CN108706679A - 一种利用光催化协同技术使染料快速降解的方法 - Google Patents
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Abstract
一种利用光催化协同技术使染料快速降解的方法,包括以下步骤:(1)在被染料染色的溶液中加入亚硫酸根离子和半导体光催化剂得到混合液,混合液中半导体光催化剂的浓度为0.01~20g/L,半导体光催化剂与亚硫酸根离子浓度的比值为80:1~1:80;(2)将步骤(1)中添加了半导体光催化剂和亚硫酸根离子的混合液置于辐射照度为18300μW/cm2太阳光或者紫外光的环境下持续照射。该方法通过半导体光催化剂和亚硫酸根离子的协同作用,在太阳光或者紫外光照射下使染料溶液快速降解。而且原料广,成本低,反应条件温和,后处理简单,操作方便。
Description
技术领域
本发明涉及一种利用光催化协同技术使染料快速降解的方法。
背景技术
光催化技术由于在环境污染控制,太阳能及生物制氢,染料敏化太阳能电池生产等众多重要领域具有广阔的应用前景而吸引人们极大的关注。到目前为止,金属氧化物,硫化物,氮化物,以及它们的固溶体等催化剂被广泛用来降解有机污染物,同时,许多国内外学者尝试对光催化剂进行大量的改性工作,比如金属沉积,过渡金属掺杂,非金属元素掺杂,表面光敏化,构建复合材料等来提高它们的量子效率和实际应用范围。但是,在光催化剂的应用过程中依然有一些需要解决的问题,因为量子效率低,选择性差,稳定性不好及半导体本身结构的不理想等因素会限制光催化剂的催化性能。
众所周知,当用能量等于或大于禁带宽度的光照射到半导体催化剂时,在其导带上产生带负电的高活性电子(e-),而在价带上留下带正电的空穴(h+),这样就产生相对分离的有一定寿命的电子-空穴对,随即发生光催化氧化-还原反应。光激电子可与溶液中的溶解氧反应产生·O2 ─,然后·O2 ─与水接着反应生成过氧化氢,进一步反应生成·OH。光致空穴具有强氧化性,可将H2O氧化成羟基自由基(·OH)或直接将有机物氧化成小分子。生成的·O2 ─和·OH具有强氧化能力,可将有机物氧化成CO2和H2O。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是提供一种利用光催化协同技术使染料快速降解的方法,该方法通过半导体光催化剂和亚硫酸根离子的协同作用,在太阳光或者紫外光照射下使染料溶液快速降解。
为解决上述技术问题,本发明提供了一种利用光催化协同技术使染料快速降解的方法,包括以下步骤:
(1)在被染料染色的溶液中加入亚硫酸根离子和半导体光催化剂得到混合液,混合液中半导体光催化剂的浓度为0.01~20g/L,半导体光催化剂与亚硫酸根离子浓度的比值为80:1~1:80;
(2)将步骤(1)中添加了半导体光催化剂和亚硫酸根离子的混合液置于辐射照度为18300μW/cm2太阳光或者紫外光的环境下持续照射。
作为优选的,所述的亚硫酸根离子的浓度为0.008g/L。
作为优选的,所述的染料为偶氮染料、醌类染料、杂环类染料。
作为优选的,所述的亚硫酸根离子由亚硫酸钠提供;所述的半导体光催化剂为类石墨相氮化碳。
为简单说明问题起见,以下对本发明所述的一种利用光催化协同技术使染料快速降解的方法,均简称为本方法。
本方法的反应机理:亚硫酸根在太阳光或紫外光的照射下,先生成·SO3 ─和水合电子(eaq ─),然后·SO3 ─与O2迅速反应生成·SO5 ─和·SO4 ─,最后·SO4 ─与水再接着发生反应生成·OH,具体反应如下:
SO3 2─+hv→·SO3 ─+eaq ─
·SO3 ─+O2→·SO5 ─
·SO5 ─+SO3 2─→SO4 2─+·SO4 ─
·SO4 ─+H2O→SO4 2─+·OH+H+
与此同时,光催化剂在光照时产生强氧化性的·OH和·O2 ─,现以类石墨相氮化碳(g-C3N4)为例进行说明:
g-C3N4+hv→e─+h+
e─+O2→·O2 ─
·O2 -+H+→·HO2
e─+·HO2+H+→H2O2
e─+H2O2→·OH+OH-
所以,在半导体光催化反应体系中引入亚硫酸根,将有利于生成·O2 ─和·OH,从而有效提高染料的降解速率。同时,生成的·SO5 ─和·SO4 ─自由基和空穴(h+)也具有氧化性,对降解染料起到促进作用,即亚硫酸根与半导体材料有着良好的光催化协同作用。
需要说明的是,上述的·OH、·SO3 ─、·SO4 ─、·SO5 ─、·O2 ─、·HO2均为反应产生的自由基中间体。
本方法的优点:本方法通过半导体光催化剂和亚硫酸根离子的协同作用,在太阳光或者紫外光照射下,发生光催化反应使染料溶液快速降解,在光催化反应下,相比单独使用半导体光催化剂或者单独使用亚硫酸根离子对染料的降解效果,其共存体系效果更好,两者具有协同作用。本方法还具有原料广,成本低,反应条件温和,后处理简单,操作方便等特点。
具体实施方式
实施例一:
(1)在被甲基橙染料染色的溶液中加入类石墨相氮化碳和亚硫酸钠,反应液中类石墨相氮化碳的浓度为0.2g/L,亚硫酸根离子浓度为0.008g/L,甲基橙的初始浓度为0.01mg/L。
(2)将步骤(1)所得反应液置于开口直径为12cm的烧杯中并用磁子不断搅拌,将一个中压汞灯置于烧杯开口的正上方作为紫外光源,中压汞灯距离烧杯内液面高度为11cm,中压汞灯功率为375W,特征波长为365nm,辐射照度为18300μW/cm2,照射时间为5min,并且控制反应液的反应温度为20℃。
实施例二:
(1)在被亚甲基蓝染料染色的溶液中加入类石墨相氮化碳和亚硫酸钠,反应液中类石墨相氮化碳的浓度为0.2g/L,亚硫酸根离子浓度为0.008g/L,亚甲基蓝的初始浓度为0.005g/L。
(2)将步骤(1)所得反应液置于开口直径为12cm的烧杯中并用磁子不断搅拌,将一个中压汞灯置于烧杯开口的正上方作为紫外光源,中压汞灯距离烧杯内液面高度为11cm,中压汞灯功率为375W,特征波长为365nm,辐射照度为18300μW/cm2,照射时间为5min,并且控制反应液的反应温度为20℃。
实施例三:
(1)在被靛蓝染料染色的溶液中加入类石墨相氮化碳和亚硫酸钠,反应液中类石墨相氮化碳的浓度为0.8g/L,亚硫酸根离子浓度为0.01g/L,靛蓝的初始浓度为0.007g/L。
(2)将步骤(1)所得反应液置于开口直径为12cm的烧杯中并用磁子不断搅拌,将一个中压汞灯置于烧杯开口的正上方作为紫外光源,中压汞灯距离烧杯内液面高度为11cm,中压汞灯功率为375W,特征波长为365nm,辐射照度为18300μW/cm2,照射时间为5min,并且控制反应液的反应温度为20℃。
实施例四:
(1)在被日落黄染料染色的溶液中加入类石墨相氮化碳和亚硫酸钠,反应液中类石墨相氮化碳的浓度为0.01g/L,亚硫酸根离子浓度为0.8g/L,日落黄的初始浓度为0.01g/L。
(2)将步骤(1)所得反应液置于开口直径为12cm的烧杯中并用磁子不断搅拌,将一个中压汞灯置于烧杯开口的正上方作为紫外光源,中压汞灯距离烧杯内液面高度为11cm,中压汞灯功率为375W,特征波长为365nm,辐射照度为18300μW/cm2,照射时间为5min,并且控制反应液的反应温度为20℃。
为进一步说明本方法的效果,现针对实施例一和实施例二的实验结果进行检验,用分光光度计分别测出溶液在光照前吸光度(A0)和光照后的吸光度(A),从而可以算出染料的降解率η=(A0-A)/A0×100%。
对于实施例一,光照时间5min后,甲基橙的降解率η=47.6%,同时又对单独使用亚硫酸根离子和单独使用石墨相氮化碳的情况进行测定,在其他条件均相同的情况下,单独使用亚硫酸根离子,其光催化脱色率为28.7%(η1),单独使用类石墨相氮化碳,其光催化脱色率为7.1%(η2),η>η1+η2。
对于实施例二,光照时间5min后,亚甲基蓝的降解率η′=55.3%,同时又对单独使用亚硫酸根离子和单独使用类石墨相氮化碳的情况进行测定,在其他条件均相同的情况下,单独使用亚硫酸根离子,其光催化脱色率为19.6%(η1′),单独使用类石墨相氮化碳,其光催化脱色率为14.5%(η2′),η′>η1′+η2′。
由此可见,在光催化反应下,相比单独使用半导体光催化剂或者单独使用硝酸根离子对染料的脱色效果,其共存体系效果更好,两者具有协同作用。
Claims (4)
1.一种利用光催化协同技术使染料快速降解的方法,其特征在于,包括以下步骤:
(1)在被染料染色的溶液中加入亚硫酸根离子和半导体光催化剂得到混合液,混合液中半导体光催化剂的浓度为0.01~20g/L,半导体光催化剂与亚硫酸根离子浓度的比值为80:1~1:80;
(2)将步骤(1)中添加了半导体光催化剂和亚硫酸根离子的混合液置于辐射照度为18300μW/cm2太阳光或者紫外光的环境下持续照射。
2.根据权利要求1所述的一种利用光催化协同技术使染料快速降解的方法,其特征在于:所述的亚硫酸根离子的浓度为0.008g/L。
3.根据权利要求1所述的一种利用光催化协同技术使染料快速降解的方法,其特征在于:所述的染料为偶氮染料、醌类染料、杂环类染料。
4.根据权利要求1所述的一种利用光催化协同技术使染料快速降解的方法,其特征在于:所述的亚硫酸根离子由亚硫酸钠提供;所述的半导体光催化剂为类石墨相氮化碳。
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CN113929197A (zh) * | 2021-09-23 | 2022-01-14 | 重庆大学 | 一种可见光辅助活化过一硫酸盐处理有机废水的方法 |
CN113929197B (zh) * | 2021-09-23 | 2023-07-04 | 重庆大学 | 一种可见光辅助活化过一硫酸盐处理有机废水的方法 |
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