CN109378443A - 一种复合石墨烯锂离子电池及复合石墨烯电极的制造方法 - Google Patents

一种复合石墨烯锂离子电池及复合石墨烯电极的制造方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种复合石墨烯电极的制备方法，可以直接将石墨烯膜沉积在集电极表面，省去将石墨烯膜和集电极粘接、复合的过程，简化了操作步骤；并且，利用气相沉积的方法可以控制石墨烯膜形成单层结构，保证制备得到的复合石墨烯电极结构均匀、性能稳定。本发明还提供了一种复合石墨烯锂离子电池，采用复合石墨烯正极片和复合石墨烯负极片，提高电极的自由载流子密度，同时提高电极的导电性和稳定性、提高电池的能量密度、延长电池的使用寿命。

Description

一种复合石墨烯锂离子电池及复合石墨烯电极的制造方法
技术领域
本发明涉及锂离子电池制备技术领域，更具体的说是涉及一种复合石墨烯锂离子电池及复合石墨烯电极的制造方法。
背景技术
目前，锂离子电池制造技术中，锂离子电池中常用的电极电导率低、比容量低，难以满足日益增长的便携式设备的用电需求；石墨烯材料具有超高的机械强度、电导率、热导率和抗渗性等优点，在许多领域中都有诱人的应用前景，尤其是在制备锂离子电池时，其充放电速度将超过传统锂离子电池的10倍，有效解决传统锂离子电池存在的电导率低、比容量低的问题。
但是，利用现有技术制备得到的石墨烯，在用于制备锂离子电池时存在明显的缺陷：一方面，采用常用的氧化还原法制备时，得到的石墨烯纯度低，只能制造多层石墨烯粉，所以利用其制备得到的锂离子电池使用效果不理想；另一方面，利用气相沉积法制备时，得到的石墨烯纯度高，但利用该方法制备锂离子电池的过程比较复杂，实际生产效率低。
现有技术中利用石墨烯制备锂离子电池的方法主要分为两大类：一方面，先将石墨烯与电极材料混合制浆，然后涂敷在集电极以提电极的导电性，但由于石墨烯具有较高的比表面积，使得石墨烯在与电极材料混合时极易团聚，造成石墨烯分散不均匀，难以达到提高电极导电性的效果；另一方面，采用湿法涂覆技术单独将石墨烯涂覆在锂离子电池集电极箔材(铜箔或铝箔)表面，再按现有技术中电池电极材料涂覆方法在已涂覆石墨烯层的集电极上涂覆电极活性材料(正极或负极)制作锂离子电池正负电极，来提高锂离子电池的倍率性能及循环寿命，但采用该方法涂覆石墨烯必须使用粘结剂，且涂覆的石墨烯厚度最小只能做到2um，不能够完全发挥石墨烯优越的单分子层导电性的特性。
因此，提供一种复合石墨烯电极的制造方法，从而得到具有优异导电性能的锂离子电池电极，进而得到导电性能、使用寿命显著提高的锂离子电池，是本领域技术人员亟需解决的问题。
发明内容
有鉴于此，本发明提供了一种复合石墨烯锂离子电池及复合石墨烯电极的制造方法，得到了一种导电性能和使用寿命显著提高的锂离子电池。
为了实现上述目的，本发明采用如下技术方案：
一种复合石墨烯电极的制备方法，其特征在于，具体包括如下步骤：
(1)制备复合石墨烯正极：利用气相沉积法在锂离子电池正极集电极表面形成石墨烯膜，再在其表面涂敷正极活性物质，最终得到复合石墨烯正极；
(2)制备复合石墨烯负极：利用气相沉积法在锂离子电池负极集电极表面形成石墨烯膜，再在其表面涂敷负极活性物质，最终得到复合石墨烯负极。
本发明公开的一种复合石墨烯电极的制备方法，可以直接将石墨烯膜沉积在集电极表面，省去将石墨烯和集电极复合的过程，简化了操作步骤；并且，利用气相沉积法可以保证形成的石墨烯结构稳定、均匀，从而可以发挥石墨烯优越的单分子层导电特性。
优选的，所述步骤(1)具体包括如下步骤：
a、将锂离子电池正极集电极分别用盐酸、丙酮、去离子水超声清洗，并除去锂离子电池正极集电极表面的水分；然后对锂离子电池正极集电极进行高温退火处理；再对锂离子电池正极集电极进行降温退火处理；
b、通入气体碳源和氩气，进行化学气相沉积，即得到锂离子电池正极箔材；
c、在上述得到的锂离子电池正极箔材表面涂敷正极活性物质；
d、最后经过压实、烘干、裁切工序制备得到复合石墨烯正极片。
本发明直接利用气相沉积法在锂离子电池集电极表面形成一层石墨烯膜，制备过程无需使用粘结剂，且制备得到石墨烯膜单层结构均匀、稳定，可以发挥石墨烯优越的单分子层导电的特性；并且，可以省去将石墨烯膜与集电极复合的步骤，简化利用气相沉积法制备复合石墨烯电极的步骤。
优选的，所述锂离子电池正极集电极包括镍箔、铝箔或铜箔。
优选的，所述超声清洗的时间为12～15min。
优选的，所述步骤a中的高温退火处理条件为：氩气流量300～1000sccm，氢气流量10～100sccm，温度为800～830℃，处理时间95～100min；所述降温退火处理条件为：在氩气气氛下匀速降温至500-600℃，所述氩气流量为300～1000sccm。
本发明依次对锂离子电池集电极进行高温退火处理和降温退火处理，可以保证集电极表面结构均匀，从而保证石墨烯在其表面稳定、均匀的沉积，进而得到均一稳定的单层石墨烯膜。
优选的，所述步骤b中碳源包括甲烷、乙烷、乙炔、乙烯或丙烷。
优选的，所述化学气相沉积的条件为：碳源气体流量11～12sccm，氩气流量1100～1200sccm，反应时间10～15min。
优选的，所述步骤c中的正极活性物质包括钴酸锂、锰酸锂、磷酸铁锂或三元材料。
优选的，所述步骤(2)具体包括如下步骤：
A、将锂离子电池负极集电极分别用盐酸、丙酮、去离子水超声清洗，并除去锂离子电池负极集电极表面的水分；然后对锂离子电池负极集电极进行高温退火处理；再对锂离子电池负极集电极进行降温退火处理；
B、通入气体碳源和氩气，进行化学气相沉积，即得到锂离子电池负极箔材；
C、在上述得到的锂离子电池负极箔材表面涂敷负极活性物质；
D、最后经过压实、烘干、裁切工序制备得到复合石墨烯负极片。
本发明直接利用气相沉积法在锂离子电池集电极表面形成一层石墨烯膜，制备过程无需使用粘结剂，且制备得到石墨烯膜单层结构均匀、稳定，可以发挥石墨烯优越的单分子层导电的特性；并且，可以省去将石墨烯膜与集电极复合的步骤，简化利用气相沉积法制备复合石墨烯电极的步骤。
优选的，所述锂离子电池负极集电极包括镍箔、铝箔或铜箔。
优选的，所述超声清洗的时间为12～15min。
优选的，所述高温退火处理条件为：氩气流量300～1000sccm，氢气流量10～100sccm，温度为800～830℃，处理时间95～100min；所述降温退火处理条件为：在氩气气氛下匀速降温至500-600℃，所述氩气流量为300～1000sccm。
优选的，所述步骤B中碳源包括甲烷、乙烷、乙炔、乙烯或丙烷。
优选的，所述化学气相沉积的条件为：碳源气体流量11～12sccm，氩气流量1100～1200sccm，反应时间10～15min。
优选的，所述步骤C中的负极活性物质包括人工石墨、天然石墨、树脂碳或硅碳混合粉体。
本发明还提供了如上所述任意一种制备方法得到的复合石墨烯电极在锂离子电池中的应用。
一种复合石墨烯锂离子电池，其特征在于，包括复合石墨烯正极片、复合石墨烯负极片和隔膜层，所述隔膜层设置于所述复合石墨烯正极片与所述复合石墨烯负极片之间；
还包括壳体和电解液，所述壳体包设于所述复合石墨烯正极片、所述隔膜层和所述复合石墨烯负极片的外部，所述电解液填充于所述壳体内部。
本发明采用复合石墨烯正极片和复合石墨烯负极片分别替代传统锂离子电池的正极片和负极片，而复合石墨烯正极片和复合石墨烯负极片可以在不使用任何导电剂和粘结剂的条件下，提高电极的自由载流子密度，同时提高电极的导电性和稳定性、提高电池的能量密度、延长电池的使用寿命。
经由上述的技术方案可知，与现有技术相比，本发明公开提供了一种复合石墨烯电极的制备方法，可以直接将石墨烯膜沉积在集电极表面，省去将石墨烯膜和集电极复合的过程，简化了操作步骤；并且，利用气相沉积的方法可以控制石墨烯膜形成单层结构，保证制备得到的复合石墨烯电极结构均匀、性能稳定。本发明还提供了一种复合石墨烯锂离电池，采用复合石墨烯正极片和复合石墨烯负极片，提高电极的自由载流子密度，同时提高电极的导电性和稳定性、提高电池的能量密度、延长电池的使用寿命。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据提供的附图获得其他的附图。
图1附图为本发明提供的结构示意图。
在图中：
1为复合石墨烯正极片、2为复合石墨烯负极片、3为隔膜层、4为壳体。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1
一种复合石墨烯电极的制备方法，具体包括如下步骤：
(1)制备复合石墨烯正极：
a、将锂离子电池正极集电极分别用盐酸、丙酮、去离子水超声清洗，并除去锂离子电池正极集电极表面的水分；然后对锂离子电池正极集电极进行高温退火处理，高温退火处理条件为：氩气流量300～1000sccm，氢气流量10～100sccm，温度为800～830℃，处理时间95～100min；再对锂离子电池正极集电极进行降温退火处理，降温退火处理条件为：在氩气气氛下匀速降温至500-600℃，所述氩气流量为300～1000sccm；
b、通入气体碳源和氩气，进行化学气相沉积即得到锂离子电池正极箔材，化学气相沉积的条件为：碳源气体流量11～12sccm，氩气流量1100～1200sccm，反应时间25～30min；
c、在上述得到的锂离子电池正极箔材表面涂敷正极活性物质；
d、最后经过压实、烘干、裁切工序制备得到复合石墨烯正极片。
(2)制备复合石墨烯负极：
A、将锂离子电池负极集电极分别用盐酸、丙酮、去离子水超声清洗，并除去锂离子电池负极集电极表面的水分；然后对锂离子电池负极集电极进行高温退火处理，高温退火处理条件为：氩气流量300～1000sccm，氢气流量10～100sccm，温度为800～830℃，处理时间95～100min；再对锂离子电池负极集电极进行降温退火处理，降温退火处理条件为：在氩气气氛下匀速降温至500-600℃，所述氩气流量为300～1000sccm；
B、通入气体碳源和氩气，进行化学气相沉积即得到锂离子电池负极箔材，化学气相沉积的条件为：碳源气体流量11～12sccm，氩气流量1100～1200sccm，反应时间25～30min；
C、在上述得到的锂离子电池负极箔材表面涂敷负极活性物质；
D、最后经过压实、烘干、裁切工序制备得到复合石墨烯负极片。
为了进一步的优化技术方案，锂离子电池正极集电极包括镍箔、铝箔或铜箔。
为了进一步的优化技术方案，步骤b中碳源包括甲烷、乙烷、乙炔、乙烯或丙烷。
为了进一步的优化技术方案，步骤c中的正极活性物质包括钴酸锂、锰酸锂、磷酸铁锂或三元材料。
为了进一步的优化技术方案，所述锂离子电池负极集电极包括镍箔、铝箔或铜箔。
为了进一步的优化技术方案，步骤B中碳源包括甲烷、乙烷、乙炔、乙烯或丙烷。
为了进一步的优化技术方案，所述步骤C中的负极活性物质包括人工石墨、天然石墨、树脂碳或硅碳混合粉体。
实施例2
如图1所示，一种复合石墨烯锂离子电池，包括复合石墨烯正极片1、复合石墨烯负极片2、隔膜层3、壳体4和电解液，复合石墨烯正极片1是由实施例1制备得到的；复合石墨烯负极片2是由实施例1制备得到的，隔膜层3设置于复合石墨烯正极片与复合石墨烯负极片之间，壳体4包设于复合石墨烯正极片1、复合石墨烯负极片2和隔膜层3的外部，电解液填充于壳体内部。
实施例3
一种复合石墨烯电极的制备方法，具体包括如下步骤：
(1)制备复合石墨烯正极：
a、将铝箔分别用盐酸、丙酮、去离子水超声清洗，并除去铝箔表面的水分；然后对铝箔进行高温退火处理，高温退火处理条件为：氩气流量300sccm，氢气流量10sccm，温度为800℃，处理时间100min；再对铝箔进行降温退火处理，降温退火处理条件为：在氩气气氛下匀速降温至500℃，所述氩气流量为300sccm；
b、通入甲烷和氩气，进行化学气相沉积即得到锂离子电池正极箔材，化学气相沉积的条件为：甲烷流量11sccm，氩气流量1100sccm，反应时间30min；
c、在上述得到的锂离子电池正极箔材表面涂敷锰酸锂；
d、最后经过压实、烘干、裁切工序制备得到复合石墨烯正极片。
(2)制备复合石墨烯负极：
A、将铜箔分别用盐酸、丙酮、去离子水超声清洗，并除去铜箔表面的水分；然后对铜箔进行高温退火处理，高温退火处理条件为：氩气流量300sccm，氢气流量10sccm，温度为800℃，处理时间100min；再对铜箔进行降温退火处理，降温退火处理条件为：在氩气气氛下匀速降温至600℃，所述氩气流量为1000sccm；
B、通入甲烷和氩气，进行化学气相沉积即得到锂离子电池负极箔材，化学气相沉积的条件为：甲烷流量12sccm，氩气流量1200sccm，反应时间25min；
C、在上述得到的锂离子电池负极箔材表面涂敷人工石墨；
D、最后经过压实、烘干、裁切工序制备得到复合石墨烯负极片。
实施例4
一种复合石墨烯电极的制备方法，具体包括如下步骤：
(1)制备复合石墨烯正极：
a、将镍箔分别用盐酸、丙酮、去离子水超声清洗，并除去镍箔表面的水分；然后对镍箔进行高温退火处理，高温退火处理条件为：氩气流量1000sccm，氢气流量100sccm，温度为830℃，处理时间95min；再对镍箔进行降温退火处理，降温退火处理条件为：在氩气气氛下匀速降温至600℃，所述氩气流量为1000sccm；
b、通入乙烯和氩气，进行化学气相沉积即得到锂离子电池正极箔材，化学气相沉积的条件为：乙烯流量12sccm，氩气流量1200sccm，反应时间25min；
c、在上述得到的锂离子电池正极箔材表面涂敷钴酸锂；
d、最后经过压实、烘干、裁切工序制备得到复合石墨烯正极片。
(2)制备复合石墨烯负极：
A、将铜箔分别用盐酸、丙酮、去离子水超声清洗，并除去铜箔表面的水分；然后对铜箔进行高温退火处理，高温退火处理条件为：氩气流量1000sccm，氢气流量100sccm，温度为830℃，处理时间95min；再对铜箔进行降温退火处理，降温退火处理条件为：在氩气气氛下匀速降温至500℃，所述氩气流量为300sccm；
B、通入乙烷和氩气，进行化学气相沉积即得到锂离子电池负极箔材，化学气相沉积的条件为：乙烷流量11sccm，氩气流量1100sccm，反应时间30min；
C、在上述得到的锂离子电池负极箔材表面涂敷天然石墨；
D、最后经过压实、烘干、裁切工序制备得到复合石墨烯负极片。
实施例5
一种复合石墨烯电极的制备方法，具体包括如下步骤：
(1)制备复合石墨烯正极：
a、将铝箔分别用盐酸、丙酮、去离子水超声清洗，并除去铝箔表面的水分；然后对铝箔进行高温退火处理，高温退火处理条件为：氩气流量500sccm，氢气流量80sccm，温度为820℃，处理时间98min；再对铝箔进行降温退火处理，降温退火处理条件为：在氩气气氛下匀速降温至550℃，所述氩气流量为800sccm；
b、通入甲烷和氩气，进行化学气相沉积即得到锂离子电池正极箔材，化学气相沉积的条件为：甲烷流量11.5sccm，氩气流量1150sccm，反应时间27min；
c、在上述得到的锂离子电池正极箔材表面涂敷磷酸铁锂；
d、最后经过压实、烘干、裁切工序制备得到复合石墨烯正极片。
(2)制备复合石墨烯负极：
A、将操箔分别用盐酸、丙酮、去离子水超声清洗，并除去镍箔表面的水分；然后对镍箔进行高温退火处理，高温退火处理条件为：氩气流量850sccm，氢气流量60sccm，温度为810℃，处理时间97min；再对镍箔进行降温退火处理，降温退火处理条件为：在氩气气氛下匀速降温至580℃，所述氩气流量为700sccm；
B、通入乙炔和氩气，进行化学气相沉积即得到锂离子电池负极箔材，化学气相沉积的条件为：乙炔流量11sccm，氩气流量1160sccm，反应时间28min；
C、在上述得到的锂离子电池负极箔材表面涂敷树脂碳；
D、最后经过压实、烘干、裁切工序制备得到复合石墨烯负极片。
实施例6
一种复合石墨烯电极的制备方法，具体包括如下步骤：
(1)制备复合石墨烯正极：
a、将铝箔分别用盐酸、丙酮、去离子水超声清洗，并除去铝箔表面的水分；然后对铝箔进行高温退火处理，高温退火处理条件为：氩气流量880sccm，氢气流量88sccm，温度为825℃，处理时间96min；再对铝箔进行降温退火处理，降温退火处理条件为：在氩气气氛下匀速降温至560℃，所述氩气流量为900sccm；
b、通入丙烷和氩气，进行化学气相沉积即得到锂离子电池正极箔材，化学气相沉积的条件为：丙烷流量12sccm，氩气流量1180sccm，反应时间28min；
c、在上述得到的锂离子电池正极箔材表面涂敷三元材料；
d、最后经过压实、烘干、裁切工序制备得到复合石墨烯正极片。
(2)制备复合石墨烯负极：
A、将铜箔分别用盐酸、丙酮、去离子水超声清洗，并除去铜箔表面的水分；然后对铜箔进行高温退火处理，高温退火处理条件为：氩气流量800sccm，氢气流量60sccm，温度为820℃，处理时间98min；再对铜箔进行降温退火处理，降温退火处理条件为：在氩气气氛下匀速降温至540℃，所述氩气流量为600sccm；
B、通入丙烷和氩气，进行化学气相沉积即得到锂离子电池负极箔材，化学气相沉积的条件为：丙烷流量11.5sccm，氩气流量1170sccm，反应时间27min；
C、在上述得到的锂离子电池负极箔材表面涂敷硅碳混合粉体；
D、最后经过压实、烘干、裁切工序制备得到复合石墨烯负极片。
对比例1
直接在未沉积石墨烯膜的锂离子电池正极集电极表面涂敷正极活性物质，再压实、烘干、裁切工序制备得到锂离子电池正极片；直接在未沉积石墨烯膜的锂离子电池负极集电极表面涂敷负极活性物质，再压实、烘干、裁切工序制备得到锂电负极片。
一、分别将上述实施例3-6和对比例1制备得到的正极片和负极片与隔离膜、壳体和电解液共同组装成锂离子电池，然后测量其电性能，结果如表1所示，其中，
充放电效率＝0.5C放电/0.5C充电*100％。
表1
实施例3 实施例4 实施例5 实施例6 对比例1
0.5C充电/mAh 2.799 2.847 2.987 2.815 2.701
0.5C放电/mAh 2.602 2.713 2.875 2.687 2.412
充放电效率 93.0％ 95.3％ 96.2％ 95.4％ 89.3
通过上述表1可以明显得出，实施例3-6相比于对比例1制备得到的正极片和负极片充放电效率明显提高，说明根据本发明公开的复合石墨烯电极制备方法得到的得到的正极和负极，用于制备锂离子电池，得到的电池具有优异的充放电性能，且其中实施例5的充放电效率最高。
二、对上述制备得到的锂离子电池进行循环使用性能测试，分别测量其在5C放电倍率下电池容量降低至80％时的循环使用次数；同时测量10C放电倍率下电芯表面的温度，结果表2所示。
表2
实施例3 实施例4 实施例5 实施例6 对比例1
循环次数 235 230 260 240 90
表面温度 46℃ 47℃ 46℃ 48℃ 51℃
通过表2的数据可以明显得出，相比于对比例1由本发明实施例3-6制备得到的正极片和负极片组装而成的锂离子电池，其循环次数明显增加，且在放电过程中，表面温度相对较低，说明锂离子电池放热现象得到改善。
本说明书中各个实施例采用递进的方式描述，每个实施例重点说明的都是与其他实施例的不同之处，各个实施例之间相同相似部分互相参见即可。对于实施例公开的装置而言，由于其与实施例公开的方法相对应，所以描述的比较简单，相关之处参见方法部分说明即可。
对所公开的实施例的上述说明，使本领域专业技术人员能够实现或使用本发明。对这些实施例的多种修改对本领域的专业技术人员来说将是显而易见的，本文中所定义的一般原理可以在不脱离本发明的精神或范围的情况下，在其它实施例中实现。因此，本发明将不会被限制于本文所示的这些实施例，而是要符合与本文所公开的原理和新颖特点相一致的最宽的范围。

Claims (10)

1.一种复合石墨烯电极的制备方法，其特征在于，具体包括如下步骤：
(1)制备复合石墨烯正极：利用气相沉积法在锂离子电池正极集电极表面形成石墨烯膜，再在其表面涂敷正极活性物质，最终得到复合石墨烯正极；
(2)制备复合石墨烯负极：利用气相沉积法在锂离子电池负极集电极表面形成石墨烯膜，再在其表面涂敷负极活性物质，最终得到复合石墨烯负极。
2.根据权利要求1所述的一种复合石墨烯电极的制备方法，其特征在于，所述步骤(1)具体包括如下步骤：
a、将锂离子电池正极集电极分别用盐酸、丙酮、去离子水超声清洗，并除去锂离子电池正极集电极表面的水分；然后对锂离子电池正极集电极进行高温退火处理；再对锂离子电池正极集电极进行降温退火处理；
b、通入气体碳源和氩气，进行化学气相沉积，即得到锂离子电池正极箔材；
c、在上述得到的锂离子电池正极箔材表面涂敷正极活性物质；
d、最后经过压实、烘干、裁切工序制备得到复合石墨烯正极片。
3.根据权利要求2所述的一种复合石墨烯电极的制备方法，其特征在于，所述锂离子电池正极集电极包括镍箔、铝箔或铜箔。
4.根据权利要求2所述的一种复合石墨烯电极的制备方法，其特征在于，所述步骤a中高温退火处理条件为：氩气流量300～1000sccm，氢气流量10～100sccm，温度为800～830℃，处理时间95～100min；所述降温退火处理条件为：在氩气气氛下匀速降温至500-600℃，所述氩气流量为300～1000sccm。
5.根据权利要求2所述的一种复合石墨烯电极的制备方法，其特征在于，所述步骤c中的正极活性物质包括钴酸锂、锰酸锂、磷酸铁锂或三元材料。
6.根据权利要求1所述的一种复合石墨烯电极的制备方法，其特征在于，所述步骤(2)具体包括如下步骤：
A、将锂离子电池负极集电极分别用盐酸、丙酮、去离子水超声清洗，并除去锂离子电池负极集电极表面的水分；然后对锂离子电池负极集电极进行高温退火处理；再对锂离子电池负极集电极进行降温退火处理；
B、通入气体碳源和氩气，进行化学气相沉积，即得到锂离子电池负极箔材；
C、在上述得到的锂离子电池负极箔材表面涂敷负极活性物质；
D、最后经过压实、烘干、裁切工序制备得到复合石墨烯负极片。
7.根据权利要求6所述的一种复合石墨烯电极的制备方法，其特征在于，所述锂离子电池负极集电极包括镍箔、铝箔或铜箔。
8.根据权利要求6所述的一种复合石墨烯电极的制备方法，其特征在于，所述步骤C中的负极活性物质包括人工石墨、天然石墨、树脂碳或硅碳混合粉体。
9.根据权利要求1-8任一制备方法得到的复合石墨烯电极在锂离子电池中的应用。
10.根据权利要求9所述的一种复合石墨烯锂离子电池，其特征在于，包括复合石墨烯正极片、复合石墨烯负极片和隔膜层，所述隔膜层设置于所述复合石墨烯正极片与所述复合石墨烯负极片之间；
还包括壳体和电解液，所述壳体包设于所述复合石墨烯正极片、所述隔膜层和所述复合石墨烯负极片的外部，所述电解液填充于所述壳体内部。
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