CN108963185A - 一种高安全性快充型锂离子电池负极活性材料、负极及锂离子电池 - Google Patents

一种高安全性快充型锂离子电池负极活性材料、负极及锂离子电池 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种高安全性快充型锂离子电池负极活性材料、负极及锂离子电池，所述负极活性材料，为石墨化材料和未石墨化的材料的混合物，所述未石墨化材料占总质量的5％‑95％；其中所述未石墨化的材料为硬碳或软碳中的一种或多种；所述石墨化材料为人造石墨和天然石墨中的一种或多种。实验证明，本发明的锂离子电池，由于采用了软硬碳与石墨的混合负极，以及小颗粒高比表面的正极材料，在低温下也具有快速充电性能，不易析出锂枝晶，具有很高的充电安全性。

Description

一种高安全性快充型锂离子电池负极活性材料、负极及锂离 子电池
技术领域
本发明涉及锂离子电池技术领域，具体涉及一种高安全性快充型锂离子电池负极活性材料、负极及锂离子电池。
背景技术
近20年来，锂离子电池的迅速发展使得电动汽车的大规模应用成为可能；与传统燃油车辆相比，配备锂离子电池的纯电动汽车和插电式混合动力汽车还存在充电时间长的缺点，一般慢充需要5-7个小时，快充也需要1小时且快充还会缩短电池寿命，因此迫切需要开发出快充型锂离子电池。
目前，研究较多的快充型锂离子电池主要有两类：一类是钛酸锂型锂离子电池，其正极材料为钛酸锂；另一类为多孔石墨为负极的锂离子电池，其正极材料可以是钴酸锂，三元材料等。但前者钛酸锂电池目前技术还不成熟，产品不稳定，产气现象也没有彻底解决，而且钛是一种稀有金属，价格昂贵，成本较高；后者在稍低的温度下即存在快充电时锂析出的现象，存在安全隐患，这主要是一般的石墨负极在低温下锂扩散吸收能力大幅度下降造成的。对于作为电动车能源的锂离子电池来说，电池的安全性也是非常重要的，因此现阶段非常有必要提供一种适合快充的锂离子电池负极活性材料、负极，进一步发展出一种高安全性，且能够实现快速充电的锂离子电池。
发明内容
本发明的目的是提供一种高安全性快充型锂离子电池负极活性材料。
本发明的第二个目的是提供一种基于上述负极活性材料的高安全性快充型锂离子电池的负极材料。
本发明的第三个目的是提供一种基于上述负极材料的高安全性快充型锂离子电池的负极。
本发明的最后一个目的是提供一种基于上述负极的高安全性快充型锂离子电池。
本发明的出发点在于：主要采用硬碳或软碳与人造石墨/天然石墨混合的方法来解决低温下快充时负极析锂的问题。
其中，硬碳是指难于石墨化碳，一般包括高分子聚合物的热解碳和炭黑(乙炔碳)等，硬碳材料具有很高的可逆比容量(一般为500-700mAh/g)，和很好的循环性能，但其电极电位过高，电位滞后以及首次循环不可逆容量大。
软碳是指热处理温度达到石墨化温度后，材料具有较高石墨化程度的碳，常见的有焦炭、碳纤维、纳米碳等，其优点在于循环性能很好，但是首次效率较低，平台稍高。
纯硬碳或软碳都存在首次效率低，比容量不高、成本高的缺点，但是本发明人发现将其与人造石墨/天然石墨混合以后，一方面硬碳或软碳通过与高容量的人造石墨/天然石墨混合可以提升比容量，降低成本，另一方面，能够抑制快充电时锂析出的现象，从而得到一种高安全性快充型锂离子电池负极活性材料。
具体的说，本发明所述的高安全性快充型锂离子电池负极活性材料，为石墨化材料和未石墨化的材料的混合物，所述未石墨化材料占总质量的5％-95％；其中所述未石墨化的材料为硬碳或软碳中的一种或多种；所述石墨化材料为人造石墨和天然石墨中的一种或多种。
优选的，所述未石墨化材料占总质量的20％～80％。
特别的，所述石墨化材料为比表面积>0.4m2/g的人造石墨和天然石墨材料中的一种或多种。
为此，本发明对该负极活性材料进行了大量的研究，进一步的，为达到本发明的目的，本发明还提供一种基于上述负极活性材料的用于锂离子电池的负极材料，所述负极材料包括上述负极活性材料，还进一步包括导电剂、粘结剂和溶剂。
其中，所述导电剂材料包括导电炭黑、乙炔黑、纳米碳纤维、石墨烯或碳纳米管中的一种或多种；
所述粘结剂聚四氟乙烯，聚偏氟乙烯，聚乙烯醇，聚甲基纤维素钠或聚丁苯橡胶中的一种或几种；
所述溶剂为N-甲基吡咯烷酮或水。
所述负极活性材料、导电剂、粘结剂和溶剂的重量比为85-97:1-10:2-5:100。
优选的，所述负极活性材料、导电剂、粘结剂和溶剂的重量比为93-96:1-3:2-4:100。
上述负极材料可采用本领域常用的方法制备成锂离子电池的负极，得到本发明所述的高安全性快充型锂离子电池负极，该负极包括集流体以及在集流体上以上述负极材料制成的涂层。
所述涂层的厚度随涂覆方法的不同也有差异，一般为5～200um。
由于工艺原因，溶剂挥发，所述涂层中会保留除溶剂以外的其他组分。
更进一步的，本发明还提供一种高安全性快充型锂离子动力电池，包括电池正极和电池负极，隔膜(包括聚合物隔膜)，以及电解液(视需要而定)；其中，所述电池负极采用本发明所述的负极活性材料制成。
实验证明，该负极活性材料应用在各种类型的锂离子电池中都能够达到本发明的目的，对相对应的正极材料、隔膜和电解液都没有限制。
但为更好地实现本发明的目的，对正极材料有进一步的要求，本发明锂离子电池所用的正极材料为比表面积大于0.5m2/g的正极材料。
实验证明，本发明的锂离子电池，由于采用了软硬碳与石墨的混合负极，以及小颗粒高比表面的正极材料，在低温下也具有快速充电性能，不易析出锂枝晶，具有很高的充电安全性。
附图说明
图1为对比例和实施例的电池充电性能的实验的结果。
具体实施方式
下面结合附图说明本发明的技术方案，如无特别指定，所述材料和制备方法均采用本领域常用的方法。
实施例1
1.负极浆料的制备
按重量比取x份人造石墨活性物质材料，y份软碳材料、z份硬碳材料(x+y+z＝94)、2份导电剂、4份粘结剂和100份溶剂放入的匀浆机中进行混合搅拌成为均匀的负极浆料；各实施例中x、y、z的值参见表1：
表1
x y z
实验1 10 84 0
实验2 40 0 54
实验3 30 32 32
2.正极浆料制备
取比表面积为0.6m2/g的锰酸锂活性物质材料、导电剂、粘结剂和溶剂放入匀浆机中进行搅拌混合成为均匀的正极浆料；
3.制备成品电池
取上述正负材料通过公知的方法碾压、极片烘干、叠片、注液、化成等步骤制备而成。
4.性能测试
对所制电池在-5℃条件下进行0.5C、1C、5C、10C的倍率充电测试。对比例
1.负极浆料的制备
按重量比取94份人造石墨活性物质材料、2份导电剂、4份粘结剂和100份溶剂放入的匀浆机中进行混合搅拌成为均匀的负极浆料；
2.正极浆料制备
取比表面积为0.3m2/g的锰酸锂活性物质材料、导电剂、粘结剂和溶剂放入匀浆机中进行搅拌混合成为均匀的正极浆料；
3.制备成品电池
取上述正负材料通过公知的方法碾压、极片烘干、叠片、注液、化成等步骤制备而成。
4.性能测试
对所制电池在-5℃条件下进行0.5C、1C、5C、10C的倍率充电测试。
得出对比例与实施例在上述测试中恒流充电容量占总容量的比值(％)如表2。
对比例和实施例的电池充电性能的实验的结果见图1，对实施例一二三制得的全电池在-5℃条件下进行0.5C、1C、5C、10C的倍率充电测试，充电性能明显高于对比例。
表2
0.5C 1C 5C 10C
对比例 80 60 20 10
实验1 97 90 78 62
实验2 95 88 72 60
实验3 93 87 69 55
参见图1，比较实施例1和对比例的实验结果，显然，本发明所述的负极材料确实具有很好的快充性能。
实施例2
1.负极浆料的制备
按重量比取x份人造石墨活性物质材料，y份软碳材料、z份硬碳材料(x+y+z＝87)、4份导电剂、5份粘结剂和100份溶剂放入的匀浆机中进行混合搅拌成为均匀的负极浆料；各实施例中x、y、z的值参见表1：
表3
x y z
实施例一 10 77 0
实施例二 50 0 37
实施例三 64 11.5 11.5
2.正极浆料制备
取比表面积为0.6m2/g的锰酸锂活性物质材料、导电剂、粘结剂和溶剂放入匀浆机中进行搅拌混合成为均匀的正极浆料；
3.制备成品电池
取上述正负材料通过公知的方法碾压、极片烘干、叠片、注液、化成等步骤制备而成。
4.性能测试
对所制电池在-5℃条件下进行0.5C、1C、5C、10C的倍率充电测试。
对比例
1.负极浆料的制备
按重量比取87份人造石墨活性物质材料、4份导电剂、5份粘结剂和100份溶剂放入的匀浆机中进行混合搅拌成为均匀的负极浆料；
2.正极浆料制备
取比表面积为0.3m2/g的锰酸锂活性物质材料、导电剂、粘结剂和溶剂放入匀浆机中进行搅拌混合成为均匀的正极浆料；
3.制备成品电池
取上述正负材料通过公知的方法碾压、极片烘干、叠片、注液、化成等步骤制备而成。
4.性能测试
对所制电池在-5℃条件下进行0.5C、1C、5C、10C的倍率充电测试。
表4
0.5C 1C 5C 10C
对比例 80 60 20 10
实施例一 97 90 78 62
实施例二 95 88 72 60
实施例三 93 87 69 55
对比例的成品电池，在进行-5℃的低温大倍率充电后，拆解后负极片有大量锂枝晶析出，有较大的安全隐患，其中部分电池发生严重的鼓胀现象，恢复到常温下，电池容量只能恢复到70-80％；而实施例采用本发明制造的成品电池，在进行-5℃的低温大倍率充电后，拆解后负极片无明显锂枝晶析出，安全性较好，其中电池厚度都无变化，恢复到常温下，电池容量能恢复到95％以上。
以上对本发明的具体实施例进行了描述。需要理解的是，本发明并不局限于上述特定实施方式，本领域技术人员可以在权利要求的范围内做出各种变形或修改，这并不影响本发明的实质内容。

Claims (10)

1.一种高安全性快充型锂离子电池负极活性材料，其特征在于，为石墨化材料和未石墨化的材料的混合物，所述未石墨化材料占总质量的5％-95％；其中所述未石墨化的材料为硬碳或软碳中的一种或多种；所述石墨化材料为人造石墨和天然石墨中的一种或多种。
2.如权利要求1所述的锂离子电池负极活性材料，其特征在于，所述未石墨化材料占总质量的20％～80％。
3.如权利要求1或2所述的锂离子电池负极活性材料，其特征在于，所述石墨化材料为比表面积>0.4m2/g的人造石墨和天然石墨材料中的一种或多种。
4.一种高安全性快充型锂离子电池负极材料，其特征在于，所述负极材料包括如权利要求1、2或3所述的锂离子电池负极活性材料，还进一步包括导电剂、粘结剂和溶剂。
5.如权利要求4所述的锂离子电池负极材料，其特征在于，所述导电剂为导电炭黑、乙炔黑、纳米碳纤维、石墨烯或碳纳米管中的一种或多种；所述粘结剂为聚四氟乙烯，聚偏氟乙烯，聚乙烯醇，聚甲基纤维素钠或聚丁苯橡胶中的一种或几种；所述溶剂为N-甲基吡咯烷酮或水。
6.如权利要求4或5所述的锂离子电池负极材料，其特征在于，所述负极活性材料、导电剂、粘结剂和溶剂的重量比为85-97:1-10:2-5:100。
7.如权利要求4或5所述的锂离子电池负极材料，其特征在于，所述负极活性材料、导电剂、粘结剂和溶剂的重量比为93-96:1-3:2-4:100。
8.一种高安全性快充型锂离子电池负极，其特征在于，所述负极包括集流体以及在集流体上以如权利要求1、2或3所述的锂离子电池负极活性材料制成的涂层。
9.一种高安全性快充型锂离子电池，包括正极和负极，其中，所述负极包括如权利要求1、2或3所述的锂离子电池负极活性材料，或以如权利要求4-7任意一项所述的锂离子电池负极材料制成。
10.如权利要求9所述的高安全性快充型锂离子电池，其特征在于，其中正极采用比表面积大于0.4m2/g的正极材料。
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