CN109546190B - 一种固体氧化物电池能量储存与转化系统 - Google Patents

一种固体氧化物电池能量储存与转化系统 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种固体氧化物电池能量储存与转化系统，其基于钙钛矿(ABO3)电极材料原位转换，包括固体氧化物电池、燃料气储存箱及输送管道、水蒸气储存箱及输送管道、氢气回收装置和水回收装置。利用通入固体氧化物电池钙钛矿电极的燃料气体与水蒸气的切换，对钙钛矿电极材料B位过渡金属的原位析出与融入转换进行控制，同时实现固体氧化物电池超负荷对外供电的工作状态，反之则可实现超负荷储能。

Description

一种固体氧化物电池能量储存与转化系统
技术领域
本发明属于固体氧化物电池能源利用技术领域，具体涉及一种基于固体氧化物电池的能量储存与转化系统，尤其是涉及一种通过钙钛矿电极材料原位转换，进而实现固体氧化物电池能量储存与转化。
背景技术
能源和环境是全人类在21世纪中面临的重大课题，传统的化石燃料不可再生，且使用过程中造成的环境污染严重，寻求环保型的再生能源是21世纪人类面临的严峻的任务。燃料电池是一种新型的能源技术，其通过电化学反应直接将燃料的化学能转化为电能，所用的燃料为氢气、甲醇和烃类等富氢物质，对环境没有污染以及具有高的能量效率和高的功率密度，因此，燃料电池具有广阔的应用前景。固体氧化物燃料电池(SOFC)属于第三代燃料电池，是一种在中高温下直接将储存在燃料和氧化剂中的化学能高效、环境友好地转化成电能的全固态化学发电装置，是最高效的燃料电池，其相比于其他类型燃料电池，除具备有燃料电池普遍的高效率，低污染等优点外，其全固体结构也带来了其他独有的优势。由于具有燃料适应性广、能量转换效率高、全固态、模块化组装、零污染等优点，固体氧化物燃料电池在大型集中供电、中型分电和小型家用热电联供及储能等民用领域，以及作为船舶动力电源、交通车辆动力电源等移动储能电源领域，都有广阔的应用前景。
固体氧化物燃料电池的单电池主要由电解质、阴极和阳极组成。其组成结构采用由多孔阴极、阳极和之间的致密电解质构成的三明治结构。其中致密的电解质层既起到气体隔离的作用，又起到离子传输的作用，阴极的作用是接受外电路传入的电子，将阴极气中的氧分子还原成氧离子并向电解质传输，阳极材料除了在薄膜化的SOFC中起到支撑体的作用，还作为燃料发生电化学反应的催化剂，并提供反应界面，同时，它是燃料电池电路系统中不可缺少的重要组成部分。阳极材料的选择、微观结构的设计直接影响SOFC的工作特性。传统SOFCs的阳极材料多为金属-陶瓷复合材料如Ni-YSZ或Ni-SDC，但此类材料的机械性能较弱，在使用碳氢气体做燃料时，传统的阳极材料就会出现严重的碳沉积、硫中毒等问题，无法实现工业化发展。
钙钛矿材料具有良好的电导率、热膨胀匹配性和一定的催化活性，同时制备过程简单规范，材料成本可控，是固体氧化物电池常用的电极材料，国内外研究学者也在此领域进行了诸多研究。但是固体氧化物电池一般需要在中高温下(600-800℃)工作，电极也就需要在中高温下与还原性气体H2或CO等长期接触。而钙钛矿电极材料长期在这种工况下工作会出现钙钛矿B位掺杂的过渡金属元素被还原析出等现象。另外，固体氧化物燃料电池需要还原性气体H2或CO作为燃料气体，当燃料气体不足时电池将会停止工作，会对工业生产和生活带来影响。
为了应对燃料气体的减少或中断造成的固体氧化物燃料电池停止工作的状况，本发明中基于钙钛矿B位掺杂的过渡金属元素可以被还原析出的现象，提供了一种基于钙钛矿电极材料原位转换的固体氧化电池能量储存与转化系统。所述能量储存与转化系统利用钙钛矿电极材料中的B位过渡金属出现析出后储存的能量，高温下向钙钛矿电极通入水蒸气，析出的B位过渡金属作为催化剂催化水蒸气分解为H2和O2，同时使析出的金属氧化重新回到钙钛矿结构中，同时利用H2回收装置回收H2重新作为燃料气体保持固体氧化电池持续稳定的正常运行。另外，所述能量储存与转化系统设置了水回收装置，使固体氧化物燃料电池产生的水得到重复利用。
发明内容
本发明的一个目的是提供一种基于钙钛矿电极材料原位转换的固体氧化电池能量储存与转化系统；本发明的另一个目的是提供一种基于钙钛矿电极材料原位转换的固体氧化电池能量储存与转化的方法。
本发明的目的是通过以下技术方案实现的：
一种基于钙钛矿电极材料原位转换的固体氧化物电池能量储存与转化系统，包括固体氧化物电池、燃料气储存箱及输送管道、水蒸气储存箱及输送管道、氢气回收装置和水回收装置。
所述固体氧化物电池由n个固体氧化物燃料电池的单电池组成，n为≥1的正整数，具体的，n选自1、2、5、10、50、100、500或1000。
所述固体氧化物燃料电池的单电池由电解质、阴极和阳极组成，所述阴极和阳极电极材料为钙钛矿电极材料，所述钙钛矿电极材料选自：SrCeO3基电极材料、SrFeO3基电极材料、SrNiO3基电极材料、SrCoO3基电极材料、SrMoO3基电极材料或其相应的双钙钛矿结构电极材料；所述电解质材料选自现有技术中的常规材料制成，例如氧化钇稳定的氧化锆等固态陶瓷电解质。
所述燃料气选自：氢气(H2)、甲烷(CH4)、一氧化碳(CO)、城市煤气等中的一种或两种以上的组合；优选的，所述燃料气体选自H2和/或CO。
所述氢气回收装置是将在固体氧化物燃料电池阳极产生的H2通过此装置回收至燃料气储存箱中进行再利用。
所述水回收装置是将在固体氧化物燃料电池阳极产生的水蒸汽通过此装置回收进入水蒸气箱中进行再利用。
一种实现基于钙钛矿电极材料原位转换的固体氧化电池能量储存与转化的方法，包括如下步骤：
(1)向固体氧化物电池阳极侧通入燃料气体，使其处于固体氧化物电池工作状态，向外产出电能，同时钙钛矿电极材料B位过渡金属出现析出，产生的水蒸汽通过水回收装置进入水蒸气储存箱；
(2)当燃料气体匮乏时，改为向阳极侧通入水蒸气，高温作用下，析出的B位过渡金属催化水蒸气分解为H2，H2可以通过氢气回收装置进入燃料气储存箱，由于H2的回收再利用使固体氧化物电池超负荷工作，系统依然保持向外供电；
(3)持续通入水蒸气过程中，析出的B位过渡金属被氧化，重新回到钙钛矿电极材料中，待燃料气恢复后，改回为通入燃料气体，固体氧化物电池继续工作，对外产生电能，不断循环上述操作步骤，可保持固体氧化物电池持续运行，保持稳定的向外供电状态。
优选的，所述步骤(1)中燃料气体选自：氢气(H2)、甲烷(CH4)、一氧化碳(CO)、城市煤气等中的一种或两种以上的组合；更优选的，所述燃料气体选自H2和/或CO；在本发明的优选实施方式中，所述燃料气体为H2。
优选的，所述步骤(2)中b位过渡金属选自：铁(Fe)、钴(Co)、钼(Mo)、锶 (Sr)、钛(Ti)、镍(Ni)中的一种或两种以上的组合。
本发明的有益效果为：(1)利用向带有钙钛矿电极材料的固体氧化物电池通入燃料气及水蒸气的切换，控制钙钛矿电极材料B位过渡金属的析出与融入；(2)本发明巧妙的利用B位过渡金属析出所储存的能量，使其在高温下催化水蒸气产生氢气，氢气作为燃料气体继续使供电系统持续向外供电；(3)本发明所述的能量储存与转化系统设置了氢气回收装置和水回收装置达到氢气和水的回收重复利用，节省资源。本发明提供的基于钙钛矿电极材料原位转换的固体氧化物电池能量储存与转化系统能有效应对在燃料气储存不足的情况下，通入常见的水蒸气实现能量转化，使固体氧化物电池超负荷对外供电的工作状态。
附图说明
图1钙钛矿电极材料、还原后及再次氧化后物相结构分析图
图2钙钛矿电极材料原位转换的固体氧化物电池能量储存与转化系统示意图
图3实现固体氧化物电池能量储存与转化的方法示意图
图4固体氧化物电池能量储存与转化系统的开路电压-时间(OCV-t)图
1-固体氧化物电池，2-阴极，3-电解质，4-阳极，5-氢气回收装置，6-水回收装置，7- 燃料气储存箱，8-水蒸气储存箱，9-燃料气输送管道，10-水蒸气输送管道，11-b位过渡金属。
具体实施方式
下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅是本发明的部分实施例，而不是全部。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1固体氧化物电池能量储存与转化系统1
固体氧化物电池由50个固体氧化物燃料电池的单电池组成，固体氧化物燃料电池的单电池阳极电极材料为SrCoO3基电极材料，B位掺杂的过渡金属元素为Ni，该材料具有氧化还原稳定性，如图1所示，其还原后能够析出合金物相，同时再氧化后能恢复其钙钛矿物相结构，具有氧化还原稳定性。阴极电极材料为LaSrCoO3基电极材料，电解质为氧化钇稳定的氧化锆固态陶瓷电解质。固体氧化物电池阳极一侧设置燃料气储存箱和水蒸气储存箱，分别有燃料气输送管道和水蒸气输送管道将气体输送到电池的阳极。同时还设置有H2回收装置将电池阳极产生的H2进行回收进入燃料气储存箱中。另外还设置了水回收装置将电池阳极产生的水蒸气回收至水蒸气储存箱。
实施例2固体氧化物电池能量储存与转化系统2
如图2所示，固体氧化物电池由1个固体氧化物燃料电池的单电池组成，固体氧化物燃料电池的单电池阳极电极材料为SrFeO3基电极材料，B位掺杂的过渡金属元素为Co。阴极电极材料为LaSrFeO3基电极材料，电解质为氧化钇稳定的氧化锆固态陶瓷电解质。固体氧化物电池阳极一侧设置燃料气储存箱和水蒸气储存箱，分别有燃料气输送管道和水蒸气输送管道将气体输送到电池的阳极。同时还设置有H2回收装置将电池阳极产生的H2进行回收进入燃料气储存箱中。另外还设置了水回收装置将电池阳极产生的水蒸气回收至水蒸气储存箱。
实施例3固体氧化物电池能量储存与转化的应用
固体氧化物电池能量储存与转化的应用以实施例1制备的系统1作为实验对象，具体操作如下：如图3所示，首先向固体氧化物电池的阳极通入具有还原性的H2和CO作为燃料气体，使系统处于固体氧化物电池工作状态，系统持续向外产出电能；运行工作一定时间后，钙钛矿电极的B位过渡金属Co/Ni出现析出现象，停止通入燃料气体，改为向电池阳极通入水蒸气，由于析出的过渡金属的催化作用，水蒸气分解为H2，H2通过氢气回收装置进入燃料气储存箱中用于固体氧化物燃料电池发电，此时系统依然保持向外供电；持续通入水蒸气过程中，析出的B位过渡金属Co/Ni被氧化，重新回到钙钛矿电极中；停止向该电极通入水蒸气，改回为通入H2和CO作为燃料气体，固体氧化物燃料电池继续工作，系统继续保持向外产电的状态；重复上述操作，使固体氧化电池即使在燃料气中断的情况下也能持续稳定的向外供电。
实施例4固体氧化物电池能量储存与转化系统2的开路电压测试
以实施例2制备的系统2为例测试系统的开路电压，第一阶段：向固体氧化物电池的阳极通入具有还原性的H2作为燃料气体，使系统处于固体氧化物燃料电池工作状态，测定此阶段的开路电压，如图4开路电压-时间(OCV-t)图所示，系统很快达到固体氧化物燃料电池正常开路电压，系统持续向外产出电能，一段时间后，钙钛矿电极的b位过渡金属 Co/Fe出现析出现象，停止通入燃料气体；第二阶段：为了排除气路及电池中残留的H2对实验结果造成影响，通入一段时间惰性气体He以排空系统内的气体，如图3所示电池开路电压逐渐降低至0；第三阶段：向电池阳极通入水蒸气，由于析出的过渡金属的催化作用，水蒸气分解为H2，H2通过氢气回收装置进入燃料气储存箱中用于固体氧化物燃料电池发电，逐渐出现开路电压，如图4所示此时系统在燃料气停止供应后能够超负荷向外供电。
以上具体实施方式只是对本发明内容的示意性说明，不代表本发明内容的限制。本领域技术人员可以想到的是本发明中具体结构可以有其它的变化形式。

Claims (6)

1.一种实现固体氧化物电池能量储存与转化的方法，所述方法通过固体氧化物电池能量储存与转化系统实现，所述系统基于钙钛矿ABO3型电极材料原位转换，并且所述系统包括固体氧化物电池、燃料气储存箱及输送管道、水蒸气储存箱及输送管道、氢气回收装置和水回收装置；
所述能量储存与转化的方法包括如下步骤：
(1)向固体氧化物电池阳极侧通入燃料气体，使其处于固体氧化物电池工作状态，向外产出电能，同时钙钛矿电极材料B位过渡金属出现析出，产生的水蒸汽通过水回收装置进入水蒸气储存箱；
(2)当燃料气体匮乏时，改为向阳极侧通入水蒸气，高温作用下，析出的B位过渡金属催化水蒸气分解为H2，H2通过氢气回收装置进入燃料气储存箱，产生的H2 回收再利用使固体氧化物电池超负荷工作，系统依然保持向外供电；
(3)持续通入水蒸气过程中，析出的B位过渡金属被氧化，重新回到钙钛矿电极材料中，待燃料气恢复后，改回为通入燃料气体，固体氧化物电池继续工作，对外产生电能，不断循环上述操作步骤，可保持固体氧化物电池持续运行，保持稳定的向外供电状态。
2.根据权利要求1所述的能量储存与转化的方法，其特征在于，所述步骤(1)中燃料气体选自：氢气(H2)、甲烷(CH4)、一氧化碳(CO)、城市煤气中的一种或两种以上的组合。
3.根据权利要求2所述的能量储存与转化的方法，其特征在于，所述燃料气体选自H2和/或CO。
4.根据权利要求1所述的能量储存与转化的方法，其特征在于，所述步骤(1)中B位过渡金属选自：铁(Fe)、钴(Co)、钼(Mo)、锶(Sr)、钛(Ti)、镍(Ni)中的一种或两种以上的组合。
5.根据权利要求1所述的能量储存与转化的方法，其特征在于，所述固体氧化物电池由n个固体氧化物燃料电池的单电池组成，n为≥1的正整数。
6.根据权利要求1所述的能量储存与转化的方法，其特征在于，所述固体氧化物电池的单电池由电解质、阴极和阳极组成，所述阳极电极材料为钙钛矿电极材料，所述钙钛矿电极材料选自：SrCeO3基电极材料、SrFeO3基电极材料、SrNiO3基电极材料、SrCoO3基电极材料、SrMoO3基电极材料，或选自前述电极材料相应的双钙钛矿结构电极材料。
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