CN109616705A - 提高锂离子电池容量的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种提高锂离子电池容量的方法，对高理论容量的活性材料组成的锂离子电池进行部分充放电来提升电池容量和循环稳定性。操作简单方便，能够运用于实际。本方法可具体通过三种控制手段来实现：电压范围控制、容量控制和容量‑电压控制。本发明对高容量锂离子电池的部分充放电，在充放电过程中控制其充电或放电深度，即电极中的活性材料只进行部分锂化/脱锂化。本发明对高理论容量的活性材料组成的锂离子电池进行部分充放电来提升电池容量和循环稳定性，操作简单方便，能够运用于实际，成本低。

Description

提高锂离子电池容量的方法
技术领域
本发明涉及一种锂离子电池的性能优化方法，特别是涉及一种锂离子电池容量调控和优化的方法，应用于锂离子电池技术领域。
背景技术
为满足现代科技的高速发展，作为常见储能原件的锂离子电池被期望于拥有更强的储能能力，而高容量电极材料的出现使之成为可能。以负极为例，目前常见商业化锂离子电池负极材料均为石墨，其理论容量为372mAh/g，远低于高容量负极材料。以硅为例，其理论容量高达4200mAh/g。对正极来说，以硫为例，其理论容量高达1675mAh/g，远高于广泛应用的钴酸锂正极135mAh/g的容量。然而，高容量电极材料均存在一个共同的问题，即在充放电过程中变形巨大。例如硅在充放电过程中的体积膨胀高达300％，硫约为80％。如此巨大的变形使得电极快速退化。因此，电池使用寿命成为高容量电极材料推广应用的主要瓶颈。
为了克服活性材料变形大、容量退化严重的问题，已有许多方法试图从材料层面对高容量电极材料进行改性和优化，例如：纳米化活性材料，制作硅/碳或硫/碳等复合材料电极，改性或改变使用电解质和粘结剂等。但这些方法大多涉及制作新材料和新工艺，电极制作时间长、成本高，使其难以广泛应用。
发明内容
为了解决现有技术问题，本发明的目的在于克服已有技术存在的不足，提供一种提高锂离子电池容量的方法，对高容量锂离子电池的部分充放电，在充放电过程中控制其充电或放电深度，即电极中的活性材料只进行部分锂化/脱锂化。本发明对高理论容量的活性材料组成的锂离子电池进行部分充放电来提升电池容量和循环稳定性，操作简单方便，能够运用于实际，成本低。
为达到上述目的，本发明采用如下技术方案：
一种提高锂离子电池容量的方法，通过部分充放电的手段来实现，其步骤如下：
a.使用理论容量不低于372mAh/g的高容量电极材料作为电极活性材料，制作锂离子电池；优选采用硅或硫作为高容量锂离子电池电极材料。
b.对电池进行部分充放电循环，使电极中的活性材料只进行部分锂化/脱锂化，从而在充放电过程中控制锂离子电池的充电或放电深度；
利用在所述步骤a制备锂离子电池并采用在所述步骤b的方法，来调控和提高锂离子电池的循环容量。在所述步骤b中，优选充放电过程中进行部分充放电循环的方法包括：缩小充放电过程中充放电的电压范围、控制充放电容量在一个低于电极活性材料理论容量的定值、或者二者结合的容量-电压组合控制部分充放电方法。
作为本发明第一种优选的技术方案，当采用缩小充放电过程中充放电的电压范围的方法时，通过降低上限电压或提高下限电压，来实现锂离子电池的部分充放电过程。
作为本发明第二种优选的技术方案，当采用控制充放电容量在一个低于电极活性材料理论容量的设定值时，首先采用恒流循环来控制充放电容量，当充放电容量无法达到设定值时，再通过改变循环方式，将仅采用恒流循环改为恒流循环结合恒压循环的方式，来保持充放电容量达到设定值。
作为本发明第三种优选的技术方案，当采用容量-电压组合控制部分充放电方法时，首先采用恒流循环来控制充放电容量，当充放电容量无法达到设定值时，直接继续在设定参考电压窗口下恒流充放电循环。
作为本发明第一种优选的技术方案的进一步优选的技术方案，实施提高锂离子电池容量的方法，在所述步骤a中，采用由50wt％纳米硅颗粒、25wt％导电剂和25wt％粘结剂组成硅复合材料电极活性层，制成锂硅电池；然后在所述步骤b中，采用控制充放电容量在一个低于电极活性材料理论容量的设定值，进行锂离子电池部分充放电循环控制。在所述步骤b中，优选控制锂离子电池的充放电电压窗口，优选设定锂硅电池的充放电电压范围70-1000mV。优选硅复合材料电极均是以上三种材料混合制成的活性层涂于集流体铜箔上。锂硅电池是该复合材料电极加上对电极锂片组成的锂离子电池，为锂离子电池中的一种。
作为本发明第二种和第三种优选的技术方案的进一步优选的技术方案，实施提高锂离子电池容量的方法，在所述步骤a中，采用由50wt％纳米硅颗粒、25wt％导电剂和25wt％粘结剂组成硅复合材料电极活性层，制作锂离子电池；然后在所述步骤b中，采用控制充放电容量在一个低于电极活性材料理论容量4200mAh/g的设定值，进行锂离子电池部分充放电循环控制。
本发明方法能具体选择电压控制、容量控制和容量-电压控制三种手段来实现部分充放电。电压控制，即缩小电池充放电过程中的电压窗口，控制电压上限或下限进而减小电池的充放电深度。容量控制，即直接控制电池的充放电容量，预先设定电池的充/放电容量，一旦达到设定容量，充/放电过程终止。容量控制方法分为两个阶段：第一阶段，恒流充/放电直接达到设定充/放电容量；第二阶段，恒流充放电的容量无法达到设定值时，则在达到截止电压后增加恒压阶段，进一步充/放电，使容量达到设定值。容量-电压控制，第一阶段与容量控制方法相同，第二阶段直接在设定电压窗口下恒流充放电循环。本发明对高容量锂离子电池的提供一种简单有效的且能够同时实现长使用寿命和高循环容量的方法，即高容量锂离子电池的部分充放电。对电池进行部分充电/放电，是指对已制作完成的电池在充放电过程中控制其充电或放电深度，即电极中的活性材料只进行部分锂化/脱锂化。充放电深度越小，变形越小，使得电极损伤和退化也越小。本发明方法不涉及任何新电极材料和新电极制作工艺，即可有效改善高容量电极的力学-电化学稳定性。通过平衡容量和变形之间的矛盾，应用该方法对高容量锂离子充放电，可在维持高容量的前提下显著延长电池的使用寿命。
本发明与现有技术相比较，具有如下显而易见的突出实质性特点和显著优点：
1.本发明方法不涉及任何新电极材料和新电极制作工艺，操作简便，效果显著，维持高容量并延长高容量锂离子电池使用寿命；
2.本发明方法能够得到循环性能稳定的高容量锂离子电池，简单易实现，实现部分充放电的手段多样，且均具有实用价值。
附图说明
图1为本发明实施例一方法采用控制电压范围的锂硅电池部分充放电的循环容量图。
图2为本发明实施例二方法采用控制容量的锂硅电池部分充放电的循环容量图。
图3为本发明实施例三方法采用控制容量-电压的锂硅电池部分充放电的循环容量图。
图4为本发明实施例一～实施例三的方法进行部分充放电的方法操作步骤图。
具体实施方式
以下结合具体的实施例，以锂硅电池为例对本发明进行详细说明对上述方案做进一步说明，本发明的优选实施例详述如下：
实施例一
在本实施例中，参见图1和图4，一种提高锂离子电池容量的方法，通过部分充放电的手段来实现，其步骤如下：
a.采用由50wt％纳米硅颗粒、25wt％导电剂和25wt％粘结剂组成硅复合材料电极活性层，制作锂硅电池；
b.设定锂硅电池的充放电电压范围70-1000mV，对电池进行部分充放电循环，使电极中的活性材料只进行部分锂化/脱锂化，从而在充放电过程中控制锂硅电池的充电或放电深度；
利用在所述步骤a制备锂硅电池并采用在所述步骤b的方法，来调控和提高锂硅电池的循环容量。
本实施例以纳米硅颗粒作为电极活性材料为例，通过控制锂硅电池充放电过程中的电压范围，得到高容量且性能稳定的锂离子电池。电极活性层由50wt％纳米硅颗粒，25wt％导电剂和25wt％粘结剂组成。制成纽扣电池进行电化学循环测试。前期化成阶段结束后，将电池分成两组在两个个电压范围内进行恒流测试，本实例中采用改变下限电压的方法来控制电压范围，设定充放电过程中参考充放电电压范围在10-1000mV，部分充放电深度设为80％，电压范围在70-1000mV。
如图1所示，在充放电过程中，随着循环次数的增加，参考电压窗口下的电池容量下降更多。硅颗粒在充放电过程中的体积变化大而导致的颗粒破裂、极片损伤以及SEI膜破坏/重生等机制是容量衰减的主要原因。通过本实例可以看出：部分充放电电压范围小，活性材料体积变形小，使得容量衰减的慢，即电池循环寿命更长；同时，采用部分充放电后，电池长期容量得到明显提升。
实施例二
本实施例与实施例一基本相同，特别之处在于：
在本实施例中，参见图2和图4，一种提高锂离子电池容量的方法，通过部分充放电的手段来实现，其步骤如下：
a.采用由50wt％纳米硅颗粒、25wt％导电剂和25wt％粘结剂组成硅复合材料电极活性层，制作锂硅电池；
b.在第一阶段部分充放电过程中，一旦电池放电容量达到1600mAh/g，恒流放电过程终止，进行充电至上限电压1000mV；若下限电压达到10mV而容量未达到1600mAh/g，则改为第二阶段恒流后接10mV恒压放电，使电池容量达到设定值；对电池进行部分充放电循环，使电极中的活性材料只进行部分锂化/脱锂化，从而在充放电过程中控制锂离子电池的充电或放电深度；
利用在所述步骤a制备锂离子电池并采用在所述步骤b的方法，来调控和提高锂离子电池的循环容量。
本实施例以纳米硅颗粒作为电极活性材料为例，通过控制锂硅电池的放电容量，得到高容量且性能稳定的锂离子电池。电极活性层由50wt％纳米硅颗粒，25wt％导电剂和25wt％粘结剂组成。制成纽扣电池进行电化学循环测试。前期化成阶段结束后，将电池分成两组，一组作为参照组在电压范围10-1000mV下进行恒流充放电循环；一组控制放电容量为1600mAh/g。在第一阶段部分充放电过程中，一旦电池放电容量达到1600mAh/g，恒流放电过程终止，进行充电至1000mV；若下限电压达到10mV而容量未达到1600mAh/g，则改为第二阶段恒流后接10mV恒压放电，使电池容量达到设定值。
如图2所示，为部分容量控制下锂硅电池的电化学性能，空心的圆点作为参照点表示参考电池的循环性能。容量控制下的电池容量在100次循环后依旧能够一直保持为设定值，而参考电池容量则降低至1100mAh/g以下。因此，控制容量的部分充放电手段能够提高电池的长期容量以及稳定性。
实施例三
本实施例与前述实施例基本相同，特别之处在于：
在本实施例中，参见图3和图4，一种提高锂离子电池容量的方法，通过部分充放电的手段来实现，其步骤如下：
a.采用由50wt％纳米硅颗粒、25wt％导电剂和25wt％粘结剂组成硅复合材料电极活性层，制作锂硅电池；
b.在第一阶段部分充放电过程中，一旦电池放电容量达到1600mAh/g，恒流放电过程终止，进行充电至1000mV；若下限电压达到10mV而容量未达到1600mAh/g，则改为第二阶段，在电压范围10-1000mV下进行恒流充放电循环；对电池进行部分充放电循环，使电极中的活性材料只进行部分锂化/脱锂化，从而在充放电过程中控制锂硅电池的充电或放电深度；
利用在所述步骤a制备锂离子电池并采用在所述步骤b的方法，来调控和提高锂硅电池的循环容量。
本实施例以纳米硅颗粒作为电极活性材料为例，通过容量-电压控制，得到高容量且性能稳定的锂离子电池。电极活性层由50wt％纳米硅颗粒，25wt％导电剂和25wt％粘结剂组成。制成纽扣电池进行电化学循环测试。前期化成阶段结束后，将电池分成两组，一组作为参照组在电压范围10-1000mV下进行恒流充放电循环；一组控制容量为1600mAh/g，充放电深度为80％。在第一阶段部分充放电过程中，一旦电池放电容量达到1600mAh/g，恒流放电过程终止，进行充电至1000mV；若下限电压达到10mV而容量未达到1600mAh/g，则改为第二阶段，在电压范围10-1000mV下进行恒流充放电循环。图3为容量-电压控制下电池的电化学循环性能。空心点代表参照组(在电压范围10-1000mV下进行恒流充放电循环)；实心点代表容量-电压控制，其中第一阶段控制容量为1600mAh/g，第二阶段控制电压窗口为10-1000mV。容量-电压控制的电池容量下降缓慢，下降速率明显小于参考组的电池。多个循环后，容量-电压控制下的电池容量明显高于参照组的电池容量，说明通过容量-电压控制进行部分充放电能够有效提高电池的寿命以及长期容量。
综上所述，本发明上述实施例即通过对高容量锂离子电池的部分充放电，同时实现长使用寿命和高循环容量，实现高容量锂离子电池的性能优化。对高理论容量的活性材料组成的锂离子电池进行部分充放电来提升电池容量和循环稳定性。操作简单方便，能够运用于实际。本方法可具体通过三种控制手段来实现：电压范围控制、容量控制和容量-电压控制。
上面对本发明实施例结合附图进行了说明，但本发明不限于上述实施例，还可以根据本发明的发明创造的目的做出多种变化，凡依据本发明技术方案的精神实质和原理下做的改变、修饰、替代、组合或简化，均应为等效的置换方式，只要符合本发明的发明目的，只要不背离本发明提高锂离子电池容量的方法的技术原理和发明构思，都属于本发明的保护范围。

Claims (10)

1.一种提高锂离子电池容量的方法，其特征在于，通过部分充放电的手段来实现，其步骤如下：
a.使用理论容量不低于372mAh/g的高容量电极材料作为电极活性材料，制作锂离子电池；
b.对电池进行部分充放电循环，使电极中的活性材料只进行部分锂化/脱锂化，从而在充放电过程中控制锂离子电池的充电或放电深度；
利用在所述步骤a制备锂离子电池并采用在所述步骤b的方法，来调控和提高锂离子电池的循环容量。
2.根据权利要求1所述提高锂离子电池容量的方法，其特征在于：在所述步骤b中，充放电过程中进行部分充放电循环的方法包括：缩小充放电过程中充放电的电压范围、控制充放电容量在一个低于电极活性材料理论容量的定值、或者二者结合的容量-电压组合控制部分充放电方法。
3.根据权利要求2所述提高锂离子电池容量的方法，其特征在于：当采用缩小充放电过程中充放电的电压范围的方法时，通过降低上限电压或提高下限电压，来实现锂离子电池的部分充放电过程。
4.根据权利要求3所述提高锂离子电池容量的方法，其特征在于：当采用缩小充放电过程中充放电的电压范围的方法时，设定锂硅电池的充放电电压范围70-1000mV。
5.根据权利要求3所述提高锂离子电池容量的方法，其特征在于：在所述步骤a中，采用由50wt％纳米硅颗粒、25wt％导电剂和25wt％粘结剂组成硅复合材料电极活性层，制作锂硅电池；然后在所述步骤b中，采用控制充放电容量在一个低于电极活性材料理论容量的设定值，进行锂离子电池部分充放电循环控制。
6.根据权利要求2所述提高锂离子电池容量的方法，其特征在于：当采用控制充放电容量在一个低于电极活性材料理论容量的设定值时，通过控制容量低于选用的电极材料理论容量，来实现锂离子电池的部分充放电过程。
7.根据权利要求6所述提高锂离子电池容量的方法，其特征在于：当采用控制充放电容量在一个低于电极活性材料理论容量的设定值时，首先采用恒流循环来控制充放电容量，当充放电容量无法达到设定值时，再通过改变循环方式，将仅采用恒流循环改为恒流循环结合恒压循环的方式，来保持充放电容量达到设定值。
8.根据权利要求2所述提高锂离子电池容量的方法，其特征在于：当采用容量-电压组合控制部分充放电方法时，首先采用恒流循环来控制充放电容量，当充放电容量无法达到设定值时，采用直接继续在设定电压窗口下恒流充放电循环。
9.根据权利要求6或8所述提高锂离子电池容量的方法，其特征在于：在所述步骤a中，采用由50wt％纳米硅颗粒、25wt％导电剂和25wt％粘结剂组成硅复合材料电极活性层，制作锂离子电池；然后在所述步骤b中，采用控制充放电容量在一个低于电极活性材料理论容量4200mAh/g的设定值，进行锂离子电池部分充放电循环控制
10.根据权利要求1所述提高锂离子电池容量的方法，其特征在于：在所述步骤a中，采用硅和硫中任意一种材料为电极材料作为高容量锂离子电池电极材料。
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