CN109554185B - 煤进行液化反应的方法和装置以及煤直接液化生产油品的方法和系统 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及煤直接液化领域，公开了煤进行液化反应的方法和装置以及煤直接液化生产油品的方法和系统。煤进行液化反应的方法包括：将含氢气体和含煤粉、催化剂、加氢溶剂的煤浆连续进行n级煤液化反应和分离，得到多股轻组分Lx和重组分Hx，其中，x为1到n的正整数，n为2以上的正整数；将重组分Hx通过他循环、或者他循环和自循环继续参与各级煤液化反应，将轻组分Lx参与下一级的煤液化反应；第n股轻组分Ln为液化反应最终产物。本方法可有效调节反应器的负荷，实现减少煤液化反应过程中的结焦，延长反应器的长时间运转。
Description
技术领域
本发明涉及煤直接液化领域，具体涉及煤进行液化反应的方法和装置以及煤直接液化生产油品的方法和系统。
背景技术
煤直接液化是实现煤炭清洁化、高效化利用的重要方法。该过程中煤进行液化反应是关键的一步，现有进行该反应的装置主要使用的反应器形式为鼓泡床或强制循环悬浮床。
虽然鼓泡床反应器结构简单，气液混合和传质效果好，但是缺点是气体滞留系数大，利用率低。并且，由于鼓泡床反应器液速低，因此有矿物质沉积。
强制循环悬浮床反应器反应温度容易控制，液速高，矿物质不容易沉积，但也存在一些不易解决的问题。强制循环反应器内设置循环杯实现气液分离，一方面煤浆有可能在反应器壁面结焦，同时结焦不断积累；另一方面随着反应器运行时间的增加，循环杯局部结焦堵塞，造成气液分离空间减小，导致气液分离不完全，容易引起循环泵抽空等问题。当抽空情况严重时，必须停工检修，影响反应器的长周期运转。
现有技术虽然有将两个或多个强制循环悬浮床反应器的入口和出口串联起来可以缓解结焦堵塞的情况，但不同的反应器入口处的反应物浓度存在差别，造成不同的反应器内反应程度不同，即反应器负荷不同。第一反应器由于反应物为新鲜原料，其反应比较强烈，结焦堵塞问题更为明显，操作控制难度大。
CN1587351A公开了一种煤炭直接液化的方法，包括步骤：(1)将原料煤制备成一种煤浆；(2)将所述煤浆经过预处理后送入一个反应系统中进行液化反应；(3)将反应产物在分离器(9，10)中进行气液分离，其中的液相部分通过一常压蒸馏塔(11)进行分离，形成轻质油分和塔底物料；(4)将所述塔底物料送入一个减压蒸馏塔(12)分离为馏出油和残渣；(5)将所述的轻质油分和馏出油进行混合，将混合产物送入一个加氢反应器(13)进行催化加氢；(6)将加氢产物通过一个分馏塔(15)分离出产品油和其他供氢性循环溶剂。
CN103074097A公开一种煤直接液化方法，包括以下步骤：煤浆制备、液化反应、煤液化产物气液分离、蒸馏分离、粗油加氢预处理、加氢预处理产物气液分离和产品分馏；所述煤浆制备，是将原料煤破碎为干煤粉，然后将干煤粉与催化剂、助催化剂、循环溶剂或外加溶剂混合配制成煤浆；所述液化反应，是将所述煤浆与氢气混合然后预热，随后依次通入串联的第一液化反应器和第二液化反应器进行液化反应；在第二液化反应器出口获得液化反应产物，其中一部分液化反应产物经过循环泵输送回第一液化反应器的入口循环使用；所述煤液化产物气液分离，是对第二液化反应器出口的另一部分液化反应产物进行气液分离，得到气相部分和液相部分；所述蒸馏分离，是将煤液化产物气液分离得到的液相部分进行蒸馏，得到液化粗油和残渣；所述粗油加氢预处理，是对液化粗油进行加氢精制，脱除硫、氮、氧杂原子、使烯烃饱和及多环芳烃部分饱和，得到粗油加氢预处理产物；所述加氢预处理产物气液分离，是对粗油加氢预处理产物进行气液分离，得到气相物料和液相物料；所述产品分馏，是将所述加氢预处理产物气液分离得到的液相物料进行分离，得到轻质油和重质油，其中重质油作为煤液化过程煤浆制备的循环溶剂，轻质油作为煤液化单元的产品油。
CN1438294A公开了一种将逆流反应器、环流反应器和煤液化油(含循环溶剂)在线加氢反应器串联的煤直接液化工艺。
但是现有技术使用串联反应器时，不能很好地解决各反应器之间的温控稳定，而温度的大幅波动将影响最终煤液化产品的组成和质量；而且现有技术中存在反应器内结焦的问题，影响反应器的长时间运转。
发明内容
本发明的目的是为了克服上述现有技术存在的煤液化反应过程中温度波动不稳定，反应器内结焦影响反应器长时间运转的问题，提供了煤进行液化反应的方法和装置以及煤直接液化生产油品的方法和系统。该方法通过使用带强制循环的浆态床反应器或悬浮床反应器串联进行多级煤液化反应，各级反应中进行循环浆液的他循环、或他循环和自循环，可以调控各反应器的负荷，减少装置反应过程的波动。同时，采用无液位控制的强制循环反应器减少反应器内的结焦，可以延长反应器的长时间运转。
为了实现上述目的，本发明第一方面提供一种煤进行液化反应的方法，包括：
将含氢气体和含煤粉、催化剂、加氢溶剂的煤浆连续进行n级煤液化反应和分离，得到多股的轻组分Lx和重组分Hx，其中，x为1到n的正整数，n为2以上的正整数；其中，
将重组分Hx通过他循环、或者他循环和自循环继续参与各级煤液化反应，将轻组分Lx参与下一级的煤液化反应；
第n股轻组分Ln为液化反应最终产物。
优选地，第1级煤液化反应的反应物包括：所述含氢气体、煤浆和循环浆料Y′；所述循环浆料Y′包括从重组分H2到Hn中选取的至少一种的部分或全部，以及可选的部分重组分H1。
优选地，所述煤浆与循环浆料Y′的体积比为1：(1～4)，所述煤浆中，所述煤粉的含量为40～55重量％，所述催化剂的含量为0.5～3重量％；所述含氢气体中氢气的浓度为80～100体积％；所述含氢气体与所述煤浆的体积质量比为700～1200NL/kg。
优选地，第1级煤液化反应温度为420～480℃，第1级煤液化反应压力为16～23MPa。
优选地，第k级煤液化反应中的反应物包括：轻组分Lk-1、补充氢气和循环浆料Y″；所述循环浆料Y″包括从重组分H1到Hn中选取的至少一种的部分或全部，其中，k为2到n的正整数。
优选地，第k级煤液化反应温度为420～480℃，第k级煤液化反应压力为16～23MPa。
优选地，所述循环浆料Y″包括他循环浆料，或者他循环浆料和自循环浆料；其中，所述他循环浆料包含重组分Hk以外的其他重组分的部分或全部的总和，所述自循环浆料为部分重组分Hk。
优选地，第n级煤液化反应中，所述循环浆料Y″包括部分或全部的重组分H1、或者从重组分H1到Hn-1中选取的至少一种的部分或全部以及部分的重组分Hn。
优选地，第1级至第n级煤液化反应在带强制循环的浆态床反应器或悬浮床反应器中进行。
优选地，第1级至第n-1级煤液化反应在无液位控制的条件下进行，第n级煤液化反应在控制液位的条件下进行。
本发明第二方面提供一种应用本发明的煤进行液化反应的方法的装置，包括：氢气源和n个相互连通的用于进行n级煤液化反应的反应器；每个反应器的下部设置进料口、循环浆料入口和重组分出口，每个反应器的顶部或上部设置轻组分出口；每个反应器的内部上方设置带有下降管的循环杯，用于将进行煤液化反应后的物料分离，并将分离出的重组分通过下降管送至所述重组分出口；
按照从上游到下游的顺序，前一个反应器的轻组分出口连通至后一个反应器的进料口，用于将循环杯分离出的轻组分送入后一个反应器参与煤液化反应；反应器的重组分出口连通至自身的循环浆料入口、和/或其他反应器的循环浆料入口，用于将循环杯分离出的重组分进行循环参与煤液化反应。
优选地，第n个反应器的内部上方还设置液位控制机构。
优选地，第1个反应器的进料口引入含有煤粉、催化剂和加氢溶剂的煤浆和含氢气体，第1个反应器的重组分出口连通至第1个反应器的循环浆料入口、和/或第2至第n个反应器中的至少一个的循环浆料入口。
优选地，第2至第n个反应器的进料口分别连通至前一个反应器的轻组分出口。
优选地，第2至第n个反应器的重组分出口连通至自身反应器的循环浆料入口、和/或前面的反应器中的至少一个的循环浆料入口。
优选地，n个反应器为浆态床反应器或悬浮床反应器。
优选地，所述n个反应器均为带强制循环的反应器。
本发明第三方面，公开了一种煤直接液化生产油品的方法，包括：
(1)将煤粉、催化剂和加氢溶剂混合制成煤浆，再与含氢气体混合并加热至300-400℃，得到液化原料；
(2)将所述液化原料通过本发明的煤进行液化反应的方法，得到液化反应最终产物；
(3)将所述产物进行冷凝、高温分离和脱酚反应，得到脱酚油；
(4)将所述脱酚油进行加氢反应，并将得到的加氢产物进行分离、蒸馏得到产品油。
本发明第四方面，公开了一种应用本发明的煤直接液化生产油品的方法的系统，包括：预处理单元、煤液化反应装置、加氢单元；
预处理单元包括依次连通的混合罐、高压泵和加热炉，用于将煤粉、催化剂、加氢溶剂和氢气进行混合和预热，得到液化原料；
煤液化反应装置为本发明的装置，与预处理单元连通用于将所述液化原料生产得到液化反应最终产物；
加氢单元与煤液化反应装置连通，用于将所述产物生产得到油品。
优选地，所述加氢单元包括冷却器、高温分离器、气体分离器、水处理系统、加氢反应器、中温分离器和低温分离器。
通过上述技术方案，煤进行液化反应的过程分成多级进行。每级完成煤液化反应的物料分离出重组分和轻组分，将重组分通过他循环、或者他循环和自循环，与轻组分进行下一级煤液化反应，可以调整控制各级反应过程中反应器的负荷，强化反应产物的气液分离效果，减缓反应器内结焦，延长反应器的运转时间。
附图说明
图1是根据本发明的煤液化反应装置的第一种实施方式的示意图；
图2是本发明的煤液化反应装置中的第1至第n-1个反应器的各连接口的示意图；
图3是根据本发明的煤液化反应装置的第二种实施方式的示意图；
图4是根据本发明的煤液化反应装置的第三种实施方式的示意图；
图5是根据本发明的煤液化反应装置的第四种实施方式的示意图；
图6是根据本发明的煤液化反应装置的第五种实施方式的示意图；
图7是根据本发明的煤液化反应装置的第六种实施方式的示意图。
附图标记说明
1、煤液化反应装置 2、预处理单元 3、加氢单元
11、第1反应器 12、第1反应器内循环杯 13、第2反应器
14、第2反应器内循环杯 15、液位控制 16、第3反应器
17、第3反应器内循环杯 20、混合罐 21、高压泵
22、加热炉 30、冷却器 31、高温分离器
32、气体分离器 33、水处理系统 34、加氢反应器
35、中温分离器 36、低温分离器 100、轻组分出口
101、循环杯 102、下降管 103、重组分出口
104、循环浆料入口 105、进料口
具体实施方式
在本文中所披露的范围的端点和任何值都不限于该精确的范围或值，这些范围或值应当理解为包含接近这些范围或值的值。对于数值范围来说，各个范围的端点值之间、各个范围的端点值和单独的点值之间，以及单独的点值之间可以彼此组合而得到一个或多个新的数值范围，这些数值范围应被视为在本文中具体公开。
本发明第一方面提供一种煤进行液化反应的方法，包括：
将含氢气体和含煤粉、催化剂、加氢溶剂的煤浆连续进行n级煤液化反应和分离，得到多股轻组分Lx和重组分Hx，其中，x为1到n的正整数，n为2以上的正整数；其中，
将重组分Hx通过他循环、或者他循环和自循环继续参与各级煤液化反应，将轻组分Lx参与下一级的煤液化反应；
第n股轻组分Ln为液化反应最终产物。
本发明中，所述含氢气体为氢气和惰性组分气体的混合物。优选地，所述含氢气体中氢气的浓度为80～100体积％。
本发明中，优选地，所述煤浆中，所述煤粉的含量为40～55重量％，所述催化剂的含量为0.5～3重量％。
本发明中，所述含氢气体与所述煤浆的用量满足煤液化反应的要求，优选地，所述含氢气体与所述煤浆的体积质量比为700～1200NL/kg。
本发明中，所述轻组分Lx为气、液、固混合物流，可以包含经煤液化反应剩余的含氢气体和部分煤浆，以及煤粉经煤液化反应产生的气相产物、部分液相产物和灰分。所述重组分Hx为固、液混合物流，可以包含经煤液化反应剩余的部分煤浆、煤粉经煤液化反应产生的部分液相产物和灰分。一般地，所述气相产物包括烷烃化合物和/或烯烃化合物，例如包括甲烷、汽油组分、柴油组分。所述液相产物可以包括碳数在30以上、在450℃和19MPa下以液相存在的烷烃和烯烃，例如沥青、前沥青烯等重组分。
本发明通过多级煤液化反应将煤进行多次液化反应。每级煤液化反应完成一次煤的液化反应，可以使用如图2所示的反应器进行第1至第n-1级煤液化反应。从反应器底部的进料口和循环浆液入口加入反应器内的各种物料在反应器内并流沿反应器轴向向上运动，同时物料中的部分煤粉在物料中的催化剂、加氢溶剂和氢气的作用下进行液化反应，形成混杂了未反应和反应生成物(煤粉经液化反应生成的气相产物、液相产物和灰分)的混合料流；该混合料流经过反应器内部上方设置的带有下降管的循环杯与反应器壳体的间隙后，分离为轻组分和重组分。轻组分从反应器的出料口流出，重组分经下降管从反应器的重组分出口排出。重组分循环到各级煤液化反应，包括返回本级煤液化反应的自循环，和返回其他级煤液化反应的他循环，可以实现调节各级煤液化反应过程中参与反应的煤粉的物料的质量和比例，控制各级反应中反应器的负荷，充分完成煤的液化反应，又控制反应温度的波动，减小温升，提高原料的转化率和装置的稳定性。而轻组分均被用于参与下一级的煤液化反应。
本发明中，可以根据需要安排煤液化反应的级数n，至少要进行两级煤液化反应。本发明中，采用轻组分Lx和重组分Hx表示对应各级煤液化反应并分离获得的轻组分和重组分，下角标x表示具体第几级反应，可以是第1级到第n级，以下相同。即第一级煤液化反应并分离得到轻组分L1和重组分H1，以后以此类推。
本发明提供的方法可以优选两级或三级煤液化反应。如进行两级煤液化反应，即n＝2则可以得到轻组分L1和L2，相应重组分H1和H2。当采用两级煤液化反应时，第2级煤液化反应即为最后一级(第n级)煤液化反应。图1、5显示了两级煤液化反应的优选实施方式，显示了重组分Hx的循环方式(此时，x＝1、2)。
如进行三级煤液化反应，即n＝3则可以得到轻组分L1、L2和L3，相应重组分H1、H2和H3。其他可以以此类推。轻组分Ln是最后一级煤液化反应得到的液化分离，也是整个煤液化过程的最终目标产物。第3级为第n级煤液化反应。第2级煤液化反应为除第1级和第n级外的反应。图3、4、5、7显示了三级煤液化反应的优选实施方式，显示了重组分Hx的循环方式(此时，x＝1、2、3)。
本发明提供的煤进行液化反应的方法分第1级煤液化反应和第k级(即第2至第n级)煤液化反应两个阶段。第1级煤液化反应得到的重组分H1分流进行他循环时，流向下游的第2至第n级煤液化反应。优选地，第1级煤液化反应的反应物包括：所述含氢气体、煤浆和循环浆料Y′，所述循环浆料Y′包括从重组分H2到Hn中选取的至少一种的部分或全部，以及可选的部分重组分H1。其中，所述循环浆料Y′包括他循环物料、或者他循环物料和自循环物料。从重组分H2到Hn中选取的至少一种的部分或全部是来自第1级煤液化反应外的重组分的集合，作为他循环物料。重组分H1是第1级煤液化反应并分离得到的重组分，可以选择循环回第1级煤液化反应作为自循环物料。
更优选地，所述循环浆料Y′包括重组分H2的全部、或者重组分H1和H2各自一部分的总和、或者重组分H2到Hn的总和、或者重组分H1到Hn中各自一部分的总和。具体实施方式中，可以将第2级煤液化反应的重组分H2全部循环作为循环浆料Y′进第1级煤液化反应，如图5(两级煤液化反应)、图3(三级煤液化反应)中所示；或者第1级煤液化反应的重组分H1中部分自循环，并混合上第2级煤液化反应的重组分H2中的部分作为循环浆料Y′，如图1(两级煤液化反应)、图6(三级煤液化反应)中所示；或者采用第2级到第n级煤液化反应中各自得到的重组分混合为循环浆料Y′，如图4(三级煤液化反应)中所示；或者如图7所示，取部分H1自循环，混合上来自第2级至第n级煤液化反应中各自得到的重组分的部分一起作为循环浆料Y′。所示循环浆料Y′可以是单一物料，也可以是多种物料的混合物。
本发明中，第1级煤液化反应进行的条件满足煤液化反应的进行和反应器的负荷要求，优选地，所述煤浆与循环浆料Y′的体积比为1：(1～4)。其中，所述循环浆料Y′如为混合物时可以不特别限定各种物料的循环量，只要满足所述循环浆料Y′的总量与所述煤浆满足上述体积比即可。
优选地，第1级煤液化反应温度为420～480℃，第1级煤液化反应压力为16～23MPa。
本发明提供的方法中，第1级煤液化反应之外的其他级煤液化反应(第k级煤液化反应)为第二阶段的煤液化反应。优选地，第k级煤液化反应中的反应物包括：轻组分Lk-1、补充氢气和循环浆料Y″；所述循环浆料Y″包括从重组分H1到Hn中选取的至少一种的部分或全部，其中，k为2到n的正整数。轻组分Lk-1相当于第k级反应的前一级反应的轻组分。优选地，所述循环浆料Y″包括他循环浆料，或者他循环浆料和自循环浆料；其中，所述他循环浆料包含重组分Hk以外的其他重组分的部分或全部的总和，所述自循环浆料为部分重组分Hk。
例如三级煤液化反应，对于第2级煤液化反应，反应物包括：第1级煤液化反应得到的轻组分L1、补充氢气和循环浆料Y″；所述循环浆料Y″包括从第1级至第3级煤液化反应各自所得的重组分H1、H2、H3中选取至少一种，并使用它们的全部或部分；重组分H1、H3为他循环物料，重组分H2为自循环物料。
更优选地，一种实施方式中，所述循环浆料Y″包括重组分Hk+1、或者部分Hk和部分Hk+1的总和、或者部分Hk和部分重组分H1的总和、或者部分重组分H1。其中重组分Hk+1相当于第k级反应的后一级反应的重组分。具体实施方式中，例如三级煤液化反应，可以将第3级煤液化反应的重组分H3循环回第2级煤液化反应作为循环浆料Y″，如图3所示；或者如图6所示，将第3级煤液化反应得到的重组分H3的部分，混合上第2级煤液化反应的重组分H2的部分自循环作为循环浆料Y″；或者如图4所示，将来自第1级煤液化反应的重组分H1的部分循环至第2级煤液化反应作为循环浆料Y″。所述循环浆料Y″可以是单一物料，也可以是多种物料的混合物。
本发明中，进行第k级煤液化反应时所述轻组分Lk-1与所述循环浆料Y″的进料量之间不做特别限定，满足第k级煤液化反应进行和反应器的负荷要求即可。
本发明中，优选地，当所述循环浆料Y′和循环浆料Y″包括他循环浆料和自循环浆料时，自循环浆料与他循环浆料的体积比为1：(1～4)，优选为1:2。
更优选地，另一种实施方式中，第n级煤液化反应中，所述循环浆料Y″包括部分或全部的重组分H1、或者部分的重组分H1和部分的重组分Hn。具体实施方式中，可以将第1级煤液化反应所得的重组分H1取部分或全部循环进入第n级煤液化反应作为循环浆料Y″，如图5(两级煤液化反应)、图3和2(三级煤液化反应)中所示；或者将第n级煤液化反应的重组分Hn的部分自循环，并混合上第1级煤液化反应所得的重组分H1的部分一起作为循环浆料Y″循环进入第n级煤液化反应中，如图1(两级煤液化反应)、图6和7(三级煤液化反应)中所示。
本发明第k级煤液化反应中，所述补充氢气可以含有惰性组分气体，所述补充氢气中氢气的浓度为80～100体积％，
优选地，第k级煤液化反应温度为420～480℃，第k级煤液化反应压力为16～23MPa。
本发明提供的方法中，各级煤液化反应可以是采用不同的反应方式，优选地，第1级至第n级煤液化反应在带强制循环的浆态床反应器或悬浮床反应器中进行。
本发明中，优选地，第1级至第n-1级煤液化反应在无液位控制的条件下进行，第n级煤液化反应在控制液位的条件下进行。即第1级至第n-1级煤液化反应采取满釜操作，有利于减少反应器内的结焦，可以延长反应器的运转时间。第n级煤液化反应在控制液位的条件下进行，保持装置的操作稳定。
本发明中，所述催化剂含有活性金属，可以是铁、钴、钼、镍和钨中的至少一种。所述加氢溶剂可以是下述(A)、(B)、(C)之一或其任意的组合：
(A)煤液化生成油经加氢、分馏获得的溶剂油；
(B)石油重油和/或润滑油溶剂精制抽出油；
(C)催化裂化循环油、催化裂化油浆、煤焦油、煤焦油重馏分、页岩油、页岩油重馏分之一或其任意的组合经加氢、分馏获得的溶剂油。
所述煤粉可以颗粒平均直径为10～200μm的煤颗粒。制得所述煤粉的煤种没有特别限定。
本发明的附图中图1、5显示了有两级煤液化反应的物料流程。图3、2、6、7显示了有三级煤液化反应的物料流程。
本发明提供的方法中，控制多级煤液化反应参与的循环浆料的流动，调整各级煤液化反应的反应物组成，可以改善各级反应过程中反应器的负荷，改进煤液化反应过程，减缓反应器内结焦，延长反应器的运转时间。
本发明第二方面提供一种应用本发明的煤进行液化反应的方法的装置，包括：氢气源和n个相互连通的用于进行n级煤液化反应的反应器；每个反应器的下部设置进料口、循环浆料入口和重组分出口，每个反应器的顶部或上部设置轻组分出口；每个反应器的内部上方设置带有下降管的循环杯，用于将进行煤液化反应后的物料分离，并将分离出的重组分通过下降管送至所述重组分出口；
按照从上游到下游的顺序，前一个反应器的轻组分出口连通至后一个反应器的进料口，用于将循环杯分离出的重组分送入后一个反应器参与煤液化反应；反应器的重组分出口连通至自身的循环浆料入口、和/或其他反应器的循环浆料入口，用于将循环杯分离出的重组分进行循环参与煤液化反应。
本发明提供的上述装置可以用于实现本发明提供的煤进行液化反应的方法，调整控制各反应器中分别各自进行的各级煤液化反应所得的重组分的循环流动。第1至第n-1个反应器可以使用如图2所示的反应器，内部上方设置带有下降管102的循环杯101，下降管102延伸至反应器底部；反应器底部设置进料口105、重组分出口103和循环物料入口104，其中，重组分出口103连通下降管102；反应器顶部设置轻组分出口100。第1个到第n-1个反应器无液位控制可减少反应器内结焦。
本发明中，优选地，第n个反应器内的循环杯的上方还设置液位控制机构。可以控制不使第n个反应器内物料的液位过高，在反应器内的顶部形成气室。进一步地，第n个反应器的轻组分出口设置在第n个反应器的上部且高于所述液位控制机构，用于排出得到的液化反应最终产物。第n个反应器的设置可以进一步优化多级煤进行液化反应的过程保持装置操作稳定，延长装置的长时间运转。第n个反应器的结构示意图可以参考图2，不同的是，在第n个反应器的内部的循环杯的上方设置液位控制机构。轻组分出口设置在第n个反应器的壁上，并且垂直高度上高于所述液位控制机构。
本发明中，优选地，所述氢气源连通每个反应器的进料口，用于将含氢气体参与各级煤液化反应。
本发明中，上述装置的设置和结构实现上述n级煤液化反应过程中的物料流动。优选地，第1个反应器的进料口引入含有煤粉、催化剂和加氢溶剂的煤浆和含氢气体，第1个反应器的重组分出口连通至第1个反应器的循环浆料入口、和/或第2至第n个反应器中的至少一个的循环浆料入口。具体地，第1个反应器的重组分出口可以根据本发明提供的煤进行液化反应的方法中限定的重组分的流动方向确定连通至其他反应器的循环浆料入口的方式，以实现第1个反应器排出的重组分的他循环、或者他循环和自循环，在浆料入口提供需要的循环浆料Y′和循环浆料Y″，具体连通方式如图1、3-7所示。
本发明中，优选地，第2至第n个反应器的进料口分别连通至前一个反应器的轻组分出口。
具体地，第2至第n个反应器的进料口对应地分别连通至前一个反应器的轻组分出口，如第2个反应器的进料口对应连通至第1个反应器的轻组分出口，其中，第1个反应器是第2个反应器的前一个反应器。又如，第n个反应器的进料口连通至第n-1个反应器的轻组分出口，其中，第n-1个反应器是第n个反应器的前一个反应器。其它按此类推。
本发明中，优选地，第2至第n个反应器的重组分出口连通至自身反应器的循环浆料入口、和/或前面的反应器中的至少一个的循环浆料入口。
具体地，第2至第n个反应器的重组分出口连通至自身反应器的循环浆料入口是实现第2至第n个反应器排出的重组分的自循环，如第2个反应器的重组分出口连通第2个反应器的循环浆料入口，第n个反应器的重组分出口连通第n个反应器的循环浆料入口，其他反应器类推。
具体地，第2至第n个反应器的重组分出口连通至前面的反应器中的至少一个的循环浆料入口是实现第2至第n个反应器排出的重组分的他循环，且将重组分引向多级反应上游的反应器。例如第2个反应器的重组分出口连通至第1个反应器的循环浆料入口；第4个反应器的重组分出口可以连通至第1～第3个反应器中的至少一个的循环浆料入口，其中，第1～第3个反应器是第4个反应器的前面的反应器；第n个反应器的重组分出口可以连通至第1～第n-1个反应器中的至少一个的循环浆料入口，其中，第1～第n-1个反应器是第n个反应器的前面的反应器。其他按此类推。
以上述连接关系，本发明的装置提供各级煤液化反应产生的重组分可以在各反应器中的他循环、或者他循环和自循环。
本发明中，优选地，n个反应器为浆态床反应器或悬浮床反应器。例如可以第1至第n-1个反应器为浆态床反应器，第n个反应器为悬浮床反应器。
本发明中，优选地，所述n个反应器均为带强制循环的反应器。
如图1所示，两个反应器连通的一种实施方式，第1反应器为浆态床反应，第2反应为带液位控制的悬浮床反应器。第2反应器下部的进料口连通第1反应器顶部的轻组分出口和氢气源，用于将补充氢气(可以是循环含氢气体)和第1反应器内进行第1级煤液化反应而得的物流经第1反应器内置的循环杯，分离出的轻组分引入第2反应器参与第2级煤液化反应；第2个反应器底部的重组分出口连通第1反应器的循环浆料入口，用于将第2个反应器内进行第2级煤液化反应而得的物流经第2个反应器内置的循环杯，分离出的重组分循环至第1反应器参与第1级煤液化反应；第1反应器底部的重组分出口连通第2反应器的循环浆料入口，用于将从第1反应器内进行第1级煤液化反应而得的物流经第1反应器内置的循环杯分离出的重组分循环输送进第2反应器，参与第2级煤液化反应。第1反应器的进料口输入液化原料，可以包含有含氢气体和含有煤粉、催化剂、加氢溶剂的煤浆。第2反应器上部内置液位控制机构，反应器顶部形成气室。第2反应器上部设置的轻组分出口排出液化反应最终产物。
如图3所示，三个反应器连通的一种实施方式，第1、2反应器为浆态床反应，第3反应为带液位控制的悬浮床反应器。第2、3反应器下部的进料口分别对应连通第1、2反应器顶部的轻组分出口和氢气源，用于对应地将补充氢气(可以是循环含氢气体)和第1、2反应器内进行第1、2级煤液化反应而得的产物经第1、2反应器内置的循环杯分离出的轻组分引入第2、3反应器，分别参与第2、3级煤液化反应；第2、3反应器底部的重组分出口分别对应地连通第1、2反应器的循环浆料入口，用于将第2、3反应器内进行第2、3级煤液化反应而得的产物经第2、3反应器内置的循环杯，分离出的重组分循环至第1、2反应器分别参与第1、2级煤液化反应；第1反应器底部的重组分出口连通第3反应器的循环浆料入口，用于将从第1反应器内进行第1级煤液化反应而得的产物经第1反应器内置的循环杯，分离出的重组分循环输送进第3反应器参与第3级煤液化反应。第1反应器的进料口输入液化原料，可以包含了含氢气体和含煤粉、催化剂、加氢溶剂的煤浆。第3反应器上部内置液位控制机构，反应器顶部形成气室。第3反应器上部设置的轻组分出口排出液化反应最终产物。
如图4所示，三个反应器连通的另一种实施方式，第1、2反应器为浆态床反应，第3反应为带液位控制的悬浮床反应器。第2、3反应器下部的进料口分别对应连通第1、2反应器顶部的轻组分出口和含氢气体源，用于对应地将补充氢气(可以是循环含氢气体)和第1、2反应器内进行第1、2级煤液化反应而得的产物经第1、2反应器内置的循环杯分离出的轻组分引入第2、3反应器，分别参与第2、3级煤液化反应；第2、3反应器底部的重组分出口均连通至第1反应器的循环浆料入口，用于将第2、3反应器内进行第2、3级煤液化反应而得的产物经第2、3反应器内置的循环杯，分离出的重组分循环至第1反应器参与第1级煤液化反应；第1反应器底部的重组分出口分别连通第2、3个反应器的循环浆料入口，用于将从第1个反应器内进行第1级煤液化反应而得的产物经第1个反应器内置的循环杯，分离出的重组分循环输送进第2、3反应器参与第2、3级煤液化反应。第1反应器的进料口输入液化原料，可以包含有了含氢气体和含煤粉、催化剂、加氢溶剂的煤浆。第3反应器上部内置液位控制机构，反应器顶部形成气室。第3反应器上部设置的轻组分出口排出液化反应最终产物。
如图5所示，两个反应器连通的另一种实施方式，第1反应器为浆态床反应，第2反应为带液位控制的悬浮床反应器。第2反应器下部的进料口连通第1反应器顶部的轻组分出口和氢气源，用于将补充氢气(可以是循环含氢气体)和第1反应器内进行第1级煤液化反应而得的产物经第1反应器内置的循环杯，分离出的轻组分引入第2反应器参与第2级煤液化反应；第2反应器底部的重组分出口分别连通第1、2反应器的循环浆料入口，用于将第2个反应器内进行第2级煤液化反应而得的产物经第2个反应器内置的循环杯，分离出的重组分分别循环至第1、2个反应器参与第1、2级煤液化反应；第1反应器底部的重组分出口分别连通第1、2反应器的循环浆料入口，用于将从第1反应器内进行第1级煤液化反应而得的产物经第1反应器内置的循环杯，分离出的重组分分别循环输送进第1、2反应器参与第1、2级煤液化反应。第1反应器的进料口输入液化原料，可以包含了含氢气体和含煤粉、催化剂、加氢溶剂的煤浆。第2反应器上部内置液位控制机构，反应器顶部形成气室。第2反应器上部的轻组分出口排出液化反应最终产物。
如图6所示，三个反应器连通的另一种实施方式，该方式在图3所示的实施方式的基础上，还将第1、2、3反应器各自的重组分出口分别对应连通至第1、2、3反应器各自的循环浆料入口，即将第1、2、3反应器中得到的重组分进行自循环分别继续参与第1、2、3反应器中的第1、2、3级煤液化反应。
如图7所示，三个反应器连通的另一种实施方式，该方式在图4所示的实施方式的基础上，还将第1、2、3反应器各自的重组分出口分别对应连通至第1、2、3反应器各自的循环浆料入口，即将第1、2、3反应器中得到的重组分进行自循环分别继续参与第1、2、3反应器中的第1、2、3级煤液化反应。
本发明第三方面，公开了一种煤直接液化生产油品的方法，如图1所示，包括：
(1)将煤粉、催化剂和加氢溶剂混合制成煤浆，再与含氢气体混合并加热至300-400℃，得到液化原料；
(2)将所述液化原料通过本发明的煤进行液化反应的方法，得到液化反应最终产物；
(3)将所述产物气进行冷凝、高温分离和脱酚反应，得到脱酚油；
(4)将所述脱酚油进行加氢反应，并将得到的加氢产物进行分离、蒸馏得到产品油。
本发明提供的煤直接液化生产油品的方法中，步骤(1)用于预备液化原料，可以是本领域常规的制备煤浆，并经加压后与氢气混合再被预热的过程。
步骤(3)、(4)是将煤液化获得的产品气进行后处理，从中提取出油品的过程，其中各处理过程可以是本领域常规的方法。例如，将产品气先进行冷凝，然后将冷凝产物进行高温分离，得到高温气体、油相和水相；其中高温气体可以进行气体分离，分离出未反应的含氢气体，可以用于返回煤液化反应补充氢气，水相可以通过水处理系统进行净化；油相可以进行脱酚处理，然后进行加氢反应，得到的产物进行中温分离，得到循环溶剂和中温气体，循环溶剂可以循环回步骤(1)用作加氢溶剂，中温气体可以进一步进行低温分离得到液化油和尾气，尾气含氢气可用于加氢反应，液化油可以进一步蒸馏得到产品油。
步骤(3)(4)中涉及的各处理过程所用的加氢催化剂或处理条件可以为本领域常规的技术手段，不再赘述。
本发明第四方面，公开了一种应用本发明的煤直接液化生产油品的方法的系统，如图1所示，包括：预处理单元2、煤液化反应装置1、加氢单元3；
预处理单元2包括依次连通的混合罐20、高压泵21和加热炉22，用于将煤粉、催化剂、加氢溶剂和氢气进行混合和预热，得到液化原料；
煤液化反应装置1为本发明的装置，与预处理单元2连通用于将所述液化原料生产得到液化反应最终产物；
加氢单元3与煤液化反应装置1连通，用于将所述液化反应最终产物进行加氢反应得到油品。
本发明中，优选地，如图1所示，所述加氢单元包括冷却器30、高温分离器31、气体分离器32、水处理系统33、加氢反应器34、中温分离器35和低温分离器36；
其中，冷却器30连通煤液化反应装置1，用于将所述液化反应最终产物进行冷凝；
高温分离器31连通气体分离器32、水处理系统33和加氢反应器34，用于将来自冷却器30的冷凝物进行分离，分离出的气体通入气体分离器32回收氢气并返回煤液化反应装置1，分离出的水相通入水处理系统33进行净化，分离出的油相通入加氢反应器34进行加氢反应；
中温分离器35连通加氢反应器34、低温分离器36和预处理单元2，用于将来自加氢反应器34的加氢产物进行分离，分离出的油气相通入低温分离器36分离出产品油和含氢气体，分离出的溶剂返回预处理单元2；
低温分离器36还连通加氢反应器34用于将所述含氢气体回收通入加氢反应器34。
本发明中，加氢单元3中还可以包括在加氢反应器34前设置脱酚设备，在低温分离器36之后设置蒸馏设备。
本发明提供的上述系统中，预处理单元2和加氢单元3中涉及的各种装置和设备可以为本领域常规使用的装置或设备，只要满足实现本发明的煤直接液化生产油品的方法即可。
以下将通过实施例对本发明进行详细描述。
实施例1
按照图1所示的流程，进行本发明的煤进行液化反应的方法。
两个反应器，第1反应器为带强制循环的浆态床反应器，第2反应器为带强制循环和液位控制的悬浮床反应器。两个反应器的内部上方均设置循环杯。
(1)将液化原料和循环浆料Y′输入第1反应器中进行第1级煤液化反应，并通过循环杯将经反应而得的产物进行分离，得到轻组分L1和重组分H1。
液化原料包含有含氢气体和含有煤粉、催化剂、加氢溶剂的煤浆。含氢气体中氢气的浓度为90体积％，煤浆中煤粉含量为50重量％；含氢气体与煤浆的气体质量比为900NL/kg。反应温度为450℃，反应压力为19MPa。
循环浆料Y′包括自循环和他循环的重组分，包括来自第1反应器的部分重组分H1和来自第2反应器的部分重组分H2，H1与H2的体积比为1:2。煤浆与循环浆料Y′的体积比为1:3。
(2)第2反应器中，输入来自第1反应器的轻组分L1、氢气浓度为90体积％的补充氢气和循环浆料Y″进行第2级煤液化反应。反应温度为450℃，反应压力为19MPa。将经反应而得的产物进行分离得到轻组分L2和重组分H2。
循环浆料Y″包括自循环和他循环的重组分，包括来自第2反应器的部分重组分H2和来自第1反应器的部分重组分H1。H2与H1的体积比为1:2。
轻组分L2为液化反应最终产物。
装置连续运行415天。反应过程中，第1反应器的温升为27℃，第2反应器的温升为25℃。煤转化率为92.6％。
实施例2
按照图5所示的流程，进行本发明的煤进行液化反应的方法。
两个反应器，第1反应器为带强制循环的浆态床反应器，第2反应器为带强制循环和液位控制的悬浮床反应器。两个反应器的内部上方均设置循环杯。
(1)将液化原料和循环浆料Y′输入第1反应器中进行第1级煤液化反应，并通过循环杯将经反应而得的产物进行分离，得到轻组分L1和重组分H1。
液化原料包含有含氢气体和含有煤粉、催化剂、加氢溶剂的煤浆。含氢气体中氢气的浓度为95体积％，煤浆中煤粉含量为55重量％；含氢气体与煤浆的气体质量比为1200NL/kg。反应温度为480℃，反应压力为16MPa。
循环浆料Y′为他循环的重组分，包括来自第2反应器的重组分H2。煤浆与循环浆料Y′的体积比为1:4。
(2)第2反应器中，输入来自第1反应器的轻组分L1、氢气浓度为90体积％的补充氢气和循环浆料Y″进行第2级煤液化反应。反应温度为420℃，反应压力为23MPa。将经反应而得的产物进行分离得到轻组分L2和重组分H2。
循环浆料Y″为他循环的重组分，包括来自第1反应器的重组分H1。
轻组分L2为液化反应最终产物。
装置连续运行407天。反应过程中，第1反应器的温升为29℃，第2反应器的温升为24℃。煤转化率为91.4％。
实施例3
按照图3所示的流程，进行本发明的煤进行液化反应的方法。
三个反应器，第1、2反应器为带强制循环的浆态床反应器，第3反应器为带强制循环和液位控制的悬浮床反应器。三个反应器的内部上方均设置循环杯。
(1)将液化原料和循环浆料Y′输入第1反应器中进行第1级煤液化反应，并通过循环杯将经反应而得的产物进行分离，得到轻组分L1和重组分H1。
液化原料包含有含氢气体和含有煤粉、催化剂、加氢溶剂的煤浆。含氢气体中氢气的浓度为80体积％，煤浆中煤粉含量为40重量％；含氢气体与煤浆的气体质量比为700NL/kg。反应温度为420℃，反应压力为23MPa。
循环浆料Y′为他循环的重组分，包括来自第2反应器的重组分H2。煤浆与循环浆料Y′的体积比为1:1。
(2)第2反应器中，输入来自第1反应器的轻组分L1、氢气浓度为90体积％的补充氢气和循环浆料Y″进行第2级煤液化反应。反应温度为450℃，反应压力为18MPa。将经反应而得的产物进行分离得到轻组分L2和重组分H2。
循环浆料Y″为他循环的重组分，包括来自第3反应器的重组分H3。
(3)第3反应器中，输入来自第2反应器的轻组分L2、氢气和循环浆料Y″进行第3级煤液化反应。反应温度为420℃，反应压力为16MPa。将经反应而得的产物进行分离得到轻组分L3和重组分H3。
循环浆料Y″为他循环的重组分，包括来自第1反应器的重组分H1。
轻组分L3为液化反应最终产物。
装置连续运行420天。反应过程中，第1反应器的温升为26℃，第2反应器的温升为25℃。煤转化率为91.2％。
实施例4
按照图4所示的流程，进行本发明的煤进行液化反应的方法。
三个反应器，第1、2反应器为带强制循环的浆态床反应器，第3反应器为带强制循环和液位控制的悬浮床反应器。三个反应器的内部上方均设置循环杯。
(1)将液化原料和循环浆料Y′输入第1反应器中进行第1级煤液化反应，并通过循环杯将经反应而得的产物进行分离，得到轻组分L1和重组分H1。
液化原料包含有含氢气体和含有煤粉、催化剂、加氢溶剂的煤浆。含氢气体中氢气的浓度为90体积％，煤浆中煤粉含量为50重量％；含氢气体与煤浆的气体质量比为900NL/kg。反应温度为450℃，反应压力为19MPa。
循环浆料Y′为他循环的重组分，包括来自第2反应器的重组分H2和来自第3反应器的重组分H3。煤浆与循环浆料Y′的体积比为1:3。
(2)第2反应器中，输入来自第1反应器的轻组分L1、氢气浓度为90体积％的补充氢气和循环浆料Y″进行第2级煤液化反应。反应温度为450℃，反应压力为18MPa。将经反应而得的产物进行分离得到轻组分L2和重组分H2。
循环浆料Y″为他循环的重组分，包括来自第1反应器的部分重组分H1。
(3)第3反应器中，输入来自第2反应器的轻组分L2、氢气和循环浆料Y″进行第3级煤液化反应。反应温度为420℃，反应压力为16MPa。将经反应而得的产物进行分离得到轻组分L3和重组分H3。
循环浆料Y″为他循环的重组分，包括来自第1反应器的部分重组分H1。
轻组分L3为液化反应最终产物。
装置连续运行461天。反应过程中，第1反应器的温升为24℃，第2反应器的温升为23℃，第3反应器的温升为21℃。煤转化率为93.7％。
实施例5
按照图6所示的流程，进行本发明的煤进行液化反应的方法。
三个反应器，第1、2反应器为带强制循环的浆态床反应器，第3反应器为带强制循环和液位控制的悬浮床反应器。三个反应器的内部上方均设置循环杯。
(1)将液化原料和循环浆料Y′输入第1反应器中进行第1级煤液化反应，并通过循环杯将经反应而得的产物进行分离，得到轻组分L1和重组分H1。
液化原料包含有含氢气体和含有煤粉、催化剂、加氢溶剂的煤浆。含氢气体中氢气的浓度为90体积％，煤浆中煤粉含量为50重量％；含氢气体与煤浆的气体质量比为900NL/kg。反应温度为450℃，反应压力为19MPa。
循环浆料Y′包括自循环和他循环的重组分，包括来自第1反应器的部分重组分H1和来自第2反应器的部分重组分H2，H1与H2的体积比为1:2。煤浆与循环浆料Y′的体积比为1:3。
(2)第2反应器中，输入来自第1反应器的轻组分L1、氢气浓度为90体积％的补充氢气和循环浆料Y″进行第2级煤液化反应。反应温度为450℃，反应压力为19MPa。将经反应而得的产物进行分离得到轻组分L2和重组分H2。
循环浆料Y″包括自循环和他循环的重组分，包括来自第2反应器的部分重组分H2和来自第3反应器的部分重组分H3。H2与H3的体积比为1:2。
(3)第3反应器中，输入来自第2反应器的轻组分L2、氢气和循环浆料Y″进行第3级煤液化反应。反应温度为450℃，反应压力为19MPa。将经反应而得的产物进行分离得到轻组分L3和重组分H3。
循环浆料Y″包括自循环和他循环的重组分，包括来自第3反应器的部分重组分H3和来自第1反应器的部分重组分H1，H3与H1的体积比为1:2。
轻组分L3为液化反应最终产物。
装置连续运行457天。反应过程中，第1反应器的温升为24℃，第2反应器的温升为24℃，第3反应器的温升为23℃。煤转化率为92.6％。
实施例6
按照图7所示的流程，进行本发明的煤进行液化反应的方法。
三个反应器，第1、2反应器为带强制循环的浆态床反应器，第3反应器为带强制循环和液位控制的悬浮床反应器。三个反应器的内部上方均设置循环杯。
(1)将液化原料和循环浆料Y′输入第1反应器中进行第1级煤液化反应，并通过循环杯将经反应而得的产物进行分离，得到轻组分L1和重组分H1。
液化原料包含有含氢气体和含有煤粉、催化剂、加氢溶剂的煤浆。含氢气体中氢气的浓度为90体积％，煤浆中煤粉含量为50重量％；含氢气体与煤浆的气体质量比为900NL/kg。反应温度为450℃，反应压力为19MPa。
循环浆料Y′包括自循环和他循环的重组分，包括来自第1反应器的部分重组分H1、来自第2反应器的部分重组分H2和来自第3反应器的部分重组分H3，H1：(H2+H3)的体积比为1：2。煤浆与循环浆料Y′的体积比为1:3。
(2)第2反应器中，输入来自第1反应器的轻组分L1、氢气浓度为90体积％的补充氢气和循环浆料Y″进行第2级煤液化反应。反应温度为450℃，反应压力为19MPa。将经反应而得的产物进行分离得到轻组分L2和重组分H2。
循环浆料Y″包括自循环和他循环的重组分，包括来自第2反应器的部分重组分H2和来自第1反应器的部分重组分H1。H2与H1的体积比为1:2。
(3)第3反应器中，输入来自第2反应器的轻组分L2、氢气和循环浆料Y″进行第3级煤液化反应。反应温度为420℃，反应压力为19MPa。将经反应而得的产物进行分离得到轻组分L3和重组分H3。
循环浆料Y″包括自循环和他循环的重组分，包括来自第3反应器的部分重组分H3和来自第1反应器的部分重组分H1，H3与H1的体积比为1:2。
轻组分L3为液化反应最终产物。
装置连续运行446天。反应过程中，第1反应器的温升为25℃，第2反应器的温升为24℃，第3反应器的温升为21℃。煤转化率为93.0％。
实施例7
按照实施例1的方法，不同的是，步骤(1)中以“煤浆与循环浆料Y′的体积比为1:0.5”替代“煤浆与循环浆料Y′的体积比为1:3”。
进行2级煤液化反应，反应器能物料流化差，易堵塞，装置连续运行周期350天。反应过程中，第1反应器的温升为30℃，第2反应器的温升为20℃。煤转化率为91％。
实施例8
按照实施例1的方法，不同的是，步骤(1)中以“煤浆与循环浆料Y′的体积比为1:5”替代“煤浆与循环浆料Y′的体积比为1:3”。
进行2级煤液化反应，煤转化效果差。
装置连续运行周期400天。反应过程中，第1反应器的温升为28℃，第2反应器的温升为19℃。煤转化率为91％。
对比例1
与实施例1相同的反应器。
(1)将液化原料与循环浆料Y′输入第1反应器进行第1级煤液化反应。液化原料包含有含氢气体和含有煤粉、催化剂、加氢溶剂的煤浆。含氢气体中氢气的浓度为90体积％，煤浆中煤粉浓度为50重量％，含氢气体与煤浆的气体质量比为1000NL/kg。反应温度为460℃，反应压力为18MPa。将经反应而得的产物进行分离，得到轻组分L1和重组分H1。
仅将重组分H1作为循环浆料Y′进行自循环，煤浆与循环浆料Y′的体积比为1:3。
(2)将轻组分L1、氢气浓度为90体积％的补充氢气和循环浆料Y″送入第2反应器进行第2级煤液化反应。将经反应而得的产物进行分离得到轻组分L2和重组分H2。反应温度为460℃，反应压力为18MPa。仅将重组分H2作为循环浆料Y″进行自循环。
轻组分L2为液化反应最终产物。
装置连续运行331天。反应过程中，第1反应器的温升为43℃，第2反应器的温升为18℃。煤转化率为89％。
对比例2
与实施例3相同的反应器。
(1)将液化原料和循环浆料Y′输入第1反应器中进行第1级煤液化反应，并通过循环杯将经反应而得的产物进行分离，得到轻组分L1和重组分H1。
液化原料包含有含氢气体和含有煤粉、催化剂、加氢溶剂的煤浆。含氢气体中氢气的浓度为80体积％，煤浆中煤粉含量为40重量％；含氢气体与煤浆的气体质量比为700NL/kg。反应温度为420℃，反应压力为23MPa。
仅将重组分H1作为循环浆料Y′进行自循环。煤浆与循环浆料Y′的体积比为1:3。
(2)第2反应器中，输入来自第1反应器的轻组分L1、氢气浓度为90体积％的补充氢气和循环浆料Y″进行第2级煤液化反应。反应温度为450℃，反应压力为18MPa。将经反应而得的产物进行分离得到轻组分L2和重组分H2。
仅将重组分H2作为循环浆料Y″进行自循环。
(3)第3反应器中，输入来自第2反应器的轻组分L2、氢气和循环浆料Y″进行第3级煤液化反应。反应温度为420℃，反应压力为16MPa。将经反应而得的产物进行分离得到轻组分L3和重组分H3。
仅将重组分H3作为循环浆料Y″进行自循环。
轻组分L3为液化反应最终产物。
装置连续运行327天。反应过程中，第1反应器的温升为47℃，第2反应器的温升为13℃。煤转化率为87％。
对比例3
按照图1所示的流程，进行本发明的煤进行液化反应的方法。
两个反应器，第1反应器为带强制循环的浆态床反应器，第2反应器为带强制循环的悬浮床反应器，没有液位控制机构。两个反应器的内部上方均设置循环杯。
(1)将液化原料和循环浆料Y′输入第1反应器中进行第1级煤液化反应，并通过循环杯将经反应而得的产物进行分离，得到轻组分L1和重组分H1。
液化原料包含了含氢气体和含煤粉、催化剂、加氢溶剂的煤浆。含氢气体中氢气的浓度为85体积％，煤浆中煤粉含量为48重量％；含氢气体与煤浆的气体质量比为900NL/kg。反应温度为450℃，反应压力为19MPa。
循环浆料Y′包括来自第1反应器的重组分H1和来自第2反应器的重组分H2，H1：H2的体积比为1:2.5。煤浆与循环浆料Y′的体积比为1:3。
(2)第2反应器中，输入来自第1反应器的轻组分L1、氢气浓度为85体积％的补充氢气和循环浆料Y″进行第2级煤液化反应。反应温度为450℃，反应压力为19MPa。将经反应而得的产物进行分离得到轻组分L2和重组分H2。
循环浆料Y″包括来自第1反应器的重组分H1和来自第2反应器的重组分H2，H2与H1的体积比为1:2。
轻组分L2为液化反应最终产物。
装置连续运行271天。反应过程中，第1反应器的温升为29℃，第2反应器的温升为23℃。液化煤转化率为90％。
通过实施例和对比例的结果可以看出，采用本发明提供的方法，实施例中多个串联的反应之间，将经过煤液化反应并分离得到的重组分进行他循环或他循环和自循环，可以更好地实现各反应器中反应温度升高的控制，使煤液化反应更为平稳地进行，使煤转化率提高。
对比例1、2采取自循环的方式循环各级煤液化反应得到的重组分，装置连续运行时间短，且运行过程中反应器的温升高，煤粉转化率低。
对比例3中，悬浮床反应器内没有设置液位控制，进行运行时结焦多，运行周期短。而实施例1采用设置液位控制的反应器，可以有效地延长运行周期。
以上结合附图详细描述了本发明的优选实施方式，但是，本发明并不限于此。在本发明的技术构思范围内，可以对本发明的技术方案进行多种简单变型，包括各个技术特征以任何其它的合适方式进行组合，这些简单变型和组合同样应当视为本发明所公开的内容，均属于本发明的保护范围。
Claims (19)
1.一种煤进行液化反应的方法，包括：
将含氢气体和含煤粉、催化剂、加氢溶剂的煤浆连续进行n级煤液化反应和分离，得到多股轻组分Lx和重组分Hx，其中，x为1到n的正整数，n为2以上的正整数；
其中，将重组分Hx通过他循环、或者他循环和自循环继续参与各级煤液化反应，将轻组分Lx参与下一级的煤液化反应；第n股轻组分Ln为液化反应最终产物。
2.根据权利要求1所述的方法，其中，第1级煤液化反应的反应物包括：所述含氢气体、煤浆和循环浆料Y'；所述循环浆料Y′包括从重组分H2到Hn中选取的至少一种的部分或全部，以及可选的部分重组分H1。
3.根据权利要求2所述的方法，其中，所述煤浆与循环浆料Y′的体积比为1：(1～4)，所述煤浆中，所述煤粉的含量为40～55重量％，所述催化剂的含量为0.5～3重量％；所述含氢气体中氢气的浓度为80～100体积％；所述含氢气体与所述煤浆的体积质量比为700～1200NL/kg。
4.根据权利要求2所述的方法，其中，第1级煤液化反应温度为420～480℃，第1级煤液化反应压力为16～23MPa。
5.根据权利要求2所述的方法，其中，所述循环浆料Y′包括重组分H2的全部、或者重组分H1和H2各自一部分的总和、或者重组分H2到Hn的总和、或者重组分H1到Hn中各自一部分的总和。
6.根据权利要求1-5中任意一项所述的方法，其中，第k级煤液化反应中的反应物包括：轻组分Lk-1、补充氢气和循环浆料Y″；所述循环浆料Y″包括从重组分H1到Hn中选取的至少一种的部分或全部，其中，k为2到n的正整数。
7.根据权利要求6所述的方法，其中，第k级煤液化反应温度为420～480℃，第k级煤液化反应压力为16～23MPa。
8.根据权利要求6所述的方法，其中，所述循环浆料Y″包括他循环浆料，或者他循环浆料和自循环浆料；其中，所述他循环浆料包含重组分Hk以外的其他重组分的部分或全部的总和，所述自循环浆料为部分重组分Hk。
9.根据权利要求6所述的方法，其中，第n级煤液化反应中，所述循环浆料Y″包括部分或全部的重组分H1、或者从重组分H1到Hn-1中选取的至少一种的部分或全部以及部分的重组分Hn。
10.根据权利要求1-5、7-9中任意一项所述的方法，其中，第1级至第n级煤液化反应在带强制循环的浆态床反应器或悬浮床反应器中进行。
11.根据权利要求10所述的方法，其中，第1级至第n-1级煤液化反应在无液位控制的条件下进行，第n级煤液化反应在控制液位的条件下进行。
12.根据权利要求6所述的方法，其中，第1级至第n级煤液化反应在带强制循环的浆态床反应器或悬浮床反应器中进行。
13.根据权利要求12所述的方法，其中，第1级至第n-1级煤液化反应在无液位控制的条件下进行，第n级煤液化反应在控制液位的条件下进行。
14.一种应用权利要求1-13中任意一项所述的煤进行液化反应的方法的装置，包括：氢气源和n个相互连通的用于进行n级煤液化反应的反应器；其中，每个反应器的下部设置进料口、循环浆料入口和重组分出口，每个反应器的顶部或上部设置轻组分出口；每个反应器的内部上方设置带有下降管的循环杯，用于将进行煤液化反应后的物料分离，并将分离出的重组分通过下降管送至所述重组分出口；按照从上游到下游的顺序，前一个反应器的轻组分出口连通至后一个反应器的进料口，用于将循环杯分离出的轻组分送入后一个反应器参与煤液化反应；反应器的重组分出口连通至自身的循环浆料入口、和/或其他反应器的循环浆料入口，用于将循环杯分离出的重组分进行循环参与煤液化反应；
其中，第n个反应器内的循环杯的上方还设置液位控制机构；
其中，第2至第n个反应器的进料口分别连通至前一个反应器的轻组分出口；第2至第n个反应器的重组分出口连通至自身反应器的循环浆料入口、和/或前面的反应器中的至少一个的循环浆料入口。
15.根据权利要求14所述的装置，其中，第1个反应器的进料口引入含煤粉、催化剂和加氢溶剂的煤浆和含氢气体，第1个反应器的重组分出口连通至第1个反应器的循环浆料入口、和/或第2至第n个反应器中的至少一个的循环浆料入口。
16.根据权利要求14或15所述的装置，其中，n个反应器为浆态床反应器或悬浮床反应器。
17.根据权利要求16所述的装置，其中，所述n个反应器均为带强制循环的反应器。
18.一种煤直接液化生产油品的方法，包括：
（1）将煤粉、催化剂和加氢溶剂混合制成煤浆，再与含氢气体混合并加热至300-400℃，得到液化原料；
（2）将所述液化原料通过权利要求1-13中任意一项所述的煤进行液化反应的方法，得到液化反应最终产物；
（3）将所述产物进行冷凝、高温分离和脱酚反应，得到脱酚油；
（4）将所述脱酚油进行加氢反应，并将得到的加氢产物进行分离、蒸馏得到产品油。
19.一种应用权利要求18所述的煤直接液化生产油品的方法的系统，包括：预处理单元、煤液化反应装置、加氢单元；
预处理单元包括依次连通的混合罐、高压泵和加热炉，用于将煤粉、催化剂、加氢溶剂和含氢气体进行混合和预热，得到液化原料；
煤液化反应装置为权利要求14-17中任意一项所述的装置，与预处理单元连通用于将所述液化原料生产得到液化反应最终产物；
加氢单元与煤液化反应装置连通，用于将所述产物生产得到油品。
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| PB01 | Publication | ||
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| CB02 | Change of applicant information | ||
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Address after: 100011 Beijing Dongcheng District, West Binhe Road, No. 22 Applicant after: CHINA ENERGY INVESTMENT Corp.,Ltd. Applicant after: Beijing low carbon clean energy Research Institute Address before: 100011 Shenhua building, 22 West Binhe Road, Dongcheng District, Beijing Applicant before: SHENHUA GROUP Corp.,Ltd. Applicant before: NATIONAL INSTITUTE OF CLEAN-AND-LOW-CARBON ENERGY |
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| GR01 | Patent grant | ||
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