CN108389930A - 一种柔性石墨烯等离激元器件及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种柔性石墨烯等离激元器件,包括:自下而上依次设置的柔性衬底、石墨烯层、源极与漏极金属层以及电介质层,石墨烯层覆盖于柔性衬底上,源极与漏极金属层沉积在石墨烯层上,源极与漏极金属层由石墨烯导通;所述石墨烯层与源极与漏极金属层之间夹着电介质层,构成类似平行板电容器结构;源极与漏极金属层之间的石墨烯层的局部区域具有周期性微纳米结构;本发明的柔性石墨烯等离激元器件具有柔性功能,在柔性弯曲作用下,具有很好的等离激元稳定性能。另外,本发明的柔性石墨烯等离激元器件具有良好的耐用性能。
Description
技术领域
本发明涉及红外光探测技术领域,特别涉及一种柔性石墨烯等离激元器件及其制备方法。
背景技术
石墨烯是单层碳原子构成的二维晶体,单层石墨的厚度约0.35nm。当前,十层以下的石墨均被看作为石墨烯。具有优异的力学、热学、电学和光学特性,在电子器件和光电器件领域具有巨大应用潜力。现有石墨烯基光电传感器不但具有探测光谱范围宽、响应度高、速度快和噪声低的优点,且易与现有硅基CMOS集成电路工艺相兼容,实现大规模、低成本传感器阵列的生产。到目前为止,石墨烯基光电探测器的研究主要集中在如何提高石墨烯的光吸收率。例如,利用热电效应、金属激子结构、石墨烯激子或者为微腔结构等。
石墨烯这种单原子层的二维材料与微米波长的红外相互作用很弱,因此将其制备为纳米结构以后可以激发石墨烯表面等离激元。这种在石墨烯纳米结构上激发的等离激元具宽波段响应、低本征衰减、高的电磁场束缚效应和高的局域电磁场强度以及可调控的性能等优点,在生物探测、光电探测器、波导器件等领域具有潜在应用价值。
但是,目前的石墨烯等离激元器件均制备在坚硬基底上制备如硅,氮化硅,玻璃等。这些基底不具有柔韧性,难以满足实际应用中弯曲、拉伸、变形甚至可穿戴的需求,限制石墨烯等离激元的应用。
因此,需要一种具有柔性功能、石墨烯等离激元具有可调性的柔性石墨烯等离激元器件及其制备方法。
发明内容
为了解决上述技术问题,本发明提供一种柔性石墨烯等离激元器件,包括:自下而上依次设置的柔性衬底、石墨烯层、源极与漏极金属层,以及电介质层,所述石墨烯层覆盖于所述柔性衬底上,所述源极与漏极金属层沉积在石墨烯层上,源极与漏极金属层由石墨烯导通;所述电介质层位于石墨烯层的上方,所述石墨烯层与源极与漏极金属层之间夹着电介质层,构成类似平行板电容器结构;所述源极与漏极金属层之间的石墨烯层的局部区域具有周期性微纳米结构;
其中,所述电介质层可位于石墨烯层上方,构成顶栅结构,所述电介质层还可位于石墨烯层下方,构成底栅结构;
优选地,所述周期性微纳米结构包含多个连续纵剖面为台阶状的结构;
优选地,所述柔性衬底的材料选自:塑料聚合物衬底或无机柔性衬底,所述塑料聚合物衬底包括:PET、PEN、PEEK、PC、PESPAR、PCO、PI等;所述无机柔性衬底包括:云母、PDMS、超薄玻璃、纸质衬底、水凝胶聚合物等。
优选地,所述电介质层的材料选自:离子液体、离子凝胶、NaCl,KBr,CsI,CsBr,MgF2,CaF2,BaF2,LiF,AgBr,AgCl,ZnS,ZnSe,KRS-5,AMTIR1-6,Diamond,SiO2。
优选地,所述台阶状的结构为盲孔或通孔的结构。
优选地,所述通孔或盲孔的横向切面为圆环形、圆形、椭圆形、三角形、正六边形、长方形、五角形结构。
优选地,所述圆环形、圆形、椭圆形、三角形、正六边形、长方形、五角形结构的孔径为10-1000nm。
优选地,所述电介质层的厚度范围为:10-1000nm。
根据本发明的另一方面,本发明还提供一种柔性石墨烯等离激元器件的制备方法,包括如下步骤:
步骤一:选择柔性衬底;
步骤二:制备石墨烯薄膜,通过标准机械剥离工艺或者化学气相沉积法获取石墨烯薄膜;
步骤三:转移石墨烯薄膜将石墨烯转移至柔性衬底上;
步骤四:利用紫外光刻、电子束曝光、纳米压印结合等离子刻蚀,在石墨烯层上制备周期性微纳米结构;
步骤五:制作源极与漏极金属层,利用紫外光刻、原子沉积或分子束外延生长的方法制备电极;
步骤六:利用电子束蒸镀、原子沉积或旋涂方法制备电介质层;
步骤七:利用紫外光刻、原子沉积或分子束外延生长的方法制备栅极电极;
优选地,步骤一中所述柔性衬底的材料选自:塑料聚合物衬底或无机柔性衬底,所述塑料聚合物衬底包括:PET、PEN、PEEK、PC、PESPAR、PCO、PI等;所述无机柔性衬底包括:云母、PDMS、超薄玻璃、纸质衬底、水凝胶聚合物等。
优选地,步骤四中所述周期性微纳米结构包含多个连续纵剖面为台阶状的结构;所述台阶状的结构为通孔或盲孔的结构。
优选地,所述通孔或盲孔的横向切面为圆环形、圆形、椭圆形、三角形、正六边形、长方形、五角形结构。
优选地,其中圆环形、圆形、椭圆形、三角形、正六边形、长方形、五角形结构的孔径为10-1000nm。
本发明的石墨烯柔性等离激元器件的有益效果为:
(1)具有柔性功能,可实现一般坚硬基底难以实现的功能如弯曲、扭曲和拉伸功能,可作为非平面的等离激元器件。
(2)在柔性弯曲作用下,具有很好的等离激元稳定性能。在弯曲半径达到1mm左右,等离激元的共振频率,吸收强度和品质因子几乎保持不变。理论模拟证实,其稳定性可达到弯曲半径低于100nm。
(3)具有良好的耐用性能,在弯曲半径为3mm左右,弯曲次数达到1000个循环以上,等离激元的共振频率,吸收强度和品质因子几乎保持不变。
(4)柔性石墨烯等离激元具有可调性,能够在红外检测中实现几何尺寸调控、介电基底调控以及独特的电压调制,结合这几种调制能够实现从近红外到中、远红外波段的区域(400-4000cm-1)的响应。
应当理解,前述大体的描述和后续详尽的描述均为示例性说明和解释,并不应当用作对本发明所要求保护内容的限制。
附图说明
参考随附的附图,本发明更多的目的、功能和优点将通过本发明实施方式的如下描述得以阐明,其中:
图1示出了本发明的柔性石墨烯等离激元器件的纵向剖面示意图。
图2示出了本发明的石墨烯微纳米结构的纵向剖面放大图。
图3示出了本发明的柔性石墨烯等离激元器件周期性微纳米结构的横向切面图。
图4示出了本发明的柔性石墨烯等离激元器件的优选实施例的结构示意图。
图5示出了本发明的柔性石墨烯等离激元器件的制备方法流程图。
以上所述附图仅为示意性的,并且未按比例画出。
具体实施方式
通过参考示范性实施例,本发明的目的和功能以及用于实现这些目的和功能的方法将得以阐明。然而,本发明并不受限于以下所公开的示范性实施例;可以通过不同形式来对其加以实现。说明书的实质仅仅是帮助相关领域技术人员综合理解本发明的具体细节。
在下文中,将参考附图描述本发明的实施例。在附图中,相同的附图标记代表相同或类似的部件,或者相同或类似的步骤。
参见图1-图4,为本发明的柔性石墨烯等离激元器件的纵向剖面示意图,本发明提供一种柔性石墨烯等离激元器件,所述柔性石墨烯等离激元器件100包括自下而上依次设置的柔性衬底110、石墨烯层120、电介质层130、源极140与漏极金属层150。所述石墨烯层120覆盖于所述柔性衬底110之上,源极金属层140与漏极金属层150沉积在石墨烯层120上,源极金属层140与漏极金属层150由石墨烯导通,所述电介质层130沉积在石墨烯层120上,如图1、图4所示。
具体地,本发明采用的所述柔性衬底110可以进行弯折、扭曲和拉伸等功能,可以实现等离激元的柔性功能。另外,柔性衬底110在多次弯折以后保持不被破坏,以保证器件的耐用性能。所述柔性衬底110可选用但不限于:(1)塑料聚合物衬底,包括:PET、PEN、PEEK、PC、PESPAR、PCO、PI等。(2)无机柔性衬底,包括:云母、PDMS、超薄玻璃、纸质衬底、水凝胶聚合物等。参见图4,为本发明的优选实施例,所述柔性衬底110为云母,云母具有优异的柔性性能和和光学透过率(>80%在可见)。特别是,单层的石墨烯可以在云母表面具有原子水平的平整度。此外,云母具有成本低,耐高温和化学惰性表面等优良性能。
石墨烯层120作为所述等离激元器件100的沟道层,所述石墨烯层120可以是单层、两层或两层以上的石墨烯,其覆盖于柔性衬底110之上,并且与源极140和漏极150下表面接触,形成源极140与漏极150金属层间的导电沟道。所述源极金属层140、漏极金属层150对石墨烯沟道加载偏压。在所述电介质层130与石墨烯层120之间接入电压,形成类似电容器结构,能够对石墨烯的沟道进行载流子的调控。根据本发明的一个实施例,所述石墨烯层采用单层石墨烯。
进一步地,所述电介质层130可根据实际需要置于石墨烯层120之上或者之下,当电介质层130置于石墨烯层120之下时,为底栅结构,反之为顶栅结构。具体地,所述电介质层130可选用但不限于以下材料:离子液体、离子凝胶、NaCl,KBr,CsI,CsBr,MgF2,CaF2,BaF2,LiF,AgBr,AgCl,ZnS,ZnSe,KRS-5,AMTIR1-6,Diamond,SiO2。以上在薄膜形态下均具有一定的柔性性能,且具有良好的透红外光性能(91000-1100nm)。只是NaCl,KBr,CaF2,BaF2,微溶于水的性质会限制其应用。根据本发明的一个实施例,所述电介质层材料为离子凝胶,使得器件结构为顶栅结构。离子凝胶具有良好的柔性且自身化学、物理和热稳定性能良好。另外,离子凝胶中具有可以自由迁移的正离子和负离子,当施加外栅电压时,内部正负离子分离。其中负离子聚集于正极,正离子聚集于负极,这种双电层结构,类似电容器的两端,可以调控石墨烯的载流子浓度,使其具有不同的费米能级。
所述源极140与漏极150金属层分别形成沟道层(即石墨烯层120)的两端,其均以沟道形成电性连接。具体地,所述源极140与漏极150金属层的材料不是限定性的,可选自且不限于金、银、铜、铝、铂、钛等单一金属层、合金层或多种单一金属层或合金层的叠加结构,其厚度为10-1000nm。根据本发明的一个实施例,源极与漏极金属层的材料为金。
所述石墨烯层120上至少源极140与漏极150之间的局部区域的石墨烯层上具有周期性微纳米结构。参见图2、图3,所述周期性微纳米结构包含多个连续纵剖面为台阶状的结构,图2(a)、图2(b)为所述台阶状结构纵向剖面的放大图,其中,图2(a)中的台阶状结构为盲孔121,且此种台阶状结构能够在石墨烯层上产生直角边缘的结构(如图2(a)中122所示位置),当待测物质160涂在石墨烯微纳米结构上,能够增加与石墨烯结构边缘的接触面积,而边缘处的等离激元能够有效增强待测物质的红外吸收强度。同样的,图2(b)中的台阶状结构为通孔123,其同样也能产生直角边缘的结构(如图2(b)中124所示位置)。当待测物质160涂在石墨烯微纳米结构上,这些台阶状结构的边缘可以在红外光激发下产生局域等离激元,并且能够增加与石墨烯结构边缘的接触面积,而边缘处的等离激元能够有效增强待测物质的红外吸收强度。根据本发明的优选实施例,所述周期性微纳米结构为石墨烯纳米条带结构。
图3为本发明的柔性石墨烯等离激元器件周期性微纳米结构的横向切面图。所述台阶状结构在石墨烯等离激元器件的横切方向上呈圆环(如图3a所示)、圆形(如图3b所示)、椭圆形(如图3c所示)、三角形(如图3d所示)、正六边形(如图3e所示)、长方形(如图3f所示)、五角形(如图3g所示)的结构,这些结构的直径范围为10-1000nm。如图3(a)所示,圆环状通孔123-1为在石墨烯层120上刻蚀圆环状通孔的横切面,以形成石墨烯微纳米结构。在这些结构的边缘能够产生等离激元,待测材料160的分子振动在等离激元的强局域电磁场作用下获得增强,进而增强待测材料160的红外吸收。
图4为本发明的柔性石墨烯等离激元器件的优选实施例的结构示意图。其中,所述柔性衬底的材料为云母,电介质层的材料选用为离子凝胶,所述电介质层位于石墨烯层之上,构成顶栅结构。
参见图5,为本发明的石墨烯柔性等离激元器件制备方法流程图;本发明还提供一种柔性石墨烯等离激元器件的制备方法,包括如下步骤:
步骤一:选择柔性衬底;具体地,所述柔性衬底为可被中红外线和原红外线穿透的材料,用于为石墨烯沟道层的红外检测提供条件。所述柔性衬底的材料选自:塑料聚合物衬底或无机柔性衬底,所述塑料聚合物衬底包括:PET、PEN、PEEK、PC、PESPAR、PCO、PI等;所述无机柔性衬底包括:云母、PDMS、超薄玻璃、纸质衬底、水凝胶聚合物等。
步骤二:制备石墨烯薄膜,通过标准机械剥离工艺或者化学气相沉积法获取石墨烯薄膜;
步骤三:转移石墨烯薄膜将石墨烯转移至柔性衬底上;
步骤四:利用紫外光刻、电子束曝光、纳米压印结合等离子刻蚀,在石墨烯层上制备周期性微纳米结构;所述周期性微纳米结构包含多个连续纵剖面为台阶状的结构;所述台阶状的结构为通孔或盲孔的结构。
所述周期性微纳米结构的横截面为圆环、圆孔、椭圆孔、三角形孔、正六边形孔、长方形孔、五角星孔的结构;进一步地,其中圆环形、圆形、椭圆形、三角形、正六边形、长方形、五角形结构的孔径为10-1000nm。
步骤五:制作源极与漏极金属层,利用紫外光刻、原子沉积或分子束外延生长的方法制备电极;如图1所示,源极140漏极150被同时构图形成,源极140漏极150均可以与石墨烯形成欧姆接触。
步骤六:制备电介质层,利用电子束蒸镀、原子沉积或分子束外延生长的方法在所述柔性衬底上制备电介质层薄膜,所述电介质层薄膜厚度为10-1000nm。
具体地,所述顶栅结构的介电层采用离子凝胶,所述离子凝胶由高氯酸锂和PEO两种成分组成,其中高氯酸锂提供可移动的正离子(Li+)和负离子(ClO4 -),PEO提供供离子迁移的空间网状结构。
步骤七:利用紫外光刻、原子沉积或分子束外延生长的方法制备栅极电极;
根据本发明的另一优选实施例,所述电介质层还可以置于石墨烯层120之下时,为底栅结构,此步骤在步骤一之后进行。将电介电层置于衬底和石墨烯层之间,相应的底栅电压加载于底栅和石墨烯之上,电介电层夹在底栅和石墨烯之间形成类似平行板电容器结构。
本发明的柔性石墨烯等离激元器件经测试,结果表明:在柔性弯曲作用下,具有很好的等离激元稳定性能;在弯曲半径达到1mm左右,等离激元的共振频率,吸收强度和品质因子几乎保持不变。通过理论模拟证实:其稳定性可达到弯曲半径低于100nm。在弯曲半径为3mm左右,弯曲次数达到1000个循环以上,等离激元的共振频率,吸收强度和品质因子几乎保持不变。
本发明的柔性石墨烯等离激元器件具有柔性功能,可作为非平面的等离激元器件,实现一般坚硬基底难以实现的功能如弯曲、扭曲和拉伸功能;在柔性弯曲作用下,具有很好的等离激元稳定性能。同时,本发明的柔性石墨烯等离激元具有可调性,能够在红外检测中实现几何尺寸调控、介电基底调控以及独特的电压调制,结合这几种调制能够实现从近红外到中、远红外波段的区域(400-4000cm-1)的响应;另外,本发明的柔性石墨烯等离激元器件具有良好的耐用性能。
结合这里披露的本发明的说明和实践,本发明的其他实施例对于本领域技术人员都是易于想到和理解的。说明和实施例仅被认为是示例性的,本发明的真正范围和主旨均由权利要求所限定。
Claims (10)
1.一种柔性石墨烯等离激元器件,包括:自下而上依次设置的柔性衬底、石墨烯层、源极与漏极金属层,以及电介质层,所述石墨烯层覆盖于所述柔性衬底上,所述源极与漏极金属层沉积在石墨烯层上,源极与漏极金属层由石墨烯导通;所述电介质层位于石墨烯层的上方,所述石墨烯层与源极与漏极金属层之间夹着电介质层,构成类似平行板电容器结构;所述源极与漏极金属层之间的石墨烯层的局部区域具有周期性微纳米结构。
2.根据权利要求1所述的柔性石墨烯等离激元器件,其特征在于,所述电介质层位于石墨烯层上方,构成顶栅结构,或者所述电介质层位于石墨烯层下方,构成底栅结构。
3.根据权利要求1所述的柔性石墨烯等离激元器件,其特征在于,所述周期性微纳米结构包含多个连续纵剖面为台阶状的结构,所述台阶状的结构为盲孔或通孔的结构。
4.根据权利要求1所述的柔性石墨烯等离激元器件,其特征在于,所述柔性衬底的材料选自:塑料聚合物衬底或无机柔性衬底,所述塑料聚合物衬底包括:PET、PEN、PEEK、PC、PESPAR、PCO、PI;所述无机柔性衬底包括:云母、PDMS、超薄玻璃、纸质衬底、水凝胶聚合物。
5.根据权利要求1所述的柔性石墨烯等离激元器件,其特征在于,所述电介质层的厚度范围为10-1000nm,材料选自:离子液体、离子凝胶、NaCl,KBr,CsI,CsBr,MgF2,CaF2,BaF2,LiF,AgBr,AgCl,ZnS,ZnSe,KRS-5,AMTIR1-6,Diamond,SiO2。
6.根据权利要求3所述的柔性石墨烯等离激元器件,其特征在于,所述通孔或盲孔的横向切面为圆环形、圆形、椭圆形、三角形、正六边形、长方形、五角形结构;所述圆环形、圆形、椭圆形、三角形、正六边形、长方形、五角形结构的孔径为10-1000nm。
7.一种柔性石墨烯等离激元器件的制备方法,包括如下步骤:
步骤一:选择柔性衬底;
步骤二:制备石墨烯薄膜,通过标准机械剥离工艺或者化学气相沉积法获取石墨烯薄膜;
步骤三:转移石墨烯薄膜将石墨烯转移至所述柔性衬底上;
步骤四:利用紫外光刻、电子束曝光、纳米压印结合等离子刻蚀,在石墨烯层上制备周期性微纳米结构;
步骤五:制作源极与漏极金属层,利用紫外光刻、原子沉积或分子束外延生长的方法制备电极;
步骤六:利用电子束蒸镀、原子沉积或旋涂方法制备电介质层;
步骤七:利用紫外光刻、原子沉积或分子束外延生长的方法制备栅极电极。
8.根据权利要求7所述的制备方法,其特征在于,步骤六中所述电介质层置于石墨烯层的上方,所述石墨烯层与源极与漏极金属层之间夹着电介质层,构成类似平行板电容器结构;或者所述电介质层还可置于石墨烯的下方,电介电层置于柔性衬底和石墨烯层之间,电介电层夹在底栅和石墨烯之间形成类似平行板电容器结构,此步骤在步骤一之后进行。
9.根据权利要求7所述的制备方法,其特征在于,步骤一中所述柔性衬底的材料选自:塑料聚合物衬底或无机柔性衬底,所述塑料聚合物衬底包括:PET、PEN、PEEK、PC、PESPAR、PCO、PI;所述无机柔性衬底包括:云母、PDMS、超薄玻璃、纸质衬底、水凝胶聚合物。
10.根据权利要求7所述的制备方法,其特征在于,步骤四中所述周期性微纳米结构包含多个连续纵剖面为台阶状的结构;所述台阶状的结构为通孔或盲孔的结构。
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