物电池2、二氧化碳及水蒸气储存装置3、空气供给装置4、合成气储存装置5、二氧化碳及水蒸气供给装置6和合成气储存装置7。
所述系统发电时，固体氧化物电池2阳极进口与燃料供给装置1相连，固体氧化物电池2阳极出口接通二氧化碳及水蒸气储存装置3，固体氧化物电池2阴极进口接通空气供给装置4，固体氧化物电池2阴极出口排空；电解时固体氧化物电池2阳极进口与燃料供给装置1相连，固体氧化物电池2阳极出口接通合成气储存装置5，固体氧化物电池2阴极进口接通二氧化碳及水蒸气供给装置6，固体氧化物电池2阴极出口接通合成气储存装置7。
工作原理如下：
在发电模式下，阴极侧空气中的氧气被还原为氧离子；在阳极通入碳氢燃料，氧离子通过电解质进入阳极与燃料发生完全氧化反应，生成H2O和CO2，并向外电路释放出电子，达到发电的目的：
阴极：O2+4e-→2O2-
阳极：CHx+2O2-→CO2/H2O+4e-
总反应为：CHx+O2→CO2/H2O
在电解模式下利用可再生能源电力，阴极CO2/H2O从外电路得到电子被分解为CO/H2和O2-，产生的CO/H2从阴极逸出；氧离子通过电解质从阴极传导到阳极，与燃料发生部分氧化反应，生成合成气并释放电子：
阴极：CO2/H2O+2e-→CO/H2+O2-
阳极：CHx+O2-→CO/H2+2e-
总反应为：CO2/H2O+CHx→CO/H2
实例1：
本实例在制备的纽扣电池(GDC-Ni/YSZ|YSZ|YSZ-LSF/GDC)中进行发电/电解循环，如图3所示。在发电模式下阴极侧通入空气，其中的氧气被还原为氧离子；在阳极通入CH4，氧离子通过电解质进入阳极与燃料发生完全氧化反应，生成H2O和CO2，并向外电路释放出电子，达到发电目的：
阴极：2O2+8e-→4O2-
阳极：CH4+4O2-→CO2+2H2O+8e-
总反应为：CH4+2O2→CO2+2H2O
在电解模式下，阳极气体不变，将阴极空气切换为CO2，CO2在阴极从外电路得到电子被分解为CO和O2-，产生的CO从阴极逸出；氧离子通过电解质从阴极传导到阳极，与CH4发生部分氧化反应，生成合成气并释放电子：
阴极：CO2+2e-→CO+O2-
阳极：CH4+O2-→CO+2H2+2e-
总反应为：CO2+CH4→2CO+2H2
其在发电/电解循环中的性能如图5所示，电池在800℃，0.3A/cm2的条件下运行，通过切换阴极气体实现发电/电解过程，其中发电电压为正，电解电压为负。本实验进行10次循环，可见该电池可在循环中可稳定运行，验证了该方式的可行性。
实例2：
本实例在制备的纽扣电池(GDC-Ni/YSZ|YSZ|YSZ-LSF/GDC)中进行发电/电解循环，如图4所示。在发电模式下阴极侧通入空气，其中的氧气被还原为氧离子；在阳极通入CH4，氧离子通过电解质进入阳极与燃料发生完全氧化反应，生成H2O和CO2，并向外电路释放出电子，达到发电目的：
阴极：2O2+8e-→4O2-
阳极：CH4+4O2-→CO2+2H2O+8e-
总反应为：CH4+2O2→CO2+2H2O
在电解模式下，阳极气体不变，将阴极空气切换为H2O，H2O在阴极从外电路得到电子被分解为H2和O2-，产生的H2从阴极逸出；氧离子通过电解质从阴极传导到阳极，与CH4发生部分氧化反应，生成合成气并释放电子：
阴极：H2O+2e-→H2+O2-
阳极：CH4+O2-→CO+2H2+2e-
总反应为：H2O+CH4→CO+3H2
其在发电/电解循环中，通过切换阴极气体实现发电/电解过程，同时实现氢气的制备。
需要说明的是，在本说明书的指导下，本领域技术人员所作出的任何等同替代方式，或明显变型方式，均应在本发明的保护范围之内。
以上所述为本发明的较佳实施例而已，但本发明不应该局限于该实施例和附图所公开的内容。所以凡是不脱离本发明所公开的精神下完成的等效或修改，都落入本发明保护的范围。

Claims (9)

1.一种基于固体氧化物电池的储电及制合成气的方法，其特征在于，所述方法包括以下步骤：
1)固体氧化物电池发电过程中，在阴极通入空气，阳极通入碳氢燃料；当碳氢燃料充分转化时，阳极尾气为CO2和H2O；当碳氢燃料部分转化时，阳极尾气中为CO或H2燃料。
2)固体氧化物电池电解过程中，阴极气体切换为CO2或者H2O，阳极仍然通入碳氢燃料；根据电解电流控制碳氢燃料流量，阴极和阳极均产生CO或H2燃料。
3)电解过程中通过调整阴极CO2和H2O比例，尾气可转化为不同组分的合成气，与阳极产生的合成气混合，生成不同H2/CO比例的合成气，可用于后续费托合成等化工行业，实现合成气的高效利用。
2.根据权利要求1所述，其特征在于，所述方法基于单个固体氧化物电池器件，通过切换阴极气体实现储放电，储放电过程氧离子在电解质中传导方向相同。
3.根据权利要求1所述，其特征在于，使用的固体氧化物电池阳极可以为经过抗积碳修饰的传统Ni/YSZ复合陶瓷材料，也可以为其他抗积碳材料。
4.根据权利要求1所述，其特征在于，使用的固体氧化物电池阴极需要在储放电时均具有较好的稳定性，且具有较好的循环稳定性，包括但不限于La1-xSrxFeO3-δ，La1-xSrxMnO3-δ，La1-xSrxCr1-yMnyO3-δ，Ba1-xSrxCo1-yFeyO3-δ，La1-xSrxCo1-yFeyO3-δ等。
5.根据权利要求1所述，其特征在于，在发电过程中产生的CO2和水蒸气，可以用于电解过程阴极气体中，与其他途径获得的CO2或水蒸气一起实现电解过程。
6.根据权利要求1所述，其特征在于，在电解过程中产生的合成气，既可以用于发电过程阳极气体中，也可以用于费托合成制高品质化工品。
7.根据权利要求1所述，其特征在于，阳极碳氢燃料包括固体燃料(如煤、生物质等)、液体燃料(如乙醇、石油等)及气体燃料(如甲烷、液化石油气等)。
8.根据权利要求1所述，其特征在于，电解模式下阴极气体可以为CO2和H2O的任意比例混合。
9.一种基于固体氧化物电池的储电及制合成气的系统，其特征在于，系统包括燃料供给装置、固体氧化物电池、二氧化碳及水蒸气储存装置、空气供给装置、合成气储存装置、二氧化碳及水蒸气供给装置和合成气储存装置。所述系统发电时，固体氧化物电池阳极进口与燃料供给装置相连，固体氧化物电池阳极出口接通二氧化碳及水蒸气储存装置，固体氧化物电池阴极进口接通空气供给装置，固体氧化物电池阴极出口排空；系统电解时，固体氧化物电池阳极进口与燃料供给装置相连，固体氧化物电池阳极出口接通合成气储存装置，固体氧化物电池阴极进口接通二氧化碳及水蒸气供给装置，固体氧化物电池阴极出口接通合成气储存装置。
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