CN108290112A - 酸性气体中二氧化碳的脱除方法及其装置 - Google Patents

酸性气体中二氧化碳的脱除方法及其装置 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种酸性气体中二氧化碳的脱除方法及其装置。本发明的一个示例性实施方案提供一种酸性气体中二氧化碳的脱除方法，该方法包含：将焦炉煤气净化以准备酸性气体的步骤；所述酸性气体中加入氨后调节成全部混合气流中二氧化碳相对于所述氨的摩尔比大于等于0.5的步骤；对所述混合气流进行间接冷却以生成盐的步骤；将所述盐以浆体形式清除的步骤；通过加热使所述被清除的浆体中的盐分解成二氧化碳气体、氨气及水分的步骤；以及回收所述分解后的氨气的步骤。

Description

酸性气体中二氧化碳的脱除方法及其装置
技术领域
本发明涉及一种酸性气体中二氧化碳的脱除方法及其装置。
背景技术
包含二氧化碳、硫化氢等的酸性气体是在燃烧、脱硫等产业中产生的气体，此时二氧化碳和硫气体的含量一般成反比。对于以二氧化碳为主要成分的燃烧气体，CCS(CarbonCapture and Storage)技术得到了积极开发和应用，但是存在如下限制。
用于捕获二氧化碳的胺类化合物、氨等碱性溶液、碳酸溶液、膜片(mebrane)等具有局限性，因为它们是在硫气体微量的条件下才有效的技术。这是因为，二氧化碳和硫气体都表现出酸性行为，对反应物的反应性类似，所以存在处理及反应物循环困难的问题。此外，对捕获用反应物的维持/管理及再生，还需要经济上的解决方案，而且存在有效利用(Utilization)被捕获的二氧化碳才会确保经济性的困难。
因此，本发明意在提出经济上可行以及废气处理也容易的选择性脱除二氧化碳的技术。
发明内容
技术问题
本发明旨在提供一种酸性气体中二氧化碳的脱除方法及其装置。
技术方案
本发明的一个示例性实施方案的酸性气体中二氧化碳的脱除方法可包含：将焦炉煤气净化以准备酸性气体的步骤；所述酸性气体中加入氨后调节成在全部混合气流中二氧化碳相对于所述氨的摩尔比大于等于0.5的步骤；对所述混合气流进行间接冷却以生成盐的步骤；将所述盐以浆体形式清除的步骤；通过加热使所述被清除的浆体中的盐分解成二氧化碳气体、氨气及水分的步骤；以及回收所述分解后的氨气的步骤。
更具体地，在所述酸性气体中加入氨后调节成在全部混合气流中二氧化碳相对于所述氨的摩尔比大于等于0.5的步骤中，二氧化碳相对于所述氨的摩尔比小于0.5时可以加入氨。此外，所述氨能够以氨气和蒸汽的混合气体形式加入。
在通过加热使所述被清除的浆体中的盐分解成二氧化碳气体、氨气及水分的步骤，可以利用高温氮气和蒸汽来加热，而且可在70℃以上的温度下实施。
对所述混合气流进行间接冷却以生成盐的步骤的温度可为50℃以下，更具体地可为20℃至50℃。此时，所生成的盐可包含重碳酸铵((NH4)2CO3)，可包含如下述化学式1的反应。
[化学式1]
CO2+2NH3+H2O＝(NH4)2CO3
通过所述将焦炉煤气净化以准备酸性气体的步骤，可以净化掉所述焦炉煤气中的硫化氢气体。
在回收所述分解后的氨气的步骤中，所述氨气可由水分以氨水形式回收。
然后，将所回收的氨水加热转换成氨气和蒸汽状态之后，可以再次用于所述酸性气体中加入氨后调节成在全部混合气流中二氧化碳相对于所述氨的摩尔比大于等于0.5的步骤。
根据本发明的另一个示例性实施方案的酸性气体中二氧化碳的脱除装置可包含：将焦炉煤气净化得到的酸性气体和氨进行混合的气体混合器；对从所述气体混合器接收的混合气体进行冷却以生成盐的二氧化碳捕集器；将所述二氧化碳捕集器中所生成的盐制成浆体形式的反应器；对从所述反应器排出的浆体进行加热以分解成气体的热分解器；以及对由所述热分解器分解后的氨气喷水以回收氨水的氨洗涤塔。
另外，通过将焦炉煤气净化得到的酸性气体和氨进行混合的气体混合器，可以调节成在全部混合气流中二氧化碳相对于所述氨的摩尔比大于等于0.5，所述氨可以是氨气和蒸汽被混合的形式。
在对从所述反应器排出的浆体进行加热以分解成气体的热分解器中，可通过加热使所述浆体中的盐分解成二氧化碳气体、氨气及水分。此外，所述热分解器利用高温氮气和蒸汽，可以将所述浆体加热至70℃以上。
通过对从所述气体混合器接收的混合气体进行冷却以生成盐的二氧化碳捕集器，可以将所述混合气体间接冷却至50℃以下，更具体地可以间接冷却至20℃至50℃。此外，可由所述二氧化碳捕集器生成重碳酸铵((NH4)2C03)盐。
对由所述热分解器分解后的氨气喷水以回收氨水的氨洗涤塔之后，还可包含对所回收的氨水进行加热转换成氨气和蒸汽状态的氨溶液分解器，通过所述氨溶液分解器分解后的氨气，可以再次用于将焦炉煤气净化得到的酸性气体和氨进行混合的气体混合器。
发明效果
通过本发明的一个示例性实施方案的酸性气体中二氧化碳的脱除方法，可有效地分离出酸性气体中的二氧化碳。此外，通过减少后续气体净化工艺的负荷，可以增进工艺效率，并且可以提高工艺的经济性。再者，由于分离出的二氧化碳是高纯度气体，可以利用它生产高附加值产品，如转换成干冰、乙醇、其他化合物等。
附图说明
图1是关于从酸性气体选择性脱除二氧化碳气体的方法的概念图。
图2示出了将根据本发明的一个示例性实施方案所生成的重碳酸铵溶解后以浆体形式清除的步骤。
图3是将实施例1的重碳酸铵盐用X射线衍射法(XRD)分析的视图。
具体实施方式
参照附图和下述实施例就可以清楚地理解本发明的优点、特征及实现这些的方法。然而，本发明能够以各种不同的方式实施，并不局限于下面公开的实施例。提供下述实施例意在充分公开本发明以使所属领域的技术人员对发明内容有整体和充分的了解，本发明的保护范围应以权利要求书为准。通篇说明书中相同的附图标记表示相同的构成要素。
因此，在一些实施例中，对众所周知的技术不再赘述，以避免本发明被解释得模糊不清。除非另有定义，否则本说明书中使用的所有术语(包含技术术语和科学术语)的含义就是所属领域的技术人员通常理解的意思。在通篇说明书中，某一部分“包含”某一构成要素时，除非有特别相反的记载，否则表示可以进一步包含其他构成要素，并不是排除其他构成要素。除非另有说明，否则单数形式也意在包含复数形式。
本发明的一个示例性实施方案的酸性气体中二氧化碳的脱除方法可包含：将焦炉煤气净化以准备酸性气体的步骤；所述酸性气体中加入氨后调节成在全部混合气流中二氧化碳相对于所述氨的摩尔比大于等于0.5的步骤；对所述混合气流进行间接冷却以生成盐的步骤；将所述盐以浆体形式清除的步骤；通过加热使所述被清除的浆体中的盐分解成二氧化碳气体、氨气及水分的步骤；以及回收所述分解后的氨气的步骤。
首先，可以实施所述将焦炉煤气净化以准备酸性气体的步骤。通过该步骤，可以净化掉所述焦炉煤气中的硫化氢气体，准备净化后产生的酸性气体作为原料。
然后，可以实施所述酸性气体中加入氨后调节成在全部混合气流中二氧化碳相对于所述氨的摩尔比大于等于0.5的步骤。
更具体地，二氧化碳相对于所述氨的摩尔比小于0.5时可以加入氨，所述氨可以是氨气和蒸汽的混合气体形式。
更具体地，为了有效地脱除酸性气体中的二氧化碳加入氨气，可以根据二氧化碳的浓度变化加入氨。更加具体地，在加入氨之前，如果气流中二氧化碳相对于氨的摩尔比大于等于0.5，就没有必要加入氨。
然后，可以实施对所述混合气流进行间接冷却以生成盐的步骤。更具体地，所述盐可包含重碳酸铵((NH4)2CO3)，通过该步骤，混合气流可被冷却至50℃以下。更具体地，可被冷却至20℃至50℃。此外，所述步骤可包含如下述化学式1的反应。再者，在下述的本申请实施例中，虽然采用了使反应器冷却的间接冷却方法，但不限于此。
[化学式1]
CO2+2NH3+H2O＝(NH4)2CO3
更具体地，对所述混合气流进行间接冷却生成盐可能比通过使用冷却水等的直接冷却方法来生成盐有效。当通过直接冷却方法进行冷却时，由于二氧化碳之外的其他酸性气体的溶解，二氧化碳脱除效率可能会下降，而且可能会需要进行处理生成溶液的工艺。
进一步地，所述温度范围是可使重碳酸铵盐顺利生成的条件，当冷却至所述温度时，可以确保二氧化碳脱除效率。
接下来，可以实施将所述盐以浆体形式清除的步骤。
更具体地，重碳酸铵((NH4)2CO3)盐被水分和热容易分解，因此可以利用蒸汽使盐溶解，从而以浆体形式清除。
图2示出了将根据本发明的一个示例性实施方案所生成的重碳酸铵溶解后以浆体形式清除的步骤。
如图2所示，对存在于二氧化碳捕集器内部的碳酸铵，可通过施加热和水分使其分解。更具体地，施加水分的方法与施加热的方法相比，可以更容易、快速地使碳酸铵分解，利用同时包含热和水分的蒸汽会更有效。
然后，可以实施通过加热使所述被清除的浆体中的盐分解成二氧化碳气体、氨气及水分的步骤。更具体地，可以利用高温氮气和蒸汽调节反应器的温度，通过所述加热可以在70℃以上的温度下使盐分解。
当加热至所述温度范围时，不会存在未分解的浆体，因此可以减少反应器的效率下降及浆体排出处理的负担，可使浆体完全分解成气体状态。
然后，可以实施回收所述分解后的氨气的步骤。
从通过前述的步骤被分解的气体中，可选择性地吸收氨气，使其与二氧化碳气体分离，更具体地所述氨气可由水分以氨水形式回收。
如上所述，通过由水分以氨水形式回收，可以仅排出二氧化碳气体。
对所回收的氨水进行加热转换成氨气和蒸汽状态后，可以再次用于所述酸性气体中加入氨后调节成在全部混合气流中二氧化碳相对于所述氨的摩尔比大于等于0.5的步骤中。由此，无需加入额外的氨气，也可以继续脱除酸性气体中的二氧化碳。
根据本发明的另一个示例性实施方案的酸性气体中二氧化碳的脱除装置可包含：将焦炉煤气净化得到的酸性气体和氨进行混合的气体混合器；对从所述气体混合器接收的混合气体进行冷却以生成盐的二氧化碳捕集器；将所述二氧化碳捕集器中所生成的盐制成浆体形式的反应器；对从所述反应器排出的浆体进行加热以分解成气体的热分解器；以及对由所述热分解器分解后的氨气喷水以回收氨水的氨洗涤塔。
首先，将焦炉煤气净化得到的酸性气体和氨进行混合的气体混合器中，可以调节成全部混合气流中二氧化碳相对于所述氨的摩尔比大于等于0.5。
更加具体地，在加入氨之前，如果气流中二氧化碳相对于氨的摩尔比大于等于0.5，就没有必要加入氨。不过，当全部混合气流中二氧化碳相对于氨的摩尔比小于0.5时，可以进一步加入氨。
对从所述气体混合器接收的混合气体进行冷却以生成盐的二氧化碳捕集器中，可以对所述混合气体进行间接冷却以生成盐。所述盐可包含重碳酸铵((NH4)2CO3)，通过该步骤，混合气流可被冷却至50℃以下。更具体地，可被冷却至20℃至50℃。
此外，对混合气体进行间接冷却以生成盐的二氧化碳捕集器中会发生如下述化学式1的反应。
[化学式1]
CO2+2NH3+H2O＝(NH4)2CO3
对所述混合气体进行间接冷却的方法及冷却至所述温度范围的重要意义如前所述，因此不再赘述。
将所述二氧化碳捕集器中所生成的盐制成浆体形式的反应器中，重碳酸铵((NH4)2CO3)盐可由蒸汽制成浆体形式而排出。
对从所述反应器排出的浆体进行加热以分解成气体的热分解器中，通过加热使所述浆体中的盐分解成二氧化碳气体、氨气及水分，所述热分解器可以利用高温氮气和蒸汽。由此，所述热分解器的内部温度可达到70℃以上。
当加热至所述温度范围时，不会存在未分解的浆体，因此可以减少反应器的效率下降及浆体排出处理的负担，可使浆体完全分解成气体状态。
对由所述热分解器分解后的氨气喷水以回收氨水的氨洗涤塔中，如上所述由水分以氨水形式回收氨气，从而可以仅排出二氧化碳气体。
下面，通过实施例详细说明。但，下述实施例是本发明的示例而已，本发明的内容不限于下述实施例。
实施例
【表1】
所述实施例1、对比例1和2都是准备焦炉煤气(COG，Coke Oven Gas)中硫化氢(H2S)被净化后产生酸性气体作为原料。
实施例1
然后，本申请实施例1将氨加入所述酸性气体中，并将在全部混合气流中二氧化碳相对于氨的摩尔比调节成0.7。
将加入氨的气流间接冷却至30℃以生成盐。此时，通过所述反应所生成的盐是白色固态重碳酸铵(NH4HCO3)盐。
更具体地，图3是将实施例1的重碳酸铵盐用X射线衍射法(XRD)分析的视图。如图3所示，用X射线衍射法分析的结果，确认了实施例1的白色固体盐是重碳酸铵。更具体地，所述图3中示出的峰值中强度低的峰值表示重碳酸铵(NH4HCO3)盐。
然后，利用蒸汽将所述盐以浆体形式排出及清除。
所排出的浆体中加入高温氮气和蒸汽进行加热，在90℃被分解成氨气、二氧化碳气体及水分。其中，所述氨气由水分以氨水形式回收，相对于作为废气排出的全部气体100％，二氧化碳气体的分数小于1％。
进一步地，用检测管掌握趋势后，通过气相色谱法做定量分析确认了所述废气的组分。
对比例1
相比之下，对比例1没有将氨加入酸性气体中，就进行了间接冷却。此时，基于所述冷却反应的产物是白色固态盐和黄色状态的冷凝水，所述冷凝水中包含了C、H、N、S的混合物。随后的过程与实施例1相同。
其结果，相对于作为废气排出的全部气体100％，二氧化碳气体的分数是约52％。
对比例2
对比例2与对比例1相比，除了利用直接冷却方法之外，在相同的条件下评价了二氧化碳脱除效率。
其结果，通过冷却反应所生成的物质只有黄色状态的冷凝水，相对于作为废气排出的全部气体100％，二氧化碳气体的分数是约61％。
因此，如上表1所示，对比例1由于根本没有考虑相对于二氧化碳的浓度，省略了加入氨的步骤。其结果，二氧化碳的脱除效率降低，因此通过冷却反应所生成的盐中不仅包含重碳酸铵盐，甚至包含冷凝水。这也会对作为废气排出的二氧化碳的分数产生影响，如表1所示，相对于作为废气排出的全部气体100％，二氧化碳气体的分数是52％。因此，如果不考虑相对于二氧化碳浓度的氨摩尔比，则二氧化碳脱除效率会下降。
进一步地，对比例2没有加入氨，就利用直接冷却方法进行了冷却。其结果，通过冷却反应所生成的物质中根本没有包含重碳酸铵盐，相对于作为废气排出的全部气体100％，二氧化碳气体的分数是61％。由此可知，如果利用直接冷却方法进行冷却，二氧化碳脱除效率会下降。
相比之下，本申请实施例1对基于二氧化碳浓度加入氨的气流进行间接冷却以生成盐，其结果作为反应产物生成白色固态重碳酸铵盐，从而容易实现盐的清除及分解。此外，其他酸性气体几乎不会溶解，因此对所述盐进行加热使其分解成气态时，容易实现二氧化碳气体的选择性分离，其结果作为废气排出的二氧化碳分数小于1％，二氧化碳脱除效率非常高。
另外，所述实施例1利用了硫化氢净化后产生的酸性气体，但即使利用包含硫化氢的酸性气体，也可以选择性地分离出二氧化碳气体。
【表2】
上表2示出了通过加热使盐分解成气态的方法及基于温度的盐清除效率。更具体地，本申请实施例1加入高温氮气和蒸汽对盐进行加热，此时的加热温度为90℃。
相比之下，对比例3通过直接加热将盐制成浆体形式的反应器的外部热盘管，在60℃下使盐分解。
其结果，如上表2所示，对于加入高温氮气和蒸汽的实施例1，虽然清除时间比对比例3短，但盐清除效率却优异。
从上述内容可知，与直接加热反应器的情况相比，加入包含蒸汽的高温气体时，盐更容易且快速分解。
以上参照附图对本发明的实施例进行了说明，但所属领域的技术人员可以理解，在不改变技术思想及必要特征的情况下，本发明能够以其他具体实施方式实施。
因此，上述实施例只是示例性的并非限制性的。本发明的保护范围应以权利要求书为准而非上述说明，由权利要求书的含义、范围及等效概念导出的所有变更或者变更的形式，均落入本发明的保护范围。
符号说明
A：气体混合器
B：二氧化碳(CO2)捕集器
C：碳酸铵分解器
D：氨(NH3)洗涤塔
E：氨溶液分解器

Claims (20)

1.一种酸性气体中二氧化碳的脱除方法，其包含：
将焦炉煤气净化以准备酸性气体的步骤；
所述酸性气体中加入氨后调节成在全部混合气流中二氧化碳相对于所述氨的摩尔比大于等于0.5的步骤；
对所述混合气流进行间接冷却以生成盐的步骤；
将所述盐以浆体形式清除的步骤；
通过加热使所述被清除的浆体中的盐分解成二氧化碳气体、氨气及水分的步骤；以及
回收所述分解后的氨气的步骤。
2.根据权利要求1所述的酸性气体中二氧化碳的脱除方法，其中，
在所述酸性气体中加入氨后调节成在全部混合气流中二氧化碳相对于所述氨的摩尔比大于等于0.5的步骤中，
二氧化碳相对于所述氨的摩尔比小于0.5时加入氨。
3.根据权利要求2所述的酸性气体中二氧化碳的脱除方法，其中，
在所述酸性气体中加入氨后调节成在全部混合气流中二氧化碳相对于所述氨的摩尔比大于等于0.5的步骤中，
所述氨以氨气和蒸汽的混合气体的形式加入。
4.根据权利要求1所述的酸性气体中二氧化碳的脱除方法，其中，
在通过加热使所述被清除的浆体中的盐分解成二氧化碳气体、氨气及水分的步骤中利用高温氮气和蒸汽。
5.根据权利要求4所述的酸性气体中二氧化碳的脱除方法，其中，
通过加热使所述被清除的浆体中的盐分解成二氧化碳气体、氨气及水分的步骤是在70℃以上的温度下实施。
6.根据权利要求1所述的酸性气体中二氧化碳的脱除方法，其中，
在对所述混合气流进行间接冷却以生成盐的步骤中，
所生成的盐包含重碳酸铵((NH4)2CO3)。
7.根据权利要求6所述的酸性气体中二氧化碳的脱除方法，其中，
对所述混合气流进行间接冷却以生成盐的步骤的温度是50℃以下。
8.根据权利要求7所述的酸性气体中二氧化碳的脱除方法，其中，
对所述混合气流进行间接冷却以生成盐的步骤的温度是20℃至50℃。
9.根据权利要求8所述的酸性气体中二氧化碳的脱除方法，其中，
对所述混合气流进行间接冷却以生成盐的步骤包含如下述化学式1的反应。
[化学式1]
CO2+2NH3+H2O＝(NH4)2CO3
10.根据权利要求1所述的酸性气体中二氧化碳的脱除方法，其中，
通过所述将焦炉煤气净化以准备酸性气体的步骤来净化掉所述焦炉煤气中的硫化氢气体。
11.根据权利要求1所述的酸性气体中二氧化碳的脱除方法，其中，
在回收所述分解后的氨气的步骤中，
所述氨气是由水分以氨水形式回收。
12.根据权利要求11所述的酸性气体中二氧化碳的脱除方法，其中，
将所回收的氨水进行加热转换成氨气和蒸汽状态后，再次用于所述酸性气体中加入氨后调节成在全部混合气流中二氧化碳相对于所述氨的摩尔比大于等于0.5的步骤。
13.一种酸性气体中二氧化碳的脱除装置，其包含：
将焦炉煤气净化得到的酸性气体和氨进行混合的气体混合器；
对从所述气体混合器接收的混合气体进行冷却以生成盐的二氧化碳捕集器；
将所述二氧化碳捕集器中所生成的盐制成浆体形式的反应器；
对从所述反应器排出的浆体进行加热以分解成气体的热分解器；以及
对由所述热分解器分解后的氨气喷水以回收氨水的氨洗涤塔，
通过将焦炉煤气净化得到的酸性气体和氨进行混合的气体混合器来调节成在全部混合气流中二氧化碳相对于所述氨的摩尔比大于等于0.5。
14.根据权利要求13所述的酸性气体中二氧化碳的脱除装置，其中，
将焦炉煤气净化得到的酸性气体和氨进行混合的气体混合器中，
所述氨是氨气和蒸汽被混合的形式。
15.根据权利要求13所述的酸性气体中二氧化碳的脱除装置，其中，
对从所述反应器排出的浆体进行加热以分解成气体的热分解器中，
通过加热使所述浆体中的盐分解成二氧化碳气体、氨气及水分，
所述热分解器利用高温氮气和蒸汽。
16.根据权利要求15所述的酸性气体中二氧化碳的脱除装置，其中，
对从所述反应器排出的浆体进行加热以分解成气体的热分解器将所述浆体加热至70℃以上。
17.根据权利要求13所述的酸性气体中二氧化碳的脱除装置，其中，
通过对从所述气体混合器接收的混合气体进行冷却以生成盐的二氧化碳捕集器，所述混合气体被间接冷却至50℃以下。
18.根据权利要求17所述的酸性气体中二氧化碳的脱除装置，其中，
对从所述气体混合器接收的混合气体进行冷却以生成盐的二氧化碳捕集器将所述混合气体间接冷却至20℃至50℃。
19.根据权利要求18所述的酸性气体中二氧化碳的脱除装置，其中，
由对从所述气体混合器接收的混合气体进行冷却以生成盐的二氧化碳捕集器生成重碳酸铵((NH4)2CO3)盐。
20.根据权利要求13所述的酸性气体中二氧化碳的脱除装置，其中，
对由所述热分解器分解后的氨气喷水以回收氨水的氨洗涤塔之后，还包含对所回收的氨水进行加热转换成氨气和蒸汽状态的氨溶液分解器，
通过所述氨溶液分解器分解后的氨气再次用于将焦炉煤气净化得到的酸性气体和氨进行混合的气体混合器。
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