CN109449480A - 一种添加剂及电解液及三元锂离子电池 - Google Patents

一种添加剂及电解液及三元锂离子电池 Download PDF

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Abstract

本发明涉及锂离子电池领域，公开了一种添加剂及电解液及三元锂离子电池，添加剂包括添加物a以及添加物b；所述添加物a为式1化学结构式的化合物以及式2化学结构式的化合物中的一种或两种的混合：所述添加物b为碳酸亚乙酯、碳酸乙烯亚乙酯、亚硫酸丙烯酯以及4‑甲基硫酸亚乙酯中的一种或多种。通过一种新型的添加剂，添加至电解液中，且将该电解液加入至三元锂离子电池中，可显著改善锂离子电池的高温循环及高温存储性能，并大幅度减少高温存储过程中的产气量。

Description

一种添加剂及电解液及三元锂离子电池
技术领域
本发明涉及锂离子电池技术领域，尤其涉及一种添加剂及电解液及三元锂离子电池。
背景技术
锂离子电池具有高电压、高能量密度、输出功率大、寿命长、对环境友好等优点，广泛应用于笔记本电脑，数码相机等电子产品，特别是在新能源车领域的应用也越来越普遍，因此，对锂离子电池的能量密度、高温循环性能、安全性能等方面提出了更高要求。但目前为止，锂离子电池还不能完全满足动力电池的要求，尤其是高温循环稳定性，一般的锂离子电池在高于50℃的环境下电池容量衰减较快，甚至发生起火或爆炸，这严重限制了其广泛应用。因此，改善锂离子电池的高温循环性能迫在眉睫。
电解液作为锂离子动力电池的关键材料之一，其对电池的功率性能、循环寿命、高低温性能等有着重要的影响。为了保证电池在高温下的稳定性，需提高电解液的高温稳定性能，减少其在高温下的分解，从而影响电池的高温性能。在电解液的三大组分中，锂盐和溶剂的配方变化不大，添加剂是提升锂离子电池高温性能的关键因素，开发高温型电解液添加剂，改善锂离子动力电池的高温稳定性、安全性具有重要意义。
中国发明专利申请号201410116478.0公开了一种锰酸锂电池电解液，该发明通过在电解液中添加硫酰基二丙腈，有效改善锰酸锂电池在高温(55℃)环境下的循环性能，在55℃下循环200次，容量保持率为72％；中国专利申请号201310679971.9公开了一种三元掺锰酸锂电池用高温电解液，该发明用含有添加剂的高温电解液可以使电池具有很好的高温存储及循环使用效果，在55℃下循环200次，容量保持率为90％以上，在75℃高温下存储6天。尽管如此，进一步改善锂离子电池的高温循环性能及高温存储性能仍然是一项艰巨的任务。
发明内容
有鉴于此，本发明提供了一种添加剂及电解液及三元锂离子电池，通过新型的添加剂，添加至电解液中，且将该电解液加入至三元锂离子电池中，可显著改善锂离子电池的高温循环及高温存储性能，并大幅度减少高温存储过程中的产气量。
一种添加剂，包括添加物a以及添加物b；
所述添加物a为式1化学结构式的化合物以及式2化学结构式的化合物中的一种或两种：
所述添加物b为碳酸亚乙酯、碳酸乙烯亚乙酯、亚硫酸丙烯酯以及4-甲基硫酸亚乙酯中的一种或多种。
优选地，所述添加物a式1中R1、R2以及R3分别为H、卤原子、碳原子数为1-10的烷烃基、碳原子数为2-10的不饱和烃基、碳原子数为1-10的烷氧基、碳原子数为2-10的烷酰基中的一种；其中，烷烃基、不饱和烃基、烷氧基、烷酰基中的H可部分或全部被卤原子、氰基、羧基、磺酸基中的一种或多种取代。
优选地，所述添加物b式2中R4、R5以及R6分别为H、卤原子、碳原子数为1-10的烷烃基、碳原子数为2-10的不饱和烃基、碳原子数为1-10的烷氧基、碳原子数为2-10的烷酰基中的一种；其中，烷烃基、不饱和烃基、烷氧基、烷酰基中的H可部分或全部被卤原子、氰基、羧基、磺酸基中的一种或多种取代。
优选地，所述不饱和烃基为烯烃基或者炔烃基，所述卤原子为F、Cl以及Br中的一种或多种。
优选地，所述添加物a与添加物b质量比为1-10:1-10。
优选地，所述添加物a与添加物b质量比为1-5:1-5。
一种电解液，包括上述的添加剂、锂盐电解质以及有机溶剂，所述添加剂以及锂盐电解质溶于有机溶剂中。
优选地，所述锂盐电解质为六氟磷酸锂、高氯酸锂、四氟硼酸锂以及双氟草酸硼酸锂中的一种或多种，所述锂盐电解质占电解液的总质量的9-16％。
优选地，所述有机溶剂包括碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯以及碳酸丁烯酯中的一种或多种，以及碳酸二甲酯、碳酸二乙酯以及碳酸甲乙酯中的一种或多种；所述有机溶剂占电解液的总质量的80-90％。
一种三元锂离子电池，包括上述的电解液、正极片、负极片以及隔膜。
本发明提供了一种添加剂及电解液及三元锂离子电池，本添加剂以添加物a以及添加物b作为混合添加剂，将其应用于三元锂离子电池的电解液中，添加剂可以在三元锂离子电池的正、负极表面形成稳定的界面膜，能有效抑制正极片中溶出的金属离子(Mn、Co离子等)在负极上的沉积，从而有效阻止了电解液在负极片上的分解，且添加物a能与电解液中的HF反应，提高了电解液的高温稳定性，明显改善三元锂离子电池高温循环和高温存储性能，并大幅度减少高温存储过程中的产气量。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
应当理解，当在本说明书和所附权利要求书中使用时，术语“包括”和“包含”指示所描述特征、整体、步骤、操作、元素和/或组件的存在，但并不排除一个或多个其它特征、整体、步骤、操作、元素、组件和/或其集合的存在或添加。
还应当进一步理解，在本发明说明书和所附权利要求书中使用的术语“和/或”是指相关联列出的项中的一个或多个的任何组合以及所有可能组合，并且包括这些组合。
一种添加剂，包括添加物a以及添加物b；
其中，添加物a为式1化学结构式的化合物以及式2化学结构式的化合物中的一种或两种的混合：
上述式1以及式2中的R1、R2、R3、R4、R5、R6分别独立地选自H、卤原子、碳原子数为1～10的烷烃基、碳原子数为2～10的不饱和烃基、碳原子数为1～10的烷氧基、碳原子数为2～10的烷酰基中的一种；其中，烷烃基、不饱和烃基、烷氧基、烷酰基中的H可部分或全部被卤原子、氰基、羧基、磺酸基中的一种或几种取代；不饱和烃基可包括烯烃基、炔烃基，卤原子选自F、Cl、Br中的一种或几种。
添加物b为碳酸亚乙酯、碳酸乙烯亚乙酯、亚硫酸丙烯酯以及4-甲基硫酸亚乙酯中的一种或多种。
添加物a与添加物b质量比为1-10:1-10，优选为1-5:1-5。
一种电解液，电解液包括上述的添加剂、锂盐电解质以及有机溶剂，添加剂以及锂盐电解质溶于有机溶剂中，形成电解液。其中，锂盐电解质为六氟磷酸锂、高氯酸锂、四氟硼酸锂以及双氟草酸硼酸锂中的一种或多种，锂盐电解质占电解液的总质量的9-16％。有机溶剂至少包含环状添加物以及链状添加物，环状添加剂可选自碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)以及碳酸丁烯酯(BC)中的至少一种；链状添加剂可选自碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)以及碳酸甲乙酯(EMC)中的至少一种，有机溶剂含量按电解液的总重量计为80％～90％。添加剂含量按电解液的总重量计为1％～11％。
一种三元锂离子电池，包括上述的电解液、正极片、负极片以及隔膜。
添加剂以添加物a以及添加物b作为混合添加剂，将其应用于三元锂离子电池的电解液中，添加剂可以在三元锂离子电池的正、负极表面形成稳定的界面膜，能有效抑制正极片中溶出的金属离子(Mn、Co离子等)在负极上的沉积，从而有效阻止了电解液在负极片上的分解，且添加物a能与电解液中的HF反应，提高了电解液的高温稳定性，明显改善三元锂离子电池高温循环和高温存储性能，并大幅度减少高温存储过程中的产气量。
具体实施例1
正极片制备：正极材料为LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2(NCM622体系)，将NCM622、导电剂Super-P、碳纳米管CNT、粘结剂PVDF按质量比95.5:2.0:0.5:2.0，分散在NMP有机溶剂中，真空搅拌机作用下将其搅拌至稳定均一，均匀涂覆于厚度为16μm的铝箔上；将铝箔在室温晾干后转移至120℃的鼓风烘箱中干燥1h，然后经过冷压、模切制成正极片；
负极片制备：按95:2:1:2的质量比将石墨，Super-P，SBR和CMC，混在一起，分散在去离子水中，得均匀涂覆于厚度为8μm的铜箔上；将铜箔在室温晾干后转移至120℃的鼓风烘箱中干燥1h，然后经过冷压、模切制成负极片；
电解液制备：将质量分数为15％的LiPF6，81％的有机溶剂(EC：DEC：EMC：DMC：PC＝5:4:9:1:1)，1％的添加物a，3％的添加物b混在一起制得电解液；
三元锂离子电池制备：将正极片、负极片以及隔离膜通过叠片工序得到裸电芯，将电芯装入铝塑膜包装壳后，注入电解液，再依次封口，经静置、热冷压、化成、分容等工序，制作得到锂离子电池。
具体实施例2
将添加物a的量调整为3wt％，电解液的其它组成和比例及电池的制备和步骤与实施1相同。
具体实施例3
将添加物a的量调整为5wt％，电解液的其它组成和比例及电池的制备和步骤与实施1相同。
具体实施例4
将添加物a的量调整为7wt％，电解液的其它组成和比例及电池的制备和步骤与实施1相同。
具体实施例5
将添加物a的量调整为9wt％，电解液的其它组成和比例及电池的制备和步骤与实施1相同。
对比例1
将添加剂A的量调整为0wt％，电解液的其它组成和比例及电池的制备方法和步骤与实施1相同。
对上述的实施例1-5以及对比例1的锂离子电池进行性能测试。测试过程及方法为：
高温循环性能测试
将锂离子电池在55℃下以1C恒流充电至4.2V后，恒压充电至截止电流为0.05C，然后用1C恒流放电至3.0V，记为一个充放电循环。然后按照上述条件进行500周循环。锂离子电池500周循环后的容量保持率(％)＝(第500周循环的放电容量/首次放电容量)×100％。
高温存储性能测试
室温1C恒流恒压充电至4.2V，0.05C截止，然后1C恒流放电，3.0V截止，计为初始容量C0，然后放入高温测试柜中60℃存储7天；在室温搁置几个小时后，1C恒流放电至3.0V，记录放电容量C1，荷电百分比＝C1/C0；室温1C恒流恒压充电至4.2V，0.05C截止，然后1C恒流放电，3.0V截止，记录恢复容量C2；恢复百分比＝C2/C0。
测试的高温循环性能及高温存储性能结果如下：
根据上表的结果：实施例1-5相较于对比例1可知，对比例1中没有添加物a的电解液中的三元锂离子电池，其在温度为55℃，循环500周期，其容量保持率仅为70.5％，而实施例1-5有添加物a的电解液中的三元锂离子电池，在同样的测试环境下，其容量保持率可以达到83％以上，甚至可以达到90.3％，在温度为60℃，7d的高温存储，对比例1容量保持率仅为72.6％，容量恢复率仅为74.9％；在同样的测试环境下，实施例1-5的容量保持率在84％以上，甚至可以达到96.6％，容量恢复率在88％以上，甚至可以达到99.7％。以添加物a的质量分数比例为3％为例，在55℃高温下，循环500周，容量保持率为90.3％，60℃高温下，存储7天，容量保持率为96.6％，容量恢复率为99.7％，且在高温存储过程中可以大幅度减少锂离子电池的产气量；主要原因是在正负极表面形成稳定的界面膜，能有效抑制正极材料中溶出的金属离子(Mn、Co离子等)在负极上的沉积，从而有效阻止了电解液在石墨电极上的分解，且添加物a能与电解液中的HF反应，提高了电解液的高温稳定性。
本发明实施例方法中的步骤可以根据实际需要进行顺序调整、合并和删减。
本文进行了详细的介绍，应用了具体个例对本发明的原理及实施方式进行了阐述，以上实施例只是用于帮助理解本发明的方法及其核心思想；同时，对于本领域的一般技术人员，依据本发明的思想，在具体实施方式及应用范围上均会有改变之处，综上所述，本说明书内容不应理解为对本发明的限制。
所属领域的技术人员可以清楚地了解到，为描述的方便和简洁，上述描述的系统和单元的具体工作过程，可以参考前述方法实施例中的对应过程，在此不再赘述。

Claims (10)

1.一种添加剂，其特征在于，包括添加物a以及添加物b；
所述添加物a为式1化学结构式的化合物以及式2化学结构式的化合物中的一种或两种：
所述添加物b为碳酸亚乙酯、碳酸乙烯亚乙酯、亚硫酸丙烯酯以及4-甲基硫酸亚乙酯中的一种或多种。
2.根据权利要求1所述的添加剂，其特征在于，所述添加物a式1中R1、R2以及R3分别为H、卤原子、碳原子数为1-10的烷烃基、碳原子数为2-10的不饱和烃基、碳原子数为1-10的烷氧基、碳原子数为2-10的烷酰基中的一种；其中，烷烃基、不饱和烃基、烷氧基、烷酰基中的H可部分或全部被卤原子、氰基、羧基、磺酸基中的一种或多种取代。
3.根据权利要求1所述的添加剂，其特征在于，所述添加物b式2中R4、R5以及R6分别为H、卤原子、碳原子数为1-10的烷烃基、碳原子数为2-10的不饱和烃基、碳原子数为1-10的烷氧基、碳原子数为2-10的烷酰基中的一种；其中，烷烃基、不饱和烃基、烷氧基、烷酰基中的H可部分或全部被卤原子、氰基、羧基、磺酸基中的一种或多种取代。
4.根据权利要求2或者3所述的添加剂，其特征在于，所述不饱和烃基为烯烃基或者炔烃基，所述卤原子为F、Cl以及Br中的一种或多种。
5.根据权利要求1-3任一所述的添加剂，其特征在于，所述添加物a与添加物b质量比为1-10:1-10。
6.根据权利要求5所述的添加剂，其特征在于，所述添加物a与添加物b质量比为1-5:1-5。
7.一种电解液，其特征在于，包括权利要求1-6任一所述的添加剂、锂盐电解质以及有机溶剂，所述添加剂以及锂盐电解质溶于有机溶剂中。
8.根据权利要求7所述的电解液，其特征在于，所述锂盐电解质为六氟磷酸锂、高氯酸锂、四氟硼酸锂以及双氟草酸硼酸锂中的一种或多种，所述锂盐电解质占电解液的总质量的9-16％。
9.根据权利要求7所述的电解液，其特征在于，所述有机溶剂包括碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯以及碳酸丁烯酯中的一种或多种，以及碳酸二甲酯、碳酸二乙酯以及碳酸甲乙酯中的一种或多种；所述有机溶剂占电解液的总质量的80-90％。
10.一种三元锂离子电池，其特征在于，包括权利要求7-9任一所述的电解液、正极片、负极片以及隔膜。
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