KR20170095054A - 유연한 메탈 투명전극 및 그 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 희생층이 형성되어 있는 기판 위에 매크로 프리패턴을 형성하고, 메탈을 증착하거나 메탈을 증착한 다음 매크로 프리패턴을 형성한 후에, 이온식각 공정을 통해 메탈을 매크로 프리패턴의 측면에 재증착시켜 패턴을 형성하고 에칭을 통해 프리패턴의 잔여층을 제거한 다음, 유연기판 물질을 도포 및 경화시키고 희생층을 제거하여 메탈 투명전극을 제조하는 방법에 관한 것으로서, 이와 같이 제조된 유연 메탈 투명전극은 높은 종횡비, 전도성 및 투과도를 확보하여 고성능의 투명전극의 제작이 가능하고, 또한 높은 해상도의 선폭으로 인해, 높은 메쉬 밀도 구성이 가능하여 소자 구현시 전자의 이동효율을 향상시킬 수 있고, 탁도(haze)와 모아레 현상과 같은 시인성 문제, 기계적 유연성, 표면 거칠기 및 기판과의 접착성 문제를 해결할 수 있다.

Description

유연한 메탈 투명전극 및 그 제조방법{Flexible Metal Transparent Electrode and Method of Preparing The Same}
본 발명은 유연한 메탈 투명전극 및 그 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 희생층이 형성되어 있는 기판 위에 매크로 프리패턴을 형성하고, 메탈을 증착하거나 메탈을 증착한 다음 매크로 프리패턴을 형성한 후에, 이온식각 공정을 통해 메탈을 매크로 프리패턴의 측면에 재증착시켜 패턴을 형성하고 에칭을 통해 프리패턴의 잔여층을 제거한 다음, 유연기판 물질을 도포 및 경화시키고 희생층을 제거하여 메탈 투명전극을 기판으로부터 분리 및 수득하는 유연한 메탈 투명전극 및 그 제조방법에 관한 것이다.
현재 급속도로 발전해 가는 나노 기술 및 디스플레이 기술로 인해 언제 어디서나 정보를 접할 수 있는 유비쿼터스 시대로 접어 들면서 휴대하기 용이한 가볍고 유연한 전자기기의 개발이 요구되고 있다. 플렉시블 디스플레이, 터치패널, 태양전지 등과 같은 유연 전자기기를 제작하기 위해서는 가시광선 영역에서 투명하면서도 유연성을 가지는 전극 즉 투명전극의 개발이 필수 적이다.
이러한 투명전극은 플렉시블 소자뿐만 아니라, 면저항의 값에 따라 광학 필터, 안테나, 정전기 방지막 등으로도 응용이 다양하여 지식 경제부에서도 2030년까지 30대 세계 선도주자(global leading top) 소재로 선정하여 개발에 박차를 가하고 있는 실정이다.
하지만, 현재 가장 대표적으로 이용되고 있는 투명전극인 ITO(Indium Tin Oxide)는 유연하지 못하다는 단점(1~2%대의 낮은 변형률)과 자원의 희소성 문제 때문에 플렉시블 소자로의 적용이 어렵다. 따라서, 현재 다양한 물질들을 이용한 대체 재료의 개발이 대학 연구소, 국가 연구소나 대기업을 중심으로 활발히 연구되고 있는 실정이다. 현재 차세대 투명전극의 소재로 탄소나노튜브(carbon nanotube, CNT), 그래핀(graphene), 전도성 고분자(conducting polymer), 은나노와이어(silver nanowire), 메탈 메쉬(metal mesh)가 연구되고 있으나, 상용화를 위해서는 아직까지 해결해야 할 문제가 많이 남아 있는 실정이다.
예를 들어, 탄소나노튜브의 경우, 우수한 기계적 강도, 열과 전기 전도도 등의 장점을 가지고 있는 이상적인 재료로, 현재 미국 Eikos사에서 200Ω/□에 90% 투과도의 성능을 가지는 투명전극을 개발하여 출시하였다. 하지만, 크기가 작은 탄소나노튜브의 분산 및 정제 문제의 한계로 인한 낮은 전도성 때문에 상용화에 어려움을 겪고 있는 실정이다.
그래핀의 경우, 이동도 200,000cm2/V·s의 매우 높은 전기전도도, 기계적 물성, 열전도도, 화학적 안정성으로 인해 매우 잠재력이 높은 재료로 주목 받고 있다. 하지만, 그래핀을 대면적으로 형성하는 과정에서 형성되는 다결정성 구조 및 결함으로 인한 전기적 성질 감소로 인해 상용화에 어려움을 겪고 있는 실정이다.
전도성 고분자의 경우, 주사슬이 불포화탄화수소의 구조인 이중결합과 포화탄화수소 구조인 단일결합이 교차하여 이들 형태가 반복되는 구조를 갖고 있는 고분자 물질이다. 대표적으로 현재 Heraeus사의 Clevios 제품군의 경우 1000S/cm의 높은 전도도를 보이고 있으나, 중합체 내의 독성이 존재하고, 대기 중에서는 산화속도가 굉장히 빠른 단점 때문에 상용화에 어려운 실정이다.
메탈 네트워크 형태를 이룰 수 있는 은나노와이어의 경우, 은의 우수한 전도성과 용액공정에 의한 대형화 및 유연성으로 인해 플렉서블 디스플레이에 최적으로 주목 받고 있다. 하지만, 대기 중에서 쉽게 산화되어 전도성이 떨어지게 되고, 물리적 마찰이나 열에 취약하며, 기판과의 접착성이 낮다. 또한, 햇빛에 반사되면 뿌옇게 보이는 탁도(haze)현상이 발생하여 시인성을 약화시키고, 가격이 비싸고, 수율이 낮아 터치 불량 등 많은 문제점을 지니고 있다.
또 다른 메탈 네트워크인 메탈 메쉬는 필름 위에 격자무늬 패턴을 만들고 그 안에 저항값이 낮은 은이나 구리 등 메탈을 그물망 같이 미세하게 필름에 도포하여 전극을 제작한다. 우수한 광학적 특성, 유연성과 높은 전도성을 가지고 있어서 터치 패널로 제작할 경우 응답 속도가 약 30%이상 빠르고, 구부릴 수 있어 플렉시블 기기에 적합하며, 제조 공정도 기존의 ITO보다 단순하여 원가 경쟁력을 가지고 있다. 또한, 내구성이 강하며, 대형화가 가능하고, 얇은 베젤의 구현이 가능한 장점이 있어, 삼성전자와 LG전자가 양산화에 노력을 기울이고 있는 실정이다. 하지만, 메탈 메시의 큰 선폭 현 5-6㎛ 수준으로 시인성이 낮고, 픽셀과의 간섭으로 인해 모아레 현상을 나타내는 문제가 있다. 또한, 반사에 따른 탁도(헤이즈)현상이 단점인해 상용화에 어려움을 겪고 있어서, 이러한 시인성을 개선하기 위해서는 3㎛ 이하 수준의 선폭을 개선할 필요가 있는 실정이다.
이에, 본 발명자들은 상기 문제점을 해결하기 위하여 희생층이 형성되어 있는 기판 위에 매크로 프리패턴을 형성하고, 메탈을 증착하거나 메탈을 증착한 다음 매크로 프리패턴을 형성한 후에, 이온식각 공정을 통해 메탈을 매크로 프리패턴의 측면에 재증착시켜 패턴을 형성하고 에칭을 통해 프리패턴의 잔여층을 제거한 다음, 유연기판 물질을 도포 및 경화시키고 희생층을 제거하여 메탈 투명전극을 기판으로부터 분리 및 수득하여 메탈 투명전극을 제조할 경우, 매우 높은 종횡비와 높은 해상도의 선폭을 가지는 3차원 형태의 메탈 유연 투명전극을 제조하여 ITO 투명전극을 대체할 수 있는 것을 확인하고, 본 발명을 완성하게 되었다.
본 발명의 목적은 매우 높은 종횡비와 높은 해상도의 선폭을 가지는 ITO 투명전극을 대체할 수 있는 3차원 형태의 메탈 유연 투명전극 및 그 제조방법을 제공하는데 있다.
본 발명의 다른 목적은 기존의 메탈 네트워크 구조 기반의 투명전극이 가지고 있는 전기 및 광학적 성능을 더욱 향상시키고, 기계적 유연성, 밀도, 탁도, 표면 거칠기, 기판 접착성 등의 상용화를 제한하는 문제점들을 해결하여 ITO 투명전극을 대체할 수 있는 3차원 형태의 메탈 유연 투명전극 및 그 제조방법을 제공하는데 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 (a) 희생층이 도포된 기판에 매크로 프리패턴을 형성한 다음, 메탈을 증착하는 단계; (b) 에칭을 통해 메탈을 매크로 프리패턴의 측면에 재증착하여 미세패턴을 형성하는 단계; (c) 에칭을 통해 프리패턴의 잔여층을 제거한 다음, 유연기판 물질을 도포 및 경화시키는 단계; 및 (d) 희생층을 제거하여 메탈 투명전극을 기판으로부터 분리·수득하는 단계를 포함하는 메탈 투명전극의 제조방법을 제공한다.
본 발명은 또한, (a) 희생층이 도포된 기판에 메탈을 증착한 다음, 매크로 프리패턴을 형성하는 단계; (b) 에칭을 통해 상기 매크로 프리패턴의 측면에 메탈을 재증착하여 미세패턴을 형성하는 단계; (c) 에칭을 통해 프리패턴의 잔여층을 제거한 다음, 유연기판 물질을 도포 및 경화시키는 단계; 및 (d) 희생층을 제거하여 메탈 투명전극을 기판으로부터 분리·수득하는 단계를 포함하는 메탈 투명전극의 제조방법을 제공한다.
본 발명은 또한, 상기 방법에 의해 제조되고, 5nm 이하의 표면경도, 1% 이하의 헤이즈, 10Ω/□ 이하의 면저항, 85% 이상의 투과도, 300~500nm의 패턴의 높이 및 10~50nm의 패턴의 두께를 가진 것을 특징으로 하는 유연한 메탈 투명전극을 제공한다.
본 발명은 또한, (a) 희생층이 도포된 기판에 제1 매크로 프리패턴을 형성한 다음, 제1 메탈을 증착하는 단계; (b) 에칭을 통해 제1 메탈을 매크로 프리패턴의 측면에 재증착하여 제1 패턴을 형성하는 단계; (c) 제1 패턴이 형성된 기판 상에 제1 패턴과 각도를 달리하여 제2 매크로 프리패턴을 형성한 다음, 난 다음 제2 메탈을 증착하는 단계; (d) 에칭을 통해 제2 메탈을 제2 매크로 프리패턴의 측면에 재증착하여 제2 패턴을 형성하는 단계; (e) 에칭을 통해 프리패턴의 잔여층을 제거한 다음, 유연기판 물질을 도포 및 경화시키는 단계; 및 (f) 희생층을 제거하여 메탈 메쉬 투명전극을 기판으로부터 분리·수득하는 단계를 포함하는 메탈 메쉬 투명전극의 제조방법을 제공한다.
본 발명은 또한, (a) 희생층이 도포된 기판에 제1 메탈을 증착한 다음, 제1 매크로 프리패턴을 형성하는 단계; (b) 에칭을 통하여 상기 제1 매크로 프리패턴의 측면에 제1 메탈을 재증착하여 제1 패턴을 형성하는 단계; (c) 제1 패턴이 형성된 기판 상에 제1 패턴과 각도를 달리하여 제2 메탈을 증착한 다음, 제2 매크로 프리패턴을 형성하는 단계; (d) 에칭을 통하여 상기 제2 매크로 프리패턴의 측면에 제2 메탈을 재증착하여 제2 패턴을 형성하는 단계; (e) 에칭을 통해 프리패턴의 잔여층을 제거한 다음, 유연기판 물질을 도포 및 경화시키는 단계; 및 (f) 희생층을 제거하여 격자형 메탈 메쉬 투명전극을 기판으로부터 분리·수득하는 단계를 메탈 메쉬 투명전극의 제조방법을 제공한다.
본 발명은 또한, 상기 방법에 의해 제조되고, 5nm 이하의 표면경도, 1% 이하의 헤이즈, 10Ω/□ 이하의 면저항, 85% 이상의 투과도, 300~500nm의 패턴의 높이 및 10~50nm의 패턴의 두께를 가지며, 500nm 이상의 크기 및 2㎛ 이하의 밀도를 가진 메쉬 형태인 것을 특징으로 하는 유연한 메탈 메쉬 투명전극을 제공한다.
본 발명에 따른 3차원 구조를 가지는 메탈 유연 투명전극의 제작방법은 기존의 메탈 네트워크 구조 기반의 투명전극이 가지고 있는 전기 및 광학적 성능을 더욱 향상시키고, 기계적 유연성, 밀도, 탁도, 표면 거칠기, 기판 접착성 등의 상용화를 제한하는 문제점들을 극복하여 매우 높은 종횡비와 높은 해상도의 선폭을 가지는 ITO를 대체할 수 있는 새로운 차세대 투명전극을 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 메탈 메쉬 유연 투명전극의 공정 모식도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따라 형성된 유연 투명전극의 포토 이미지 및 전자현미경 이미지이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따라 제작된 유연 투명전극의 절단면의 전자현미경 이미지이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따라 제작된 유연 투명전극의 투과도를 도시한 그래프이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따라 제작된 유연 투명전극의 광학적 탁도 (haze)를 도시한 그래프이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따라 제작된 유연 투명전극의 광학적 및 전기적 성능을 비교한 그래프이다.
도 7은 본 발명의 일 실시예에 따라 제작된 유연 투명전극의 기판 접착성을 도시한 그래프이다.
도 8은 본 발명의 일 실시예에 따라 제작된 유연 투명전극의 기계적 유연성을 도시한 그래프이다.
도 9는 본 발명의 일 실시예에 따라 제작된 유연 투명전극을 이용한 유연 터치스크린이다.
도 10은 본 발명의 일 실시예에 따라 제작된 다른 실시예에 따른 유연 투명전극의 공정 모식도이다.
도 11은 본 발명의 일 실시예에 따라 제작된 또 다른 유연 투명전극의 공정 모식도이다.
다른 식으로 정의되지 않는 한, 본 명세서에서 사용된 모든 기술적 및 과학적 용어들은 본 발명이 속하는 기술 분야에서 숙련된 전문가에 의해서 통상적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 갖는다. 일반적으로, 본 명세서에서 사용된 명명법은 본 기술 분야에서 잘 알려져 있고 통상적으로 사용되는 것이다.
본 발명은 희생층이 형성되어 있는 기판 위에 매크로 프리패턴을 형성하고, 메탈을 증착하거나 메탈을 증착한 다음 매크로 프리패턴을 형성한 후에, 이온식각 공정을 통해 메탈을 매크로 프리패턴의 측면에 재증착시켜 패턴을 형성하고 에칭을 통해 프리패턴의 잔여층을 제거한 다음, 유연기판 물질을 도포 및 경화시키고 희생층을 제거하여 메탈 투명전극을 제조함으로써 기판에 삽입된 3차원 형태의 메탈 전극이 가지는 높은 종횡비, 전도성 및 투과도를 확보하여 고성능의 투명전극의 제작이 가능하고, 또한 높은 해상도의 선폭으로 인해, 높은 메쉬 밀도 구성이 가능하여 소자 구현시 전자의 이동효율을 향상시킬 수 있고, 탁도(haze)와 모아레 현상과 같은 시인성 문제를 해결할 수 있으며, 또한, 얇은 선폭에 의한 응력 수용능력 향상으로 인해 보다 높은 기계적 유연성을 가지는 전극의 제작이 가능하고, 기판에 삽입된 구조로 인해 표면 거칠기 및 기판과의 접착성 문제 등 상용화를 제한하는 메탈 메쉬의 문제점들을 동시에 해결할 수 있다는 것을 확인하였다.
따라서, 본 발명은 일 관점에서, (a) 희생층이 도포된 기판에 매크로 프리패턴을 형성한 다음, 메탈을 증착하는 단계; (b) 에칭을 통해 메탈을 매크로 프리패턴의 측면에 재증착하여 미세패턴을 형성하는 단계; (c) 에칭을 통해 프리패턴의 잔여층을 제거한 다음, 유연기판 물질을 도포 및 경화시키는 단계; 및 (d) 희생층을 제거하여 메탈 투명전극을 기판으로부터 분리·수득하는 단계를 포함하는 메탈 투명전극의 제조방법에 관한 것이다.
본 발명은 다른 관점에서 (a) 희생층이 도포된 기판에 메탈을 증착한 다음, 매크로 프리패턴을 형성하는 단계; (b) 에칭을 통해 상기 매크로 프리패턴의 측면에 메탈을 재증착하여 미세패턴을 형성하는 단계; (c) 에칭을 통해 프리패턴의 잔여층을 제거한 다음, 유연기판 물질을 도포 및 경화시키는 단계; 및 (d) 희생층을 제거하여 메탈 투명전극을 기판으로부터 분리·수득하는 단계를 포함하는 메탈 투명전극의 제조방법에 관한 것이다.
본 발명은 또 다른 관점에서 상기 방법에 의해 제조되고, 5nm 이하의 표면경도, 1% 이하의 헤이즈, 10Ω/□ 이하의 면저항, 85% 이상의 투과도, 300~500nm의 패턴의 높이 및 10~50nm의 패턴의 두께를 가진 것을 특징으로 하는 유연한 메탈 투명전극에 관한 것이다.
본 발명은 ITO 투명전극을 대체하고자 매우 높은 종횡비(~12)와 높은 해상도의 선폭(sub 30nm)을 가지는 3차원 형태의 메탈 유연 투명전극을 제공한다.
매크로 프리패턴은 기판 상에 프리패턴 물질을 증착시키고 리소그래피 또는 임프린팅 공정을 수행하여 형성할 수 있는데, 매크로 프리패턴 자체는 수백 nm 이상의 폭을 가지는 것으로 저렴한 임프린팅 공정이나 포토리소그래피 공정 등을 이용하기 때문에, 고가의 장비가 불필요하다. 마이크로 단위로 프리패턴을 형성하는 경우, 선폭 자체는 수십 나노미터에 불과하여 투명도에 문제가 없고, 전극의 높이만 확보하면 저항 값 유지에 전혀 문제가 없는 장점을 가진다.
본 발명에 있어서, 에칭을 통하여 메탈을 매크로 프리패턴의 측면에 재증착하여 패턴을 가질 수 있다. 상기 패턴은 70~90°의 각도를 가지며, 바람직하게는 80~90°, 보다 바람직하게는 85~90°의 각도를 가진 패턴일 수 있다.
본 발명에서 에칭은 밀링 또는 스퍼터링으로 수행될 수 있으며, 밀링은 0.001mTorr~10mTorr의 압력하에서 기체를 이용하여 플라즈마를 형성한 다음 상기 플라즈마를 100eV~700eV로 가속화하여 수행될 수 있다. 기체는 아르곤, 헬륨, 질소, 산소 및 이들의 혼합기체로 구성된 군에서 선택될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
프리패턴의 높이에 따라, 최종적으로 얻을 수 있는 미세패턴의 높이가 결정된다. 바닥층의 메탈이 측면에 재증착되어야 하는 메탈의 양보다 많은 경우, 형성되는 높이는 프리패턴의 높이에 따르게 된다. 바닥층의 메탈이 측면에 재증착되어야 하는 메탈보다 적은 경우, 형성되는 높이는 바닥층의 메탈의 양과 비례한다. 선 간격은 프리패턴의 선폭에 따라 결정이 된다. 선폭 및 높이는 각각 1nm~100㎛ 및 10nm~1000㎛일 수 있으며, 바람직하게는 선폭 및 높이가 각각 1nm~10㎛ 및 10nm~100㎛, 보다 바람직하게는 선폭 및 높이가 각각 1~100nm 및200~800nm일 수 있다.
본 발명에 있어서, 프리패턴의 모양을 바꿔서 여러 가지 모양의 패턴이 제작 가능하다. 본 발명은 프리패턴 벽면에 메탈을 재증착하는 방식이기 때문에, 프리패턴의 모양에 따라 최종 모양이 결정된다. 예를 들면, 굴곡진 형상(도 11), 원기둥 형상, 사각기둥 형상, 역원뿔 형상, 직육면체 형상, 팽이 형상, 컵 형상 및 ㄷ자 형상으로 구성된 군에서 선택될 수 있다.
본 발명에 있어서, 희생층으로 사용하는 물질은 PAA(poly(acrylic acid)), 덱스트란(dextran), PEDOT:PSS(Poly(3,4-ethylenedioxythiophene), 폴리(메타크릴산)(poly(methacrylic acid)) 등의 유기물 또는 실리콘 다이옥사이드(silicon dioxide), 실리콘 나이트라이드(silicon nitride), 니켈(Ni), 실리콘(silicon), 알루미늄(Al), 구리(Cu) 등의 무기물을 바람직하게 사용할 수 있으며, 메탈은 물리적 이온 에칭을 통한 이온 봄바드먼트(ion bombardment) 현상을 적용하기 위해 에너지를 가하면 여러 방향으로 이탈될 수 있는 물질이면 제한 없이 사용 가능하고, Au, Ag, Cu, Al, Ni, Pt 등 고전도성 메탈이 바람직하게 사용될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 유연기판 물질은 폴리메틸실록산(polydimethylsiloxane, PDMS), 폴리우레탄 아크릴레이트(polyurethane acrylate, PUA), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(polyethylene terephthalate, PET)와 같은 폴리에스테르(polyester), 폴리이미드(polyimide), 폴리에테르에테르케톤(polyetheretherketone, PEEK), 폴리에테르설폰(polyethersulfone, PES), 폴리에테르이미드(polyetherimide, PEI), 폴리카보네이트(polycarbonate, PC), 폴리에틸렌프탈레이트(polyethylenenapthalate, PEN)로 구성된 군에서 선택되는 1종 이상일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명에 있어서, 기판은 프리패턴이 가능한 재질이면 제한 없이 가능하고, 바람직하게는 폴리에틸렌테레프탈레이트(polyethyleneterephthalate, PET), 폴리아릴레이트(polyarylate, PAR), 폴리에틸렌(polyethylene, PE) 등과 같은 고분자 투명기판이나, 석영, 유리, 실리콘, 실리콘 산화물 및 이들의 혼합물로 구성된 군에서 선택된 기판이 사용될 수 있으며, 바람직하게는 투명 유리기판이 사용된다.
이온 밀링 공정은 10-6Torr 내외의 진공조건에서 이루어지며, 투명도 확보를 위해 증착된 전도성 물질의 두께를 고려하여 시간을 조절한다. 진공도와 시간은 상호 반비례하여 조정할 수 있고, 이온빔의 강도를 고려하여 조정할 수 있다. 강도가 너무 강한 경우, 본 발명에서 원하는 프리패턴 측면 면전극 형성이 이루어지지 않고 일반적인 밀링 효과만 발생된다. 프리패턴에 사용되는 물질은 리소그래피나 임프린팅 등의 방법으로 구조체를 제작할 수 있는 물질이면 사용 가능하고, 바람직하게는 폴리스타일렌, 키토산, 폴리비닐알코올(polyvinylalcohol), 폴리메틸메타아크릴레이트(PMMA), 포토레지스트(photoresist, PR) 등을 이용할 수 있다.
본 발명은 희생층이 형성되어 있는 기판 위에 매크로 프리패턴을 형성하고, 메탈 입자를 증착한 후, 이온식각 공정을 통해 메탈 입자를 매크로 프리패턴의 측면에 재증착시켜 패턴을 형성시킨 다음, 매크로 프리패턴을 제거하는 공정을 반복하여 그리드 메쉬 형태의 구조체를 제작한다. 그 후 유연기판 물질을 도포하고 경화시킨 후, 희생층을 용매 제거하여 유연한 메탈 메쉬 투명전극을 제조할 수 있다.
따라서 본 발명은 또 다른 관점에서 (a) 희생층이 도포된 기판에 제1 매크로 프리패턴을 형성한 다음, 제1 메탈을 증착하는 단계; (b) 에칭을 통해 제1 메탈을 매크로 프리패턴의 측면에 재증착하여 제1 패턴을 형성하는 단계; (c) 제1 패턴이 형성된 기판 상에 제1 패턴과 각도를 달리하여 제2 매크로 프리패턴을 형성한 다음, 난 다음 제2 메탈을 증착하는 단계; (d) 에칭을 통해 제2 메탈을 제2 매크로 프리패턴의 측면에 재증착하여 제2 패턴을 형성하는 단계; (e) 에칭을 통해 프리패턴의 잔여층을 제거한 다음, 유연기판 물질을 도포 및 경화시키는 단계; 및 (f) 희생층을 제거하여 메탈 메쉬 투명전극을 기판으로부터 분리·수득하는 단계를 포함하는 메탈 메쉬 투명전극의 제조방법에 관한 것이다.
본 발명은 또 다른 관점에서 (a) 희생층이 도포된 기판에 제1 메탈을 증착한 다음, 제1 매크로 프리패턴을 형성하는 단계; (b) 에칭을 통하여 상기 제1 매크로 프리패턴의 측면에 제1 메탈을 재증착하여 제1 패턴을 형성하는 단계; (c) 제1 패턴이 형성된 기판 상에 제1 패턴과 각도를 달리하여 제2 메탈을 증착한 다음, 제2 매크로 프리패턴을 형성하는 단계; (d) 에칭을 통하여 상기 제2 매크로 프리패턴의 측면에 제2 메탈을 재증착하여 제2 패턴을 형성하는 단계; (e) 에칭을 통해 프리패턴의 잔여층을 제거한 다음, 유연기판 물질을 도포 및 경화시키는 단계; 및 (f) 희생층을 제거하여 격자형 메탈 메쉬 투명전극을 기판으로부터 분리·수득하는 단계를 메탈 메쉬 투명전극의 제조방법에 관한 것이다.
본 발명은 또 다른 관점에서 상기 방법에 의해 제조되고, 5nm 이하의 표면경도, 1% 이하의 헤이즈, 10Ω/□ 이하의 면저항, 85% 이상의 투과도, 300~500nm의 패턴의 높이 및 10~50nm의 패턴의 두께를 가지며, 500nm 이상의 크기 및 2㎛ 이하의 밀도를 가진 메쉬 형태인 것을 특징으로 하는 유연한 메탈 메쉬 투명전극에 관한 것이다.
도 1에 나타낸 바와 같이, 희생층(2)이 도포된 기판 위에 프리패턴(1)을 리소그래피 공정으로 제작한다. 포토리소그래피 공정은 포토 마스크를 프리패턴 물질이 형성된 기판에 올려놓고 UV를 가해 증착되어 있는 프리패턴 물질을 선택적으로 제거함으로써 프리패턴을 형성시키는 공정으로 일반적인 포토리소그래피 공정을 이용한다. 이렇게 제작된 프리패턴이 형성된 기판에 메탈물질을 증착(3)한 후 이온식각 공정을 통해 메탈물질을 프리패턴의 측면에 재층착한다(4). 프리패턴을 제거한 후 높은 종횡비와 고해상도를 가지는 선형 메탈 패턴(5)을 형성한다. 메쉬모양의 메탈 패턴제작을 위해서, 포토리소그래피 공정을 이용하여 선형 메탈패턴 위에 프리패턴(6)을 90도 방향으로 회전시켜 형성할 수 있다. 이렇게 제작된 프리패턴이 형성된 기판에 메탈물질(7)을 증착한 후 이온식각 공정을 통해 메탈물질을 프리패턴의 측면에 재층착(8)한다. 프리패턴을 제거한 후 높은 종횡비와 고해상도를 가지는 격자모양의 메탈 패턴(9)을 형성한다. 유연기판 물질(10)을 메쉬 패턴 위에 도포하고 경화시킨 후 희생층 용매 에칭을 통해 제거하여 메탈 격자 패턴이 기판에 삽입된 형태의 유연 투명전극을 수득할 수 있다.
도 10에 나타낸 바와 같이, 희생층(12)이 도포된 기판 위에 메탈을 증착 장비를 이용하여 형성한 후(11), 프리패턴(13)을 리소그래피 공정을 이용하여 형성할 수 있다. 이렇게 메탈과 프리패턴이 형성된 기판에 이온식각 공정을 통해 메탈의 목적 물질을 프리패턴의 측면에 재층착(14)할 수 있다. 프리패턴을 제거한 후 높은 종횡비와 함께 3차원의 구조를 가지는 격자모양의 메탈 패턴(15)을 형성한다. 유연기판 물질(16)을 메쉬 패턴 위에 도포하고 경화시킨 후 희생층 용매 에칭을 통해 제거하여 메탈 격자 패턴이 기판에 삽입된 형태의 유연 투명전극을 수득할 수 있다.
도 11에 나타낸 바와 같이, 희생층(17)이 도포된 기판 위에 굴곡진 프리패턴을 리소그래피를 통하여 형성하고(18) 메탈을 증착 장비를 이용하여 형성한다(19). 이렇게 목적물질과 프리패턴이 형성된 기판에 이온식각 공정을 통해 메탈의 목적 물질을 프리패턴의 측면에 재층착(20)한다. 프리패턴을 제거(21)한 후 높은 종횡비와 함께 3차원의 구조를 가지는 굴곡진 모양의 메탈 패턴(22)을 형성한다. 유연기판 물질(23)을 패턴 위에 도포하고 경화시킨 후 희생층을 용매 에칭을 통해 제거하여 굴곡진 메탈 패턴이 기판에 삽입된 형태의 유연 투명전극을 수득할 수 있다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명하고자 한다. 이들 실시예는 오로지 본 발명을 예시하기 위한 것으로, 본 발명의 범위가 이들 실시예에 의해 제한되는 것으로 해석되지 않는 것은 당업계에서 통상의 지식을 가진 자에게 있어서 자명할 것이다.
[실시예]
실시예 1
도 1에 나타낸 바와 같이, 희생층(PEDOT:PSS (Poly(3,4-ethylenedioxythiophene)이 도포된 PET 투명기판 위에 1마이크로 높이의 포토레지스트로 포토리소그래피 공정을 실시하여 프리패턴을 제작하였다. 포토레지스트의 높이는 수십 나노~수십 마이크로로 변경 가능하다. 이렇게 제작한 패턴 위에 만들고자 하는 패턴의 소재인 Au을 증착하였다. 이온밀링 공정(Beam power 500eV, 0.03AAr+ ion bombardment energy)을 이용하여 0.001mTorr의 압력하에서 Ar 이온으로 에칭하여 기존에 있는 프리패턴 벽면에 재증착하였다. 이렇게 형성된 선형 메탈패턴 위에 프리패턴을 90도 방향으로 회전시켜 형성하였다. 이렇게 제작된 프리패턴이 형성된 기판에 메탈을 증착하였다. 그 후에 이온 식각 공정을 통해 메탈물질을 프리패턴의 측면에 재층착(8) 하였다. 이온밀링 공정을 이용하여 0.001mTorr의 압력하에서 Ar 이온으로 에칭하여 기존에 있는 프리패턴 벽면에 재증착하였다. 프리패턴을 제거한 후 격자모양의 메탈 패턴을 형성하였다. 유연기판 물질(polydimethylsiloxane, PDMS)을 메쉬 패턴 위에 도포하고 경화시킨 후 희생층을 용매 에칭을 통해 제거하여 메탈 격자 패턴이 기판에 삽입된 형태의 유연 투명전극을 수득하였다.
도 2의 전자현미경(SEM) 이미지로부터 약 1μm 이하의 메쉬 간격을 가지는 고밀도의 메탈 메쉬가 대면적에 잘 형성되었음을 확인할 수 있었다. 또한, 도 3에 나타낸 바와 같이, 약 350nm의 높이 및 약 30nm의 선폭이 잘 형성되었음을 확인할 수 있었다.
[실험예]
투과도 평가
확산성(diffusive) 투과도의 경우 적분구가 설치된 UV/VIS/IR 측정장비를 이용하여 시료 통과 후 산란되는 모든 빛을 측정하여 투과도를 평가하였고, 반사성(specular) 투과도의 경우 적분구가 설치 되지 않은 UV/VIS/IR측정장비를 이용하여 시료를 통과한 빛 중 직진하는 빛만을 측정하여 투과도를 평가하였다.
도 4에 나타낸 바와 같이, 실시예 1의 유연 투명전극의 가시광선 영역에서의 투과도는 약 85.2%의 투과도를 나타내었다.
도 5는 실시예 1의 유연 투명전극의 광학적 시인성을 나타낸 것으로서, 확산성(diffusive) 투과도와 반사성(specular) 투과도의 차이 값을 통해 탁도(haze)를 평가할 수 있다. 실시예 1의 유연 투명전극의 탁도는 약 0.5%로 기존 ITO에 비해 우수한 시인성을 가진다는 것을 알 수 있었다.
광학적 및 전기적 성능 평가
시료 위에 4-point probe 저항 측정 장비를 사용하여 비접촉식으로 면저항 값을 측정하였다.
도 6에 나타낸 바와 같이, 실시예 1의 유연 투명전극의 면저항 값은 9.8Ω/□에 85.2%의 투과도로 기존의 방법으로 제작된 메탈 메쉬 전극에 비해 투과도 대비 전도도의 성능이 매우 우수하다는 것을 확인할 수 있었다.
접착력 평가
실시예 1에서 제작된 유연 투명전극에 3M 테이프를 100회 이상 반복적으로 떼었다 붙인 후의 기판 접착력을 평가하였다.
도 7에 나타낸 바와 같이, 전기적 성능의 변화가 없는 것을 통해 기판 접착성이 매우 우수하다는 것을 알 수 있었다.
기계적 안정성
실시예 1에서 제작된 유연 투명전극의 기계적 안정성을 측정하였다.
도 8에 나타낸 바와 같이, PET 기판에 삽입된 메탈 메쉬의 경우 1mm 이하의 곡률 반지름의 인장응력을 가한 후에도 전기적 물성의 변화가 없음을 확인하였다.
실시예 2: 유연 터치패널 스크린의 제조
실시예 1에서 제작된 유연 투명전극을 소자로 유연 터치패널 스크린에 적용하였다. 유연 터치 스크린은 ITO 기판 위에 절연된 스페이서를 부착하여 공간을 생성한 뒤 실시예 1에서 메탈 메쉬 유연 투명전극을 부착하여 제작하였다.
도 9에 나타낸 바와 같이, 터치 스크린은 저항막 방식으로 손가락이나 펜으로 압력을 가해 상부와 하부의 전극층이 접촉되면 전기적 신호가 발생되어 위치를 인식하는 방식으로 터치스크린에 알파벳 ‘a, b, c’를 펜으로 직접 작성하여 유연 투명전극의 소자로서의 가능성을 평가할 수 있었다.
이상으로 본 발명 내용의 특정한 부분을 상세히 기술하였는 바, 당업계의 통상의 지식을 가진 자에게 있어서 이러한 구체적 기술은 단지 바람직한 실시양태일 뿐이며, 이에 의해 본 발명의 범위가 제한되는 것이 아닌 점은 명백할 것이다. 따라서, 본 발명의 실질적인 범위는 청구항들과 그것들의 등가물에 의하여 정의된다고 할 것이다.
1: 제1 매크로 프리패턴 물질 2: 희생층 물질
3: 제1 메탈의 증착 4: 제1 메탈의 재증착
5: 제1 메탈의 패턴 6: 제2 매크로 프리패턴 물질
7: 제2 메탈의 증착 8: 제2 메탈의 재증착
9: 메탈 메쉬 패턴 10: 유연기판 물질
11: 메탈의 증착 12: 희생층 물질
13: 프리패턴 물질 14: 메탈의 재증착
15: 3차원 구조의 격자모양 패턴 16: 유연기판 물질
17: 희생층 물질 18: 프리패턴 물질
19: 메탈의 증착 20: 메탈의 재증착
21: 프리패턴 물질의 제거 22: 3차원 구조의 굴곡진 모양의 패턴
23: 유연기판 물질

Claims (13)

  1. 다음 단계를 포함하는 메탈 투명전극의 제조방법:
    (a) 희생층이 도포된 기판에 매크로 프리패턴을 형성한 다음, 메탈을 증착하는 단계;
    (b) 에칭을 통해 메탈을 매크로 프리패턴의 측면에 재증착하여 미세패턴을 형성하는 단계;
    (c) 에칭을 통해 프리패턴의 잔여층을 제거한 다음, 유연기판 물질을 도포 및 경화시키는 단계; 및
    (d) 희생층을 제거하여 메탈 투명전극을 기판으로부터 분리·수득하는 단계.
  2. 다음 단계를 포함하는 메탈 투명전극의 제조방법:
    (a) 희생층이 도포된 기판에 메탈을 증착한 다음, 매크로 프리패턴을 형성하는 단계;
    (b) 에칭을 통해 상기 매크로 프리패턴의 측면에 메탈을 재증착하여 미세패턴을 형성하는 단계;
    (c) 에칭을 통해 프리패턴의 잔여층을 제거한 다음, 유연기판 물질을 도포 및 경화시키는 단계; 및
    (d) 희생층을 제거하여 메탈 투명전극을 기판으로부터 분리·수득하는 단계.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 매크로 프리패턴은 기판 상에 프리패턴 물질을 증착시키고 리소그래피 또는 임프린팅 공정을 수행하여 형성하는 것을 특징으로 하는 메탈 투명전극의 제조방법.
  4. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 에칭은 밀링 또는 스퍼터링으로 수행하는 것을 특징으로 하는 메탈 투명전극의 제조방법.
  5. 제4항에 있어서, 상기 밀링은 0.1mTorr~10mTorr의 압력하에서 기체를 이용하여 플라즈마를 형성한 다음 상기 플라즈마를 100V~700V로 가속화하여 수행되는 것을 특징으로 하는 메탈 투명전극의 제조방법.
  6. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 프리패턴 모듈 간의 간격이 1~100㎛인 것을 특징으로 하는 메탈 투명전극의 제조방법.
  7. 제1항 또는 제2항 있어서, 상기 프리패턴의 형상은 굴곡진 형상, 원기둥 형상, 사각기둥 형상, 역원뿔 형상, 직육면체 형상, 팽이 형상, 컵 형상 및 ㄷ자 형상으로 구성된 군에서 선택되는 것을 특징으로 하는 메탈 투명전극의 제조방법.
  8. 제1항 또는 제2항 있어서, 상기 메탈은 Au, Ag, Cu, Al, Ni 및 Pt으로 구성된 군에서 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 메탈 투명전극의 제조방법.
  9. 제1항 또는 제2항 있어서, 상기 유연기판 물질은 폴리메틸실록산(polydimethylsiloxane, PDMS), 폴리우레탄 아크릴레이트(polyurethane acrylate, PUA), 폴리에스테르(polyester), 폴리이미드(polyimide), 폴리에테르에테르케톤(polyetheretherketone, PEEK), 폴리에테르설폰(polyethersulfone, PES), 폴리에테르이미드(polyetherimide, PEI), 폴리카보네이트(polycarbonate, PC), 폴리에틸렌프탈레이트(polyethylenenapthalate, PEN)로 구성된 군에서 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 메탈 투명전극의 제조방법.
  10. 다음 단계를 포함하는 메탈 메쉬 투명전극의 제조방법:
    (a) 희생층이 도포된 기판에 제1 매크로 프리패턴을 형성한 다음, 제1 메탈을 증착하는 단계;
    (b) 에칭을 통해 제1 메탈을 매크로 프리패턴의 측면에 재증착하여 제1 패턴을 형성하는 단계;
    (c) 제1 패턴이 형성된 기판 상에 제1 패턴과 각도를 달리하여 제2 매크로 프리패턴을 형성한 다음, 난 다음 제2 메탈을 증착하는 단계;
    (d) 에칭을 통해 제2 메탈을 제2 매크로 프리패턴의 측면에 재증착하여 제2 패턴을 형성하는 단계;
    (e) 에칭을 통해 프리패턴의 잔여층을 제거한 다음, 유연기판 물질을 도포 및 경화시키는 단계; 및
    (f) 희생층을 제거하여 메탈 메쉬 투명전극을 기판으로부터 분리·수득하는 단계.
  11. 다음 단계를 포함하는 메탈 메쉬 투명전극의 제조방법:
    (a) 희생층이 도포된 기판에 제1 메탈을 증착한 다음, 제1 매크로 프리패턴을 형성하는 단계;
    (b) 에칭을 통하여 상기 제1 매크로 프리패턴의 측면에 제1 메탈을 재증착하여 제1 패턴을 형성하는 단계;
    (c) 제1 패턴이 형성된 기판 상에 제1 패턴과 각도를 달리하여 제2 메탈을 증착한 다음, 제2 매크로 프리패턴을 형성하는 단계;
    (d) 에칭을 통하여 상기 제2 매크로 프리패턴의 측면에 제2 메탈을 재증착하여 제2 패턴을 형성하는 단계;
    (e) 에칭을 통해 프리패턴의 잔여층을 제거한 다음, 유연기판 물질을 도포 및 경화시키는 단계; 및
    (f) 희생층을 제거하여 격자형 메탈 메쉬 투명전극을 기판으로부터 분리·수득하는 단계.
  12. 제1항 또는 제2항의 방법에 의해 제조되고, 5nm 이하의 표면경도, 1% 이하의 헤이즈, 10Ω/□ 이하의 면저항, 85% 이상의 투과도, 300~500nm의 패턴의 높이 및 10~50nm의 패턴의 두께를 가지는 유연한 메탈 투명전극.
  13. 제10항 또는 제11항의 방법에 의해 제조되고, 5nm 이하의 표면경도, 1% 이하의 헤이즈, 10Ω/□ 이하의 면저항, 85% 이상의 투과도, 300~500nm의 패턴의 높이 및 10~50nm의 패턴의 두께를 가지며, 500nm 이상의 크기 및 2㎛ 이하의 밀도를 가지는 유연한 메탈 메쉬 투명전극.


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