CN108911046A - 一种三维电极原电池协同亚铁活化过硫酸盐的消毒方法 - Google Patents
一种三维电极原电池协同亚铁活化过硫酸盐的消毒方法 Download PDFInfo
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Abstract
本发明公开一种三维电极原电池协同亚铁活化过硫酸盐的消毒方法，该方法为在容器中加入硫酸钠（电解质）、活性炭颗粒（粒子电极）、铁片（负极）、石墨（正极），用导线连接正负电极构建三维电极原电池。再加入过硫酸盐和菌液，在铁片为负极的原电池作用下铁片失电子产生Fe2+进入溶液中。原电池产生的电协同Fe2+活化过硫酸盐产生硫酸根自由基用以消灭微生物。本发明方法是在二维电极原电池体系增加粒子电极构成三维电极原电池，在粒子电极中发生得失电子的氧化还原反应，明显提高了原电池的产电能力，进一步提高反应速率。本方法工艺简单，电极成本低，无二次污染物，并能自发产生电流，具有高效消毒功能，具有广阔的发展前景。
Description
技术领域
本发明涉及一种三维电极原电池协同亚铁活化过硫酸盐的消毒方法，属于水处理技术领域。
背景技术
如今水资源短缺情况严峻，再生水回用是增加可用水资源的有效途径之一，而水必须通过严格消毒后才能再用。而且，如今抗生素滥用导致的耐药细菌已在全世界快速蔓延和传播，若未经过有效消毒的污水排到环境中，携带耐药基因的细菌会把耐药性传播给其他非耐药菌，严重威胁人类的生命健康。为了保障用水安全，我们需研发高效的消毒方法处理污水。
现有的传统消毒方法如氯消毒法、紫外辐照法、臭氧氧化法等等都有一些不可忽视的弊端，如氯消毒法会产生大量的消毒副产物，紫外辐照法无法有效处理浊度较高的污水，臭氧本身有毒性并且投资成本高。利用羟基自由基的高级氧化法包括芬顿法、UV/H2O2、紫外/TiO2消毒法得到重视，但这些方法由于消毒时间较长及成本较高而未得到广泛应用，因此研发一种新型高效绿色环保的消毒方法是必须重视的问题。
过硫酸盐在环境中较稳定，水溶性好，多为固体便于储存和运输，近年来采用活化过硫酸盐产生的高级氧化法受到重视。相比羟基自由基最大的优势是半衰期更长(4s)，并且其标准电极电势(2.6V)接近羟基自由基的标准电极电势(2.8V)。的强氧化性可以氧化绝大多数污染物，而且pH适用范围广。环境友好型的过硫酸盐在反应过程中最终转化成硫酸根，无毒无害，无二次污染，可用于污水、污水处理厂二级出水、饮用水、地表水以及地下水处理。采用过渡金属亚铁离子活化过硫酸盐方法，不需高温加热或是在光照紫外下进行，在常温下即可反应产生，装置简单易行。现已有研究表明采用亚铁活化过硫酸盐消毒法有消毒效果，但所需时间长，消毒效率有待提高。
本发明利用原电池中的电和亚铁联合活化过硫酸盐，不仅可以产生更多硫酸根自由基来提高消毒效率，并且在电化学作用下，Fe2+、Fe3+可以循环，有效降低铁泥的生成量。利用原电池可以有效降低能耗，引入三维电极更能提高电流效率，对降解效果也有明显促进作用。目前，三维电极电化学反应器绝大多数采用电解池，要求电流较高，成本较高导致应用受到限制。而原电池可自发产生电流，三维电极的原电池输出的电流密度相比普通二维原电池输出的明显增强。因此采用三维电极原电池协同亚铁活化过硫酸盐消毒法不仅提高了消毒效果保障出水安全，粒子电极能重复利用，电极板成本低，经济效益、环境效益也明显。
发明内容
本发明方法是在类电芬顿系统基础上，将原电池代替电解池，并升级成三维电极原电池，提供一种既节能环保又高效的消毒方法——三维电极原电池协同亚铁活化过硫酸盐法。该方法在保留了电化学协同亚铁活化过硫酸盐法可以循环利用铁的优势的同时，放慢了Fe2+释放速度，从而使Fe2+与过硫酸盐更充分反应，减少铁泥量。相比普通的二维电极体系，三维电极系统可增大原电池输出的电流，提高消毒效果。
本发明的技术方案包括以下步骤：
在容器中构建正极、负极、粒子电极三维电极原电池体系，再加入过硫酸盐和菌液，过硫酸盐的浓度为1～4mM/L，所使用的细菌浓度为105-108CFU/mL，粒子电极的添加量范围是2.5～25g/L，控制反应体系的pH范围为6-7，在磁力搅拌水浴锅中进行恒温反应。
所述三维电极原电池体系，负极为铁片，正极可用石墨、活性炭、活性炭纤维、碳毡中的任一种材料，粒子电极为活性炭颗粒或柱状活性炭。
所述原电池的输出电流密度为0.6～2.0mA/cm2。
所述过硫酸盐可以是过一硫酸盐或过二硫酸盐或两种的混合物。
所述的细菌为多重耐药性大肠杆菌和普通大肠杆菌中的任一种。
所述的柱状活性炭为椰壳活性炭、果壳活性炭、煤质活性炭、木质活性炭中的任一种。
所述的过硫酸盐加入方法可以是以固体或液体形式投加。
所述恒温反应的反应温度为20-35℃，反应时间为35-45min。
所述粒子电极可多次重复利用，利用次数可达5次以上。
本发明与现有技术对比，具有的有益效果是：
1、本发明三维电极原电池协同亚铁活化过硫酸盐产生自由基进行消毒，设备简单能耗低，操作简便安全，无二次污染。
2、本发明采用的粒子电极可多次重复使用，不影响消毒效果。
3、本发明采用的是原电池，在保证消毒效果高的同时还能自发产生电流，经济环保。
4、本发明在电和亚铁离子的协同催化作用下可高效产生硫酸根自由基以及羟基自由基，适用于大部分pH值的水处理，具有很好的应用前景。
具体实施方式
本发明选用的细菌是多重耐药性大肠杆菌和普通杆菌，过硫酸盐为过硫酸钠。下面结合附表对本发明做进一步的描述，但本发明的实施方式不局限于此。
实施例1：
一种三维电极原电池协同亚铁活化过硫酸盐的消毒方法，具体操作步骤如下：
在恒温磁力搅拌水浴锅中配置三维电极原电池体系，即将铁片负极、石墨正极连接成原电池，再加入10g/L粒子电极(活性炭颗粒)，放入200mL烧杯中，烧杯里装有电解质Na2SO4溶液0.05M/L,过硫酸钠浓度为2mM/L。温度为25℃，初始pH为6～7反应40min，选用的菌种为多重耐药性大肠杆菌，初始浓度为107CFU/mL，杀菌率为99.9999％。消毒过程结果如表1。
表1
| 时间/min | 0 | 10 | 20 | 30 | 40 |
| 电流密度/(mA/cm2) | 0.865 | 1.690 | 1.152 | 0.902 | 0.773 |
| 消毒率/％ | 0 | 99.9391 | 99.9891 | 99.9992 | 99.9999 |
实施例2：
一种三维电极原电池协同亚铁活化过硫酸盐的消毒方法，具体操作步骤如下：
在恒温磁力搅拌水浴锅中配置三维电极原电池体系，即将铁片负极、石墨正极连接成原电池，再加入10g/L粒子电极(活性炭颗粒)，放入200mL烧杯中，烧杯里装有电解质Na2SO4溶液0.05M/L,过硫酸钠浓度为2mM/L。温度为25℃，初始pH为6～7反应40min，选用的菌种为普通大肠杆菌，初始浓度为107CFU/mL，杀菌率为99.9999％。消毒过程结果如表2。
表2
| 时间/min | 0 | 10 | 20 | 30 | 40 |
| 电流密度/(mA/cm2) | 0.608 | 1.065 | 0.935 | 0.693 | 0.601 |
| 消毒率/％ | 0 | 99.9750 | 99.9975 | 99.9999 | 99.9999 |
实施例3：
一种三维电极原电池协同亚铁活化过硫酸盐的消毒方法，具体操作步骤如下：
在恒温磁力搅拌水浴锅中配置三维电极原电池体系，即将铁片负极、石墨正极连接成原电池，再加入2.5g/L粒子电极(活性炭颗粒)，放入200mL烧杯中，烧杯里装有电解质Na2SO4溶液0.05M/L,过硫酸钠浓度为2mM/L。温度为25℃，初始pH为6～7反应40min，选用的菌种为多重耐药性大肠杆菌，初始浓度为107CFU/mL，杀菌率为99.9993％。消毒过程结果如表3。
表3
| 时间/min | 0 | 10 | 20 | 30 | 40 |
| 电流密度/(mA/cm2) | 0.928 | 1.214 | 0.960 | 0.801 | 0.660 |
| 消毒率/％ | 0 | 99.9116 | 99.9793 | 99.9981 | 99.9993 |
实施例4：
一种三维电极原电池协同亚铁活化过硫酸盐的消毒方法，具体操作步骤如下：
在恒温磁力搅拌水浴锅中配置三维电极原电池体系，即将铁片负极、石墨正极连接成原电池，再加入25g/L粒子电极(活性炭颗粒)，放入200mL烧杯中，烧杯里装有电解质Na2SO4溶液0.05M/L,过硫酸钠浓度为2mM/L。温度为25℃，初始pH为6～7反应40min，选用的菌种为多重耐药性大肠杆菌，初始浓度为107CFU/mL，杀菌率为99.9990％。消毒过程结果如表4。
表4
| 时间/min | 0 | 10 | 20 | 30 | 40 |
| 电流密度/(mA/cm2) | 1.093 | 1.332 | 1.196 | 0.832 | 0.720 |
| 消毒率/％ | 0 | 99.0297 | 99.8722 | 99.9987 | 99.9990 |
实施例5：
一种三维电极原电池协同亚铁活化过硫酸盐的消毒方法，具体操作步骤如下：
在恒温磁力搅拌水浴锅中配置三维电极原电池体系，即将铁片负极、石墨正极连接成原电池，再加入10g/L粒子电极(活性炭颗粒)，放入200mL烧杯中，烧杯里装有电解质Na2SO4溶液0.05M/L,过硫酸钠浓度为2mM/L。温度为25℃，初始pH为6～7反应40min，选用的菌种为多重耐药性大肠杆菌，初始浓度为108CFU/mL，杀菌率为99.9998％。消毒过程结果如表5。
表5
| 时间/min | 0 | 10 | 20 | 30 | 40 |
| 电流密度/(mA/cm2) | 1.012 | 1.254 | 1.208 | 0.858 | 0.743 |
| 消毒率/％ | 0 | 99.7492 | 99.9952 | 99.9997 | 99.9998 |
实施例6：
一种三维电极原电池协同亚铁活化过硫酸盐的消毒方法，具体操作步骤如下：
在恒温磁力搅拌水浴锅中配置三维电极原电池体系，即将铁片负极、石墨正极连接成原电池，再加入10g/L粒子电极(活性炭颗粒)，放入200mL烧杯中，烧杯里装有电解质Na2SO4溶液0.05M/L,过硫酸钠浓度为2mM/L。温度为25℃，初始pH为6～7反应40min，选用的菌种为多重耐药性大肠杆菌，初始浓度为105CFU/mL，20min后杀菌率为100％。消毒过程结果如表6。
表6
| 时间/min | 0 | 10 | 20 | 30 | 40 |
| 电流密度/(mA/cm2) | 0.682 | 0.832 | 1.290 | 1.099 | 0.882 |
| 消毒率/％ | 0 | 99.8255 | 100 | 100 | 100 |
实施例7：
一种三维电极原电池协同亚铁活化过硫酸盐的消毒方法，具体操作步骤如下：
在恒温磁力搅拌水浴锅中配置三维电极原电池体系，即将铁片负极、石墨正极连接成原电池，再加入使用6次后的10g/L粒子电极(活性炭颗粒)，放入200mL烧杯中，烧杯里装有电解质Na2SO4溶液0.05M/L,过硫酸钠浓度为2mM/L。温度为25℃，初始pH为6～7反应40min，选用的菌种为耐药性大肠杆菌，初始浓度为107CFU/mL，杀菌率为99.9999％。消毒过程结果如表7。
表7
| 时间/min | 0 | 10 | 20 | 30 | 40 |
| 电流密度/(mA/cm2) | 1.105 | 1.753 | 1.348 | 1.124 | 0.928 |
| 消毒率/％ | 0 | 99.6853 | 99.9901 | 99.9994 | 99.9999 |
实施例8：
一种三维电极原电池协同亚铁活化过硫酸盐的消毒方法，具体操作步骤如下：
在恒温磁力搅拌水浴锅中配置三维电极原电池体系，即将铁片负极、石墨正极连接成原电池，再加入10g/L粒子电极(活性炭颗粒)，放入200mL烧杯中，烧杯里装有电解质Na2SO4溶液0.05M/L,过硫酸钠浓度为1mM/L。温度为25℃，初始pH为6～7反应40min，选用的菌种为耐药性大肠杆菌，初始浓度为107CFU/mL，杀菌率为99.9999％。消毒过程结果如表8。
表8
| 时间/min | 0 | 10 | 20 | 30 | 40 |
| 电流密度/(mA/cm2) | 0.762 | 1.023 | 0.984 | 0.821 | 0.763 |
| 消毒率/％ | 0 | 99.0134 | 99.6453 | 99.9973 | 99.9988 |
实施例9：
一种三维电极原电池协同亚铁活化过硫酸盐的消毒方法，具体操作步骤如下：
在恒温磁力搅拌水浴锅中配置三维电极原电池体系，即将铁片负极、石墨正极连接成原电池，再加入10g/L粒子电极(活性炭颗粒)，放入200mL烧杯中，烧杯里装有电解质Na2SO4溶液0.05M/L,过硫酸钠浓度为4mM/L。温度为25℃，初始pH为6～7反应40min，选用的菌种为耐药性大肠杆菌，初始浓度为107CFU/mL，杀菌率为99.9999％。消毒过程结果如表9。
表9
| 时间/min | 0 | 10 | 20 | 30 | 40 |
| 电流密度/(mA/cm2) | 1.145 | 1.954 | 1.783 | 1.256 | 0.901 |
| 消毒率/％ | 0 | 99.9934 | 99.9999 | 99.9999 | 99.9999 |
实施例10：
一种三维电极原电池协同亚铁活化过硫酸盐的消毒方法，具体操作步骤如下：
在恒温磁力搅拌水浴锅中配置三维电极原电池体系，即将铁片负极、石墨正极连接成原电池，再加入10g/L粒子电极(活性炭颗粒)，放入200mL烧杯中，烧杯里装有电解质Na2SO4溶液0.05M/L,过硫酸钠浓度为2mM/L。温度为35℃，初始pH为6～7反应40min，选用的菌种为耐药性大肠杆菌，初始浓度为107CFU/mL，杀菌率为99.9999％。消毒过程结果如表10。
表10
Claims (9)
1.一种三维电极原电池协同亚铁活化过硫酸盐的消毒方法，其特征在于：在容器中构建正极、负极、粒子电极三维电极原电池体系，再加入过硫酸盐和菌液，过硫酸盐的浓度为1~4 mM/L，所使用的细菌浓度为105-108 CFU/mL，粒子电极的添加量范围是2.5 ~ 25 g/L，控制反应体系的pH范围为6-7，在磁力搅拌水浴锅中进行恒温反应。
2.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述三维电极原电池体系，负极为铁片，正极为石墨、活性炭、活性炭纤维、碳毡中的任一种材料，粒子电极为活性炭颗粒或柱状活性炭。
3.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述原电池的输出电流密度为0.6~2.0mA/cm2。
4.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述过硫酸盐是过一硫酸盐或过二硫酸盐或两种的混合物。
5.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的细菌为多重耐药性大肠杆菌和普通大肠杆菌中的任一种。
6.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的柱状活性炭为椰壳活性炭、果壳活性炭、煤质活性炭、木质活性炭中的任一种。
7.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的过硫酸盐加入方法是以固体或液体形式投加。
8.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述恒温反应的反应温度为25-35°C，反应时间为35-45 min。
9.如权利要求1所述的方法，其特征在于，粒子电极多次重复利用，利用次数达5次以上。
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