CN108745402A - 氮硫双掺杂石墨烯制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种氮硫双掺杂石墨烯制备方法，包括以下步骤：以石墨粉为原材料按照氧化还原法制备氧化石墨烯分散液；确定氧化石墨烯分散液的浓度；按照氮硫双掺杂石墨烯中的氧化石墨烯与氮硫的质量配比，确定尿素和硫代硫酸钠固体的质量；按照确定的尿素和硫代硫酸钠固体的质量称取尿素和硫代硫酸钠固体并溶解到蒸馏水后加入到氧化石墨烯分散液中超声处理，记作混合液；转移混合液于聚四氟乙烯反应釜中，放置于干燥箱中干燥反应，得到固体混合物；冷却固体混合物至室温，用乙醇和蒸馏水反复洗涤离心，并烘干，生成氮硫双掺杂石墨烯。通过本发明的技术方案，催化降解性能得到进一步增强，具有较好的活性和稳定性，还提高了材料可见光利用率。
Description
技术领域
本发明涉及纳米复合材料制备技术领域，具体而言，涉及一种氮硫双掺杂石墨烯制备方法。
背景技术
目前，染料废水的处理方法主要有物理处理法、化学处理法和生物处理法，及三种处理方法混合使用。其中，吸附法因为其所需费用相对较低，不需要大型复杂设备，操作又比较简单等优点，在污水处理方面有广泛的应用和卓越的成效。石墨烯作为一种新型的碳基材料，除了具有碳基材料的共同优势外，还拥有大比表面积和较好的吸附能力，这使其在处理废水中有机染料分子和重金属离子污染中表现出了很大的优势，广泛应用于染料废水的降解处理。然而独立存在的石墨烯容易发生聚集，堆叠在一起，降低了其比表面积利用率，影响其降解性能的发挥，将两种不同的杂原子掺杂到石墨烯材料中，使其形成二元共掺杂石墨烯复合材料，更进一步改进优化了石墨烯，因此双掺杂也成为了提高石墨烯材料氧还原催化性能的一种重要方法。
如何制备二元共掺杂石墨烯复合材料并将其应用到染料废水处理中成为了亟需解决的问题。
发明内容
本发明旨在至少解决现有技术或相关技术中存在的技术问题之一。
为此，本发明的一个目的在于提供一种氮硫双掺杂石墨烯制备方法。
为了实现上述目的，本发明的技术方案提供了一种氮硫双掺杂石墨烯制备方法，制备出的氮硫双掺杂石墨烯适用于染料废水的降解，包括以下步骤：以石墨粉为原材料按照氧化还原法制备氧化石墨烯分散液；确定氧化石墨烯分散液的浓度；按照氮硫双掺杂石墨烯中的氧化石墨烯与氮硫的质量配比，确定尿素和硫代硫酸钠固体的质量，氧化石墨烯与氮硫的质量配比为：氧化石墨烯1份，氮硫10份～40份；按照确定的尿素和硫代硫酸钠固体的质量称取尿素和硫代硫酸钠固体并溶解到蒸馏水后加入到氧化石墨烯分散液中超声处理，记作混合液，超声处理的时间为25min～35min；转移混合液于聚四氟乙烯反应釜中，放置于干燥箱中干燥反应，得到固体混合物，干燥反应的温度为150℃～200℃，反应时间为17h～19h；冷却固体混合物至室温，用乙醇和蒸馏水反复洗涤离心，并烘干，生成氮硫双掺杂石墨烯，烘干的温度为55℃～75℃，烘干的时间为5.5h～6.5h。
在该技术方案中，氮硫双掺杂石墨烯的制备过程简单，可实现性强，制备出的氮硫双掺杂石墨烯稳定性高，催化降解性能得到进一步增强。N/S 共掺杂后具有较好的活性和稳定性，还提高了材料可见光利用率，在一定程度上调节带隙，提高光生电子数目，从而能够有效地光催化降解含有甲基橙等的染料废水。
在上述技术方案中，优选地，超声处理的时间为30min，干燥反应的温度为180℃，反应时间为18h，烘干的温度为60℃，烘干的时间为6h。
在该技术方案中，进一步优化了氮硫双掺杂石墨烯的制备，进一步提升了氮硫双掺杂石墨烯的活性、稳定性、催化降解等性能。
在上述任一项技术方案中，优选地，以石墨粉为原材料按照氧化还原法制备氧化石墨烯分散液，具体包括：按照以下质量配比称取过硫酸钾、五氧化二磷、石墨粉，过硫酸钾、五氧化二磷、石墨粉的质量配比为：过硫酸钾1份，五氧化二磷1份，石墨粉2份；将称量好的过硫酸钾、五氧化二磷、石墨粉放入盛有40份浓硫酸的第一容器中；水浴加热以及搅拌第一容器中物质，进行反应，并转移产物至盛有蒸馏水的第二容器中，水浴加热的温度为75℃～85℃，搅拌反应时间为5.5h～6.5h；用大量蒸馏水反复冲洗抽滤第二容器中的物质至呈中性，记作第一固体产物；将冲洗抽滤后形成的第一固体产物破碎后放入干燥皿中烘干，记作第二固体产物，烘干温度为45℃～55℃，烘干时间为7.5h～8.5h；将第二固体产物放入盛有 65份浓硫酸的第三容器中，冰浴搅拌2h，同时在冰浴搅拌过程中缓慢加入 5-6份高猛酸钾；中温水浴加热并搅拌第三容器中的溶液，中温水浴加热温度为35℃，中温水浴加热并搅拌的时间为3.5h，之后进行冰浴搅拌2h，同时在冰浴搅拌过程中缓慢加入90-100份蒸馏水；加热第三容器中的溶液至 98℃，并搅拌直至溶液变为亮黄色为止；当第三容器中的溶液变为亮黄色时，迅速加入8-9份双氧水终止反应，并反复冲洗离心，得到第三固体产物；溶解第三固体产物至240份蒸馏水中，形成氧化石墨烯分散液。
在该技术方案中，以石墨粉为原材料按照氧化还原法制备氧化石墨烯分散液，原材料的利用率高，配比适宜，制备出的氧化石墨烯分散液的稳定性比较强，有利于实现氮硫双掺杂石墨烯的制备，制备出的氧化石墨烯分散液保存备用。
更为具体地，水浴加热以及搅拌第一容器中物质，进行反应，并转移产物至盛有蒸馏水的第二容器中，水浴加热的温度为80℃，搅拌反应时间为6h。将冲洗抽滤后形成的第一固体产物破碎后放入干燥皿中烘干，记作第二固体产物，烘干温度为50℃，烘干时间为8h。
在上述任一项技术方案中，优选地，确定氧化石墨烯分散液的浓度，具体包括：洗净蒸发皿置于干燥器中，在70℃下充分干燥12h后冷却至室温，称重，记作M1；将氧化石墨烯分散液超声分散30min后量取指定体积加入蒸发皿中，指定体积记作V；将加入氧化石墨烯分散液的蒸发皿置于干燥器中，在70℃下充分干燥12h后冷却至室温，称重，记作M2；确定氧化石墨烯分散液的浓度为(M2-M1)/V。
在该技术方案中，氧化石墨烯分散液的浓度的确定更加准确，而且操作简单，成本较低，在将氧化石墨烯分散液超声分散30min后量取指定体积加入蒸发皿中，使得量取的氧化石墨烯分散液具有代表性，进一步使得确定氧化石墨烯分散液的浓度更加准确。
在上述任一项技术方案中，优选地，指定体积为5ml～15ml。
在该技术方案中，指定体积为5ml～15ml，一方面，减少了因氧化石墨烯分散液过少而导致的误差较大，另一方面，减少了因氧化石墨烯分散液过多而导致的浪费。
更为优选地，指定体积为10ml。
在上述任一项技术方案中，优选地，氧化石墨烯与氮硫的质量配比为：氧化石墨烯1份，氮硫30份。
在该技术方案中，氧化石墨烯与氮硫的质量配比为：氧化石墨烯1份，氮硫30份，制备出的氮硫双掺杂石墨烯对甲基橙的催化降解效果更好，过多的氮硫分布在氧化石墨烯表面，容易限制氮硫掺杂石墨烯对甲基橙的催化降解能力，而太少的氮硫甚至不掺杂氮硫时则会使材料降解率明显降低。可能由于单一存在发生堆叠，降低了比表面积利用率。
在上述任一项技术方案中，优选地，氮硫双掺杂石墨烯应用于染料废水的降解时，适用pH值为6.0～9.0。
在该技术方案中，氮硫双掺杂石墨烯应用于染料废水的降解时，适用 pH值为6.0～9.0，在此中性条件下，降解效果更好，过酸性，氢离子直接影响甲基橙的吸附位点的量和分散程度，也会影响到氧化石墨烯复合材料的离子化程度。
通过以上技术方案，制备出的氮硫双掺杂石墨烯，对含有甲基橙等染料废水的的降解效果好，氮硫双掺杂石墨烯具有较好的活性和稳定性，还提高了材料可见光利用率，在一定程度上调节带隙，提高光生电子数目，从而能够有效地光催化降解含有甲基橙等的染料废水。
本发明的附加方面和优点将在下面的描述部分中给出，部分将从下面的描述中变得明显，或通过本发明的实践了解到。
附图说明
本发明的上述和/或附加的方面和优点从结合下面附图对实施例的描述中将变得明显和容易理解，其中：
图1示出了四种不同石墨烯材料降解甲基橙性能的影响曲线图；
图2示出了两种不同石墨烯材料的紫外-可见光谱图；
图3示出了N/S掺杂量不同对N/S-GO降解甲基橙性能的影响曲线图；
图4示出了不同pH对N/S-GO降解甲基橙性能的影响曲线图。
具体实施方式
本发明公开了一种氮硫双掺杂石墨烯制备方法，本领域技术人员可以借鉴本文内容，适当改进工艺参数实现。特别需要指出的是，所有类似的替换和改动对本领域技术人员来说是显而易见的，它们都被视为包括在本发明。本发明的方法及应用已经通过较佳实施例进行了描述，相关人员明显能在不脱离本发明内容、精神和范围内对本文所述的方法和应用进行改动或适当变更与组合，来实现和应用本发明技术。
本发明提出的氮硫双掺杂石墨烯制备方法中所采用的试剂和仪器均可市场购买，试剂和仪器具体如下表1和表2：
表1试剂
表2仪器
下面结合实施例，进一步阐述本发明：
实施例1
按照以下质量配比称取过硫酸钾、五氧化二磷、石墨粉，过硫酸钾、五氧化二磷、石墨粉的质量配比为：过硫酸钾1份，五氧化二磷1份，石墨粉2份；
将称量好的过硫酸钾、五氧化二磷、石墨粉放入盛有40份浓硫酸的第一容器中；
水浴加热以及搅拌第一容器中物质，进行反应，并转移产物至盛有蒸馏水的第二容器中，水浴加热的温度为75℃，搅拌反应时间为5.5h；
用大量蒸馏水反复冲洗抽滤第二容器中的物质至呈中性，记作第一固体产物；
将冲洗抽滤后形成的第一固体产物破碎后放入干燥皿中烘干，记作第二固体产物，烘干温度为45℃，烘干时间为7.5h；
将第二固体产物放入盛有65份浓硫酸的第三容器中，冰浴搅拌2h，同时在冰浴搅拌过程中缓慢加入5份高猛酸钾；
中温水浴加热并搅拌第三容器中的溶液，中温水浴加热温度为35℃，中温水浴加热并搅拌的时间为3.5h，之后进行冰浴搅拌2h，同时在冰浴搅拌过程中缓慢加入90份蒸馏水；
加热第三容器中的溶液至98℃，并搅拌直至溶液变为亮黄色为止；
当第三容器中的溶液变为亮黄色时，迅速加入8份双氧水终止反应，并反复冲洗离心，得到第三固体产物；溶解第三固体产物至240份蒸馏水中，形成氧化石墨烯分散液；
洗净蒸发皿置于干燥器中，在70℃下充分干燥12h后冷却至室温，称重，记作M1；
将氧化石墨烯分散液超声分散30min后量取指定体积加入蒸发皿中，指定体积记作V，V＝5mL；
将加入氧化石墨烯分散液的蒸发皿置于干燥器中，在70℃下充分干燥 12h后冷却至室温，称重，记作M2；
确定氧化石墨烯分散液的浓度为(M2-M1)/V；
按照氮硫双掺杂石墨烯中的氧化石墨烯与氮硫的质量配比，确定尿素和硫代硫酸钠固体的质量，氧化石墨烯与氮硫的质量配比为：氧化石墨烯 1份，氮硫30份；
按照确定的尿素和硫代硫酸钠固体的质量称取尿素和硫代硫酸钠固体并溶解到蒸馏水后加入到氧化石墨烯分散液中超声处理，记作混合液，超声处理的时间为25min；
转移混合液于聚四氟乙烯反应釜中，放置于干燥箱中干燥反应，得到固体混合物，干燥反应的温度为150℃，反应时间为17h；
冷却固体混合物至室温，用乙醇和蒸馏水反复洗涤离心，并烘干，生成氮硫双掺杂石墨烯，烘干的温度为55℃，烘干的时间为5.5h。
经试验验证，以此生成的氮硫双掺杂石墨烯对10mg/L的甲基橙溶液进行60min磁力搅拌的暗处理，到达吸附平衡后打开氙灯进行光催化降解阶段，在180min的降解时间里已经到达了完全降解，降解率达到了100％。
实施例2
按照以下质量配比称取过硫酸钾、五氧化二磷、石墨粉，过硫酸钾、五氧化二磷、石墨粉的质量配比为：过硫酸钾1份，五氧化二磷1份，石墨粉2份；
将称量好的过硫酸钾、五氧化二磷、石墨粉放入盛有40份浓硫酸的第一容器中；
水浴加热以及搅拌第一容器中物质，进行反应，并转移产物至盛有蒸馏水的第二容器中，水浴加热的温度为85℃，搅拌反应时间为6.5h；
用大量蒸馏水反复冲洗抽滤第二容器中的物质至呈中性，记作第一固体产物；
将冲洗抽滤后形成的第一固体产物破碎后放入干燥皿中烘干，记作第二固体产物，烘干温度为55℃，烘干时间为8.5h；
将第二固体产物放入盛有65份浓硫酸的第三容器中，冰浴搅拌2h，同时在冰浴搅拌过程中缓慢加入6份高猛酸钾；
中温水浴加热并搅拌第三容器中的溶液，中温水浴加热温度为35℃，中温水浴加热并搅拌的时间为3.5h，之后进行冰浴搅拌2h，同时在冰浴搅拌过程中缓慢加入100份蒸馏水；
加热第三容器中的溶液至98℃，并搅拌直至溶液变为亮黄色为止；
当第三容器中的溶液变为亮黄色时，迅速加入8份双氧水终止反应，并反复冲洗离心，得到第三固体产物；溶解第三固体产物至240份蒸馏水中，形成氧化石墨烯分散液；
洗净蒸发皿置于干燥器中，在70℃下充分干燥12h后冷却至室温，称重，记作M1；
将氧化石墨烯分散液超声分散30min后量取指定体积加入蒸发皿中，指定体积记作V＝15mL；
将加入氧化石墨烯分散液的蒸发皿置于干燥器中，在70℃下充分干燥 12h后冷却至室温，称重，记作M2；
确定氧化石墨烯分散液的浓度为(M2-M1)/V；
按照氮硫双掺杂石墨烯中的氧化石墨烯与氮硫的质量配比，确定尿素和硫代硫酸钠固体的质量，氧化石墨烯与氮硫的质量配比为：氧化石墨烯 1份，氮硫30份；
按照确定的尿素和硫代硫酸钠固体的质量称取尿素和硫代硫酸钠固体并溶解到蒸馏水后加入到氧化石墨烯分散液中超声处理，记作混合液，超声处理的时间为35min；
转移混合液于聚四氟乙烯反应釜中，放置于干燥箱中干燥反应，得到固体混合物，干燥反应的温度为200℃，反应时间为19h；
冷却固体混合物至室温，用乙醇和蒸馏水反复洗涤离心，并烘干，生成氮硫双掺杂石墨烯，烘干的温度为75℃，烘干的时间为6.5h。
经试验验证，以此生成的氮硫双掺杂石墨烯对10mg/L的甲基橙溶液进行60min磁力搅拌的暗处理，到达吸附平衡后打开氙灯进行光催化降解阶段，在180min的降解时间里已经到达了完全降解，降解率达到了100％。
实施例3
按照以下质量配比称取过硫酸钾、五氧化二磷、石墨粉，过硫酸钾、五氧化二磷、石墨粉的质量配比为：过硫酸钾1份，五氧化二磷1份，石墨粉2份；
将称量好的过硫酸钾、五氧化二磷、石墨粉放入盛有40份浓硫酸的第一容器中；
水浴加热以及搅拌第一容器中物质，进行反应，并转移产物至盛有蒸馏水的第二容器中，水浴加热的温度为80℃，搅拌反应时间为6h；
用大量蒸馏水反复冲洗抽滤第二容器中的物质至呈中性，记作第一固体产物；
将冲洗抽滤后形成的第一固体产物破碎后放入干燥皿中烘干，记作第二固体产物，烘干温度为50℃，烘干时间为8h；
将第二固体产物放入盛有65份浓硫酸的第三容器中，冰浴搅拌2h，同时在冰浴搅拌过程中缓慢加入5份高猛酸钾；
中温水浴加热并搅拌第三容器中的溶液，中温水浴加热温度为35℃，中温水浴加热并搅拌的时间为3.5h，之后进行冰浴搅拌2h，同时在冰浴搅拌过程中缓慢加入100份蒸馏水；
加热第三容器中的溶液至98℃，并搅拌直至溶液变为亮黄色为止；
当第三容器中的溶液变为亮黄色时，迅速加入9份双氧水终止反应，并反复冲洗离心，得到第三固体产物；溶解第三固体产物至240份蒸馏水中，形成氧化石墨烯分散液；
洗净蒸发皿置于干燥器中，在70℃下充分干燥12h后冷却至室温，称重，记作M1；
将氧化石墨烯分散液超声分散30min后量取指定体积加入蒸发皿中，指定体积记作V，V＝10mL；
将加入氧化石墨烯分散液的蒸发皿置于干燥器中，在70℃下充分干燥12h后冷却至室温，称重，记作M2；
确定氧化石墨烯分散液的浓度为(M2-M1)/V；
按照氮硫双掺杂石墨烯中的氧化石墨烯与氮硫的质量配比，确定尿素和硫代硫酸钠固体的质量，氧化石墨烯与氮硫的质量配比为：氧化石墨烯 1份，氮硫30份；
按照确定的尿素和硫代硫酸钠固体的质量称取尿素和硫代硫酸钠固体并溶解到蒸馏水后加入到氧化石墨烯分散液中超声处理，记作混合液，超声处理的时间为30min；
转移混合液于聚四氟乙烯反应釜中，放置于干燥箱中干燥反应，得到固体混合物，干燥反应的温度为180℃，反应时间为18h；
冷却固体混合物至室温，用乙醇和蒸馏水反复洗涤离心，并烘干，生成氮硫双掺杂石墨烯，烘干的温度为60℃，烘干的时间为6h。
经试验验证，以此生成的氮硫双掺杂石墨烯对10mg/L的甲基橙溶液进行60min磁力搅拌的暗处理，到达吸附平衡后打开氙灯进行光催化降解阶段，在180min的降解时间里已经到达了完全降解，降解率达到了100％。
实施例4
将按照上述实施例3制备的氮硫双掺杂石墨烯(石墨烯、氮硫质量配比为1:30)也即N/S-GO、无掺杂石墨烯(GO)、氮掺杂石墨烯(石墨烯、氮质量配比为1:30)也即N-GO、硫掺杂石墨烯(石墨烯、硫质量配比为1:30) 也即S-GO，等量的四种材料加入到10mg/L的甲基橙溶液中，进行60min 磁力搅拌的暗处理，到达吸附平衡后打开氙灯进行光催化降解阶段，测试阶段分别30min取上清液离心处理后测试其吸光度，根据标准工作曲线计算其浓度C，以时间为横坐标，C/C0为纵坐标绘制结果如图1所示，可以看出氮硫双掺杂石墨烯对甲基橙的降解效果更好，在180min降解时间里已经到达了完全降解，降解率到了100％，相同处理时间里其他材料还未到达降解完全，充分说明了氮硫双掺杂石墨烯通过N，S的加入进一步提高了氧化石墨烯对甲基橙废水的降解性能。
利用紫外分光光度计对石墨烯和氮硫双掺杂石墨烯进行表征，在波长为200nm～700nm间进行表征，观察样品在不同波长处所出现的吸收峰的变化情况，具体如图2所示，氮硫双掺杂石墨烯在200nm左右有明显吸收峰并且对紫外光的吸收强度明显增强，使材料能带变窄，更加容易发生跃迁，光生电子明显增强，增大了其对紫外的利用率。而且其吸收峰在300nm以后有弱吸收峰，说明材料的吸收峰向可见光区发生移动，提高了其对可见光的利用率。
实施例5
按照上述实施例3的制备方法，改变氮硫双掺杂石墨烯中石墨烯、氮硫质量配比，制备1:10、1:20、1:30、1:40、1:0的氮硫双掺杂石墨烯，准确称量1:10、1:20、1:30、1:40、1:0的氮硫双掺杂石墨烯各0.03g，加入浓度为10 mg/L的50mL甲基橙溶液中，常温下，中性条件，暗处理2h，每隔30min取上清液于10mL离心管里，然后进行光催化，每隔30min取上清液，直至降解完成，分别进行离心处理后测其吸光度，然后利用甲基橙标准曲线方程计算出与吸光度相对应的浓度C，比较不同氮硫源掺杂比例制得的复合材料对甲基橙溶液的降解性能，以时间为横坐标，C/C0为纵坐标绘制结果如图3 所示，可以看出石墨烯、氮硫质量配比在1:10至1:40之间的氮硫双掺杂石墨烯对甲基橙都有一定的催化降解作用，且比未掺杂氮硫的石墨烯效果要好，其中在1:30时，催化降解效果更佳，可能是由于过多的N/S分布在GO表面，限制了N/S-GO复合材料对甲基橙的催化降解能力，而太少的N/S甚至不掺杂N/S时则会使材料降解率明显降低。
实施例6
分别配制pH值为1.0、3.0、6.0、9.0、11.0的浓度为10mg/L甲基橙溶液各50mL，再分别称取0.03g氮硫双掺杂石墨烯(石墨烯、氮硫质量配比为 1:30)加入，暗箱处理两小时后进行光催化降解，每隔30min进行一次取样，取上层清液，离心处理后对所取样品在最大吸收波长463nm进行吸光度测试，根据标准工作曲线计算其浓度C，以时间为横坐标，C/C0为纵坐标绘制结果如图4所示，可以看出在pH值为6.0-9.0时效果更佳。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。
Claims (7)
1.一种氮硫双掺杂石墨烯制备方法，制备出的所述氮硫双掺杂石墨烯适用于染料废水的降解，其特征在于，包括以下步骤：
以石墨粉为原材料按照氧化还原法制备氧化石墨烯分散液；
确定所述氧化石墨烯分散液的浓度；
按照所述氮硫双掺杂石墨烯中的氧化石墨烯与氮硫的质量配比，确定尿素和硫代硫酸钠固体的质量，所述氧化石墨烯与氮硫的质量配比为：氧化石墨烯1份，氮硫10份～40份；
按照确定的尿素和硫代硫酸钠固体的质量称取尿素和硫代硫酸钠固体并溶解到蒸馏水后加入到所述氧化石墨烯分散液中超声处理，记作混合液，所述超声处理的时间为25min～35min；
转移所述混合液于聚四氟乙烯反应釜中，放置于干燥箱中干燥反应，得到固体混合物，所述干燥反应的温度为150℃～200℃，反应时间为17h～19h；
冷却所述固体混合物至室温，用乙醇和蒸馏水反复洗涤离心，并烘干，生成所述氮硫双掺杂石墨烯，所述烘干的温度为55℃～75℃，所述烘干的时间为5.5h～6.5h。
2.根据权利要求1所述的氮硫双掺杂石墨烯制备方法，其特征在于，
所述超声处理的时间为30min，所述干燥反应的温度为180℃，所述反应时间为18h，所述烘干的温度为60℃，所述烘干的时间为6h。
3.根据权利要求2所述的氮硫双掺杂石墨烯制备方法，其特征在于，所述以石墨粉为原材料按照氧化还原法制备氧化石墨烯分散液，具体包括：
按照以下质量配比称取过硫酸钾、五氧化二磷、石墨粉，所述过硫酸钾、五氧化二磷、石墨粉的质量配比为：过硫酸钾1份，五氧化二磷1份，石墨粉2份；
将称量好的所述过硫酸钾、五氧化二磷、石墨粉放入盛有40份浓硫酸的第一容器中；
水浴加热以及搅拌所述第一容器中物质，进行反应，并转移产物至盛有蒸馏水的第二容器中，所述水浴加热的温度为75℃～85℃，所述搅拌反应时间为5.5h～6.5h；
用大量蒸馏水反复冲洗抽滤所述第二容器中的物质至呈中性，记作第一固体产物；
将所述冲洗抽滤后形成的所述第一固体产物破碎后放入干燥皿中烘干，记作第二固体产物，烘干温度为45℃～55℃，烘干时间为7.5h～8.5h；
将所述第二固体产物放入盛有65份浓硫酸的第三容器中，冰浴搅拌2h，同时在所述冰浴搅拌过程中缓慢加入5-6份高猛酸钾；
中温水浴加热并搅拌所述第三容器中的溶液，所述中温水浴加热温度为35℃，中温水浴加热并搅拌的时间为3.5h，之后进行所述冰浴搅拌2h，同时在所述冰浴搅拌过程中缓慢加入90-100份蒸馏水；
加热所述第三容器中的溶液至98℃，并搅拌直至溶液变为亮黄色为止；
当所述第三容器中的溶液变为亮黄色时，迅速加入8-9份双氧水终止反应，并反复冲洗离心，得到第三固体产物；
溶解所述第三固体产物至240份蒸馏水中，形成所述氧化石墨烯分散液。
4.根据权利要求1所述的氮硫双掺杂石墨烯制备方法，其特征在于，所述确定所述氧化石墨烯分散液的浓度，具体包括：
洗净蒸发皿置于干燥器中，在70℃下充分干燥12h后冷却至室温，称重，记作M1；
将所述氧化石墨烯分散液超声分散30min后量取指定体积加入所述蒸发皿中，所述指定体积记作V；
将加入所述氧化石墨烯分散液的蒸发皿置于干燥器中，在70℃下充分干燥12h后冷却至室温，称重，记作M2；
确定所述氧化石墨烯分散液的浓度为(M2-M1)/V。
5.根据权利要求4所述的氮硫双掺杂石墨烯制备方法，其特征在于，
所述指定体积为5ml～15ml。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的氮硫双掺杂石墨烯制备方法，其特征在于，
所述氧化石墨烯与氮硫的质量配比为：氧化石墨烯1份，氮硫30份。
7.根据权利要求6所述的氮硫双掺杂石墨烯制备方法，其特征在于，
所述氮硫双掺杂石墨烯应用于染料废水的降解时，适用pH值为6.0～9.0。
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