CN108502871A - 在封闭静态体系下批量制备石墨烯的方法、石墨烯及应用 - Google Patents

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胡俊雄
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李伟伟
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Abstract

本发明公开了一种在封闭静态体系下批量制备石墨烯的方法、石墨烯及应用。所述方法包括：提供基底，其包括催化剂；将基底置于密封反应腔室中，并向密封反应腔室内通入碳源、氢气以及保护气体至设定压强，形成封闭静态体系，生长过程不再向该封闭静态体系内充入任何气体，系统完全封闭，再将封闭静态体系升温至反应温度，使碳源与催化剂充分接触，进行高温催化分解反应，从而在基底表面和/或内部生长形成石墨烯。本发明工艺简单易操作，生长气氛均匀，单层窗口大，对碳氢比例要求较低，通过调节封闭静态体系内碳氢浓度比，生长速率快，能够快速实现大批量石墨烯的制备，在集成电路、光电器件、传感器、太阳能电池等领域具有广泛的应用前景。

Description

在封闭静态体系下批量制备石墨烯的方法、石墨烯及应用
技术领域
本发明涉及一种在封闭静态体系下批量制备石墨烯的方法，尤其涉及一种在封闭静态系统下通过调节碳氢比大批量制备石墨烯的方法、制备的石墨烯及其应用，属于纳米材料技术领域。
背景技术
石墨烯是一种由碳原子以SP2键形成的六方晶体结构的二维单原子层，因其独特的结构及优良的物理性能，未来在透明电极、高性能的探测器及可穿戴设备上有很好的应用前景。近年来有些业界研究者发展了在铜、镍等金属上采用化学气相沉积法(CVD)合成石墨烯的技术，可以生长出大面积高质量的薄层石墨烯。由此出现了各种CVD技术，例如：(1)低压化学气相沉积(LPCVD，1-100Pa)，目前被用来合成大单晶石墨烯和双层石墨烯，此外是卷对卷大规模生长的潜在方法；(2)可控压力化学气相沉积(CPCVD,102-105Pa)，系统中的气压通过真空阀进行控制，可用以生长石墨烯大单晶；(3)常压化学气相沉积(APCVD，105Pa)，也是常用的生长石墨烯薄膜的方法。
在CVD生长中，研究较多的是低压化学气相沉积(LPCVD)和常压化学气相沉积(APCVD)两种，它们各有着不同的优缺点。在低压化学气相沉积系统中，在铜上生长的石墨烯是利用铜的自限制机制通过控制碳源的量，形成石墨烯薄膜。然而低压化学气相沉积系统也存在一些问题，如生长速率缓慢、生长气氛易受管道环境影响、系统背景微露和高温低压下铜催化剂蒸发严重等缺点。常压化学气相沉积虽然有生长速率快以及可以减少对真空设备的依赖等优点，但是常压系统下石墨烯成核快速，导致石墨烯薄膜生长不均匀，薄膜质量较差。上述CVD系统在石墨烯快速批量制备高质量石墨烯薄膜中都有缺点，因此，一个稳定可靠的CVD系统，应该避免上述两种系统所产生的问题，以便在衬底金属材料表面上实现批量、快速的制备出高质量的石墨烯薄膜。
发明内容
本发明的主要目的在于提供一种在封闭静态体系下批量制备石墨烯的方法、石墨烯及应用，以克服现有技术中的不足。
为实现前述发明目的，本发明采用的技术方案包括：
本发明实施例提供了一种在封闭静态体系下批量制备石墨烯的方法，其包括：
提供基底，所述基底包括催化剂；
将所述基底置于密封反应腔室中，并向所述密封反应腔室内通入碳源、氢气以及保护气体至设定压强，形成封闭静态体系，再将所述封闭静态体系升温至800～1060℃，使所述碳源与所述催化剂充分接触，进行高温催化分解反应，从而在所述基底表面和/或内部生长形成石墨烯。
在一些典型实施案例之中，所述方法包括：将所述基底置于氢气气氛中，并在800～1060℃下对所述催化剂进行退火处理，之后将所述基底置于所述密封反应腔室内，再进行所述高温催化分解反应。
本发明实施例还提供了由前述方法制备的石墨烯。
本发明实施例还提供了前述石墨烯于制备集成电路、光电器件、传感器或者太阳能电池中的用途。
与现有技术相比，本发明的优点包括：
(1)本发明提供的在封闭静态体系下批量制备石墨烯的方法，工艺简单易操作，生长气氛均匀，单层窗口大(单层窗口可参阅图6a)，对碳氢比例要求较低，通过调节封闭静态体系内碳氢浓度比，能够快速实现大批量石墨烯的制备，方法简单，生长速率快，能够在较短的时间内生长出连续的石墨烯薄膜，并节约原料，可实现大面积大规模石墨烯生长；
(2)本发明提供的在封闭静态体系下批量制备石墨烯的方法，因其在封闭静态体系中制备石墨烯，体系内保持常压，不会对生长室造成污染，而且降低对真空设备的损耗，让生长气体在封闭静态体系内得到充分利用，气体分布均匀，气体分子符合气体热运动理论，易于快速制备均匀高质量石墨烯薄膜，可以保证在不同催化剂以及单片催化剂上的石墨烯均匀连续；并适合大规模产业化石墨烯制备，更可最大限度地节约碳源和氢气；
(3)利用本发明方法制备的石墨烯薄膜，生长速度超快，单晶生长速度可达1.5um/s,并可同时实现数十层石墨烯制备，层与层之间具有高度均匀性，石墨烯薄膜质量较高，方块电阻可达500Ω/□。
(4)采用本发明的方法制备的石墨烯材料质量高，电学性质和光学性质优异，在集成电路、光电器件、传感器、太阳能电池等领域具有广泛的应用前景。
附图说明
图1a-图1e分别是本发明实施例1-5制备的石墨烯的光学图像；
图2是本发明实施例1制备的石墨烯的拉曼图像；
图3a-图3d分别是本发明实施例1中第01,05,10,20层石墨烯的SEM图；
图4是本发明实施例1制备的石墨烯的电学特性及迁移率测试曲线图；
图5是本发明实施例1、实施例5所制备石墨烯的透光率对比曲线图；
图6a-图6b是本发明实施例1-4所制备石墨烯的透光率对比曲线图；
图7a-图7b分别是本发明一优选实施例中衬底材料的结构示意图。
具体实施方式
鉴于现有技术中的不足，本案发明人经长期研究和大量实践，得以提出本发明的技术方案。如下将对该技术方案、其实施过程及原理等作进一步的解释说明。
本发明实施例的一个方面提供了一种在封闭静态体系下批量制备石墨烯的方法，其包括：
提供基底，所述基底包括催化剂；
将所述基底置于密封反应腔室中，并向所述密封反应腔室内通入碳源、氢气以及保护气体至设定压强，形成封闭静态体系，再将所述封闭静态体系升温至800～1060℃，使所述碳源与所述催化剂充分接触，进行高温催化分解反应，从而在所述基底表面和/或内部生长形成石墨烯。
尤其需要说明的是，本发明中所采用体系为封闭静态体系，气体通入方式为注入一定量碳源(1ml-100ml)之后关闭碳源，封闭生长系统，充入气体为非流动气体，即生长过程中不再持续供应气体，整个系统处于封闭状态，不会形成流阻，因此气体分布均匀，为高度分子动理论体系。
不同浓度(通入的气态碳源的气体(如甲烷)量(v)与总的通入气体总量(v)的比值)0.005％的碳源会影响石墨烯的质量，碳源浓度太低，石墨烯生长不均匀，低于时，将不能生长大面积连续均匀的石墨烯薄膜。而当碳源浓度太高，高于5％时，所生长的石墨烯将出现少层或者多层，不能保证为大面积均匀单层，因此本发明技术方案生长均匀高质量单层石墨烯所需碳源浓度窗口较大，最佳为0.01％～1％。
在一些典型实施案例之中，所述方法包括：将所述基底置于氢气气氛中，并在800～1060℃下对所述催化剂进行退火处理，之后将所述基底置于所述密封反应腔室内，再进行所述高温催化分解反应。
优选的，所述退火处理的时间为1min～180min。
优选的，所述方法具体包括：
将所述基底置入密封反应腔室内，并对所述密封反应腔室进行抽真空处理；
向所述密封反应腔室充入氢气，并使所述密封反应腔室内的温度升至800～1060℃，对所述催化剂进行退火处理；
在所述退火处理完成后，对所述密封反应腔室进行抽真空处理，至真空度为10-8～1Pa；
向所述密封反应腔室内通入碳源、氢气以及惰性气体至设定压强，形成所述的封闭静态体系。
进一步的，所述方法还包括：在所述高温催化分解反应结束后，将所述封闭静态体系的温度降至室温，获得石墨烯。
在一些典型实施案例之中，所述基底包括至少一催化剂层。
优选的，参见图7a-图7b所示，所述基底包括两个以上催化剂层堆叠形成的叠层结构或者两个以上催化剂层卷曲环绕形成的夹层结构。
优选的，相邻两个催化剂层之间还分布有至少一隔离层。
进一步优选的，所述隔离层包括耐高温材料层。
进一步优选的，所述隔离层包括石墨纸。
其中，所述堆叠形式的叠层结构的制备方法包括：将第一层金属催化剂放在石墨纸上，放入一片石墨纸，再将第二层金属催化剂放入石墨纸上，依次类推不断堆叠，可以叠任意层，金属催化剂可用石墨纸等耐高温材料隔开，也可不放置隔离层，隔离层高温材料可以是石墨纸，但不限于此。
优选的，所述卷曲环绕的夹层结构的制备方法包括：将金属催化剂箔和石墨纸复合环绕，也可直接卷曲金属催化剂箔，其卷曲形状可以是圆形、环形或其他任意形状，但不限于此。
所述基底包括作为催化剂的金属材料、非金属材料或者将金属材料蒸发或者溅射在二氧化硅/硅、二氧化硅、氧化铝、氧化镁、氧化锌、氮化硼、氮化铝和碳化硅中的任意一种所形成的材料。
优选的，所述催化剂包括铜、镍、钨、铁、钴、铂和钌中的任意一种或两种以上的组合，但不限于此。
优选的，所述基底包括铜、镍、钨、铁、钴、铂和钌中任一种形成的薄膜或两者以上的组合形成的合金薄膜，但不限于此。
优选的，所述基底还包括衬底，所述催化剂层设置在所述衬底上。
优选的，所述衬底包括二氧化硅/硅、二氧化硅、氧化铝、氧化镁、氧化锌、氮化硼、氮化铝和碳化硅衬底中的任意一种或两种以上的组合。
优选的，所述衬底包括石英片、玻璃、二氧化硅、云母中的任意一种或两种以上的组合，但不限于此。
优选的，所述催化剂层的厚度为1nm～50mm。
优选的，所述基底的形状包括膜状、箔状、板状、块状、管状中的任意一种，但不限于此。
在一些典型实施案例之中，所述碳源选自液态碳源、固态碳源、气态碳源中的任意一种。
优选的，所述液态碳源包括甲醇、乙醇、丙酮、正己烷、苯、甲苯、邻二甲苯、乙苯、丙苯、苯乙烯、苯乙炔中的任意一种或两种以上的组合，但不限于此。
更优选的，所述液态碳源可以通过高温蒸发形式引入到封闭静态体系。
优选的，所述固态碳源包括聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、聚乙烯醇(PVA)、聚乙烯(PE)、六甲基苯、联苯、二苯甲烷、三苯甲烷、萘、四氢化萘、糖类、活性炭、无定形碳、乙炔黑中的任意一种或两种以上的组合，但不限于此。
优选的，所述气态碳源包括甲烷、乙炔、乙烯、乙烷、一氧化碳、二氧化碳中的任意一种或两种以上的组合，但不限于此，其通入量范围可以在0.1ml～50ml。
作为优选方案之一，所述碳源选用固态碳源，在所述封闭静态体系中，所述固态碳源以粉体或由粉体的分散液的形式均匀分布于所述基底(优选为金属催化剂)的表面，厚度范围可以是1nm～50mm。
在一些典型实施案例之中，所述密封反应腔室的形状包括管式、圆筒式、桶式、箱式、立式、卧式中的任意一种，但不限于此。优选的，所述封闭静态体系包括加热系统。
优选的，所述密封反应腔室包括化学气相沉积体系或等离子体增强化学气相沉积体系的反应室。
优选的，所述设定压强可以是低压(105-1pa)、常压(105pa)、高压(>105pa)中的一种。也就是说，所述设定压强为1～105Pa、105Pa，或者大于105Pa。
优选的，所述保护气体包括氩气、氦气、氖气等惰性气体或氮气中的任意一种或两种以上的组合。
在一些更为具体的实施案例之中，所述在封闭静态体系下批量制备石墨烯的方法可以包括如下步骤：
(1)提供叠层基底，既可以是不同厚度的金属材料，又可以是沉积不同厚度的各种金属或其合金作为薄层石墨烯制备的催化剂；
(2)退火过程：将叠层基底放入封闭静态体系内，在800～1060℃温度范围内，氢气的氛围下对叠层基底进行退火处理，退火过程既可以是流动的气氛，也可以是非流动气氛，基底在高温及氢气氛围里重新结晶，得到晶向一致的单晶基底；
(3)生长过程：退火后，将封闭静态体系抽至真空状态，真空度为10-8～1Pa，然后充入一定比例的含碳气体、液体和固体作为石墨烯生长的碳源和氢气，再充入保护气体至系统内为常压状态，关闭系统，形成一个封闭静态体系。通过高温催化分解反应，在催化剂内部和表面进行生长过程，生长温度范围为800～1060℃，生长时间为1min～180min，充入一定量的保护气体，保持反应室内气压为常压，生长结束后，将系统温度降至室温，可以保持系统缓慢自然冷却，或者快速冷却，均可得高质量石墨烯材料。
前述催化剂可以是铜、镍、钨、铁、钴、铂和钌以及它们组合的合金薄膜，但不限于此。
前述催化剂的沉积方式可以是磁控溅射、电子束蒸发、热蒸发、化学沉积，但不限于此。
前述步骤(1)、(2)(3)中可以在化学气相沉积(CVD)、等离子体增强化学气相沉积(PECVD)中进行，CVD、PECVD可以是管式、圆筒式、桶式、箱式、立式、卧式的，且不限于此。
前述步骤(3)可以在为常压，也可以为真空、低真空、高压条件下进行。
本发明实施例还提供了由前述方法制备的石墨烯，，生长速度超快，单晶生长速度可达1.5um/s,并可同时实现数十层石墨烯制备，层与层之间具有高度均匀性，石墨烯薄膜质量较高，方块电阻可达500R/□。
本发明实施例还提供了前述方法或石墨烯于制备集成电路、光电器件、传感器或者太阳能电池中的用途。
相应的，本发明实施例还提供了一种装置，其包含前述的石墨烯。
其中，所述装置包括可以是透明电极、显示器件、光电器件、传感器或者太阳能电池。
本发明工艺简单，且与半导体工业兼容，能可控批量制备石墨烯，所制备的石墨烯在电子、光电、传感等领域具有重要应用前景。
以下通过若干实施例并结合附图进一步详细说明本发明的技术方案。然而，所选的实施例仅用于说明本发明，而不限制本发明的范围。
实施例1
该实施例于封闭静态体系下批量制备石墨烯的方法包括如下步骤：
(1)催化剂铜箔制作金属催化剂叠层，每层厚度为30μm，叠20层；
(2)退火：将所述金属催化剂叠层在1000-1060℃温度下，氢气体系下退火；
(3)生长：将退火后的金属催化剂叠层缓慢加温到1000℃，充入1ml甲烷、25ml氢气及一定量的氩气到常压，封闭整个系统，生长2min，自然冷却，即得到高质量石墨烯薄膜。
实施例2
该实施例于封闭静态体系下批量制备石墨烯的方法包括如下步骤：
(1)催化剂铜箔制作金属催化剂叠层，每层厚度为30μm，叠20层；
(2)退火：将所述金属催化剂叠层在1000-1060℃温度下，氢气体系下退火；
(3)生长：将退火后的金属催化剂叠层缓慢加温到1000℃，充入6ml甲烷、25ml氢气及一定量的氩气到常压，封闭整个系统，生长2min，自然冷却，即得到高质量石墨烯薄膜。
实施例3
该实施例于封闭静态体系下批量制备石墨烯的方法包括如下步骤：
(1)催化剂铜箔制作金属催化剂叠层，每层厚度为30μm，叠20层；
(2)退火：将所述金属催化剂叠层在1000-1060℃温度下，氢气体系下退火；
(3)生长：将退火后的金属催化剂叠层缓慢加温到1060℃，充入16ml甲烷、25ml氢气及一定量的氩气到常压，封闭整个系统，生长2min，自然冷却，即得到高质量石墨烯薄膜。
实施例4
该实施例于封闭静态体系下批量制备石墨烯的方法包括如下步骤：
(1)催化剂铜箔制作金属催化剂叠层，每层厚度为30μm，叠20层；
(2)退火：将所述金属催化剂叠层在1000-1060℃温度下，氢气体系下退火；
(3)生长：将退火后的金属催化剂叠层缓慢加温到1000℃，充入25ml甲烷、25ml氢气及一定量的氩气到常压，封闭整个系统，生长2min，自然冷却，即得到高质量石墨烯薄膜。
实施例5
该实施例于封闭静态体系下批量制备石墨烯的方法包括如下步骤：
(1)提供催化剂镍膜，厚度为300nm；
(2)退火：将所述催化剂镍膜在900-1000℃温度下，氢气体系下退火；
(3)生长：将退火后的催化剂镍膜缓慢加温到950℃，充入25ml甲烷、25ml氢气及一定量的氩气到常压，封闭整个系统，生长60min，自然冷却，即得到高质量石墨烯薄膜。
实施例6
该实施例于封闭静态体系下批量制备石墨烯的方法包括如下步骤：
(1)催化剂铜箔制作金属催化剂叠层，叠层形式为卷式，厚度为30μm；
(2)退火：将所述金属催化剂叠层在1040℃温度下，氢气体系下退火；
(3)生长：将退火后的金属催化剂叠层缓慢加温到800℃，充入1ml甲烷、25ml氢气及一定量的氩气到常压，封闭整个系统，生长1min，自然冷却，即得到高质量石墨烯薄膜。
实施例7
该实施例于封闭静态体系下批量制备石墨烯的方法包括如下步骤：
(1)催化剂铜箔制作金属催化剂叠层，叠层形式为堆叠形式，厚度为30μm，叠20层；
(2)退火：将所述金属催化剂叠层在1040℃温度下，氢气体系下退火；
(3)生长：将退火后的金属催化剂叠层缓慢加温到900℃，充入1ml甲烷、25ml氢气及一定量的氩气到200Pa，封闭整个系统，生长2min，自然冷却，即得到高质量石墨烯薄膜。
实施例8
该实施例于封闭静态体系下批量制备石墨烯的方法包括如下步骤：
(1)催化剂铜箔制作金属催化剂叠层，叠层形式为堆叠形式，厚度为30μm，叠20层；
(2)退火：将所述金属催化剂叠层在1040℃温度下，氢气体系下退火；
(3)生长：将退火后的金属催化剂叠层缓慢加温到950℃，充入1ml甲烷、25ml氢气及一定量的氩气到200Pa，封闭整个系统，生长180min，自然冷却，即得到高质量石墨烯薄膜。
进一步的，本案发明人还对以实施例1所述工艺制备的多批石墨烯产物进行了表征，并就其机理进行了探讨，具体如下：
(1)石墨烯薄膜的厚度均匀性
参阅图1a至图1d，可以看出所生长的石墨烯是连续均匀的,其中图1a中通入甲烷的量为1ml，图1b中通入甲烷的量为6ml，图1c中通入甲烷的量为16ml，图1d中通入甲烷的量为25ml。图1e是本发明实施例5制备的石墨烯的光学图像。图2示出了实施例1制备的石墨烯的拉曼表征图，图5示出了实施例1、实施例5所制备石墨烯的透光率对比曲线图，图6a-图6b分别示出了本发明实施例1-4所制备石墨烯的透光率对比曲线图。
(2)石墨烯薄膜生长的窗口，充入1ml至25ml甲烷气体都是单层，说明单层窗口相当大。图1a至图1d示出了实施例1-4中充入甲烷气体分别为1ml、6ml、16ml和25ml时，得到的石墨烯的光学图像，展示了较大的单层窗口。
(3)不同叠层制备石墨烯均匀性
在生长20层石墨烯中，各层石墨烯薄膜都比较均匀，保持了良好的均匀性，图3a-图3d分别示出了实施例1制备的石墨烯中第01层，第05层，第10层，第20层的SEM图。
(4)封闭静态体系下生长石墨烯的电学输运性质
为了评估本发明所获石墨烯的电学性能，本案发明人还将封闭静态体系生长的石墨烯薄膜通过标准的光刻工艺做成场效应器件，并且得到了其电子输运特性，测得的场效应迁移率在室温下高达4378cm2V-1s-1(参见图4所示)。
此外，本案发明人还参照实施例1-实施例8的方式，以本说明书中列出的其它原料和条件等进行了试验，并同样制得了高质量石墨烯薄膜。
通过测试，可以发现，藉由本发明的上述技术方案获得的石墨烯材料质量高，电学性质和光学性质优异，在电子、光电、传感等领域具有重要应用前景。
应当理解，以上所述的仅是本发明的一些实施方式，应当指出，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明的创造构思的前提下，还可以做出其它变形和改进，这些都属于本发明的保护范围。

Claims (10)

1.一种在封闭静态体系下批量制备石墨烯的方法，其特征在于包括：
提供基底，所述基底包括催化剂；
将所述基底置于密封反应腔室中，并向所述密封反应腔室内通入碳源、氢气以及保护气体至设定压强，形成封闭静态体系，再将所述封闭静态体系升温至800～1060℃，使所述碳源与所述催化剂充分接触，进行高温催化分解反应，从而在所述基底表面和/或内部生长形成石墨烯。
2.根据权利要求1所述的在封闭静态体系下批量制备石墨烯的方法，其特征在于包括：将所述基底置于氢气气氛中，并在800～1060℃对所述催化剂进行退火处理，之后将所述基底置于所述密封反应腔室内，再进行所述高温催化分解反应；优选的，所述退火处理的时间为1min～180min。
3.根据权利要求2所述的在封闭静态体系下批量制备石墨烯的方法，其特征在于具体包括：
将所述基底置入密封反应腔室内，并对所述密封反应腔室进行抽真空处理；
向所述密封反应腔室充入氢气，并使所述密封反应腔室内的温度升至800～1060℃，对所述催化剂进行退火处理；
在所述退火处理完成后，对所述密封反应腔室进行抽真空处理，至真空度为10-8～1Pa；
向所述密封反应腔室内通入碳源、氢气以及惰性气体至设定压强，形成所述的封闭静态体系。
4.根据权利要求1所述的在封闭静态体系下批量制备石墨烯的方法，其特征在于还包括：在所述高温催化分解反应结束后，将所述封闭静态体系的温度降至室温，获得石墨烯。
5.根据权利要求1所述的在封闭静态体系下批量制备石墨烯的方法，其特征在于：所述基底包括至少一催化剂层；优选的，所述基底包括两个以上催化剂层堆叠形成的叠层结构或者两个以上催化剂层卷曲环绕形成的夹层结构；优选的，相邻两个催化剂层之间还分布有至少一隔离层；优选的，所述隔离层包括耐高温材料层；优选的，所述隔离层包括石墨纸；优选的，所述催化剂包括铜、镍、钨、铁、钴、铂和钌中的任意一种或两种以上的组合；优选的，所述基底包括铜、镍、钨、铁、钴、铂和钌中任一种形成的薄膜或两者以上的组合形成的合金薄膜；优选的，所述基底还包括衬底，所述催化剂层设置在所述衬底上；优选的，所述衬底包括二氧化硅/硅、二氧化硅、氧化铝、氧化镁、氧化锌、氮化硼、氮化铝和碳化硅衬底中的任意一种或两种以上的组合；
优选的，所述衬底包括石英片、玻璃、二氧化硅、云母中的任意一种或两种以上的组合；
优选的，所述催化剂层的厚度为1nm～50mm；优选的，所述基底的形状包括膜状、箔状、板状、块状、管状中的任意一种。
6.根据权利要求1所述的在封闭静态体系下批量制备石墨烯的方法，其特征在于：所述碳源包括液态碳源、固态碳源、气态碳源中的任意一种或两种以上的组合；优选的，所述液态碳源包括甲醇、乙醇、丙酮、正己烷、苯、甲苯、邻二甲苯、乙苯、丙苯、苯乙烯、苯乙炔中的任意一种或两种以上的组合；优选的，所述固态碳源包括聚甲基丙烯酸甲酯、聚乙烯吡咯烷酮、聚乙烯醇、聚乙烯、六甲基苯、联苯、二苯甲烷、三苯甲烷、萘、四氢化萘、糖类、活性炭、无定形碳、乙炔黑中的任意一种或两种以上的组合；优选的，所述气态碳源包括甲烷、乙炔、乙烯、乙烷、一氧化碳、二氧化碳中的任意一种或两种以上的组合；
优选的，在所述封闭静态体系中，所述固态碳源以粉体或由粉体的分散液的形式均匀分布于所述基底的表面；优选的，分布于所述基底表面的固态碳源的厚度为1nm～50mm。
7.根据权利要求1所述的在封闭静态体系下批量制备石墨烯的方法，其特征在于：所述密封反应腔室的形状包括管式、圆筒式、桶式、箱式、立式、卧式中的任意一种；优选的，所述密封反应腔室包括化学气相沉积体系或等离子体增强化学气相沉积体系的反应室。
8.根据权利要求6所述的在封闭静态体系下批量制备石墨烯的方法，其特征在于：所述设定压强为1～105Pa、105Pa，或者大于105Pa；和/或，所述保护气体包括惰性气体和/或氮气；
和/或，当所述碳源为气态碳源时，所述气态碳源与封闭静态体系中通入的气体总量的体积比为(0.01～1)：100。
9.由权利要求1-8中任一项所述方法制备的石墨烯。
10.权利要求9所述的石墨烯于制备集成电路、光电器件、传感器或者太阳能电池中的用途。
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