CN108387558A - 一种快速识别单量子点的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及量子信息领域，具体为一种快速识别单量子点的方法。一种快速识别单量子点的方法，针对具有较高双激子量子产率和荧光闪烁的量子点，基于双激子态比单激子态具有更短的寿命值来有效地消除双激子态的产生的双激子光子。具有较高双激子量子产率的新型量子点可以有效地制备关联光子对源，可以用于量子密钥分发、量子纠缠等量子信息领域，其中单量子点的快速识别对于关联光子对源的制备极其关键。

Description

一种快速识别单量子点的方法
技术领域
本发明涉及量子信息领域，具体为一种快速识别单量子点的方法。
背景技术
量子点是一种将激子受限于三维空间的半导体纳米粒子，具有极宽的吸收谱线、较窄的发射谱线以及较高的量子产率等优点，在荧光成像、新型的光电器件和量子信息等方面有着广阔的应用前景。随着量子的合成制备工艺的发展，具有较高双激子量子产率的新型量子点已经被成功的研制，这类量子点可以基于双激子态产生双光子对于载子倍增、光学放大、关联光子对源的制备具有重要的意义，其中关联光子对源的有效制备可以用于量子计算和量子信息处理等。
制备基于单量子点的关联光子对源之前对单个量子点进行识别是十分关键的。具有较高双激子量子产率的量子点是不可能用常规的二阶关联函数的方法来识别，因为双激子态产生的较强的双光子辐射能够导致二阶关联函数的中间峰g2(0)值相当高，从而不能够判别单量子点。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是：如何提供一种有效识别单量子点的方法。
本发明所采用的技术方案是：一种快速识别单量子点的方法，按照如下的步骤进行
步骤一、利用485nm的脉冲激光器激发载物台上的量子点，对量子点进行荧光成像；
步骤二、定点激发共焦荧光成像上的亮色区域并利用时间相关单光子计数系统对量子点的荧光光子进行时间标记、时间分辨、时间关联的单光子计数统计，单光子事件为在一个光脉冲激发下两个单光子探测器中仅有一个探测器探测到一个光子，双光子事件为在一个光脉冲激发下两个单光子探测器中都分别探测到一个光子，设置时间延迟门用于消除量子点的荧光光子中的双激子光子，单光子事件和双光子事件概率可由如下公式计算获得，
单光子事件概率
双光子事件概率
将单光子事件概率和双光子事件概率代入到复合计数模型公式中，计算得到量子点团簇中量子点的个数n，其中，r为成像系统的中心坐标，s代表单辐射体的位置，p*h(r-s)是在一个光脉冲激发下从一个单辐射体中探测到一个光子的概率，h(r-s)是荧光成像系统的点传播函数，修正因子为1/2，C(n,2)表示n个量子点中任意2个量子点的组合数，p表示探测来自一个辐射体中的一个光子的概率；
步骤三、提取荧光成像上记录的荧光光子的亮暗混合荧光强度轨迹曲线，对亮暗混合荧光强度轨迹曲线进行统计分析产生荧光强度柱状图，根据荧光强度柱状图的亮暗态的强度分布获得荧光强度轨迹曲线的阈值线，荧光强度轨迹曲线的阈值线将荧光光子的亮态和暗态分成两个部分，将处于暗态部分的荧光光子数消除，并将亮态部分的荧光光子轨迹重新拼接产生亮态荧光强度轨迹曲线；
步骤四、利用亮态荧光强度轨迹曲线获得量子点的荧光衰减曲线，拟合得到单激子态的寿命和双激子态的寿命，在量子点的荧光衰减曲线中双激子光子主要贡献在荧光衰减曲线的前半部分，基于双激子较小的寿命值将双激子光子从荧光衰减曲线中消除，剩余光子即为单激子光子；
步骤五、统计不同时间门延迟时间下的单、双光子事件的概率，可以获得量子点的个数n作为门延迟时间GDT的函数，随着GDT的增加n值逐渐趋于1，如果得到的n的值为1那么就为单量子点，如果得到的n的值大于1，那么则所探测的量子点为量子点团簇，从而实现对单量子点的有效判别。
本发明的有益效果是：本发明通过有效地消除双激子辐射和暗计数态的背景基于空间复合计数模型实现对单量子点的快速识别，具有较高双激子量子产率的新型量子点可以有效地制备关联光子对源，可以用于量子密钥分发、量子纠缠等量子信息领域，其中单量子点的快速识别对于关联光子对源的制备极其关键。
附图说明
图1是单光子事件和双光子事件的示意图，单光子事件定义为在一个光脉冲激发下两个单光子探测器中仅有一个探测器探测到一个光子；双光子事件定义为在一个光脉冲激发下两个单光子探测器都分别探测到一个光子，图中GDT表示门延迟时间，设置时间延迟门能够用于消除量子点荧光中的双激子光子；
图2是基于复合计数模型模拟的理论结果图，f 1为单光子事件的统计概率，f 2为双光子事件的统计概率，n = 1,2,3,4…分别对应于由f 1和f 2计算得到的量子点的个数。
图3是荧光光子的亮暗混合荧光强度轨迹曲线及强度柱状图，根据强度柱状图上下两部分的分布可以通过一条阈值线将量子点的荧光分为亮态和暗态两部分；
图4是亮态荧光强度轨迹曲线图；
图5是单量子点的荧光衰减曲线及双指数函数拟合曲线，灰色线为系统的仪器响应函数；
图6是双激子光子的荧光衰减曲线及单指数拟合，该曲线从双光子探测事件中进行提取所获得的；
图7理论计算得到的量子点的数目n作为门延迟时间GDT的函数图，随着GDT的增加n值逐渐趋于1；
图8是量子点荧光强度轨迹图；其中横坐标为荧光成像像素，30counts/ms的阈值线被用来消除低计数态；
图9是量子点的数目n与相应的单、双光子事件的统计概率f 1和f 2表图，其中A、B和D接近于n = 1的直线，C和E接近于n = 2的曲线；表中有A、B、C、D和E区域获得的量子点数目n所涉及的所有相关量，包括同步脉冲数、单光子事件、双光子事件、单光子事件概率f 1、双光子事件概率f 2；
图10为单量子点快速识别的流程图。
具体实施方式
首先制备量子点样品，将浓度约为10-10 M的CdSe/ZnS核/壳合金量子点的甲苯溶液旋涂到洁净玻璃片表面上，其中旋涂速度为2000转/分，旋涂时间为1分钟。该CdSe/ZnS核/壳合金量子点的荧光发射波长峰为615nm，量子产率约为80%。将该量子点样品放置于的载物台上用于单量子点的快速识别。
本实施例中所涉及到的装置主要包括1）共焦扫描成像系统、2）HBT探测系统、3）时间相关单光子计数系统三个主要部分。共焦扫描成像系统的构成如下，激发光源为皮秒脉冲激光器（PDL808 PicoQuant），波长为485 nm，脉冲的重复频率为10 MHz，激光通过λ/2玻片、λ/4玻片以及激光扩束器；激光扩束器的出射光路上设有倒置荧光显微镜（Olympus,IX71），所述倒置荧光显微镜的入射端口位于激光扩束器的出射光路上，经过扩束后的激光通过激发滤光器(Semrock)进行滤波后由二向色镜(Semrock)反射进入显微镜物镜(Olympus, 100×oil, NA=1.3)。显微镜物镜前端设有一个用于搭载样品的三维纳米位移台(Tritor 200/20 SG)上，倒置荧光显微镜的荧光收集光路上顺次设有一个陷波滤波器(Semrock)、一个发射滤波器(Semrock)、一个孔径为100μm的共焦针孔。通过共焦针孔的荧光光子通过一个强度分光比为50/50的分束棱镜和两个单光子探测器(SPCM-AQR-15,PerkinElmer)构成的HBT探测系统进行光子探测。两个单光子探测器输出的TTL信号进入到时间相关单光子计数系统中通过光子时间标记时间分辨的方式进行光子统计测量。
本发明的实验样品的测量可通过多种公知的仪器实现，具体采用的仪器有：荧光倒置显微镜（Olympus, IX71），皮秒脉冲激光器（PDL-808，PicoQuant），三维纳米台（Tritor200/20 SG），单光子探测器（SPCM-AQR-15, PerkinElmer），时间相关单光子计数采集卡(HydraHarp 400)等。软件程序方面有自编的LabVIEW和MATLAB数据采集和分析程序。
首先利用上述实验装置采集量子点的荧光光子，利用485nm的脉冲激光器激发载物台上的量子点，对量子点进行荧光成像。玻璃片表面上量子点的共焦荧光成像图中的亮色区域为量子点的荧光。定点激发共焦荧光成像上的亮色区域并利用时间相关单光子计数系统对量子点的荧光光子进行时间标记时间分辨时间关联的单光子计数统计。通过光子统计可以获得量子点的单光子事件和双光子事件的概率。图1为单光子事件和双光子事件的示意图，单光子事件为在一个光脉冲激发下两个单光子探测器中仅有一个探测器探测到一个光子，双光子事件为在一个光脉冲激发下两个单光子探测器中都分别探测到一个光子，图中GDT表示门延迟时间，设置时间延迟门用于消除量子点荧光中的双激子光子。单光子事件和双光子事件概率可由如下公式计算获得，
单光子事件概率
双光子事件概率
其中，r为成像系统的中心坐标，s代表单辐射体的位置，p*h(r-s)是在一个光脉冲激发下从一个单辐射体中探测到一个光子的概率，h(r-s)是荧光成像系统的点传播函数，修正因子为1/2，C(n,2)表示n个量子点中任意2个量子点的组合数，p表示探测来自一个辐射体中的一个光子的概率。将单、双光子事件概率代入到复合计数模型公式中，可以计算辐射体蔟中单辐射体的个数（量子点的个数）n。因此只要通过统计单、双光子事件概率就可以获得单量子点的数目，对单量子点进行识别。
提取光子计数方法记录的荧光光子的荧光强度轨迹曲线，对强度轨迹曲线进行统计分析产生强度柱状图，根据荧光强度柱状图的亮暗态的强度分布可以获得荧光强度轨迹曲线的阈值线，该阈值线可以有效的将量子点的亮态和暗态分成两个部分，将处于暗态部分的光子数消除。图3为典型的量子点的荧光强度轨迹及强度柱状图，阈值线将单量子点的荧光分为亮态和暗态两部分；图4为消除暗态部分的荧光光子并将亮态部分的荧光强度轨迹重新拼接产生新的荧光轨迹。
利用量子点亮态的荧光光子获得量子点的荧光衰减曲线，图5为单量子点的荧光衰减曲线及双指数函数拟合曲线，通过双指数函数可以拟合得到单激子态的寿命为8.1ns，双激子态的寿命为0.7ns。在量子点的荧光衰减曲线中双激子光子主要贡献在荧光衰减曲线的前半部分，基于双激子较小的寿命值将双激子光子从荧光衰减曲线中消除，剩余光子即为单激子光子。即如图6所示，在双光子探测事件中提取所获得的双激子光子的荧光衰减曲线及单指数拟合，拟合寿命为0.7ns，与双指数函数拟合寿命保持一致。从图上是衰减曲线可以看到当在8ns时，双激子光子几乎衰减到0，因此用8ns的门延迟时间GDT可以有效地消除双激子光子。对量子点荧光进行光子计数统计，分别获得单光子事件的概率和双光子事件的概率；基于空间复合计算模型，利用单光子事件的概率和双光子事件的概率计算量子点的个数。通过统计不同门延迟时间下的单、双光子事件的概率，可以获得如图7所示的量子点的数目n作为门延迟时间GDT的函数，随着GDT的增加n值逐渐趋于1。
如果得到的n的值为1那么就为单量子点，如果得到的n的值大于1，那么则所探测的量子点为量子点团簇，从而实现对单量子点的有效判别。另外，我们也能够利用在共焦荧光成像过程中收集到的量子点荧光光子进行单量子点的判别。
我们利用该发明的实验装置对量子点进行荧光成像，时间相关单光子计数采集卡同时记录扫描成像的位置信息和荧光光子的绝对到达时间。利用MATLAB程序提取扫描成像中的光子信息，如图8所示，该荧光光子中，利用30counts/ms的阈值线消除低计数态，并利用8ns的门延迟时间GDT消除双激子光子后统计单、双光子事件的概率f 1和f 2。图9为单、双光子事件的统计概率f 1和f 2与相应的量子点数目n之间的关系曲线表图。其中A、B和D接近于n= 1的直线，C和E接近于n = 2的曲线。图9为计算量子点数目n所涉及的所有相关量，包括同步脉冲数、单光子事件、双光子事件、单光子事件概率f 1、双光子事件概率f 2。
单量子点识别的具体流程图如图10所示。随着量子的合成制备工艺的发展，具有较高双激子量子产率的新型量子点已经被成功的研制，这类量子点可以基于双激子态产生双光子可以用于制备关联光子对源，其对于量子计算、量子信息处理等具有重要的意义。该类量子点的研究及应用之前对单个量子点进行快速识别是非常关键的。由于该类量子点具有较高的双激子量子产率和较强的荧光闪烁特性，使用常规的二阶关联函数的方法不能识别该单量子点。这里，我们利用时间标记时间分辨时间关联的单光子计数的方法来有效地消除双激子散射和低计数背景，从而使量子点能够通过空间复合计数模型进行有效识别。另外，我们也在共焦显微成像过程中实现了对单量子点的实时判别。
本发明通过有效地消除双激子辐射和低计数态的背景，并统计单、双光子事件概率，基于空间复合计数模型实现对单量子点的快速识别，所述方法各个步骤能够保证单量子点的正确快速识别。

Claims (1)

1.一种快速识别单量子点的方法，其特征在于：按照如下的步骤进行
步骤一、利用485nm的脉冲激光器激发载物台上的量子点，对量子点进行荧光成像；
步骤二、定点激发共焦荧光成像上的亮色区域并利用时间相关单光子计数系统对量子点的荧光光子进行时间标记、时间分辨、时间关联的单光子计数统计，单光子事件为在一个光脉冲激发下两个单光子探测器中仅有一个探测器探测到一个光子，双光子事件为在一个光脉冲激发下两个单光子探测器中都分别探测到一个光子，设置时间延迟门用于消除量子点的荧光光子中的双激子光子，单光子事件和双光子事件概率可由如下公式计算获得，
单光子事件概率
双光子事件概率
将单光子事件概率和双光子事件概率代入到复合计数模型公式中，计算得到量子点团蔟中量子点的个数n，其中，r为成像系统的中心坐标，s代表单辐射体的位置，p* h(r-s)是在一个光脉冲激发下从一个单辐射体中探测到一个光子的概率，h(r-s)是荧光成像系统的点传播函数，修正因子为1/2，C(n,2)表示n个量子点中任意2个量子点的组合数，p表示探测来自一个辐射体中的一个光子的概率；
步骤三、提取荧光成像上记录的荧光光子的亮暗混合荧光强度轨迹曲线，对亮暗混合荧光强度轨迹曲线进行统计分析产生荧光强度柱状图，根据荧光强度柱状图的亮暗态的强度分布获得荧光强度轨迹曲线的阈值线，荧光强度轨迹曲线的阈值线将荧光光子的亮态和暗态分成两个部分，将处于暗态部分的荧光光子数消除，并将亮态部分的荧光光子轨迹重新拼接产生亮态荧光强度轨迹曲线；
步骤四、利用亮态荧光强度轨迹曲线获得量子点的荧光衰减曲线，拟合得到单激子态的寿命和双激子态的寿命，在量子点的荧光衰减曲线中双激子光子主要贡献在荧光衰减曲线的前半部分，基于双激子较小的寿命值将双激子光子从荧光衰减曲线中消除，剩余光子即为单激子光子；
步骤五、统计不同时间门延迟时间下的单、双光子事件的概率，可以获得量子点的个数n作为门延迟时间GDT的函数，随着GDT的增加n值逐渐趋于1，如果得到的n的值为1那么就为单量子点，如果得到的n的值大于1，那么则所探测的量子点为量子点团簇，从而实现对单量子点的有效判别。
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